JP5311478B2 - 電子・イオン混合伝導性膜およびそれを用いた過酸化水素の製造方法 - Google Patents
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Description
電子・イオン伝導性物質を用いて化合物を製造する方法としては、カーボン粉末と結着剤で作製した膜にリン酸水溶液を染み込ませて電子・イオン伝導性膜とし、その両面に触媒を塗布した膜を用いて、エチレンを酸素で安全に酸化する装置が発表されている(非特許文献1)。この電子・イオン伝導性膜は、イオン伝導体がリン酸であり、またカーボン粉末の隙間に存在しているのみであるため、微少なプロトン伝導能しか得られない、リン酸の保持量が不安定といった問題がある。さらに、リン酸は液体であるために、生成物が液体の場合はリン酸と混合してしまうという問題もある。
しかしながら、これらの従来公知の方法においては、例えば、上記(I)の方法では、大量の有機溶媒の添加を必要とし、また、多くの副生物や触媒の劣化が生じるので、さまざまな分離工程や再生工程を必要とする等の経済的に不利な点があり、より安価な製造法の開発が求められている。また、上記(II)の方法においては、高価な電力エネルギーを必要とする問題点がある。さらに上記(III)の方法においては、同一反応器内において水素と酸素を混合させる必要があり、爆発危険性等の安全上の問題を有し、工業的製造法としては難点がある。
燃料電池システムを応用した化学合成法は、以下の1)〜4)に述べるような、工業生産においても有利な特徴を有している。1)活性種の分離や特殊反応場を形成させることができるため、通常の触媒反応では困難な選択反応を可能にする。2)反応速度や選択性を電気的に容易に制御することができる。3)外部回路に負荷を置けば、目的とした化合物と共に電力を得ることができる。4)酸素などの酸化性物質と水素などの還元性物質が隔膜で分離されているので爆発の危険性を低減できる。
本発明者らは、先に燃料電池システムを応用して、(VII)水素と酸素から過酸化水素を製造する方法(非特許文献6参照)を提案してきた。この方法は、ナフィオン(デュポン社の登録商標)を隔膜とし、膜のアノード側は白金黒を、カソード側は金メッシュもしくはグラファイトを触媒電極とし、アノード室に水素ガスを吹き込み、塩酸水溶液が導入されたカソード室に酸素ガスを吹き込むことによって過酸化水素を製造する。しかしながら、この方法では、上記1)〜4)などの利点を有するものの、得られる過酸化水素の濃度が低く、また、経時的に過酸化水素の生成が頭打ちになるなどの難点があった。このような問題点を改善すべく、本発明者らは、新たな構造からなる燃料電池型反応装置を用いて水素と酸素から過酸化水素を製造する方法(特許文献6〜8参照)を提案した。この方法は、アノードおよびカソードによりアノード室、中間室、カソード室に区画され、中間室に電解質溶液を存在させ、両極間を電子伝導体で外部短絡された構造を有する装置もしくは該中間室がカチオン交換膜によって区画された構造を有する装置を用いて、アノード室に水素、カソード室に酸素を供給して、中間室の電解質溶液中に過酸化水素を発生させる方法である。しかしながら、この方法では、過酸化水素の生成速度が向上するものの、過酸化水素の蓄積濃度の点において必ずしも満足できるものではなく、また得られた過酸化水素に電解質が必然的に含まれてしまうという問題点があった。
化学工業界においては、これら過酸化水素の製造方法に限らず、有用な化学薬品をより効率的に製造するための反応方法や触媒の開発が常に求められている。
すなわち、本発明は、次のような態様の電子・イオン混合伝導性膜、ユニット膜、化学反応装置、化合物の製造方法および過酸化水素の製造方法を提供する。
(1)電子伝導体及び固体イオン伝導体を含むことを特徴とする電子・イオン混合伝導性膜、
(2)前記固体イオン伝導体が固体高分子電解質である、上記(1)に記載の電子・イオン混合伝導性膜、
(3)前記固体高分子電解質がフッ素樹脂を含むイオン交換樹脂である、上記(2)に記載の電子・イオン混合伝導性膜、
(4)前記電子伝導体が、カーボン、導電性高分子及び金属からなる群より選択される1種または2種以上である、上記(1)から(3)のいずれかに記載の電子・イオン混合伝導性膜、
(5)前記金属が金または金メッキ金属である、上記(4)に記載の電子・イオン混合伝導性膜、
(6)前記電子伝導体が、紙状、布状、網状、ポーラス状、格子状、枠状、線状あるいは点状の形態である、上記(1)から(5)のいずれかに記載の電子・イオン混合伝導性膜、
(7)上記(1)から(6)のいずれかに記載の電子・イオン混合伝導性膜の一方の面に酸化触媒膜を積層させ、他方の面に還元触媒膜を積層させたことを特徴とするユニット膜、
(8)前記酸化触媒膜および還元触媒膜が集電されている、上記(7)に記載のユニット膜、
(9)上記(7)又は(8)に記載のユニット膜、酸化室及び還元室を有し、前記酸化室および還元室は前記ユニット膜により区画され、前記酸化室は前記ユニット膜の酸化触媒膜側に配置され、前記還元室は前記ユニット膜の還元触媒膜側に配置された構造であることを特徴とする化学反応装置、
(10)前記酸化室及び/又は還元室に水、水溶液あるいは水蒸気が存在する、上記(9)に記載の化学反応装置、
(11)前記酸化室に還元性物質を供給する供給口、及び前記還元室に酸化性物質を供給する供給口を有し、前記酸化触媒膜あるいは還元触媒膜中に反応生成物を発生させるように構成されてなる、上記(9)又は(10)に記載の化学反応装置、
(12)上記(9)から(11)のいずれかに記載の化学反応装置を用い、酸化室に還元性物質を導入し、還元室に酸化性物質を導入し、酸化還元反応によって化合物を製造することを特徴とする化合物の製造方法、
(13)上記(9)から(11)のいずれかに記載の化学反応装置を用い、酸化室に水素供与体を導入し、還元室に酸素ガスを導入し、酸化還元反応によって還元触媒膜で過酸化水素を製造することを特徴とする過酸化水素の製造方法、
(14)前記水素供与体が、水素ガス、メタノール、エタノール又はジメチルエーテルである、上記(13)に記載の過酸化水素の製造方法、
(15)前記化学反応装置における酸化触媒膜を構成する酸化触媒が、水素供与体からプロトンを発生させる触媒である、上記(13)又は(14)に記載の過酸化水素の製造方法、
(16)前記酸化触媒が、白金、パラジウム又は白金−ルテニウム合金を含有する、上記(15)に記載の過酸化水素の製造方法、
(17)前記化学反応装置における還元触媒膜を構成する還元触媒が、酸素とプロトンと電子から過酸化水素を発生させる触媒である、上記(13)から(16)のいずれかに記載の過酸化水素の製造方法、
(18)前記還元触媒が、金属ポルフィリン類及び導電性炭素材料を含み、これらの混合物を熱処理することによって得られたものである、上記(17)に記載の過酸化水素の製造方法、及び
(19)前記導電性炭素材料が、活性炭、カーボンファイバー、グラファイト、カーボンウィスカー、カーボンブラックおよびアセチレンブラックからなる群より選択される1種または2種以上の炭素材料である、上記(18)に記載の過酸化水素の製造方法。
本発明の電子・イオン混合伝導性膜は、電子伝導体及び固体イオン伝導体を含み、好ましくは、電子の移動できる電子伝導体と、イオンの移動できる固体のイオン伝導体が並列に存在する複合膜である。両伝導体とも膜の表裏に接合されている必要がある。イオン伝導体が固体であるため、形状や物性に安定性がある。なお、岩波・理化学辞典・第5版によれば、「固体」とは「物質の3態の1つで、定まった形をもつ状態をいう。固体を構成する各原子または分子相互の配置関係はほぼ一定しており、相互作用を及ぼしあう。構造論的には原子または分子の配列が規則正しい周期性をもつ結晶と規則性をもたない非晶質とがある」と定義されている。本願明細書で使用される「固体」という用語(固体イオン伝導体のほか、固体高分子電解質など)は、上記辞典で記載される意味のほか、形状が安定していることを意味し、ゲル状物質や5Pa・S以上、好ましくは100Pa・S以上の高粘度流体も含まれる。本発明の電子・イオン混合伝導性膜は固体であるために、反応生成物との分離が容易であるというメリットがある。
本発明に用いられる電子伝導体の形状は、電子・イオン混合伝導性膜の両面を貫通する形状であればいずれでも良く、点状、線状、枠状、格子状、網状、ポーラス状、布状、紙状といずれでも良い。固体イオン伝導体の面積を広くとりたい場合は、点状、線状、枠状や格子状のように電子伝導体の面積を狭いものを選ぶことができる。また、電子伝導体で電子・イオン混合伝導性膜の形状を安定させる必要がある場合は、枠状、格子状、網状、ポーラス状、布状、紙状等の、形状の強固なものを選ぶことができる。
本発明に用いられる固体イオン伝導体には、反応生成物と分離しやすい固体電解質が好ましく用いられるが、固体そのままでは、電子伝導体の隙間に隙間なく設置するのが困難である。そこで、固体電解質の溶解液、溶融液や原料ゾル液等を電子伝導体に染み込ませ、乾燥や焼結させて当該液状物質を固体とする方法で、隙間の無い設置が可能になる。このようにして、本発明の電子・イオン混合伝導性膜を作製することができる。
本発明で用いる酸化触媒膜は、触媒の役割を果たす酸化触媒活性物質からなりイオン伝導性又は活性種伝導性を有するものである。また、本発明で用いる還元触媒膜は、触媒の役割を果たす還元触媒活性物質からなりイオン伝導性又は活性種伝導性を有するものである。
上記ユニット膜の酸化触媒膜側に還元性物質を供給する酸化室、還元触媒膜側に酸化性物質を供給する還元室を設置することにより、本発明の化学反応装置が完成する。
本発明で用いる還元性物質としては、電子供与能力を有する化合物が用いられる。この還元性物質の酸化物が目的生成物になることもあるし、副生成物となることもある。特に、副生成物になる場合は、安価な還元性物質が好ましく用いられる。具体的には、水素、アルコール類、ハイドロキノン類、さらには飽和炭化水素等が好ましく挙げられ、更に好ましくは工業的に安価な水素が挙げられる。また、これらの還元性物質は、窒素、ヘリウム、アルゴン、二酸化炭素等の不活性ガスとの混合ガスとして用いてもよく、また水蒸気や水との混合でもよい。
本発明における反応条件として還元性物質及び酸化性物質の圧力は、常圧で行うことができるが、所望により、加圧下でも減圧下でも実施することができる。加圧下で行う場合は、常圧を超えて10MPa以下とすることができる。減圧下で行う場合は、常圧未満で10-5MPa以上とすることができる。
過酸化水素を製造する場合、酸化室には水素供与体を導入し、酸化触媒膜を形成する酸化触媒活性物質には水素供与体からプロトンを発生する触媒が好ましく用いられる。
過酸化水素を製造する場合、酸化性物質には酸素ガスを用いる。酸素ガスは、純粋であってもよく空気であってもよい。また、窒素、ヘリウム、アルゴン等の不活性ガスとの混合物であってもよく、水蒸気や水との混合でもよい。
還元触媒活性物質として用いる金属としては、好ましくは周期律表第4周期から第6周期の7〜16族から選ばれる少なくとも1種の金属である。例えば、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、カドニウム、インジウム、錫、テルル、ランタン、タングステン、レニウム、イリジウム、白金、金、鉛、ビスマスが挙げられる。これらの金属は単独もしくは2種以上の混合物として用いてもよい。また、これら金属の無機化合物、有機金属化合物等の化合物を使用することができ、好ましくは金属ハロゲン化物、金属酸化物、金属水酸化物、金属硝酸塩、金属硫酸塩、金属酢酸塩、金属リン酸塩、金属カルボニル、金属アセチルアセトナト、金属ポルフィリン類、金属フタロシアニン類等を使用することができる。
ここで、金属ポルフィリン類としては、ポルフィリン環の中心に金属原子を有する化合物であればよく、各種のものがある。ポルフィリン環には様々な置換基(フェニル基、置換(メチル、カルボキシル、臭素、フッ素、ヒドロキシル、アミノ、スルホン)フェニル基等)が結合したものでもよく、また無置換のものでもよい。好ましくは、ポルフィリン、テトラフェニルポルフィリン、オクタエチルポルフィリン、プロトポルフィリン、テトラキス(カルボキシフェニル)ポルフィリン、テトラ(1−メチル−4−ピリジル)ポルフィリン等のポルフィリン類が用いられる。
また、ポルフィリン類の中心に存在する金属原子としては、マンガン、ニッケル、錫、亜鉛、コバルト、銅、カドニウム、鉄あるいはバナジウム等が好ましく挙げられ、そのうち特にコバルトが最適である。
上記金属ポルフィリン類の好ましい例としては、テトラフェニルポルフィリンコバルトやオクタエチルポルフィリンコバルトなどが挙げられる。
また、本発明において還元触媒活性物質として金属ポルフィリン類を用いる場合は、金属ポルフィリン類と導電性炭素材料との混合物が好ましく用いられる。
金属ポルフィリン類と導電性炭素材料の混合方法としては、例えば、金属ポルフィリン類と粒子状の導電性炭素材料を均一に物理混合するか、金属ポルフィリン類と粒子状の導電性炭素材料を溶媒に溶解または分散させた後、溶媒を留去して金属ポルフィリン類を導電性炭素材料に含浸担持する方法などが挙げられる。
これらの混合物は、そのままの状態でもカソード活物質として使用できるが、好ましくは上記混合物を熱処理したものを使用する。熱処理は、酸素、空気または不活性ガス中で行うことができるが、窒素、ヘリウム、アルゴン等の不活性ガス中で熱処理を行うことが好ましい。熱処理温度は、100〜1000℃、好ましくは400〜1000℃、さらに好ましくは500〜900℃である。
また、反応時の還元性物質及び酸化性物質の圧力は、常圧で行うことができるが、所望により、加圧下でも減圧下でも実施することができる。加圧下で行う場合は、常圧を超えて10MPa以下とすることができる。減圧下で行う場合は、常圧未満で10-5MPa以上とすることができる。
図1は、本発明の電子・イオン混合伝導性膜3の一実施形態の概略図であり、電子伝導体1にイオン伝導体2を含浸させ乾燥させるなどによって固体とした状態を観念的に図示したものである。本発明では、電子伝導体1の隙間に、固体イオン伝導体2が導入されていればよく、図1に示されるように固体イオン伝導体2が規則正しく含浸されている必要はない。
図2は、本発明のユニット膜6の一実施形態の概略図であり、本発明の電子・イオン混合伝導性膜3の一実施形態の一方の面に酸化触媒膜5を積層させ、他方の面に還元触媒膜4を積層させた状態を図示したものである。
(実施例1)
<電子・イオン混合伝導性膜の作製>
東レ社製カーボンペーパー(TGP−H−060、厚さおよそ0.2mm)を直径24mmの円形状に切り抜いた。これにデュポン社製ナフィオン(登録商標)5%分散液0.3mlと2−プロパノール0.9mlの混合液を含浸し、乾燥させ、電子伝導体および固体イオン伝導体を含む電子・イオン混合伝導性膜(図1参照)を作製した。
<ユニット膜の作製>
酸化触媒膜を形成する酸化触媒活性物質として、Pt/カーボンブラック(Cabot社製、XC−72、Pt50重量%)を用いた。該Pt/カーボンブラック2mg、5%ナフィオン(登録商標)分散液(デュポン社製)0.1mlおよび2−プロパノール0.3mlを超音波攪拌し、ピペットで上記で作製した電子・イオン混合伝導性膜の片面に塗布し、乾燥した。
還元触媒膜を形成する還元触媒活性物質として、テトラフェニルポルフィリンコバルト(アルドリッチ社製)とカーボンファイバー粉末(昭和電工社製、VGCF)をジクロロメタン中に溶解、分散させた後、ジクロロメタンを留去してテトラフェニルポルフィリンコバルトをカーボンファイバー粉末上に含浸担持した混合粉末をヘリウム気流中150℃で1時間乾燥させた後、700℃で2時間熱処理活性化して得たコバルト−テトラフェニルポルフィリン/カーボンファイバー粉末(コバルト−テトラフェニルポルフィリンの担持量は、コバルト金属基準で0.05重量%)を用いた。該コバルト−テトラフェニルポルフィリン/カーボンファイバー2mg、5%ナフィオン(登録商標)分散液(デュポン社製)0.1mlおよび2−プロパノール0.3mlを超音波攪拌し、ピペットで上記片面塗布済みの電子・イオン混合伝導性膜のもう一方の面に塗布し、乾燥して、ユニット膜(図2参照)を製造した。
上記ユニット膜を設置した図3に示すような化学反応装置を使用した。化学反応装置の酸化室および還元室にイオン交換水をユニット膜の1/3高さまで入れた。還元室のイオン交換水を攪拌子で攪拌しながら、還元室のイオン交換水に酸素ガスを、酸化室のイオン交換水に水素ガスを、それぞれ30ml/minの流量で1時間バブリングしたところ、還元室のイオン交換水中に過酸化水素が生成した。過マンガン酸カリウムで滴定分析したところ、過酸化水素量は2.1mg(62μmol)であった。得られた生成液は、過酸化水素と水のみからなる純過酸化水素水溶液であった。
<電子・イオン混合伝導性膜の作製>
東レ社製カーボンペーパー(TGP−H−060、厚さおよそ0.2mm)を直径24mmの円形状に切り抜いた。これをデュポン社製ナフィオン(登録商標)5%分散液0.5mlと2−プロパノール1.0mlの混合液中に浸し、そのまま加熱乾燥した。表面に残留した樹脂はへらで削って除去し、平滑な面にして、電子・イオン混合伝導性膜を作製した。
<ユニット膜の作製>
酸化触媒膜を形成する酸化触媒活性物質として、Pt/カーボンブラック(Cabot社製、XC−72、Pt50重量%)を用いた。該Pt/カーボンブラック2mg、5%ナフィオン(登録商標)分散液(デュポン社製)20μlおよび2−プロパノール180μlを超音波攪拌し、ピペットで上記で作製した電子・イオン混合伝導性膜の片面に塗布し、乾燥した。
還元触媒膜を形成する還元触媒活性物質として、テトラフェニルポルフィリンコバルト(アルドリッチ製)とカーボンファイバー粉末(昭和電工社製、VGCF)をジクロロメタン中に溶解、分散させた後、ジクロロメタンを留去してテトラフェニルポルフィリンコバルトをカーボンファイバー粉末上に含浸担持した混合粉末をヘリウム気流中150℃で1時間乾燥させた後、700℃で2時間熱処理活性化して得たコバルト−テトラフェニルポルフィリン/カーボンファイバー粉末(コバルト−テトラフェニルポルフィリンの担持量は、コバルト金属基準で0.05重量%)を用いた。該コバルト−テトラフェニルポルフィリン/カーボンファイバー2mg、5%ナフィオン(登録商標)分散液(デュポン社製)20μlおよび2−プロパノール180μlを超音波攪拌し、ピペットで上記片面塗布済みの電子・イオン混合伝導性膜の他方の面に塗布し、乾燥して、ユニット膜(図2)を製造した。
上記ユニット膜を設置した図3に示すような化学反応装置を使用した。化学反応装置の酸化室および還元室にイオン交換水をユニット膜の1/3高さまで入れた。還元室のイオン交換水を攪拌子で攪拌しながら、還元室のイオン交換水に酸素ガスを、酸化室のイオン交換水に水素ガスを、それぞれ30ml/minの流量で1時間バブリングしたところ、還元室のイオン交換水中に過酸化水素が生成した。過マンガン酸カリウムで滴定分析したところ、過酸化水素量は5.3mg(156μmol)であった。得られた生成液は、過酸化水素と水のみからなる純過酸化水素水溶液であった。
以下の点を変更した以外は、実施例2と同様に実施した。即ち、酸素ガスおよび水素ガスの導入を、それぞれ還元室および酸化室へ、イオン交換水へのバブリングをせずに導入した。その結果、還元室のイオン交換水中に過酸化水素が生成した。過マンガン酸カリウムで滴定分析したところ、過酸化水素量は4.0mg(120μmol)であった。得られた生成液は、過酸化水素と水のみからなる純過酸化水素水溶液であった。
カーボンペーパー(固体イオン伝導体を含まない)に酸化触媒膜および還元触媒膜を塗布したユニット膜を用いた以外は、実施例1と同様にして反応を行った。その結果、反応は進行せず、過酸化水素の生成は認められなかった。
デュポン社製のナフィオン(登録商標)膜(電子伝導体を含まない)に酸化触媒膜および還元触媒膜を塗布したユニット膜を用いた以外は、実施例1と同様にして反応を行った。その結果、反応は進行せず、過酸化水素の生成は認められなかった。
還元触媒膜を塗布していないユニット膜を用いた以外は、実施例1と同様にして反応を行った。その結果、反応は進行せず、過酸化水素の生成は認められなかった。
酸化室に水素ガスと酸素ガスの混合ガスを供給し、還元室に窒素を供給した以外は、実施例1と同様にして反応を行った。その結果、反応は進行するが、過酸化水素は生成せず、得られた生成物は水のみであった。
還元室に水素ガスと酸素ガスの混合ガスを供給し、還元室に窒素を供給した以外は、実施例1と同様にして反応を行った。その結果、反応は進行せず、過酸化水素の生成は認められなかった。
2 固体イオン伝導体
3 電子・イオン混合伝導性膜
4 還元触媒膜
5 酸化触媒膜
6 ユニット膜
7 還元室
8 酸化室
9 還元室のイオン交換水
10 酸化室のイオン交換水
11 酸化性物質の入口
12 酸化性物質の出口
13 還元性物質の入口
14 還元性物質の出口
15 化学反応装置
16 電子・プロトン混合伝導膜
17 O2還元触媒
18 H2酸化触媒
Claims (24)
- 電子伝導体及び固体イオン伝導体を含む電子・イオン混合伝導性膜であって、前記電子伝導体及び固体イオン伝導体の両方が膜の両面を導通する構造を有することを特徴とする電子・イオン混合伝導性膜。
- 前記固体イオン伝導体が固体高分子電解質である、請求項1に記載の電子・イオン混合伝導性膜。
- 前記固体高分子電解質がフッ素樹脂を含むイオン交換樹脂である、請求項2に記載の電子・イオン混合伝導性膜。
- 前記電子伝導体が、カーボン、導電性高分子及び金属からなる群より選択される1種または2種以上である、請求項1から3のいずれかに記載の電子・イオン混合伝導性膜。
- 前記金属が金または金メッキ金属である、請求項4に記載の電子・イオン混合伝導性膜。
- 前記電子伝導体が、紙状、布状、網状、ポーラス状、格子状、枠状、線状あるいは点状の形態である、請求項1から5のいずれかに記載の電子・イオン混合伝導性膜。
- 電子伝導体及び固体イオン伝導体を含む電子・イオン混合伝導性膜の一方の面に酸化触媒膜を積層させ、他方の面に還元触媒膜を積層させたことを特徴とするユニット膜。
- 前記固体イオン伝導体が固体高分子電解質である、請求項7に記載のユニット膜。
- 前記固体高分子電解質がフッ素樹脂を含むイオン交換樹脂である、請求項8に記載のユニット膜。
- 前記電子伝導体が、カーボン、導電性高分子及び金属からなる群より選択される1種または2種以上である、請求項7から9のいずれかに記載のユニット膜。
- 前記金属が金または金メッキ金属である、請求項10に記載のユニット膜。
- 前記電子伝導体が、紙状、布状、網状、ポーラス状、格子状、枠状、線状あるいは点状の形態である、請求項7から11のいずれかに記載のユニット膜。
- 前記酸化触媒膜および還元触媒膜が集電されている、請求項7から12のいずれかに記載のユニット膜。
- 請求項7から13のいずれかに記載のユニット膜、酸化室及び還元室を有し、前記酸化室および還元室は前記ユニット膜により区画され、前記酸化室は前記ユニット膜の酸化触媒膜側に配置され、前記還元室は前記ユニット膜の還元触媒膜側に配置された構造であることを特徴とする化学反応装置。
- 前記酸化室及び/又は還元室に水、水溶液あるいは水蒸気が存在する、請求項14に記載の化学反応装置。
- 前記酸化室に還元性物質を供給する供給口、及び前記還元室に酸化性物質を供給する供給口を有し、前記酸化触媒膜あるいは還元触媒膜中に反応生成物を発生させるように構成されてなる、請求項14又は15に記載の化学反応装置。
- 請求項14から16のいずれかに記載の化学反応装置を用い、酸化室に還元性物質を導入し、還元室に酸化性物質を導入し、酸化還元反応によって化合物を製造することを特徴とする化合物の製造方法。
- 請求項14から16のいずれかに記載の化学反応装置を用い、酸化室に水素供与体を導入し、還元室に酸素ガスを導入し、酸化還元反応によって還元触媒膜で過酸化水素を製造することを特徴とする過酸化水素の製造方法。
- 前記水素供与体が、水素ガス、メタノール、エタノール又はジメチルエーテルである、請求項18に記載の過酸化水素の製造方法。
- 前記化学反応装置における酸化触媒膜を構成する酸化触媒が、水素供与体からプロトンを発生させる触媒である、請求項18又は19に記載の過酸化水素の製造方法。
- 前記酸化触媒が、白金、パラジウム又は白金−ルテニウム合金を含有する、請求項20に記載の過酸化水素の製造方法。
- 前記化学反応装置における還元触媒膜を構成する還元触媒が、酸素とプロトンと電子から過酸化水素を発生させる触媒である、請求項18から21のいずれかに記載の過酸化水素の製造方法。
- 前記還元触媒が、金属ポルフィリン類及び導電性炭素材料を含み、これらの混合物を熱処理することによって得られたものである、請求項22に記載の過酸化水素の製造方法。
- 前記導電性炭素材料が、活性炭、カーボンファイバー、グラファイト、カーボンウィスカー、カーボンブラックおよびアセチレンブラックからなる群より選択される1種または2種以上の炭素材料である、請求項23に記載の過酸化水素の製造方法。
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