JP5266180B2 - 液晶表示装置 - Google Patents

Description

本発明は、液晶表示装置、特にＶＡモード液晶表示装置、の視野角特性の改善技術に関する。

従来、液晶表示装置には、そのモードに応じて、様々な光学特性を示す光学フィルムが光学補償に利用されている。例えば、ＶＡモード液晶表示装置の光学補償フィルムの視野角特性及びコントラストを改善するために、所定の２軸性の位相差板フィルムを用いることが提案されている（例えば、特許文献１）。
また、厚み方向において光軸が傾斜したポリマーフィルムを、ＴＮモードの液晶表示装置の光学補償に利用することが提案されている。
例えば、特許文献２及び３には、周速度の異なる二つのロール間にフィルムを通すことで、該フィルムにせん断力を付与し、光軸が傾斜したフィルムを作成する方法と、当該フィルムをＴＮ型液晶ディスプレイへ応用することが記載されている。しかし、これらの文献に記載の方法では、フィルムの光学特性のバラツキが大きく、及びフィルム表面に接触傷が付き易い等の問題があった。
また、特許文献４及び５には、熱可塑性樹脂組成物の溶融物を、所定の条件の２つのロール間を通過させることにより、フィルム厚み方向の光軸が傾斜したフィルムを作製する方法が提案されている。

一方、液晶表示装置は、基本的に一人が使用するパーソナルコンピューター等のディスプレイとしてのみならず、複数人が様々な方向から観察するＴＶ用のディスプレイとしての用途にも利用されている。そのため、さらなる視野角特性の改善が望まれる。さらに、カラー表示特性では、視野角特性のみならず、中間色調の観点でも、改善が必要である。

特許第３３３０５７４号公報 特開平７−３３３４３７号公報 特開平６−２２２２１３号公報 特開２００３−２５４１４号公報 特開２００７−３８６４６号公報

本発明者が鋭意検討した結果、光軸が傾斜しているフィルムを利用するだけでは、液晶表示装置の視野角特性を、ＴＶ用のディスプレイ用途等、複数人が種々の角度から観察する用途においても満足できる程度に改善できず、また、カラー表示特性においては、中間色調の観点でも、改善が必要であることがわかった。
本発明は、視野角特性が改善され、及び中間調表示特性も改善された液晶表示装置を提供することを課題とする。

前記課題を解決するための手段は、以下の通りである。
［１］ 互いの吸収軸を直交して配置される一対の偏光層；
該一対の偏光層の間に、互いに対向して配置され且つ少なくとも一方が透明電極を有する第１の基板及び第２の基板と、前記第１の基板と前記第２の基板との間に配置された液晶層とを有する液晶セル；
前記液晶セルと、前記一対の偏光層の一方又は双方との間に光学異方性層；を有する液晶表示装置であって、
前記光学異方性層の面内遅相軸が、前記光学異方性層により近い位置に配置されている偏光層の吸収軸と平行又は直交であり、
前記光学異方性層の波長５５０ｎｍにおける面内レターデーションＲｅ（５５０）が、下記式（Ｉ）
２５ｎｍ≦Ｒｅ（５５０）≦２３０ｎｍ （Ｉ）
を満足し；
前記光学異方性層の傾斜方位と法線を含む面内（入射面）において、該法線から前記光学異方性層の傾斜方位に４０°傾いた方向から測定した、波長５５０ｎｍの入射光に対するレターデーションＲ［４０°］が、下記関係式（II）
７０ｎｍ≦Ｒ［４０°］≦１００ｎｍ （II）
を満足し；及び
前記光学異方性層の傾斜方位と法線を含む面内（入射面）において、該法線から前記光学異方性層の傾斜方位に＋４０°傾いた方向から測定したレターデーションＲ［＋４０°］と、該法線に対して逆に４０°傾いた方向から測定したレターデーションＲ［−４０°］（但し、Ｒ［−４０°］＜Ｒ［＋４０°］とする）の差ΔＲ［±４０°］が、下記関係式（III）
０ｎｍ＜ΔＲ［±４０°］≦３０ｎｍ （III）
を満足することを特徴とする液晶表示装置。
［２］ 前記光学異方性層が、熱可塑性樹脂組成物を周速度の異なる２個のロール間を通過させることにより作製された位相差フィルムであることを特徴とする［１］の液晶表示装置。
［３］ 前記光学異方性層が、熱可塑性樹脂組成物をダイから溶融押出しする工程を含み、溶融押出しされた溶融物を周速度の異なる２個のロール間を通過させることにより作製された位相差フィルムであることを特徴とする［１］の液晶表示装置。
［４］ 前記光学異方性層が、延伸処理された位相差フィルムであることを特徴とする［１］〜［３］のいずれかの液晶表示装置。
［５］ 前記液晶層が、電圧印加時に液晶配向方位が互いに異なる複数の領域に分割されていることを特徴とする［１］〜［４］のいずれかの液晶表示装置。
［６］ 前記液晶層の駆動方式がＶＡモードであることを特徴とする［１］〜［５］のいずれかの液晶表示装置。

本発明によれば、視野角特性が改善され、及び中間調表示特性も改善された液晶表示装置を提供することができる。

本発明の液晶表示装置の一例の構成を示す模式図である。 光学異方性層の光学特性の定義を説明するために用いた模式図である。

以下、本発明をさらに詳細に説明する。なお、本明細書において「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値および上限値として含む範囲を意味する。

なお、本明細書において、Ｒｅ（λ）、Ｒｔｈ（λ）は、各々、波長λにおける面内のレターデーション（ｎｍ）、及び厚さ方向のレターデーション（ｎｍ）である。Ｒｅ（λ）は、ＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲ（王子計測機器（株）製）において、波長λｎｍの光をフィルム法線方向に入射させて測定される。
測定されるフィルムが１軸又は２軸の屈折率楕円体で表されるものである場合には、以下の方法によりＲｔｈ（λ）は算出される。測定波長λｎｍの選択にあたっては、波長選択フィルターをマニュアルで交換するか、又は測定値をプログラム等で変換して測定できる。
Ｒｔｈ（λ）は前記Ｒｅ（λ）を、面内の遅相軸（ＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲにより判断される）を傾斜軸（回転軸）として（遅相軸がない場合にはフィルム面内の任意の方向を回転軸とする）のフィルム法線方向に対して法線方向から片側５０度まで１０度ステップで各々その傾斜した方向から波長λｎｍの光を入射させて全部で６点測定し、その測定されたレターデーション値と、平均屈折率の仮定値及び入力された膜厚値とを基にＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲが算出される。
上記において、法線方向から面内の遅相軸を回転軸として、ある傾斜角度にレターデーションの値がゼロとなる方向をもつフィルムの場合には、その傾斜角度より大きい傾斜角度でのレターデーション値は、その符号を負に変更した後、ＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲが算出される。
なお、遅相軸を傾斜軸（回転軸）として（遅相軸がない場合には、フィルム面内の任意の方向を回転軸とする）、任意の傾斜した２方向からレターデーション値を測定し、その値と平均屈折率の仮定値及び入力された膜厚値を基に、以下の数式（Ｉ）及び式（ＩＩ）よりＲｔｈを算出することもできる。

式中、Ｒｅ（θ）は法線方向から角度θ傾斜した方向におけるレターデーション値をあらわす。
また、ｎｘは、面内における遅相軸方向の屈折率を表し、ｎｙは面内においてｎｘに直交する方向の屈折率を表し、ｎｚはｎｘ及びｎｙに直交する方向の屈折率を表し、ｄは膜厚を表す。

測定されるフィルムが１軸や２軸の屈折率楕円体で表現できないもの、いわゆる光学軸（ｏｐｔｉｃ ａｘｉｓ）がないフィルムの場合には、以下の方法により、Ｒｔｈ（λ）は算出される。
Ｒｔｈ（λ）は、前記Ｒｅ（λ）を、面内の遅相軸（ＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲにより判断される）を傾斜軸（回転軸）としてフィルム法線方向に対して−５０度から＋５０度まで１０度ステップで各々その傾斜した方向から波長λｎｍの光を入射させて１１点測定し、その測定されたレターデーション値と、平均屈折率の仮定値、及び入力された膜厚値を基にＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲが算出される。
上記の測定において、平均屈折率の仮定値は、ポリマーハンドブック（ＪＯＨＮ ＷＩＬＥＹ＆ＳＯＮＳ，ＩＮＣ）、各種光学補償フィルムのカタログの値を使用することができる。
また、平均屈折率の値が既知でないものについては、アッベ屈折計で測定することができる。主な光学補償フィルムの平均屈折率の値を以下に例示する：
セルロースアシレート（１．４８）、シクロオレフィンポリマー（１．５２）、ポリカーボネート（１．５９）、ポリメチルメタクリレート（１．４９）、ポリスチレン（１．５９）である。
これら平均屈折率の仮定値と膜厚を入力することで、ＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲは、ｎｘ、ｎｙ、ｎｚを算出する。この算出されたｎｘ、ｎｙ、ｎｚよりＮｚ＝（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）が更に算出される。
Ｒｅ、Ｒｔｈ及び屈折率の測定波長は特別な記述がない限り、可視光域のλ＝５５０ｎｍでの値である。
また、本明細書において、「主軸」とは、ＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲが算出した屈折率楕円体の主屈折率軸、ｎｘ、ｎｙ、ｎｚにおいて、特に記載がない場合、フィルム厚さ方向の主屈折率ｎｚを意味する。

図１に本発明の液晶表示装置の一例の構成を概念的に示す模式図を示す。
図１の液晶表示装置は、液晶セルＬＣ（上側基板１、下側基板３、および液晶層５、を有する）と、液晶セルＬＣを挟持して配置される一対の上側偏光膜８ａ及び下側偏光膜８ｂとを有する。偏光膜８ａ及び８ｂは、それぞれの吸収軸９ａ及び９ｂを互いに直交方向にして配置されている。偏光膜８ａ及び８ｂのそれぞれと液晶セルＬＣとの間には、光学異方性層１０ａ及び１０ｂが配置されている。光学異方性層１０ａは、その面内遅相軸１１ａを、より近い位置に配置されている偏光膜８ａの吸収軸９ａと直交にして配置され、ならびに光学異方性層１０ｂは、その面内遅相軸１１ｂを、より近い位置に配置されている偏光膜８ｂの吸収軸９ｂと直交にして配置されている。

液晶セルＬＣはＶＡモードの液晶セルであり、黒表示時には、液晶層５はホメオトロピック配向になる。上側基板１と下側基板３は、それぞれ内面に、配向膜（図示せず）と電極層（図示せず）を有し、さらに観察者側の基板１の内面には、カラーフィルタ層(図示せず)を有する。液晶層５は、ＲＧＢの各サブピクセル領域中、電圧印加時に液晶配向が傾斜する方位が互いに異なる複数の領域に分割（例えば、２分割、４分割、及び８分割等）されている、いわゆるマルチドメイン構造であるのが好ましい。マルチドメイン構造の液晶セルを採用すると、視野角特性の対称性が改善されるので好ましい。

図１中、バックライトを省略したが、図中、下側に配置されているとする。バックライト（図１中下側に配置されているものとする）からの法線方向の光が、偏光膜８ｂの吸収軸９ｂを通過して、ホメオトロピック配向状態の液晶層５に入射すると、液晶層５はなんら複屈折を生じさせないので、偏光膜８ａの吸収軸９ａによって完全に遮光される。一方、法線方向から傾斜した斜め方向からの入射光に対しては、上下の偏光膜８ａ及び８ｂの吸収軸９ａ及び９ｂが直交配置からずれているので、黒表示時の光漏れとなって観察される。光学異方性層１０ａ及び１０ｂは、以下の光学特性を満足することにより、この黒表示時に斜め方向に生じる光漏れの軽減に寄与するものである。より具体的には、光学異方性層１０ａ及び１０ｂは、その層面に垂直な任意の入射面において傾斜方位におけるレターデーションの極角依存性が法線方向（極角０°）を中心に非対称性があり、
（１） 波長５５０ｎｍにおける面内レターデーションＲｅ（５５０）が、下記式（Ｉ）を、
２５ｎｍ≦Ｒｅ（５５０）≦２３０ｎｍ （Ｉ）
（２） 前記光学異方性層の傾斜方位と法線を含む面内において、前記法線から傾斜方位側へ４０°傾いた方向から測定した、波長５５０ｎｍのレターデーションＲ［４０°］が、下記関係式（II）を満足し、
７０ｎｍ≦Ｒ［４０°］≦１００ｎｍ （II）
（３） 前記光学異方性層の傾斜方位と法線を含む面内（入射面）において、該法線から前記光学異方性層の傾斜方位に＋４０°傾いた方向から測定したレターデーションＲ［＋４０°］と、該法線に対して逆に４０°傾いた方向から測定したレターデーションＲ［−４０°］（但し、Ｒ［−４０°］＜Ｒ［＋４０°］とする）との差ΔＲ［±４０°］が、下記関係式（III）を、
０ｎｍ＜ΔＲ［±４０°］≦３０ｎｍ （III）
満足する。
なお、本明細書において、「光学異方性層からθ°傾いた方向」とは、法線方向から傾斜方位にθ°だけ、層面方向に傾斜した方向と定義される。即ち、層面の法線方向は、傾斜角度０°の方向であり、層面内の任意の方向は、傾斜角度９０°の方向である。

図２は、Ｒ［＋４０°］及びＲ［−４０°］を測定する際の、光学異方性層の傾斜方位、入射面、及び入射方向の関係の一例を示す模式図である。Ｒ［＋４０°］及びＲ［−４０°］の測定は、入射方向１及び２のいずれであってもよく、Ｒ［＋４０°］＞Ｒ［−４０°］の関係を満足するように決定する。また、（２）のＲ［４０°］は、Ｒ［＋４０°］及びＲ［−４０°］の双方を意味し、Ｒ［４０°］が、７０ｎｍ〜１００ｎｍであるとは、Ｒ［＋４０°］及びＲ［−４０°］のいずれか一方、７０〜１００ｎｍの範囲内であることを意味する。Ｒ［＋４０°］＞Ｒ［−４０°］を満足することを前提に、Ｒ［＋４０°］が７０ｎｍ〜１００ｎｍであるのが好ましく、Ｒ［−４０°］は、７０ｎｍ未満か、７０ｎｍ〜１００ｎｍであるのが好ましい。双方とも７０〜１００ｎｍであるのがより好ましい。
本明細書において、光学異方性層のＲ［０°］＝Ｒｅ、Ｒ［＋４０°］及びＲ［−４０°］は、光学異方性層の下記傾斜方位と法線を含む面内において、該法線方向から測定した（傾斜角度０°での）波長５５０ｎｍにおけるレターデーション値、該法線に対して傾斜方位側へ４０°傾いた方向から測定した（傾斜角度４０度での）レターデーション値及び該法線に対して傾斜方位とは反対側へ４０°傾いた方向から測定した（傾斜角度−４０度での）レターデーション値を意味する。
ここで、傾斜方位は、以下の方法で決定する。
（１）光学異方性層の面内の遅相軸方位を０°、光学異方性層の面内の進相軸方位を９０°とし、０°〜９０°の間で０．１°刻みで仮傾斜方位を設定する。
（２）各仮傾斜方位と光学異方性層の法線を含む面内においてＲ［＋４０°］とＲ［−４０°］を測定し、｜Ｒ［＋４０°］−Ｒ［−４０°］｜を求める。
（３）｜Ｒ［＋４０°］−Ｒ［−４０°］｜が最大となる方位を傾斜方位と決定する。
本明細書において、光学異方性層のＲｔｈは傾斜方位において、ＫＯＢＲＡ２１ＡＤＨ、又は、ＷＲが算出したものである。
また、Ｒｅ、Ｒ［＋４０°］及びＲ［−４０°］のバラツキは、以下の方法により測定することができる。光学異方性層（例えばフィルム）の中央部の互いに２ｍｍ以上離れた任意の１０点以上の位置でサンプリングを行い、上記方法でＲｅ、Ｒ［＋４０°］及びＲ［−４０°］を測定し、その最大値と最小値の差を、Ｒｅ、Ｒ［＋４０°］及びＲ［−４０°］のバラツキとする。また、本発明では上記１０点の平均値をＲｅ、Ｒ［＋４０°］、Ｒ［−４０°］とする。
さらに、遅相軸及び後述のＲｔｈのバラツキも同様に測定される。

図１に示す液晶表示装置では、上記式（１）〜（３）の条件を満足する光学異方性層１０ａ及び１０ｂの光学特性を利用して、上記した、黒表示時の斜め方向に生じる光漏れを軽減し、斜め方向のコントラストを改善している。さらに、光学異方性層１０ａ及び１０ｂは、その層面に垂直な任意の入射面において傾斜方位におけるレターデーションの極角依存性が法線方向（極角０°）を中心に非対称性があるという、光学特性を有するので、上記効果とともに、中間調表示特性の改善にも寄与し、より具体的には、低階調におけるγ特性が改善される。ここで、階調のγ特性について説明する。
表示装置に階調ｇ（整数）を信号として入力し、その時の正面での輝度をＬ（ｇ）とする。黒表示時はｇ＝０、白表示時はｇ＝２５５とし、さらに、白表示時を１として、ｇ及びＬを規格化したものを、それぞれｇ’及び、Ｌ’（ｇ）とする。ｇ’及びＬ’の両者の対数をとって、ｘ＝ｌｏｇ（ｇ’）を横軸、ｙ＝ｌｏｇ（Ｌ’（ｇ））を縦軸にとり、そのグラフの傾きをγとする。また、ある階調ｇでのγ（ｇ）とは、下記式の通り、ｙのｘによる微分をいう。
γ＝ｄｙ／ｄｘ ・・・ 式（１）
通常、表示装置では、全階調域でγが１．８〜２．４程度の一定値をとるように、階調ｇに対応する電圧Ｖを設定する。これは人間の眼の光強度に対する感度に合わせている。液晶表示装置では、斜め方向でのγが、正面でのγとは異なっている。その異なる程度等は、液晶セルのモードによって異なるが、一般的には、全階調域において、γは正面より斜め方向で減少する。これは、斜め方向では不自然な階調特性となることを意味し、正面では自然に表示されている画像が、斜め方向では不自然な画像として感じられる。これらの特性の測定は容易で、正面や斜め方向など観測方向での輝度を、輝度測定機（例えばＴｏｐｃｏｎ製ＢＭ−５Ａ、コニカミノルタ製ＣＡ−２１０など）で、表示装置に入力する階調信号毎に計測し、計測値を用いて、上記定義に従って算出することができる。なお、本明細書では、「低階調γ」とは、便宜的に定義したもので、階調０〜６３でのγの平均値を意味するものとする。

前記（１）〜（３）の光学特性を満足するフィルムは、後述する方法、具体的には、熱可塑性樹脂組成物の溶融物を周速が互いに異なる２つのロール間を通過させることにより製造することができる。また、前記（１）〜（３）の光学特性は、屈折率楕円体の主軸が厚み方向において傾斜しているフィルムによって達成することができる。光学異方性層１０ａ及び１０ｂが、ポリマーフィルムである態様では、偏光膜８ａ及び８ｂに接触させて貼り合せ、その保護フィルムとしても利用することもできる。当該態様では、図１中の偏光板Ｐ１及びＰ２をそれぞれ製造して、それを液晶セルＬＣに貼合して、液晶表示装置を製造することができる。なお、偏光板は、一般的には、偏光膜の外側表面にも保護フィルムを有するが、図１では、外側に配置される保護フィルムは省略した。

なお、図１では、光学異方性層１０ａの面内遅相軸１１ａと偏光膜８ａの吸収軸９ａとが直交であり、且つ光学異方性層１０ｂの面内遅相軸１１ｂと偏光膜８ｂの吸収軸９ｂとが直交である態様を示したが、光学異方性層１０ａの面内遅相軸１１ａと偏光膜８ａの吸収軸９ａとが平行であり、且つ光学異方性層１０ｂの面内遅相軸１１ｂと偏光膜８ｂの吸収軸９ｂとが平行である態様でも、同様の効果が得られる。
また、図１では、一対の偏光膜８ａ及び８ｂの双方と液晶セルＬＣとの間に上記光学特性を満足する光学異方性層が配置される態様について説明したが、一対の偏光膜８ａ及び８ｂのいずれか一方と液晶セルＬＣとの間にのみ、上記光学特性を満足する光学異方性層が配置される態様でも同様の効果が得られる。

上記では、ＶＡ（Vertically Aligned）モードの液晶表示装置の態様について説明したが、ＶＡモードに限定されず、ＴＮモード、ＳＴＮモード、ＩＰＳモード、ＯＣＢモード及びＥＣＢモードの液晶表示装置についても同様の効果を奏する。

以下、本発明の液晶表示装置に利用する各部材について説明する。
光学異方性層：
本発明では、下記（１）〜（３）の条件を満足する光学異方性層を利用する。
（１） 波長５５０ｎｍにおける面内レターデーションＲｅ（５５０）が、下記式（Ｉ）を満足する。
２５ｎｍ≦Ｒｅ（５５０）≦２３０ｎｍ （Ｉ）
（２） 前記光学異方性層の傾斜方位と法線を含む面内において、前記法線から傾斜方位側へ４０°傾いた方向から測定した、波長５５０ｎｍのレターデーションＲ［４０°］が、下記関係式（II）を満足し、
７０ｎｍ≦Ｒ［４０°］≦１００ｎｍ （II）
（３） 前記光学異方性層の傾斜方位と法線を含む面内（入射面）において、該法線から前記光学異方性層の傾斜方位に＋４０°傾いた方向から測定したレターデーションＲ［＋４０°］と、該法線に対して逆に４０°傾いた方向から測定したレターデーションＲ［−４０°］（但し、Ｒ［−４０°］＜Ｒ［＋４０°］とする）との差ΔＲ［±４０°］が、下記関係式（III）を、
０ｎｍ＜ΔＲ［±４０°］≦３０ｎｍ （III）
満足する。

図１に示す態様、即ち、一対の偏光膜の双方とＶＡモード液晶セルとの間に、光学異方性層を配置する態様では、黒表示時の斜め方向のコントラストの改善、及び低階調のγ値の改善の観点では、各光学異方性層は、下記式（Ｉ-1）〜（III-1）
３０ｎｍ≦Ｒｅ（５５０）≦８０ｎｍ （Ｉ-1）
７５ｎｍ≦Ｒ［４０°］≦９５ｎｍ （II-1）
５ｎｍ＜ΔＲ［±４０°］≦２５ｎｍ （III-1）
を満足するのが好ましく、下記式（Ｉ-1）’〜（III-1）’
４０ｎｍ≦Ｒｅ（５５０）≦７０ｎｍ （Ｉ-1）’
８０ｎｍ≦Ｒ［４０°］≦９０ｎｍ （II-1）’
１０ｎｍ＜ΔＲ［±４０°］≦２０ｎｍ （III-1）’
を満足するのがより好ましい。

また、一対の偏光膜の一方のみとＶＡモード液晶セルとの間に、光学異方性層を配置する態様では、黒表示時の斜め方向のコントラストの改善、及び低階調のγ値の改善の観点では、光学異方性層は、下記式（Ｉ-2）〜（III-2）
１８０ｎｍ≦Ｒｅ（５５０）≦２２０ｎｍ （Ｉ-2）
７５ｎｍ≦Ｒ［４０°］≦９５ｎｍ （II-2）
５ｎｍ＜ΔＲ［±４０°］≦２５ｎｍ （III-2）
を満足するのが好ましく、下記式（Ｉ-2）’〜（III-2）’
１９０ｎｍ≦Ｒｅ（５５０）≦２１０ｎｍ （Ｉ-2）’
８０ｎｍ≦Ｒ［４０°］≦９０ｎｍ （II-2）’
１０ｎｍ＜ΔＲ［±４０°］≦２０ｎｍ （III-2）’
を満足するのがより好ましい。

前記光学異方性層は、上記（３）の光学特性を満足し、即ち、層面の法線を含む少なくとも一の入射面の入射光に対して、レターデーションの極角依存性が法線方向（極角０°）を中心に非対称性を持つ光学異方性層である。当該光学異方性層の一例は、主軸が厚み方向において傾斜しているフィルムである。ここで、フィルムの「主軸」とは、ＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲが算出した屈折率楕円体の主屈折率軸、ｎｘ、ｎｙ、ｎｚにおけるフィルム厚さ方向の主屈折率ｎｚをいう。また、「厚み方向において傾斜している」とは、フィルム面の法線方向に対して、フィルム面内の任意の方向を傾斜方位として、フィルム面方向に角度θｔ°（但し０°＜θｔ＜９０°を満足する。以下、θｔを「傾斜角」という）だけ傾斜していることを意味する。前記光学異方性層は、フィルム面法線方向に対して傾斜角度４０°以下（より好ましくは２０〜３５°）の方向に主軸を有するフィルムからなるのが好ましい。
なお傾斜角θｔは前記のＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲ（王子計測機器（株）製）により、Ｒｅ、Ｒｔｈとともに算出される。なお、上記の測定方法において許容される誤差は、本発明に用いられるフィルムの主軸の傾斜角度についても許容されるであろう。

本発明には、複数の層を組み合わせることで、上記要求される特性を達成する光学異方性層を利用してもよく、即ち、前記光学異方性層は、複数の層からなっていてもよい。

また、主軸の傾斜角のバラツキは、以下の方法により測定することができる。
フィルムの幅方向に１０点及び、搬送方向１０点に等間隔でサンプリングを行い、前記方法で主軸の傾斜角を測定し、その最大値と最小値の差を、主軸の傾斜角のバラツキとすることができる。
なお、遅相軸角度は、前記したＲｅの測定によって決定することができ、そのバラツキも、フィルムの幅方向に１０点及び、搬送方向１０点に等間隔に測定を行った際の最大値と最小値の差で決定することができる。

前記態様の光学異方性層は、例えば、以下の方法で製造することができる。
熱可塑性樹脂を含有する組成物の溶融物を、周速が互いに異なる２つのロール間を通過させること、及び所望によりさらに延伸すること、を含む方法により製造することができる。この方法により、上記（１）〜（３）の光学特性を満足するポリマーフィルムを安定的に及び簡易に製造することができる。より具体的には、溶融状態で周速が互いに異なる２つのロール間を通過させることにより、光学特性のバラツキが無く又は小さく、フィルム表面に接触傷などの欠陥を発生させずに、安定的に前記（１）〜（３）の光学特性を満足するポリマーフィルムを製造することができる。光学特性のバラツキが無い又は少ない点、及びフィルム表面に接触傷などの欠陥がない点で、下記方法で製造するフィルムは、特開平７−３３３４３７号公報や特開平６−２２２２１３号公報に記載されている、非溶融状態のフィルムを周速の異なるロール間を通過させて光軸を傾斜させたフィルムと相違する。
以下、この製造方法について詳細に説明する。

前記方法では、熱可塑性樹脂を含有する組成物（「熱可塑性樹脂組成物」という場合がある）を溶融押出しする。溶融押出しをする前に、熱可塑性樹脂組成物をペレット化するのが好ましい。ペレット化は前記熱可塑性樹脂組成物を乾燥した後、２軸混練押出機を用い１５０℃〜３００℃で溶融後、ヌードル状に押出したものを空気中あるいは水中で固化し裁断することにより作製できる。また、押出機による溶融後、水中に口金より直接押出しながらカットするアンダーウオーターカット法等によりペレット化することもできる。ペレット化に利用される押出機としては、単軸スクリュー押出機、非かみ合い型異方向回転二軸スクリュー押出機、かみ合い型異方向回転二軸スクリュー押出機、かみ合い型同方向回転二軸スクリュー押出機などを用いることができる。押出機の回転数は１０ｒｐｍ〜１０００ｒｐｍが好ましく、より好ましくは２０ｒｐｍ〜７００ｒｐｍである。押出滞留時間は１０秒〜１０分、より好ましくは２０秒〜５分である。
ペレットの大きさについては特に制限はないが、一般的には１０ｍｍ³〜１０００ｍｍ³程度であり、より好ましくは３０ｍｍ³〜５００ｍｍ³程度である。

溶融押出し前に、ペレット中の水分を減少させることが好ましい。好ましい乾燥温度は４０〜２００℃、さらに好ましくは６０〜１５０℃である。これにより含水率を１．０質量％以下にすることが好ましく、０．１質量％以下にすることがさらに好ましい。乾燥は空気中で行ってもよく、窒素中で行ってもよく、真空中で行ってもよい。

次に、乾燥したペレットを、押出機の供給口を介してシリンダー内に供給し、混練及び溶融させる。シリンダー内は、例えば、供給口側から順に、供給部、圧縮部、計量部とで構成される。押出機のスクリュー圧縮比は１．５〜４．５が好ましく、シリンダー内径に対するシリンダー長さの比（Ｌ／Ｄ）は２０〜７０が好ましく、シリンダー内径は３０ｍｍ〜１５０ｍｍが好ましい。押出温度は、熱可塑性樹脂の溶融温度に応じて決定されるが、一般的には、１９０〜３００℃程度が好ましい。さらに残存酸素による溶融樹脂の酸化を防止するため、押出機内を不活性（窒素等）気流中、あるいはベント付き押出機を用い真空排気しながら実施するのも好ましい。

熱可塑性樹脂組成物中の異物濾過のためブレーカープレート式の濾過やリーフ型ディスクフィルターを組み込んだ濾過装置を設けることが好ましい。濾過は１段で行ってもよく、多段濾過で行ってもよい。濾過精度は１５μｍ〜３μｍが好ましく、さらに好ましくは１０μｍ〜３μｍである。濾材としてはステンレス鋼を用いることが望ましい。濾材の構成は、線材を編んだもの、金属繊維もしくは金属粉末を焼結したもの（焼結濾材）が使用でき、中でも焼結濾材が好ましい。

吐出量の変動を減少させ厚み精度を向上させるために、押出機とダイの間にギアポンプを設けることが好ましい。これによりダイ内の樹脂圧力変動巾を±１％以内にすることができる。ギアポンプによる定量供給性能を向上させるために、スクリューの回転数を変化させて、ギアポンプ前の圧力を一定に制御する方法も用いることができる。

前記の如く構成された押出機によって溶融され、必要に応じ濾過機、ギアポンプを経由して溶融樹脂がダイに連続的に送られる。ダイはＴダイ、フィッシュテールダイ、ハンガーコートダイの何れのタイプでも構わない。またダイの直前に樹脂温度の均一性アップのためスタティックミキサーを入れることも好ましい。Ｔダイ出口部分のクリアランスは一般的にフィルム厚みの１．０〜１０倍がよく、好ましくは１．２〜５倍である。
ダイは５〜５０ｍｍ間隔で厚み調整可能であることが好ましい。また下流のフィルム厚み、厚み偏差を計算し、その結果をダイの厚み調整にフィードバックさせる自動厚み調整ダイも有効である。
単層製膜装置以外にも、多層製膜装置を用いて製造も可能である。
このようにして、樹脂が供給口から押出機に入ってからダイから出るまでの滞留時間は３分〜４０分が好ましく、さらに好ましくは４分〜３０分である。

次に、熱可塑性樹脂の溶融物をダイからフィルム状に押出し、２つのロール（例えば、タッチロール及びキャスティングロール）間を通過させ、冷却固化して（タッチロール法）、フィルムを得る。前記方法では、互いに異なる周速で回転している２つのロール間にフィルム状の溶融物を通過させることで、フィルムにせん断を与えて、前記関係式（ＩＩＩ）を満足する（主軸が法線方向に対して傾斜した）ポリマーフィルムを作製することができる。直径の大きなロールを用いると、フィルム状の溶融物とロールの接触面積が広くなり、せん断がかかる時間がより長くなるため、ΔＲ［±４０°］の値が大きくなる（主軸の傾斜角度が大きくなる）傾向がある。直径が、３５０〜６００ｎｍ（より好ましくは３５０〜５００ｎｍ）の２つのロール（例えば、タッチングロールとキャスティングロール）を使用するのが好ましい。直径の大きなロールを用いると、フィルム状の溶融物とロールの接触面積が広くなり、せん断がかかる時間がより長くなるため、ΔＲ［±４０°］の値が大きい（主軸がより大きな傾斜角度で傾斜した）フィルムを、しかもそのバラツキを抑制しつつ製造することができる。なお、本発明の方法では、２つのロールの直径は等しくても、異なっていてもよい。また、フィルムの噛み込み性も向上するので、より安定的に製造することができる。一方、フィルム状の溶融物の幅方向の温度分布が顕著であると、均一性を維持するのが困難になるので、前記方法では、ダイから溶融押出しされ２つのロールの少なくとも一方に接触する直前まで、溶融物の幅方向の温度分布を軽減するのが好ましく、具体的には、幅方向の温度分布を５℃以内にするのが好ましい。温度分布を軽減するためには、溶融物のダイと２つのロールとの間の通路の少なくとも一部に、断熱機能又は熱反射機能のある部材を配置し、該溶融物を外気から遮蔽するのが好ましい。この様に、断熱部材を通路に配置して、外気から遮蔽することで、外部環境、例えば風、の影響を抑えることができ、フィルムの幅方向の温度分布を抑制することができる。フィルム状の溶融物の幅方向の温度分布は、±３℃以内がより好ましく、±１℃以内がよりさらに好ましい。この様に、ロール間を通過させる直前まで、フィルム状溶融物の幅方向の温度を均一にするバラツキを抑制することができる。
なお、フィルム状の溶融物の温度分布は、接触式温度計や非接触式温度計によって測定することができるが、特に非接触式の赤外温度計を用いて測定することができる。

また、供給された熱可塑性樹脂組成物の溶融物を２つのロール表面で連続的に挟圧してフィルム状に成形する従来の方法に加え、ロール間に圧力を５〜５００ＭＰａかけるのが好ましい。より好ましい圧力は、２０〜３００ＭＰａであり、さらに好ましくは、２５〜２００ＭＰａであり、特に好ましくは３０〜１５０ＭＰａである。

また、よりバラツキをなくす方法として、フィルム状の溶融物がキャスティングロールに接触する際の密着性を上げる方法がある。具体的には、静電印加法、エアナイフ法、エアーチャンバー法、バキュームノズル法などの方法を組み合わせて、密着性を向上させることができる。このような密着向上法は、フィルム状の溶融物の全面に実施してもよく、一部に実施してもよい。

本発明では、２つのロールの材質は金属であることが好ましく、より好ましくはステンレスであり、表面をメッキ処理されたロールも好ましい。一方、ゴムロールやゴムでライニングした金属ロールは、表面の凹凸が大きく、フィルムの表面に傷が付き易いので、使用しないほうが好ましい。
タッチロールについては、例えば特開平１１−３１４２６３号公報、特開２００２−３６３３２号公報、特開平１１−２３５７４７号公報、国際公開第９７／２８９５０号パンフレット、特開２００４−２１６７１７号公報、特開２００３−１４５６０９号公報記載のものを利用できる。

フィルム状の溶融物を通過させる２つのロール（例えばキャスティングロールとタッチロール）以外に、キャスティングロールを１本以上使用して、フィルムを冷却するのが好ましい。タッチロールは、通常は最上流側（ダイに近い方）の最初のキャスティングロールにタッチさせるように配置する。一般的には３本の冷却ロールを用いることが比較的よく行われているが、この限りではない。複数本あるキャスティングロールの間隔は、面間で０．３ｍｍ〜３００ｍｍが好ましく、より好ましくは、１ｍｍ〜１００ｍｍ、さらに好ましくは３ｍｍ〜３０ｍｍである。

また、タッチロールやキャスティングロールの表面は、算術平均高さＲａが通常１００ｎｍ以下、好ましくは５０ｎｍ以下、さらに好ましくは２５ｎｍ以下である。
ここで、２つのロールの周速比とは、２つのロールの周速度の比率（第１のロールの周速度／第２のロールの周速度）を意味する。本発明では，２つのロールのうち，周速度の早いロールの表面を第一のロールとし、周速度が遅いロールの表面を第二のロールとする。本発明のフィルムを得るためには、前記２つのロールの速度はどちらが速くても構わないが、タッチロールが遅い場合、タッチロール側にバンク（溶融物の余剰分がロール上へ滞留し、形成された滞留物）が形成される。タッチロールは、溶融物が接触している時間が短いため、タッチロール側に形成されたバンクは、十分に冷却することができず、剥離ダンが発生し、面状故障の原因となり易い。よって、遅いロールがチルロール（第２ロール）であり、速いロールがタッチロール（第１ロール）であることが好ましい。
２つのロールの周速差が大きいほど、即ち、上記周速比が小さいほど、得られるフィルムのΔＲ［±４０°］の値が大きくなる（主軸の傾斜角度は大きくなる）傾向があるが、一方、周速差が大きすぎると、得られるフィルムの表面に傷が付きやすくなる。具体的には、ΔＲ［±４０°］の値が式(III)を満足するポリマーフィルムを安定的に製造するためには、２つのロールの周速比は、０．６００〜０．９９９とすることが好ましく、０．７５〜０．９９０とすることがより好ましく、０．８０〜０．９８５とすることがさらに好ましい。但し、傷が付かないよう、下記条件（ｉ）〜（iii）を満足することが好ましい。
（ｉ） ２つのロールの少なくとも一方に接触する直前の熱可塑性樹脂組成物の溶融物の粘弾性が、損失弾性率＞貯蔵弾性率を示す温度領域（具体的にはＴｇ＋３０℃〜Ｔｇ＋７０℃以上（Ｔｇは熱可塑性樹脂のガラス転移点））にする、
（ii） ダイから溶融押出しされたフィルム状の溶融物が、２つのロールの少なくとも一方に接触する直前まで、溶融物の幅方向の温度分布を±５℃以内にする、
（iii）２つのロールとして、少なくとも表面が金属製のロールを使用する。

２つのロールは、連れ周り駆動でも独立駆動でもよいが、光軸のバラツキを制御するためには、独立駆動であることが好ましい。本発明では、２つのロールが、互いに異なる周速で駆動されることは上記した通りであるが、さらに、２つのロールの表面温度に差をつけてもよい。好ましい温度差は、２℃〜８０℃であり、より好ましくは５℃〜６０℃、さらに好ましくは８℃〜４０℃である。その際、２つのロールの温度は、好ましくはＴｇ−７０℃〜Ｔｇ＋１０℃、より好ましくはＴｇ−５０℃〜Ｔｇ＋５℃、さらに好ましくはＴｇ−４０℃〜Ｔｇ℃に設定する。このような温度制御は、タッチロール内部に温調した液体、気体を通すことで達成することができる。フィルム状の溶融物を通過させる２つのロールによって溶融物にかかる圧力が２０〜５００ＭＰａであることが好ましい。ロール圧力は、圧力測定フィルム（富士フイル社製 中圧用プレスケール等）を２つのロールに通すことで測定することができる。

溶融物を延製膜した後、両端をトリミングすることが好ましい。トリミングで切り落とした部分は破砕し、再度原料として使用してもよい。
また片端あるいは両端に厚みだし加工（ナーリング処理）を行うことも好ましい。厚みだし加工による凹凸の高さは１μｍ〜５０μｍが好ましく、より好ましくは３μｍ〜２０μｍである。厚みだし加工は両面に凸になるようにしても、片面に凸になるようにしても構わない。厚みだし加工の幅は１ｍｍ〜５０ｍｍが好ましく、より好ましくは３ｍｍ〜３０ｍｍである。押出し加工は室温〜３００℃で実施できる。巻き取る前に、片面もしくは両面に、ラミフィルムを付けることも好ましい。ラミフィルムの厚みは５μｍ〜１００μｍが好ましく、１０μｍ〜５０μｍがより好ましい。材質はポリエチレン、ポリエステル、ポリプロピレン等、特に限定されない。
巻き取り張力は、好ましくは２ｋｇ／ｍ幅〜５０ｋｇ／幅であり、より好ましくは５ｋｇ／ｍ幅〜３０ｋｇ／幅である。

光学異方性層に要求される特性を満足するポリマーフィルムを製造するために、製膜した後、延伸及び／又は緩和処理を行ってもよい。例えば、以下の（ａ）〜（ｉ）の組合せで各工程を実施することができる。
（ａ） 横延伸
（ｂ） 横延伸→緩和処理
（ｃ） 縦延伸→横延伸
（ｄ） 縦延伸→横延伸→緩和処理
（ｅ） 縦延伸→緩和処理→横延伸→緩和処理
（ｆ） 横延伸→縦延伸→緩和処理
（ｇ） 横延伸→緩和処理→縦延伸→緩和処理
（ｈ） 縦延伸→横延伸→縦延伸
（ｉ） 縦延伸→横延伸→縦延伸→緩和処理
これらの中で特に必要となるのが、（ａ）の横延伸工程である。

横延伸はテンターを用い実施することができる。即ちフィルムの幅方向の両端部をクリップで把持し、横方向に拡幅することで延伸する。この時、テンター内に所望の温度の風を送ることで延伸温度を制御できる。延伸温度は、Ｔｇ−１０℃〜Ｔｇ＋６０℃が好ましく、Ｔｇ−５℃〜Ｔｇ＋４５℃がより好ましく、Ｔｇ〜Ｔｇ＋３０℃以下がさらに好ましい。横延伸倍率は特に１．７〜１．９５倍であることが好ましい

このような延伸の前に予熱、延伸の後に熱固定を行うことで延伸後のＲｅ、Ｒｔｈ分布を小さくし、ボーイングに伴う配向角のばらつきを小さくできる。予熱、熱固定はどちらか一方であってもよいが、両方行うのがより好ましい。これらの予熱、熱固定はクリップで把持して行うのが好ましく、即ち延伸と連続して行うのが好ましい。
予熱は延伸温度より１℃〜５０℃程度高い温度で行うことができ、好ましく２℃〜４０℃以下、さらに好ましくは３℃以上３０℃以下高くすることが好ましい。好ましい予熱時間は１秒以上１０分以下であり、より好ましくは５秒以上４分以下、さらに好ましくは１０秒以上２分以下である。予熱の際、テンターの幅はほぼ一定に保つことが好ましい。ここで「ほぼ」とは未延伸フィルムの幅の±１０％を指す。
熱固定は延伸温度より１℃以上５０℃以下低い温度で行うことができ、より好ましく２℃以上４０℃以下、さらに好ましくは３℃以上３０℃以上低くすることが好ましい。さらに好ましくは延伸温度以下でかつＴｇ以下にするのが好ましい。好ましい予熱時間は１秒以上１０分以下であり、より好ましくは５秒以上４分以下、さらに好ましくは１０秒以上２分以下である。熱固定の際、テンターの幅はほぼ一定に保つことが好ましい。ここで「ほぼ」とは延伸終了後のテンター幅の０％（延伸後のテンター幅と同じ幅）〜−１０％（延伸後のテンター幅より１０％縮める＝縮幅）を指す。延伸幅以上に拡幅すると、フィルム中に残留歪が発生しやすくＲｅ、Ｒｔｈの経時変動を増大し易く好ましくない。

このような予熱、熱固定により配向角やＲｅ、Ｒｔｈのバラツキを小さくできるのは次の理由による。（ｉ）フィルムは幅方向に延伸され、直交方向（長手方向）に細くなろうとする（ネッキング現象）。このため横延伸前後のフィルムが引っ張られ応力が発生する。しかし幅方向両端はチャックで固定されており応力により変形を受け難く、幅方向の中央部は変形を受け易い。この結果、ネッキングによる応力は弓（ｂｏｗ）状に変形しボーイングが発生する。これにより面内のＲｅ、Ｒｔｈむらや配向軸の分布が発生する。(ii)これを抑制するために、予熱側（延伸前）の温度を高くし、熱処理（延伸後）の温度を低くすると、ネックインはより弾性率の低い高温側（予熱）で発生し、熱処理（延伸後）では発生し難くなる。この結果、延伸後のボーイングを抑制できる。

このような延伸によりさらに、Ｒｅ、Ｒｔｈの幅方向、長手方向のばらつきを、いずれも５％以下、より好ましくは４％以下、さらに好ましくは３％以下にできる。さらに配向角を９０°±５°以下または０°±５°以下とすることができ、より好ましくは９０°±３°以下または０°±３°以下、さらに好ましくは９０°±１°以下または０°±１°以下とすることができる。
高速延伸処理を行ってもよく、好ましくは２０ｍ/分以上、より好ましくは２５ｍ／分以上、さらに好ましくは３０ｍ／分以上で延伸処理することができる。

光学異方性層として利用可能なフィルムは、正の固有複屈折性を示す熱可塑性樹脂を含有する。熱可塑性樹脂は非晶性であるのが好ましい。種々の樹脂の固有複屈折については、ＭＳＤＳ、樹脂スペック表、高分子データベース等に記載があるので、それを参照することができる。また、いずれの書籍等にも記載されていない場合は、プリズムカップリング法に従って、測定することができる。また、本発明では、「非晶性樹脂」とは、該樹脂を製膜したフィルムについての熱分析測定を行った場合に、結晶融解ピークがないものをいう。上記性質を満足する限り、樹脂の種類については特に制限はない。熱可塑性樹脂の例には、環状オレフィン共重合体類、セルロースアシレート類、ポリエステル類、及びポリカーボネート類が含まれる。溶融押出し法を利用して作製する場合は、溶融押出し成形性が良好な材料を利用するのが好ましく、その観点では、環状オレフィン共重合体類、セルロースアシレート類を選択するのが好ましい。１種の当該樹脂を含有していてもよいし、互いに異なる２種以上の当該樹脂を含有していてもよい。中でも、セルロースアシレート類、及び付加重合によって得られた環状オレフィン樹脂が好ましい。

前記環状オレフィン共重合体類の例には、ノルボルネン系化合物の重合により得られた樹脂が含まれる。開環重合及び付加重合のいずれの重合方法によって得られる樹脂であってもよい。
付加重合及びそれにより得られる樹脂としては、例えば、特許３５１７４７１号公報、特許３５５９３６０号公報、特許３８６７１７８号公報、特許３８７１７２１号公報、特許３９０７９０８号公報、特許３９４５５９８号公報、特表２００５−５２７６９６号公報、特開２００６−２８９９３号公報、特開２００６−１１３６１公報、国際公開ＷＯ第２００６−／００４３７６号公報、国際公開ＷＯ第２００６−／０３０７９７号公報パンフレットに記載されているものが挙げられる。中でも、特許３５１７４７１号公報に記載のものが特に好ましい。
開環重合及びそれにより得られる樹脂としては、国際公開ＷＯ９８第９８／−１４４９９号公報パンフレット、特許３０６０５３２号公報、特許３２２０４７８号公報、特許３２７３０４６号公報、特許３４０４０２７号公報、特許３４２８１７６号公報、特許３６８７２３１号公報、特許３８７３９３４号公報、特許３９１２１５９号公報に記載のものが挙げられる。中でも、国際公開ＷＯ第９８−／１４４９９号公報パンフレット、特許３０６０５３２号公報に記載のものが特に好ましい。
これらの環状オレフィンの中でも付加重合のもののほうがより好ましい。市販品を用いてもよく、特に押し出し成形時に発生するゲルを抑制しやすい、「ＴＯＰＡＳ ＃６０１３」（Polyplastics社製）を用いることができる。

前記セルロースアシレート類の例には、セルロース単位中の３個の水酸基の少なくとも一部がアシル基で置換されたいずれのセルロースアシレートも含まれる。当該アシル基（好ましくは炭素数３〜２２のアシル基）は、脂肪族アシル基及び芳香族アシル基のいずれであってもよい。中でも、脂肪族アシル基を有するセルロースアシレートが好ましく、炭素数３〜７の脂肪族アシル基を有するものがより好ましく、炭素数３〜６の脂肪族アシル基を有するものがさらに好ましく、炭素数は３〜５の脂肪族アシル基を有するものがよりさらに好ましい。これらのアシル基は複数種が１分子中に存在していてもよい。好ましいアシル基の例には、アセチル基、プロピオニル基、ブチリル基、ペンタノイル基、ヘキサノイル基などが含まれる。これらの中でも、さらに好ましいものは、アセチル基、プロピオニル基及びブチリル基から選択される１種又は２種以上を有するセルロースアシレートであり、よりさらに好ましいものは、アセチル基及びプロピオニル基の双方を有するセルロースアシレート（ＣＡＰ）である。ＣＡＰは、樹脂の合成が容易であること、押し出し成形の安定性が高いこと、の点で好ましい。

溶融押出し法によりフィルムを作製する場合は、用いるセルロースアシレートは、以下の式（Ｓ−１）及び（Ｓ−２）を満足することが好ましい。以下の式を満足するセルロースアシレートは、融解温度が低く、融解性が改善されているので、溶融押出し製膜性に優れる。
式（Ｓ−１） ２．５≦Ｘ＋Ｙ≦３．０
式（Ｓ−２） １．２５≦Ｙ≦３．０
式中、Ｘはセルロースの水酸基に対するアセチル基の置換度を表し、Ｙはセルロースの水酸基に対するアシル基の置換度の総和を表す。本明細書でいう「置換度」とは、セルロースの２位、３位および６位のぞれぞれの水酸基の水素原子が置換されている割合の合計を意味する。２位、３位および６位の全ての水酸基の水素原子がアシル基で置換された場合は置換度が３となる。
さらに、下記式を満足するセルロースアシレートを用いるのがより好ましく、
２．６≦Ｘ＋Ｙ≦２．９５
２．０≦Ｙ≦２．９５
下記式を満足するセルロースアシレートを用いるのがさらに好ましい。
２．７≦Ｘ＋Ｙ≦２．９５
２．３≦Ｙ≦２．９

セルロースアシレート類の質量平均重合度及び数平均分子量については特に制限はない。一般的には、質量平均重合度が３５０〜８００程度、及び数平均分子量が７００００〜２３００００程度である。前記セルロースアシレート類は、アシル化剤として酸無水物や酸塩化物を用いて合成できる。工業的に最も一般的な合成方法では、綿花リンタや木材パルプなどから得たセルロースをアセチル基及び他のアシル基に対応する有機酸（酢酸、プロピオン酸、酪酸）又はそれらの酸無水物（無水酢酸、無水プロピオン酸、無水酪酸）を含む混合有機酸成分でエステル化してセルロースエステルを合成する。前記式（Ｓ−１）及び（Ｓ−２）を満足するセルロースアシレートの合成方法としては、発明協会公開技報（公技番号２００１−１７４５、２００１年３月１５日発行、発明協会）７〜１２頁の記載や、特開２００６−４５５００号公報、特開２００６−２４１４３３号公報、特開２００７−１３８１４１号公報、特開２００１−１８８１２８号公報、特開２００６−１４２８００号公報、特開２００７−９８９１７号公報記載の方法を参照することができる。

前記ポリエステル類の例には、環状アセタール骨格を有するジオール単位であるポリエステル樹脂が挙げられ、特にジカルボン酸単位とジオール単位とを含みジオール単位中の１〜８０モル％が環状アセタール骨格を有するジオール単位であるポリエステル樹脂が、複屈折が小さく本発明で好ましく使用される。

光学異方性層に利用されるポリマーフィルムは、上記熱可塑性樹脂以外の材料を含有していてもよいが、上記熱可塑性樹脂の１種又は２種以上を主成分（組成物中の全材料中、最も含有割合の高い材料を意味し、当該樹脂を２種以上含有する態様では、それらの合計の含有割合が、他の材料のそれぞれの含有割合より高いことを意味する）として含有しているのが好ましい。上記熱可塑性樹脂以外の材料としては、種々の添加剤が挙げられ、その例には、安定化剤、紫外線吸収剤、光安定化剤、可塑剤、微粒子、及び光学調整剤が含まれる。

安定化剤：
本発明の光学フィルムは、安定化剤の少なくとも一種を含有していてもよい。安定化剤は、前記熱可塑性樹脂を加熱溶融する前に又は加熱溶融時に添加することが好ましい。安定化剤は、フィルム構成材料の酸化防止、分解して発生した酸の捕捉、光または熱によるラジカル種基因の分解反応を抑制または禁止する等の作用がある。安定化剤は、解明されていない分解反応などを含む種々の分解反応によって、着色や分子量低下等の変質及び揮発成分の生成等が引き起こされるのを抑制するのに有用である。樹脂を製膜するための溶融温度においても安定化剤自身が分解せずに機能することが求められる。安定化剤の代表的な例には、フェノール系安定化剤、亜リン酸系安定化剤（フォスファイト系）、チオエーテル系安定化剤、アミン系安定化剤、エポキシ系安定化剤、ラクトン系安定化剤、アミン系安定化剤、金属不活性化剤（スズ系安定化剤）などが含まれる。これらは、特開平３−１９９２０１号公報、特開平５−１９０７０７３号公報、特開平５−１９４７８９号公報、特開平５−２７１４７１号公報、特開平６−１０７８５４号公報などに記載があり、本発明ではフェノール系や亜リン酸系安定化剤の少なくとも一方以上を用いることが好ましい。フェノール系安定化剤の中でも、特に分子量５００以上のフェノール系安定化剤を添加することが好ましい。好ましいフェノール系安定化剤としては、ヒンダードフェノール系安定化剤が挙げられる。

これらの素材は、市販品として容易に入手可能であり、下記のメーカーから販売されている。チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社から、Ｉｒｇａｎｏｘ １０７６、Ｉｒｇａｎｏｘ １０１０、Ｉｒｇａｎｏｘ ３１１３、Ｉｒｇａｎｏｘ ２４５、Ｉｒｇａｎｏｘ １１３５、Ｉｒｇａｎｏｘ １３３０、Ｉｒｇａｎｏｘ ２５９、Ｉｒｇａｎｏｘ ５６５、Ｉｒｇａｎｏｘ １０３５、Ｉｒｇａｎｏｘ １０９８、Ｉｒｇａｎｏｘ １４２５ＷＬ、として入手することができる。また、旭電化工業株式会社から、アデカスタブ ＡＯ−５０、アデカスタブ ＡＯ−６０、アデカスタブ ＡＯ−２０、アデカスタブ ＡＯ−７０、アデカスタブ ＡＯ−８０として入手できる。さらに、住友化学株式会社から、スミライザーＢＰ−７６、スミライザーＢＰ−１０１、スミライザーＧＡ−８０、として入手できる。また、シプロ化成株式会社からシーノックス３２６Ｍ、シーノックス３３６Ｂ、としても入手することが可能である。

また、上記の亜リン酸系安定化剤としては、特開２００４−１８２９７９号公報の［００２３］〜［００３９］に記載の化合物をより好ましく用いることができる。亜リン酸エステル系安定化剤の具体例としては、特開昭５１−７０３１６号公報、特開平１０−３０６１７５号公報、特開昭５７−７８４３１号公報、特開昭５４−１５７１５９号公報、特開昭５５−１３７６５号公報に記載の化合物を挙げることができる。さらに、その他の安定化剤としては、発明協会公開技報（公技番号２００１−１７４５、２００１年３月１５日発行、発明協会）１７頁〜２２頁に詳細に記載されている素材を好ましく用いることができる。

上記亜リン酸エステル系安定化剤は、高温での安定性を保つために高分子量であることが有用であり、分子量５００以上であり、より好ましくは分子量５５０以上であり、特には分子量６００以上が好ましい。さらに、少なくとも一置換基は芳香族性エステル基であることが好ましい。また、亜リン酸エステル系安定化剤は、トリエステルであることが好ましく、リン酸、モノエステルやジエステルの不純物の混入がないことが望ましい。これらの不純物が存在する場合は、その含有量が５質量％以下であることが好ましく、より好ましくは３質量％以下であり、特には２質量％以下である。これらは、特開２００４−１８２９７９号公報の［００２３］〜［００３９］に記載の化合物などを挙げることが、さらに特開昭５１−７０３１６号公報、特開平１０−３０６１７５号公報、特開昭５７−７８４３１号公報、特開昭５４−１５７１５９号公報、特開昭５５−１３７６５号公報に記載の化合物も挙げることができる。亜リン酸エステル系安定化剤の好ましい具体例として下記の化合物を挙げることができるが、本発明で用いることができる亜リン酸エステル系安定化剤はこれらに限定されるものではない。

これらは、旭電化工業株式会社からアデカスタブ１１７８、同２１１２、同ＰＥＰ−８、同ＰＥＰ−２４Ｇ、ＰＥＰ−３６Ｇ、同ＨＰ−１０として、またクラリアント社からＳａｎｄｏｓｔａｂ Ｐ−ＥＰＱとして市販されており、入手可能である。更に、フェノールと亜リン酸エステルを同一分子内に有する安定化剤も好ましく用いられる。これらの化合物については、さらに特開平１０−２７３４９４号公報に詳細に記載されており、その化合物例は、前記安定化剤の例に含まれるが、これらに限定されるものではない。代表的な市販品として、住友化学株式会社から、スミライザーＧＰがある。これらは、住友化学株式会社から、スミライザーＴＰＬ、同ＴＰＭ、同ＴＰＳ、同ＴＤＰとして市販されている。旭電化工業株式会社から、アデカスタブＡＯ-４１２Ｓとしても入手可能である。

前記安定化剤は、それぞれ単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができ、その配合量は本発明の目的を損なわない範囲で適宜選択される。好ましくは、熱可塑性樹脂の質量に対して、安定化剤の添加量は０．００１〜５質量％が好ましく、より好ましくは０．００５〜３質量％であり、さらに好ましくは０．０１〜０．８質量％である。

紫外線吸収剤：
本発明の光学フィルムは、１種または２種以上の紫外線吸収剤を含有していてもよい。紫外線吸収剤は、劣化防止の観点から、波長３８０ｎｍ以下の紫外線の吸収能に優れ、かつ、透明性の観点から、波長４００ｎｍ以上の可視光の吸収が少ないものが好ましい。例えば、オキシベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、シアノアクリレート系化合物、ニッケル錯塩系化合物などが挙げられる。特に好ましい紫外線吸収剤は、ベンゾトリアゾール系化合物やベンゾフェノン系化合物である。中でも、ベンゾトリアゾール系化合物は、セルロース混合エステルに対する不要な着色が少ないことから好ましい。これらは、特開昭６０−２３５８５２号、特開平３−１９９２０１号、同５−１９０７０７３号、同５−１９４７８９号、同５−２７１４７１号、同６−１０７８５４号、同６−１１８２３３号、同６−１４８４３０号、同７−１１０５６号、同７−１１０５５号、同７−１１０５６号、同８−２９６１９号、同８−２３９５０９号、特開２０００−２０４１７３号の各公報に記載がある。
紫外線吸収剤の添加量は、熱可塑性樹脂の０．０１〜２質量％であることが好ましく、０．０１〜１．５質量％であることがさらに好ましい。

光安定化剤：
本発明の光学フィルムは、１種または２種以上の光安定化剤を含有していてもよい。光安定化剤としては、ヒンダードアミン光安定化剤（ＨＡＬＳ）化合物が挙げられ、より具体的には、米国特許第４，６１９，９５６号明細書の第５〜１１欄及び米国特許第４，８３９，４０５号明細書の第３〜５欄に記載されているように、２，２，６，６−テトラアルキルピペリジン化合物、またはそれらの酸付加塩もしくはそれらと金属化合物との錯体が含まれる。これらは、旭電化からアデカスタブＬＡ−５７、同ＬＡ−５２、同ＬＡ−６７、同ＬＡ−６２、同ＬＡ−７７として、またチバ・スペシャリティーケミカルズ社からＴＩＮＵＶＩＮ ７６５、同１４４として市販されている。

これらのヒンダードアミン系光安定化剤は、それぞれ単独で、或いは２種以上を組み合わせて用いることができる。また、これらヒンダードアミン系光安定化剤は、勿論、可塑剤、安定化剤、紫外線吸収剤等の添加剤と併用してもよいし、これらの添加剤の分子構造の一部に導入されていてもよい。その配合量は、本発明の効果を損なわない範囲で決定され、一般的には、熱可塑性樹脂１００質量部に対して、０．０１〜２０質量部程度であり、好ましくは０．０２〜１５質量部程度、特に好ましくは０．０５〜１０質量部程度である。光安定か剤は、熱可塑性樹脂組成物の溶融物を調製するいずれの段階で添加してもよく、例えば、溶融物調製工程の最後に添加してもよい。

可塑剤：
本発明の光学フィルムは、可塑剤を含有していてもよい。可塑剤の添加は、機械的性質向上、柔軟性を付与、耐吸水性付与、水分透過率低減等のフィルム改質の観点において好ましい。また、本発明の光学フィルムを溶融製膜法で製造する場合は、用いる熱可塑性樹脂のガラス転移温度よりも、可塑剤の添加によりフィルム構成材料の溶融温度を低下させることを目的として、または無添加の熱可塑性樹脂よりも同じ加熱温度において粘度を低下させることを目的として、添加されるであろう。本発明の光学フィルムには、例えばリン酸エステル誘導体、カルボン酸エステル誘導体から選択される可塑剤が好ましく用いられる。また、特開２００３−１２８５９号に記載の重量平均分子量が５００以上１００００以下であるエチレン性不飽和モノマーを重合して得られるポリマー、アクリル系ポリマー、芳香環を側鎖に有するアクリル系ポリマーまたはシクロヘキシル基を側鎖に有するアクリル系ポリマーなども好ましく用いられる。

微粒子：
本発明の光学フィルムは、微粒子を含有していてもよい。微粒子としては、無機化合物の微粒子や有機化合物の微粒子が挙げられ、いずれでもよい。本発明における熱可塑性樹脂に含まれる微粒子の平均一次粒子サイズは、ヘイズを低く抑えるという観点から５ｎｍ〜３μｍであることが好ましく、５ｎｍ〜２．５μｍであることがより好ましく、１０ｎｍ〜２．０μｍであることが更に好ましい。ここで、微粒子の平均一次粒子サイズは、熱可塑性樹脂を透過型電子顕微鏡（倍率５０万〜１００万倍）で観察し、粒子１００個の一次粒子サイズの平均値を求めることにより決定する。微粒子の添加量は、熱可塑性樹脂に対して０．００５〜１．０質量％であることが好ましく、より好ましくは０．０１〜０．８質量％であり、さらに好ましくは０．０２〜０．４質量％である。

光学調整剤：
本発明の光学フィルムは、光学調整剤を含有していてもよい。光学調整剤としてはレターデーション調整剤を挙げることができ、例えば、特開２００１−１６６１４４号、特開２００３−３４４６５５号、特開２００３−２４８１１７号、特開２００３−６６２３０号各公報記載のものを使用することができる。光学調整剤を添加することによって、面内のレターデーション（Ｒｅ）、厚み方向のレターデーション（Ｒｔｈ）を制御することができる。好ましい添加量は０〜１０質量％であり、より好ましくは０〜８質量％、さらに好ましくは０〜６質量％である。

偏光板：
上記した通り、光学異方性層として利用されるポリマーフィルム等を、偏光膜と貼合して、偏光板を作製することができる。本発明の液晶表示装置には、この偏光板を使用することができる。例えば、偏光膜の一方の表面の保護フィルムとして、前記ポリマーフィルム等を貼合してもよい。偏光膜には、例えば、ポリビニルアルコールフィルムをヨウ素にて染色し、延伸を行うことによって得られる偏光膜などが用いられる。偏光膜の他方の表面にも保護フィルムが貼り付けられているのが好ましく、かかる保護フィルムとしては、セルロースアシレートフィルム、環状ポリオレフィン系ポリマーフィルム等、従来偏光板の保護フィルムとして用いられている種々のフィルムを利用することができる。

以下に実施例に基づき本発明をさらに詳細に説明する。以下の実施例に示す材料、使用量、割合、処理内容、処理手順等は、本発明の趣旨を逸脱しない限り、適宜、変更することができる。従って、本発明の範囲は以下に示す具体例に限定されるものではない。
１． 光学異方性層用ポリマーフィルムの作製
・環状オレフィン共重合体（ＣＯＰ）
環状オレフィン共重合体（ＣＯＰ）として、Polyplastics社製の「ＴＯＰＡＳ＃６０１３」のペレットを用いた。なお、「ＴＯＰＡＳ＃６０１３」は、正の固有複屈折性であり、非晶性熱可塑性樹脂であることは、上記方法により確認した。また、当該樹脂のガラス転移点は１３６℃であった。
・ セルロース・アセテート・プロピオネート（ＣＡＰ）
セルロース・アセテート・プロピオネート（ＣＡＰ）を特開２００６−３４８１２３号公報の実施例1に記載の方法に従って製造し、これを常法に従ってペレット化した。なお、使用したＣＡＰの組成は、アセチル化度０．１５、プロピオニル化度２．６０、全アシル置換度２．７５、数平均重合度ＤＰｎ＝１１８で、正の固有複屈折性を示し、非晶性熱可塑性樹脂であることは、上記方法により確認した。また、当該樹脂のガラス転移点は１３７℃であった。

・ 光学異方性層用ポリマーフィルムの作製
上記２種のペレットを、下記表１中に示す成形温度で溶融押出し、下記表１に示す直径及び周速比で駆動されている２つのロール（タッチロールとチルロール）間を通過させて、フィルム１〜２１をそれぞれ作製した。さらに、下記表に示す延伸倍率で、横延伸（TD方向の延伸）を行った。なお２つのロールの表面温度をコントロールして、それぞれ下記表に示す温度に設定した。
また、得られたフィルム１〜２１の、層面の法線を含む少なくとも一の入射面の入射光に対して、レターデーションの極角依存性が法線方向（極角０°）を中心に非対称性を持っていたが、フィルム１及び２はレターデーションの極角依存性が法線方向（極角０°）を中心に対称であった。また、各フィルムの光学特性についても、上述の方法で測定した。それらの値を下記表２に示す。

なお、タッチロールとチルロールの２つのロールにより溶融物にかかる圧力（タッチ圧力）は、いずれのフィルム作製時においても７５ＭＰａであった。

２． 偏光板の作製
上記表中に記載の各フィルムを用いて偏光板を作製した。
具体的には、まず、延伸したポリビニルアルコールフィルムにヨウ素を吸着させて偏光フィルムを作製した。この偏光フィルムの一方の表面に、富士フイルム社製の「フジタック」を貼合し、他方の表面に、上記表中に記載のフィルム１〜２１のそれぞれを貼合し、偏光板Ｐ１〜Ｐ２１をそれぞれ作製した。
なお、偏光板Ｐ１〜Ｐ２１のいずれについても、フィルムの面内遅相軸と偏光フィルムの吸収軸とを直交にした。

３． 液晶表示装置の作製
ＶＡモード液晶セルとして、１画素が４ドメインからなるマルチドメイン構造の液晶セル（液晶層の厚さは３．５μｍ）を用いた。このＶＡモード液晶セルの上下に、作製した偏光板Ｐ１〜Ｐ２１をそれぞれ１枚ずつ、表２中の各フィルムを液晶セル側にして貼合し、液晶表示装置ＬＣＤ１〜ＬＣＤ２１をそれぞれ作製した。なお、各部材の光学的軸の配置関係は、図１と同様にした。

下記表に、ＬＣＤ１〜ＬＣＤ２１について、黒表示時の斜め方向（方位角４５°、極角６０°の方向）のコントラスト（ＣＲ）、及び低階調平均γ値を測定した結果を示す。なお、比較例１のＬＣＤ１を基準とし、ＬＣＤ１よりもＣＲ及び平均γ値が高かったら、値の横に「○」を付し、低かったら、「×」を付した。
なお、低階調のγ値は、上記した通り、階調０〜６３でのγの平均値であり、上記方法に従って測定した。

上記表に示す結果から、上記条件（１）〜（３）を満足する光学異方性層を利用した本発明の実施例のＶＡモード液晶表示装置ＬＣＤ４〜１２、及び２１は、いずれも、斜め方向のコントラストが高く、視野角特性に優れるとともに、低階調γ特性が良好であり、中間調表示特性にも優れることが理解できる。これらの特性は、光学異方性層として利用したフィルムが所定の要件（２）及び（３）のいずれかを満足していないフィルムを用いた比較例のＬＣＤ１〜３及びＬＣＤ１３〜２０と比較して、優れていることが理解できる。

１ 液晶セル上側基板
３ 液晶セル下側基板
５ 液晶層（液晶分子）
８ａ、８ｂ 偏光膜
９ａ、９ｂ 偏光膜の吸収軸
１０ａ、１０ｂ 光学異方性層
１１ａ、１１ｂ 光学異方性層の遅相軸
Ｐ１、Ｐ２ 偏光板
ＬＣ 液晶セル

Claims (6)

1. 互いの吸収軸を直交して配置される一対の偏光層；
   該一対の偏光層の間に、互いに対向して配置され且つ少なくとも一方が透明電極を有する第１の基板及び第２の基板と、前記第１の基板と前記第２の基板との間に配置された液晶層とを有する液晶セル；
   前記液晶セルと、前記一対の偏光層の一方又は双方との間に光学異方性層；を有する液晶表示装置であって、
   前記光学異方性層の面内遅相軸が、前記光学異方性層により近い位置に配置されている偏光層の吸収軸と平行又は直交であり、
   前記光学異方性層の波長５５０ｎｍにおける面内レターデーションＲｅ（５５０）が、下記式（Ｉ）
   ２５ｎｍ≦Ｒｅ（５５０）≦２３０ｎｍ （Ｉ）
   を満足し；
   前記光学異方性層の傾斜方位と法線を含む面内（入射面）において、該法線から前記光学異方性層の傾斜方位に４０°傾いた方向から測定した、波長５５０ｎｍの入射光に対するレターデーションＲ［４０°］が、下記関係式（II）
   ７０ｎｍ≦Ｒ［４０°］≦１００ｎｍ （II）
   を満足し；及び
   前記光学異方性層の傾斜方位と法線を含む面内（入射面）において、該法線から前記光学異方性層の傾斜方位に＋４０°傾いた方向から測定したレターデーションＲ［＋４０°］と、該法線に対して逆に４０°傾いた方向から測定したレターデーションＲ［−４０°］（但し、Ｒ［−４０°］＜Ｒ［＋４０°］とする）との差ΔＲ［±４０°］が、下記関係式（III）
   ０ｎｍ＜ΔＲ［±４０°］≦３０ｎｍ （III）
   を満足することを特徴とする液晶表示装置。
2. 前記光学異方性層が、熱可塑性樹脂組成物の溶融物を周速度の異なる２個のロール間を通過させることにより作製された位相差フィルムであることを特徴とする請求項１に記載の液晶表示装置。
3. 前記光学異方性層が、熱可塑性樹脂組成物をダイから溶融押出しする工程を含み、溶融押出しされた溶融物を周速度の異なる２個のロール間を通過させることにより作製された位相差フィルムであることを特徴とする請求項１に記載の液晶表示装置。
4. 前記光学異方性層が、延伸処理された位相差フィルムであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の液晶表示装置。
5. 前記液晶層が、電圧印加時に液晶配向方位が互いに異なる複数の領域に分割されていることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の液晶表示装置。
6. 前記液晶層の駆動方式がＶＡモードであることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の液晶表示装置。

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