JP5259263B2

JP5259263B2 - 高温水蒸気電解装置

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Publication number: JP5259263B2
Application number: JP2008155814A
Authority: JP
Inventors: 博之山内; 斉二藤原; 裕之大田; 利枝相澤; 重夫笠井
Original assignee: Toshiba Corp
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 2007-06-15
Filing date: 2008-06-13
Publication date: 2013-08-07
Anticipated expiration: 2028-06-13
Also published as: JP2009019272A; US20090152106A1

Description

本発明は、原子炉等の廃熱を利用して高温水蒸気を電気分解して水素を生成する高温水蒸気電解装置に関する。

この種の高温水蒸気電解法として、高温の水蒸気を電気分解し水素ガスと酸素ガスとを得る方法が知られている。その動作原理は固体電解質燃料電池（ＳＯＦＣ：ＳｏｌｉｄＯｘｉｄｅＦｕｅｌＣｅｌｌ）の逆反応を利用するものである。以下、一例として、平板型高温水蒸気電解セルについて説明を行う。

この高温水蒸気電解法では、一般には、固体酸化物電解質を中間層として、水素極電極と酸素極電極とが設けられている電気化学セルが用いられる。この水素極側では水素が精製され、酸素極側では酸素が精製される。この水素極側雰囲気は、燃料となる水蒸気と水素が主成分となり、一方、酸素極側雰囲気は、供給ガスを空気としたときは、窒素と酸素が主な成分となり、供給ガスを酸素としたときは、酸素が主な成分となる。このために、水素極側雰囲気と酸素極側雰囲気を隔てたガスシール構造が必要不可欠となる。

このガスシール構造として、シール材によりガスシールした固体電解質型電解セルに係る技術が知られている（例えば、特許文献１参照）。このガスシールした固体電解質型電解セルについて、図１７を用いて説明する。

図１７に示す固体電解質型電解セルは、大別して、燃料極１、固体電解質２及び空気極３から構成されている。燃料極１側から集電板６、集電体７、空気極３側からＬａ系酸化物セラミックス４を介してインタコネクタ５により挟み込まれる構成となっている。

固体電解質２は、電気化学セルの支持体となっており、端部ではシール材９を介してマニホールド８に設置されている。

また、電解質の上下のインタコネクタ端部に複数の凹部を設け、この凹部にシール材を充填するシール構造が知られている（例えば、特許文献２参照）。

また、マニホールドと電解質に凹部を設け、凹部に金属製インサートを挿入し熱膨張差を利用しガスシール性を向上させる構造も提案されている（例えば、特許文献３参照）。
特開平６−２７５３０２号公報特開平１０−１６８５９０号公報特開平９−２８８０号公報

上述の従来の高温水蒸気電解装置では、長時間運転における電解セルの交換や補修等を含めた効率的運用についての配慮は十分になされてはいない。

例えば、図１７に示す高温水蒸気電解装置では、固体電解質２の上下方向に設けられた集電板６、集電体７及びインタコネクタ５からの荷重や振動を、シール材９が直接受ける構造となっている。このために、このシール材９は、シール性及び強度の観点から長期的信頼性に欠ける可能性がある。また、シール材９で接着しているために、電解セルの交換や補修等が必要なときには、シール材９を取り除く必要があるので、保全に長時間を要することになる。

上述した従来の高温水蒸気電解装置において、固体酸化物電解質を中間層として、水素極電極と酸素極電極とが設けられている電気化学セルが用いられる。この水素極側では水素が生成され、酸素極側では酸素が生成される。このために、水素極側雰囲気と酸素極側雰囲気を隔てたガスシール構造が必要不可欠となる。このガスシールは、セル端部をガラスや金属等を用いて接着接続する構造となっている。

しかし、このガスシールは電気化学セル単体で使用するときであれば、セル端部のガスシールは比較的容易であるが、これらを積層する等して集合体として使用するときには、特にセル端部のガスシールの信頼性が低下するという課題があった。

また、高温領域においては、ガラス等の接着剤のシール及び強度の長期的信頼性が損なわれる点に課題があった。

また、ガスシール部は、電気化学セルとインタコネクタやセル支持構造物等との接合箇所になり、その支持強度及び耐久性も長期間にわたり維持しなければならない点に課題があった。

さらに、従来の構成では、複数の固体電解質型電解セルを集合体として積層させて大容量水素製造装置とした場合に、複数の固体電解質型電解セルの一部のみに不具合があったり一部のみが寿命に達した場合に、これらの固体電解質型電解セルを個別に交換したり取り外すことが困難であった。このため、固体電解質型電解セルを個別に交換や修理できるような保守性の向上に課題があった。

本発明は上記課題を解決するためになされたもので、ガスシールの信頼性の向上を図り、装置の小型化を図り、さらに交換や修理の容易な高温水蒸気電解装置を提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明の高温水蒸気電解装置においては、固体酸化物電解質を中間層として両側にそれぞれ配置された水素極電極と酸素極電極とを含み水蒸気を電気分解して水素を生成する電解セル部と、この電解セル部の固体酸化物電解質の端部を固定する固定フランジと、この固定フランジを支持するユニット支持体と、前記固定フランジとユニット支持体のそれぞれの両面に設置された取付けフランジと、前記固定フランジ及びユニット支持体と前記取付けフランジとの間に介在する金属製又は鉱物系のガスケットと、前記取付けフランジ同士を分解可能に締め付ける締結部材と、を有することを特徴とするものである。

また、上記目的を達成するため、本発明の高温水蒸気電解装置においては、水平方向に延びる固体酸化物電解質を中間層として、その固体酸化物電解質の上下両側にそれぞれ配置された、酸素極電極と、上方に向かって水平断面積が拡大するコーン状の多孔質材から形成される水素極電極と、を含み、水蒸気を電気分解して水素を生成する電解セル部と、前記コーン状の水素極電極が挿入される、内面が上方に向かって水平断面積が拡大するコーン状の金属製の固定リングと、この固定リングを支持するユニット支持体と、前記固定リング及びユニット支持体のそれぞれの両面に設置された取付けフランジと、前記固定リングと前記ユニット支持体との間に介在する金属製又は鉱物系のガスケットと、前記取付けフランジ同士を分解可能に締め付ける締結部材と、を有することを特徴とするものである。

また、上記目的を達成するため、本発明の高温水蒸気電解装置においては、水平方向に延びる固体酸化物電解質を中間層として、その固体酸化物電解質の上下両側にそれぞれ配置された、水素極電極と、上方に向かって水平断面積が拡大するコーン状の多孔質材から形成される酸素極電極とを含み水蒸気を電気分解して水素を生成する電解セル部と、前記コーン状の酸素極電極が挿入される内面が上方に向かって水平断面積が拡大するコーン状の金属製の固定リングと、この固定リングを支持するユニット支持体と、前記固定リング及びユニット支持体のそれぞれの両面に設置された取付けフランジと、前記固定リングと前記ユニット支持体との間に介在する金属製又は鉱物系のガスケットと、前記取付けフランジ同士を分解可能に締め付ける締結部材と、を有することを特徴とするものである。

また、上記目的を達成するため、本発明の高温水蒸気電解装置においては、固体酸化物電解質を中間層として両側にそれぞれ配置された水素極電極と酸素極電極とを含み水蒸気を電気分解して水素を生成する電解セル部と、この電解セル部の水素極電極の下面を支持する多孔質金属製支持体と、この多孔質金属製支持体の外側に設けられこの多孔質金属製支持体の端面と溶接部を介して接続された金属製固定リングと、前記金属製固定リングの端部を支持するユニット支持体と、前記金属製固定リングとユニット支持体のそれぞれの両面に設置された取付けフランジと、前記金属製固定リング及びユニット支持体と前記取付けフランジとの間に介在する金属製又は鉱物系のガスケットと、前記取付けフランジ同士を分解可能に締め付ける締結部材と、を有することを特徴とするものである。
また、上記目的を達成するため、本発明の他の高温水蒸気電解装置においては、固体酸化物電解質を中間層として両側にそれぞれ配置された水素極電極と酸素極電極とを含み水蒸気を電気分解して水素を生成する電解セル部と、この電解セル部の水素極電極の下面を支持する多孔質金属製支持体と、この多孔質金属製支持体の外側に設けられこの多孔質金属製支持体の端面と溶接部を介して接続された金属製固定リングと、前記金属製固定リングの端部を支持するユニット支持体と、を有する高温水蒸気電解装置であって、前記ユニット支持体は、前記電解セル部の水素極電極に給電する水素極給電層と、前記酸素極電極から集電する酸素極集電層と、この水素極給電層及び酸素極集電層を絶縁する絶縁層と、を具備し、前記金属製固定リングと前記ユニット支持体の水素極給電層とが溶接部を介して接続されてなること、を特徴とするものである。

本発明の高温水蒸気電解装置によれば、電解セル部にガスケット及び締結部材を用いて支持体へ集積することにより、装置の小型化を図り、不具合セルの交換や修理の容易化を図り、さらに、金属製又は鉱物系のガスケットを用いることによりシールの信頼性及び安全性の向上を図ることができる。

以下、本発明に係る高温水蒸気電解セルの実施の形態について、図面を参照して説明する。ここで、同一又は類似の部分には共通の符号を付すことにより、重複説明を省略する。

［第１の実施の形態］
図１は、本発明の第１の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部１２０の取付けフランジ１０４及びガスケット１０７の構成を示す縦断面図であり、図２は、図１の取付けフランジ１０４及びガスケット１０７のII部を拡大して示す縦断面図である。

まず、高温水蒸気電解装置の構成について、図１を用いて説明する。

図１に示すように、高温水蒸気電解装置は、主に、２枚の仕切り板１１２の間に、電気的に接続するインタコネクタ１０９を介して設けられた電解セル部１２０、この電解セル部１２０をシールするセルシール部１２１及びこのセルシール部１２１を支持するユニット支持体１１０より構成されている。この電解セル部１２０は、固体酸化物電解質１０１を中間層として両側にそれぞれ配置された水素極電極１０２と酸素極電極１０３とを有する。

図２に示すように、セルシール部１２１は、固定フランジ１３０、金属製の取付けフランジ１０４、金属製のボルト１０５、金属製のナット１０６及びガスケット１０７を有する。ガスケット１０７の材料の好ましい例としては、例えばフェライト系ステンレス鋼などの金属、または、例えばバーミキュライトなどを主成分とする鉱物系がある。また、電解セル部１２０の固体酸化物電解質１０１は、両側からガスケット１０７を介して固定フランジ１３０で挟み込まれている。この２枚の固定フランジ１３０は、ガスケット１０７を介して締結部材であるボルト１０５及びナット１０６を用いて締結されている。また、この固定フランジ１３０及びユニット支持体１１０の両側が、ガスケット１０７を介して取付けフランジ１０４で挟み込まれている。この２枚の取付けフランジ１０４は、ガスケット１０７を介して締結部材であるボルト１０５及びナット１０６を用いて締結されている。かくして、電解セル部１２０の固体酸化物電解質１０１は、取付けフランジ１０４及びガスケット１０７を介してボルト１０５及びナット１０６で締結されて高温水蒸気電解装置が構成されている。

この固体酸化物電解質１０１は、円盤型であり、材料、大きさ、厚さ及び製造方法は任意である。水素極電極１０２と酸素極電極１０３の材料、形状、大きさ及び厚さも任意とし、また固体酸化物電解質１０１への塗布方法も任意とする。水素極電極１０２の材料の好ましい例としてはニッケルと安定化ジルコニアの混合物があり、酸素極電極１０３の材料の好ましい例としてはランタン−コバルト系酸化物がある。ボルト１０５及びナット１０６の材料、個数や大きさは特に問わない。また取付けフランジ１０４の材料は任意であり、形状は円形や長方形など、任意である。ガスケット１０７の大きさは任意に決定でき、材料は金属製又は鉱物系のものを使用する。

このように構成された本実施の形態において、電解セル部１２０の固体酸化物電解質１０１が両側からガスケット１０７を介して固定フランジ１３０で挟み込まれ、また、この固定フランジ１３０及びユニット支持体１１０の両側がガスケット１０７を介して取付けフランジ１０４で挟み込まれ、さらに、ガスケット１０７を介してボルト１０５及びナット１０６を用いて締結されている。このガスケット１０７により、電解セル部１２０、固定フランジ１３０及び取付けフランジ１０４との境界及び取付けフランジ１０４とボルト１０５やナット１０６との境界がガスシールできる密封構造を形成することができる。

また、ガスケット１０７の材料として、金属製又は鉱物系の材料を用いることにより、熱膨張差を利用してシール性の向上を図ることができる。このような高温水蒸気電解装置においては、ボルト１０５やナット１０６を取り外すだけで電解セル部１２０及びガスケット１０７の交換や修理が容易な構造とすることができる。さらに、電解セル部１２０は円板状、固定フランジ１３０は円環状であって、固定フランジ１３０の端部は、ネジ部２０４を介してユニット支持体１１０と接続することができる。

上記電解セル部１２０の給電又は集電は、電解セル部１２０の上下方向から、インタコネクタ１０９を接触させて行う構成としている。また上下の電解セル部１２０は、仕切り板１１２を介して隔離された構造となっている。このインタコネクタ１０９は、多孔体や波型等のガス拡散性のある形状とし、材料は任意とする。仕切り板１１２の材質は導電性材料とし、形状は任意とする。

本実施の形態によれば、金属製又は鉱物系のガスケット１０７をガスシール材として用いることにより、ガスシールの信頼性向上及び交換や修理を容易にできる高温水蒸気電解装置の電解セル部１２０を構築することができる。さらに、固定フランジ１３０、固体酸化物電解質１０１、ユニット支持体１１０の端面にネジ部２０４を形成することにより、電解セル部１２０の複数個をユニット支持体１１０へ集合させたユニットを構築し、ガスシール性の向上を図り、さらに、取り付け取り外しが容易な高温水蒸気電解装置を得ることができる。

［第２の実施の形態］
図３は、本発明の第２の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部１２０ａの取付けフランジ１０４及びガスケット１０７の構成を示す縦断面図であり、図４は、図３の取付けフランジ１０４及びガスケット１０７のIV部を拡大して示す縦断面図である。また、図５は図３の高温水蒸気電解装置の電解セル部の取付けフランジ及びガスケットの構成を示す上面図である。なお、第１の実施の形態と同一の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。

本図に示すように、高温水蒸気電解装置は、主に、電解セル部１２０ａ、この電解セル部１２０ａを支持するユニット支持体１１０より構成されている。この電解セル部１２０ａは、固体酸化物電解質１０１を中間層として両側にそれぞれ配置された水素極電極１０２と酸素極電極１０３とを有する。

また、図３および図５からわかるように、一つのユニット支持体１１０に正方格子状に配列された複数の開口部のそれぞれに電解セル部１２０ａが配置され、取付けフランジ１０４によって固定されている。

図４に示すように、電解セル部１２０ａの両側には、ユニット支持体１１０が配置されている。このユニット支持体１１０は、電解セル部１２０ａの水素極電極１０２に給電する水素極給電層２０１、酸素極電極１０３から集電する酸素極集電層２０３、この水素極給電層２０１と酸素極集電層２０３とを絶縁する絶縁層２０２を有する。

電解セル部１２０ａとユニット支持体１１０とは、セルシール部１２１によりシールされている。このセルシール部１２１は、電解セル部１２０ａの固体酸化物電解質１０１が両側からガスケット１０７を介して取付けフランジ１０４で挟み込まれ、さらに、ガスケット１０７を介して締結部材であるボルト１０５及びナット１０６を用いて締結されている。さらに、取付けフランジ１０４とユニット支持体１１０の水素極給電層２０１とは、溶接部２０５を介して接続されている。また、取付けフランジ１０４とユニット支持体１１０の酸素極集電層２０３とは、溶接部２０５を介して接続されている。

このように構成された本実施の形態において、電解セル部１２０ａの水素極側雰囲気と酸素極側雰囲気とがガスケット１０７及び溶接部２０５を介して、ガスシール性が確保されている。また、ユニット支持体１１０は、水素極給電層２０１、酸素極集電層２０３及び絶縁層２０２の３層より形成されており、給電と集電とを兼ねた部材となっている。この電解セル部１２０ａの水素極給電層２０１への給電や酸素極集電層２０３からの集電は、金属製の取付けフランジ１０４及び導電メッシュ１１１を介して行われる構造となっている。この水素極電極１０２と酸素極電極１０３との絶縁性を確保するために、ボルト１０５との接触部には鉱物系のガスケット１０７が用いられている。また、導電メッシュ１１１の形状や材料は任意に選択することができる。

本実施の形態によれば、電解セル部１２０ａのシール部に金属製又は鉱物系のガスケット１０７を用いることによりシールの信頼性及び安全性の向上を図ることができる。さらに、ユニット支持体１１０が給電部材や集電部材を兼用することにより、高温水蒸気電解装置のさらなる簡略化及び小型化を図ることができる。

［第３の実施の形態］
図６は、本発明の第３の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部１２０ｂの取付けフランジ１０４及びガスケット１０７の構成を示す縦断面図であり、図７は、図６の取付けフランジ１０４及びガスケット１０７のVIIを拡大して示す縦断面図である。なお、第１の実施の形態と同一の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。

本図に示すように、高温水蒸気電解装置は、主に、電解セル部１２０ｂ及びこの電解セル部１２０ｂを支持するユニット支持体１１０より構成されている。この電解セル部１２０ｂは、固体酸化物電解質１０１を中間層として両側にそれぞれ配置された水素極電極１０２と酸素極電極１０３とを有する。この電解セル部１２０ｂとユニット支持体１１０との間には、金属製の固定リング１０８が介在している。

図７に示すように、電解セル部１２０ｂの水素極電極１０２は、板状に水平方向に延び、その水平断面積は上方に向かって拡大するコーン状に加工された多孔質材料より作製されている。この水素極電極１０２は、電解セル部１２０ｂの電極支持体として内面が上方に向かって拡大するコーン状に加工された金属製の固定リング１０８に埋め込まれる。コーン状の多孔質水素極電極１０２の底面側から固定リング１０８まで固体酸化物電解質１０１を塗布することにより、ガスシールできる電解セル部１２０ｂを構成している。

電解セル部１２０ｂは円板状、固定リング１０８は円環状であって、電解セル部１２０ｂの複数個を集合させ電解ユニットを形成するときには、固定リング１０８の端面とユニット支持体１１０との間にネジ部２０４を形成し、固定リング１０８とユニット支持１１０体とは、このネジ部２０４を介して接続されている。このユニット支持体１１０へネジ部２０４を介して接続された電解セル部１２０ｂは、ガスケット１０７を介して取付けフランジ１０４で挟み込まれガスシールできる構造となっている。

また、上下の電解セル部１２０ｂは、給電部支持体１２３により隔離された構造となっている。この給電部支持体１２３は、水素極給電層２０１、酸素極集電層２０３及び水素極給電層２０１と酸素極集電層２０３とを電気的に絶縁する絶縁層２０２より構成されている。

電解セル部１２０ｂの水素極電極１０２への給電は、インタコネクタ１０９を介して給電部支持体１２３の水素極給電層２０１より行われる。電解セル部１２０ｂの酸素極電極１０３からの集電は、インタコネクタ１０９を介して給電部支持体１２３の酸素極集電層２０３より行われる。

多孔質の水素極電極１０２の材料、気孔率及び大きさは任意とし、製造方法も任意とする。固体酸化物電解質１０１及び酸素極電極１０３の材料、形状、大きさ及び厚さは任意とし、塗布方法も任意とする。金属性の固定リング１０８の大きさ、厚さ及び斜角は任意とする。ボルト１０５やナット１０６の材料、個数や大きさも特に問わない。また取付けフランジ１０４の材料は任意である。ガスケット１０７は、金属製又は鉱物系のものを用いる。インタコネクタ１０９は、多孔体や波型等のガス拡散性のある形状とし、材料は任意とする。

また、酸素極電極１０３を多孔質の電極支持体として使用する場合も同様とする。

本実施の形態によれば、電極支持体としてコーン状に加工された多孔質水素極電極１０２を内面がコーン形状に加工された固定リング１０８に埋め込むことにより、接着剤を用いることなく電解セル部１２０ｂを支持した高温水蒸気電解装置を構築することができる。また、固体酸化物電解質１０１を固定リング１０８にも塗布することにより、ガラス等の接着剤を用いることなく、ガスシールを行うことができる。さらに、複数の電解セル部１２０ｂを集合させるときには、固定リング１０８端面とユニット支持体１１０との間にネジ部２０４を形成する。このネジ部２０４を介して接続することにより、ガラス等の接着剤を不要とし、電解セル部１２０ｂ等の交換や修理が容易な高温水蒸気電解装置を得ることができる。

［第４の実施の形態］
図８は、本発明の第４の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部１２０ｃの構成を示す縦断面図であり、図９は、図８の電解セル部１２０ｃのIX部を拡大して示す縦断面図である。なお、第１の実施の形態と同一の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。

図８に示すように、高温水蒸気電解装置は、主に、電解セル部１２０ｃ及びこの電解セル部１２０ｃを支持するユニット支持体１１０より構成されている。この電解セル部１２０ｃは、固体酸化物電解質１０１を中間層として両側にそれぞれ配置された水素極電極１０２と酸素極電極１０３とを有する。

図９に示すように、電解セル部１２０ｃの両側には、ユニット支持体１１０が配置されている。このユニット支持体１１０は、電解セル部１２０ｃの水素極電極１０２に給電する水素極給電層２０１、酸素極電極１０３から集電する酸素極集電層２０３、この水素極給電層２０１と酸素極集電層２０３とを絶縁する絶縁層２０２を有する。

上記水素極電極１０２は、板状に水平方向に延び、その水平断面積は上方に向かって拡大するコーン状に加工された多孔質材から作製されている。また、この多孔質の水素極電極１０２は、水平断面積が上方に向かって拡大するコーン状に内面が加工された貫通孔を有する金属製の固定リング１０８の中に埋め込まれる。

このように構成された本実施の形態において、電解セル部１２０ｃは、多孔質の水素極電極１０２により支持され、金属製の固定リング１０８の貫通孔に埋め込まれ、また、固体酸化物電解質１０１が固定リング１０８まで塗布される構成となっている。

さらに、この固定リング１０８とユニット支持体１１０の水素極給電層２０１とが溶接部２０５を介して接続されている。ユニット支持体１１０の絶縁層２０２を挟んで酸素極集電層２０３が導電メッシュ１１１を介して酸素極電極１０３と接触する構造になっている。また、上下の電解セル部１２０ｃは、仕切り板１１２を介して隔離されている。この仕切り板１１２の材質は導電性材料とし、形状は任意とする。

なお、多孔質の酸素極電極１０３が電極支持体として機能する場合も上記と同様の構成を採用することができる。

本実施の形態によれば、電極支持体としてコーン状に加工された多孔質水素極電極１０２を内面がコーン形状に加工された固定リング１０８に埋め込むことにより、接着剤を用いることなく電解セル部１２０ｃを支持した高温水蒸気電解装置を構築することができる。さらに、ユニット支持体１１０が給電部材及び集電部材を兼ねているので、高温水蒸気電解装置のさらなる簡略化及び小型化が可能である。

［第５の実施の形態］
図１０は、本発明の第５の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部１２０ｄの取付けフランジ１０４及びガスケット１０７の構成を示す縦断面図であり、図１１は、図１０の取付けフランジ１０４及びガスケット１０７のX部を拡大して示す縦断面図である。なお、第１の実施の形態と同一の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。

本図に示すように、高温水蒸気電解装置は、主に、電解セル部１２０ｄ及びこの電解セル部１２０ｄを支持するユニット支持体１１０を備えている。この電解セル部１２０ｄは、固体酸化物電解質１０１を中間層として両側にそれぞれ配置された多孔質材の水素極電極１０２と酸素極電極１０３とを有する。また、水素極電極１０２の下面には多孔質金属製支持体１１３が配置されている。また、上下の電解セル部１２０ｄは、仕切り板１１２で仕切られている。

上記電解セル部１２０ｄの多孔質金属製支持体１１３とユニット支持体１１０との間には、金属製の固定リング１０８が介在している。この金属製の固定リング１０８と多孔質金属製支持体１１３とは溶接部２０５を介して接続されている。

電解セル部１２０ｄは円板状、固定リング１０８は円環状であって、金属製の固定リング１０８とユニット支持体１１０とは、ネジ部２０４を形成することにより、このネジ部２０４を介して接続されている。

この接続された固定リング１０８とユニット支持体１１０のそれぞれの両側には、金属製又は鉱物系のガスケット１０７を介して金属製の取付けフランジ１０４が設けられている。この金属製の取付けフランジ１０４は、金属製又は鉱物系のガスケット１０７を介して締付部材の１種であるボルト１０５やナット１０６で締め付けられる。

このように構成された本実施の形態において、電解セル部１２０ｄは、多孔質金属製支持体１１３により支持されている。この多孔質金属製支持体１１３の上面には、水素極電極１０２、固体酸化物電解質１０１、酸素極電極１０３が順次配置されている。また、この電解セル部１２０ｄにおいて、多孔質金属製支持体１１３と金属製の固定リング１０８とは溶接部２０５を介して接続され、また、金属製の固定リング１０８の端面とユニット支持体１１０とはネジ部２０４を介して接続されている。また、発生するガスは、ガスケット１０７を介して取付けフランジ１０４で挟み込むことにより密封できる構造となっている。さらに、水素極電極１０２への給電や酸素極電極１０３からの集電は、水素極電極１０２や酸素極電極１０３の上下に配置されたインタコネクタ１０９を接触させて行っている。また、上下の電解セル部１２０ｄは、仕切り板１１２により隔離された構造となっている。

このインタコネクタ１０９は、多孔体や波型などのガス拡散性のある形状とし、材料は任意とする。取付けフランジ１０４の形状、材料は任意とする。仕切り板１１２の材質は、導電性の材料とし、形状は任意とする。また、ガスケット１０７は、金属製又は鉱物系のものを使用する。

本実施の形態によれば、電解セル部１２０ｄの電極支持体として多孔質金属製支持体１１３を用いることにより、電極支持体の耐久性の向上を図ることができる。また、金属製又は鉱物系のガスケット１０７をガスシール材として用いることにより、ガスシールの信頼性向上及び電気化学セルの交換や修理を容易に行うことができる。さらに、取付けフランジ１０４は、ボルト１０５やナット１０６で締め付けられているので、電解セル部１２０ｄ複数個をユニット支持体１１０へ集合させるユニットのガスシールが実現でき、また、取り付けや取り外しが容易な電気化学セルのユニット構造の実現が可能となる。

［第６の実施の形態］
図１２は、本発明の第６の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部１２０ｅの構成を示す縦断面図であり、図１３は、図１２の電解セル部１２０ｅのXIII部を拡大して示す縦断面図である。なお、第５の実施の形態と同一の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。

図１２に示すように、高温水蒸気電解装置は、主に、電解セル部１２０ｅ及びこの電解セル部１２０ｅを支持するユニット支持体１１０を備えている。この電解セル部１２０ｅは、固体酸化物電解質１０１を中間層として両側にそれぞれ配置された多孔質の水素極電極１０２と酸素極電極１０３とを有する。また、水素極電極１０２の下面には多孔質金属製支持体１１３が配置されている。

図１３に示すように、電解セル部１２０ｅの構成要素である固定リング１０８には、図１０で示すようなネジ部２０４を設けていない。この電解セル部１２０ｅは、多孔質金属製支持体１１３と金属製の固定リング１０８とは溶接部２０５を介して接続され、また、金属製の固定リング１０８の端面とユニット支持体１１０とは溶接部２０５を介して接続される構成となっている。

このユニット支持体１１０は、電解セル部１２０ｅの水素極電極１０２に給電する水素極給電層２０１、酸素極電極１０３から導電メッシュ１１１を介して集電する酸素極集電層２０３、この水素極給電層２０１と酸素極集電層２０３とを絶縁する絶縁層２０２を有する。

このように構成された本実施形態において、多孔質金属製支持体１１３に支持された電解セル部１２０ｅは、金属製の固定リング１０８内に溶接部２０５を介して接続され、固体酸化物電解質１０１が固定リング１０８まで塗布される構造となっている。固定リング１０８とユニット支持体１１０を構成する水素極給電層２０１とは溶接部２０５を介して接続されている。また、絶縁層２０２を挟んで酸素極集電層２０３が導電メッシュ１１１を介して酸素極電極１０３に接触する構造になっている。

また、多孔質の酸素極電極１０３が支持体として機能する場合も上記と同様である。

本実施の形態によれば、電極支持体として加工された多孔質金属製支持体１１３を内面が加工された金属製の固定リング１０８の貫通孔に埋め込み溶接部２０５を介して接続することにより、接着剤を用いることなく電解セル部１２０ｅを構築することができる。また、ユニット支持体１１０が給電部材及び集電部材を兼ねているので、高温水蒸気電解装置のさらなる簡略化及び小型化が可能である。

さらに、電解セル部１２０ｅの水素極電極１０２の電極支持体として多孔質金属製支持体１１３を用いることにより、電極支持体の耐久性の向上を図ることができる。また、金属製又は鉱物系のガスケット１０７をガスシール材として用いることにより、ガスシールの信頼性の向上及び電気化学セルの交換や修理を容易に行うことができる。さらに、ユニット支持体１１０が給電部材及び集電部材を兼ねているので、高温水蒸気電解装置のさらなる簡略化及び小型化が可能である。

［第７の実施の形態］
図１４は本発明の第７の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部の要部を拡大して示す縦断面図であって、第１の実施の形態の図２（図１のII部）に相当する部分を表わしている。この実施の形態は第１の実施の形態の変形であり、第１の実施の形態と同一の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。

この実施の形態では、ユニット支持体１１０の開口部と固定フランジ１３０の外側端部の間に環状の間隙１１４が設けられ、これらの間にネジは形成されていない。第１の実施の形態と同様に、固体酸化物電解質１０１の端部近くの両面を挟み込むように２枚の固定フランジ１３０が取り付けられ、これらの固定フランジ１３０とユニット支持体１１０を、２枚の取付けフランジ１０４で、ガスケット１０７を介して挟み込み、ボルト１０５およびナット１０６を用いて締め付けている。

この実施の形態では、第１の実施の形態と同様に、ガスシール構造に金属または鉱物系のガスケット１０７を用いることにより、ガスシールの信頼性が向上し、さらに、交換・修理が容易になる。

さらにこの実施の形態では、ユニット支持体１１０の開口部と固定フランジ１３０の外側端部の間に間隙１１４が設けられていることから、ユニット支持体１１０の開口部と固定フランジ１３０や取付けフランジ１０４の間の熱膨張差を吸収できる。すなわち、電解セルの運転条件により、電解セルが発熱運転や吸熱運転となり、これによって電解セル周辺で温度差が生じ、熱膨張によるひずみが生ずるが、この実施の形態によれば、このような熱膨張差によるひずみによる装置の破壊を避け、装置の健全性を保つことができる。

［第８の実施の形態］
図１５は本発明の第８の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部の要部を拡大して示す縦断面図であって、第３の実施の形態の図７（図６のVII部）に相当する部分を表わしている。この実施の形態は第３の実施の形態の変形であり、第３の実施の形態と同一の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。

この実施の形態では、ユニット支持体１１０の開口部と固定リング１０８の外側端部の間に環状の間隙１１５が設けられ、これらの間にネジは形成されていない。第３の実施の形態と同様に、固定リング１０８とユニット支持体１１０を、２枚の取付けフランジ１０４で、ガスケット１０７を介して挟み込み、ボルト１０５およびナット１０６を用いて締め付けている。

この実施の形態では、第３の実施の形態と同様に、ガスシール構造に金属または鉱物系のガスケット１０７を用いることにより、ガスシールの信頼性が向上し、さらに、交換・修理が容易になる。

さらにこの実施の形態では、ユニット支持体１１０の開口部と固定リング１０８の外側端部の間に間隙１１５が設けられていることから、ユニット支持体１１０の開口部と固定リング１０８や取付けフランジ１０４の間の熱膨張差を吸収できる。これにより、第7の実施形態と同様の効果を得ることができる。

［第９の実施の形態］
図１６は本発明の第８の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部の要部を拡大して示す縦断面図であって、第５の実施の形態の図１１（図１０のXI部）に相当する部分を表わしている。この実施の形態は第５の実施の形態の変形であり、第５の実施の形態と同一の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。

この実施の形態では、ユニット支持体１１０の開口部と固定リング１０８の外側端部の間に環状の間隙１１５が設けられ、これらの間にネジは形成されていない。第５の実施の形態と同様に、固定リング１０８とユニット支持体１１０を、２枚の取付けフランジ１０４で、ガスケット１０７を介して挟み込み、ボルト１０５およびナット１０６を用いて締め付けている。

この実施の形態では、第５の実施の形態と同様に、ガスシール構造に金属または鉱物系のガスケット１０７を用いることにより、ガスシールの信頼性が向上し、さらに、交換・修理が容易になる。

さらにこの実施の形態では、ユニット支持体１１０の開口部と固定リング１０８の外側端部の間に間隙１１５が設けられていることから、ユニット支持体１１０の開口部と固定リング１０８や取付けフランジ１０４の間の熱膨張差を吸収できる。これにより、第7および第8の実施形態と同様の効果を得ることができる。

［他の実施の形態］
以上本発明の実施の形態について説明してきたが、本発明は、上述したような各実施の形態に何ら限定されるものではなく、各実施の形態の構成を組み合わせて、本発明の主旨を逸脱しない範囲で種々変形して実施することができる。

例えば、第１、第３、第５の実施の形態では水平方向に１個の電解セル部が鉛直方向に複数積層された構造が示されているが、これらの実施形態でも、第２の実施の形態（図３、図５）などと同様に水平方向に複数個が配置された構造を取ることができる。

本発明の第１の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部の取付けフランジ及びガスケットの構成を示す縦断面図。図１の取付けフランジ及びガスケットのII部を拡大して示す縦断面図。本発明の第２の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部の取付けフランジ及びガスケットの構成を示す縦断面図。図３の取付けフランジ及びガスケットのIV部を拡大して示す縦断面図。図３の高温水蒸気電解装置の電解セル部の取付けフランジ及びガスケットの構成を示す上面図。本発明の第３の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部の取付けフランジ及びガスケットの構成を示す縦断面図。図６の取付けフランジ及びガスケットのVII部を拡大して示す縦断面図。本発明の第４の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部の構成を示す縦断面図。図８の電解セル部のIX部を拡大して示す縦断面図。本発明の第５の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部の取付けフランジ及びガスケットの構成を示す縦断面図。図１０の取付けフランジ及びガスケットのXI部を拡大して示す縦断面図。本発明の第６の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部の構成を示す縦断面図。図１２の電解セル部のXIII部を拡大して示す縦断面図。本発明の第７の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部の要部を拡大して示す縦断面図。本発明の第８の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部の要部を拡大して示す縦断面図。本発明の第９の実施の形態の高温水蒸気電解装置の電解セル部の要部を拡大して示す縦断面図。従来の固体電解質型電解セル部を示す縦断面図。

符号の説明

１０１…固体酸化物電解質、１０２…水素極電極、１０３…酸素極電極、１０４…取付けフランジ、１０５…ボルト、１０６…ナット、１０７…ガスケット、１０８…固定リング、１０９…インタコネクタ、１１０…ユニット支持体、１１１…導電メッシュ、１１２…仕切り板、１１３…多孔質金属製支持体、１１４…間隙、１１５…間隙、１１６…間隙、１２０,１２０ａ,１２０ｂ,１２０ｃ,１２０ｄ,１２０ｅ…電解セル部、１２１…セルシール部、１２３…給電部支持体、１３０…固定フランジ、２０１…水素極給電層、２０２…絶縁層、２０３…酸素極集電層、２０４…ネジ部、２０５…溶接部。

Claims

固体酸化物電解質を中間層として両側にそれぞれ配置された水素極電極と酸素極電極とを含み水蒸気を電気分解して水素を生成する電解セル部と、
この電解セル部の固体酸化物電解質の端部を固定する固定フランジと、
この固定フランジを支持するユニット支持体と、
前記固定フランジとユニット支持体のそれぞれの両面に設置された取付けフランジと、
前記固定フランジ及びユニット支持体と前記取付けフランジとの間に介在する金属製又は鉱物系のガスケットと、
前記取付けフランジ同士を分解可能に締め付ける締結部材と、
を有することを特徴とする高温水蒸気電解装置。
前記固体酸化物電解質は円板状であって、この固体酸化物電解質の端部を固定する円環状の固定フランジと前記ユニット支持体とがネジ部を介して接続されてなること、を特徴とする請求項１記載の高温水蒸気電解装置。
前記ユニット支持体が前記電解セル部の水素極電極に給電する水素極給電層と、前記酸素極電極から集電する酸素極集電層と、この水素極給電層と酸素極集電層とを絶縁する絶縁層と、を具備し、
前記固体酸化物電解質の端部を固定する取付けフランジと前記ユニット支持体とが溶接部を介して接続されてなること、
を特徴とする請求項１記載の高温水蒸気電解装置。
前記固体酸化物電解質の端部を固定する固定フランジと前記ユニット支持体とが環状の間隙を介して対向していること、を特徴とする請求項１記載の高温水蒸気電解装置。
水平方向に延びる固体酸化物電解質を中間層として、その固体酸化物電解質の上下両側にそれぞれ配置された、酸素極電極と、上方に向かって水平断面積が拡大するコーン状の多孔質材から形成される水素極電極と、を含み、水蒸気を電気分解して水素を生成する電解セル部と、
前記コーン状の水素極電極が挿入される、内面が上方に向かって水平断面積が拡大するコーン状の金属製の固定リングと、
この固定リングを支持するユニット支持体と、
前記固定リング及びユニット支持体のそれぞれの両面に設置された取付けフランジと、
前記固定リングと前記ユニット支持体との間に介在する金属製又は鉱物系のガスケットと、
前記取付けフランジ同士を分解可能に締め付ける締結部材と、
を有することを特徴とする高温水蒸気電解装置。
前記水素極電極は円板状であって、この固体酸化物電解質が挿入された前記固定リングと前記ユニット支持体とがネジ部を介して接続されてなること、を特徴とする請求項５記載の高温水蒸気電解装置。
前記ユニット支持体が前記電解セル部の水素極電極に給電する水素極給電層と、前記酸素極電極から集電する酸素極集電層と、この水素極給電層と酸素極集電層とを絶縁する絶縁層と、を具備し、
前記水素極電極が挿入された前記固定リングと前記ユニット支持体の水素極給電層とが溶接部を介して接続されてなること、
を特徴とする請求項５記載の高温水蒸気電解装置。
前記水素極電極が挿入された前記固定リングと前記ユニット支持体とが環状の間隙を介して対向していること、を特徴とする請求項５記載の高温水蒸気電解装置。
水平方向に延びる固体酸化物電解質を中間層として、その固体酸化物電解質の上下両側にそれぞれ配置された、水素極電極と、上方に向かって水平断面積が拡大するコーン状の多孔質材から形成される酸素極電極とを含み水蒸気を電気分解して水素を生成する電解セル部と、
前記コーン状の酸素極電極が挿入される内面が上方に向かって水平断面積が拡大するコーン状の金属製の固定リングと、
この固定リングを支持するユニット支持体と、
前記固定リング及びユニット支持体のそれぞれの両面に設置された取付けフランジと、
前記固定リングと前記ユニット支持体との間に介在する金属製又は鉱物系のガスケットと、
前記取付けフランジ同士を分解可能に締め付ける締結部材と、
を有することを特徴とする高温水蒸気電解装置。
前記酸素極電極は円板状であって、この固体酸化物電解質が挿入された円環状の固定リングと前記ユニット支持体とがネジ部を介して接続されてなること、を特徴とする請求項９記載の高温水蒸気電解装置。
前記ユニット支持体が前記電解セル部の水素極電極に給電する水素極給電層と、前記酸素極電極から集電する酸素極集電層と、この水素極給電層と酸素極集電層とを絶縁する絶縁層と、を具備し、
前記酸素極電極が挿入された前記固定リングと前記ユニット支持体の酸素極給電層とが溶接部を介して接続されてなること、
を特徴とする請求項９記載の高温水蒸気電解装置。
前記酸素極電極が挿入された固定リングと前記ユニット支持体とが環状の間隙を介して対向していること、を特徴とする請求項９記載の高温水蒸気電解装置。
固体酸化物電解質を中間層として両側にそれぞれ配置された水素極電極と酸素極電極とを含み水蒸気を電気分解して水素を生成する電解セル部と、
この電解セル部の水素極電極の下面を支持する多孔質金属製支持体と、
この多孔質金属製支持体の外側に設けられこの多孔質金属製支持体の端面と溶接部を介して接続された金属製固定リングと、
前記金属製固定リングの端部を支持するユニット支持体と、
前記金属製固定リングとユニット支持体のそれぞれの両面に設置された取付けフランジと、
前記金属製固定リング及びユニット支持体と前記取付けフランジとの間に介在する金属製又は鉱物系のガスケットと、
前記取付けフランジ同士を分解可能に締め付ける締結部材と、
を有することを特徴とする高温水蒸気電解装置。
前記金属製固定リングは円環状であって、この固定リングと前記ユニット支持体とがネジ部を介して接続されてなること、
を特徴とする請求項１３記載の高温水蒸気電解装置。
固体酸化物電解質を中間層として両側にそれぞれ配置された水素極電極と酸素極電極とを含み水蒸気を電気分解して水素を生成する電解セル部と、
この電解セル部の水素極電極の下面を支持する多孔質金属製支持体と、
この多孔質金属製支持体の外側に設けられこの多孔質金属製支持体の端面と溶接部を介して接続された金属製固定リングと、
前記金属製固定リングの端部を支持するユニット支持体と、
を有する高温水蒸気電解装置であって、
前記ユニット支持体は、前記電解セル部の水素極電極に給電する水素極給電層と、前記酸素極電極から集電する酸素極集電層と、この水素極給電層及び酸素極集電層を絶縁する絶縁層と、を具備し、
前記金属製固定リングと前記ユニット支持体の水素極給電層とが溶接部を介して接続されてなること、を特徴とする高温水蒸気電解装置。
前記金属製固定リングと前記ユニット支持体とが環状の間隙を介して対向していること、を特徴とする請求項１３記載の高温水蒸気電解装置。