JP5227845B2 - プロピレン−エチレン系樹脂組成物およびその射出成形体 - Google Patents
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Description
イ)エチレン含量が10〜25重量%であること
ロ)重量平均分子量が200,000〜1,000,000であること
ハ)以下の関係式を満足すること
0.10≦E(II)/Mw(II)≦1.10
E(II):プロピレン−エチレンランダム共重合体(II)部のエチレン含量(重量%)
Mw(II):プロピレン−エチレンランダム共重合体(II)部の重量平均分子量/10000
0.15≦E(II)/Mw(II)≦1.00
また、本発明は、このプロピレン−エチレン系樹脂組成物を用いた射出成形体をも包含するものである。以下に本発明のプロピレン−エチレン系樹脂組成物の各成分、製造方法、および射出成形体について詳細に説明する。
1.プロピレン−エチレンブロック共重合体(A)
(1)構成
本発明のプロピレン−エチレン系樹脂組成物を構成するプロピレン−エチレンブロック共重合体(A)は、エチレン含量が1〜5重量%のプロピレン−エチレンランダム共重合体(I)部と、エチレン含量が10〜25重量%であるプロピレン−エチレンランダム共重合体(II)部からなるものであって、プロピレン−エチレンランダム共重合体(I)部の比率は、75〜93重量%の範囲であり、プロピレン−エチレンランダム共重合体(II)部の比率は、7〜25重量%である。さらに、プロピレン−エチレンランダム共重合体(II)部の重量平均分子量(Mw)は、200,000〜1,000,000であり、より好ましくは200,000〜800,000であり、さらに好ましくは、200,000〜500,000である。
各ランダム共重合体部のエチレン含量は、重合時におけるプロピレンとエチレンのモノマー組成の制御によって調製することができる。
なお、プロピレン−エチレンランダム共重合体(II)部の比率、重量平均分子量およびE(II)/Mw(II)は、後述のメタロセン系触媒を用いた重合時の第一反応器または第二反応器の重合温度、重合圧力、滞留時間、また原料モノマー組成の調製などの重合条件を調製して、設定することができる。
(i)使用する分析装置
(a)クロス分別装置
ダイヤインスツルメンツ社製CFC T−100(CFCと略す)
(b)フーリエ変換型赤外線吸収スペクトル分析
FT−IR、パーキンエルマー社製 1760X
CFCの検出器として取り付けられていた波長固定型の赤外分光光度計を取り外して代わりにFT−IRを接続し、このFT−IRを検出器として使用する。CFCから溶出した溶液の出口からFT−IRまでの間のトランスファーラインは1mの長さとし、測定の間を通じて140℃の温度に保持する。FT−IRに取り付けたフローセルは光路長1mm、光路幅5mmφのものを用い、測定の間を通じて140℃の温度に保持する。
(c)ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)
CFC後段部分のGPCカラムは、昭和電工社製AD806MSを3本直列に接続して使用する。
(a)溶媒:オルトジクロルベンゼン(ODCB)
(b)サンプル濃度:4mg/ml
(c)注入量:0.4ml
(d)結晶化:140℃から40℃まで約40分かけて降温する。
(e)分別方法:
昇温溶出分別時の分別温度は40℃、100℃、140℃とし、全部で3つのフラクションに分別する。なお、40℃以下で溶出する成分(フラクション1)、40〜100℃で溶出する成分(フラクション2)、100〜140℃で溶出する成分(フラクション3)の溶出割合(単位:重量%)を各々W40、W100、W140と定義する。W40+W100+W140=100である。また、分別した各フラクションは、そのままFT−IR分析装置へ自動輸送される。
(f)溶出時溶媒流速:1ml/分
CFC後段のGPCから試料溶液の溶出が開始した後、以下の条件でFT−IR測定を行い、上述した各フラクション1〜3について、GPC−IRデータを採取する。
(a)検出器:MCT
(b)分解能:8cm−1
(c)測定間隔:0.2分(12秒)
(d)一測定当たりの積算回数:15回
各温度で溶出した成分の溶出量と分子量分布は、FT−IRによって得られる2945cm−1の吸光度をクロマトグラムとして使用して求める。溶出量は各溶出成分の溶出量の合計が100%となるように規格化する。保持容量から分子量への換算は、予め作成しておいた標準ポリスチレンによる検量線を用いて行う。
使用する標準ポリスチレンは何れも東ソー(株)製の以下の銘柄である。
F380、F288、F128、F80、F40、F20、F10、F4、F1、A5000、A2500、A1000。
各々が0.5mg/mlとなるようにODCB(0.5mg/mlのBHTを含む)に溶解した溶液を0.4ml注入して較正曲線を作成する。較正曲線は最小二乗法で近似して得られる三次式を用いる。
分子量への換算は、森定雄著「サイズ排除クロマトグラフィー」(共立出版)を参考に汎用較正曲線を用いる。その際使用する粘度式([η]=K×Mα)には以下の数値を用いる。
(a)標準ポリスチレンを使用する較正曲線作成時
K=0.000138、α=0.70
(b)プロピレン系ブロック共重合体のサンプル測定時
K=0.000103、α=0.78
Wc(重量%)=W40×A40/B40+W100×A100/B100・・・(I)
式(I)中、W40、W100は、上述した各フラクションでの溶出割合(単位:重量%)であり、A40、A100は、W40、W100に対応する各フラククションにおける実測定の平均エチレン含量(単位:重量%)であり、B40、B100は、各フラクションに含まれるEP1、EP2のエチレン含量(単位:重量%)である。A40、A100、B40、B100の求め方は後述する。
(a)上述したように、CFC測定により得られるフラクション1〜2に対応する平均エチレン含量をそれぞれA40、A100とする(単位はいずれも重量%である)。平均エチレン含量の求め方は後述する。
(b)フラクション1の微分分子量分布曲線におけるピーク位置に相当するエチレン含量をB40とする(単位は重量%である)。フラクション2については、ゴム部分が40℃ですべて溶出してしまうと考えられ、同様の定義で規定することができないので、本明では実質的にB100=100と定義する。B40、B100は、各フラクションに含まれるプロピレン−エチレンランダム共重合体のエチレン含量であるが、この値を分析的に求めることは実質的には不可能である。その理由は、フラクションに混在するEP1とEP2を完全に分離・分取する手段がないからである。種々のモデル試料を使用して検討を行った結果、B40はフラクション1の微分分子量分布曲線のピーク位置に相当するエチレン含量を使用すると、材料物性の改良効果をうまく説明することができる。すなわち、B40はフラクション1の微分分子量分布曲線のピーク位置に相当するエチレン含量である。また、B100はエチレン連鎖由来の結晶性を持つこと、および、これらのフラクションに含まれるEP1の量がフラクション1に含まれるEP1の量に比べて相対的に少ないことの2点の理由により、100と近似する方が、実態にも近く、計算上も殆ど誤差を生じない。そこでB100=100として解析を行う。
Wc(重量%)=W40×A40/B40+W100×A100/100・・・(II)
つまり、式(II)右辺の第一項であるW40×A40/B40は、結晶性を持たないEP2含有量(重量%)を示し、第二項であるW100×A100/100は、結晶性を持つEP1含有量(重量%)を示す。
ここで、B40およびCFC測定により得られる各フラクション1および2の平均エチレン含量A40、A100は、次のようにして求める。
微分分子量分布曲線のピーク位置に対応するエチレン含量をB40とする。また、測定時にデータポイントとして取り込まれる、各データポイント毎の重量割合と各データポイント毎のエチレン含量の積の総和をフラクション1の平均エチレン含量A40とする。フラクション2の平均エチレン含量A100も同様に求める。
EPのエチレン含量(重量%)=(W40×A40+W100×A100)/Wc・・・(III)
本発明におけるプロピレン−エチレンブロック共重合体(A)の製造は、メタロセン錯体と有機アルミニウムオキシ化合物、ルイス酸、アニオン性化合物あるいは粘土鉱物からなる、いわゆるメタロセン触媒が用いられる。
(i)炭素架橋としては、エチレンビス(2、4−ジメチルインデニル)ジルコニウムクロリド、エチレンビス(2,4,7−トリメチルインデニル)ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン(シクロペンタジエニル)(フルオレニル)ジルコニウムクロリド、イソプロピリデン(3−メチルインデニル)(フルオレニル)ジルコニウムクロリド、イソプロピリデン(2−メチルシクロペンタジエニル)(3−メチルインデニル)ジルコニウムジクロリド、等が挙げられる。
(ii)珪素架橋としては、ジメチルシリレンビス(2−メチル、4−フェニルインデニル)ジルコニウムジクロリド、ジフェニルシリレン(2−エチル、4−フェニルインデニル)ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス(2−メチルベンゾインデニル)ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス(2−イソプロピル、4−(3,5−ジイソプロピルフェニル)インデニル)ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス(2−プロピル、4−フェナントリル、インデニル)ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス(2−エチル、4−(4−tertブチル、3−クロロ、フェニル)アズレニル)ジルコニウムジクロリド、等が挙げられる。
(iii)ゲルマン架橋としては、上記の(ii)珪素架橋のシリレンをゲルミレンに置き換えた化合物が用いられる。また、ジルコニウムをハフニウムに置き換えた化合物は、そのまま、好適な化合物として例示される。さらに、例示化合物のジクロリドは、その他のハライドや、メチル基、イソブチル基、フェニル基、ヒドリド基、ジメチルアミド、ジエチルアミド基等に置き換えた化合物も,好適化合物として例示可能である。
非限定的な(i)有機アルミニウムオキシ化合物の例としては、メチルアルモキサン、イソブチルアルモキサン、メチルイソブチルアルモキサン、ブチルボロン酸アルミニウム、テトライソブチルメチルアルミニウムビスペンタフルオロフェノキシド、等があげられる。
本発明のプロピレン−エチレン系樹脂組成物において、プロピレン−エチレンブロック共重合体(A)と共に使用する造核剤(B)は、一般的な各種の公知の造核剤が使用可能である。
造核剤としては、有機燐酸エステル金属塩、有機モノカルボン酸金属塩、有機ジカルボン酸金属塩、ポリマー核剤、ジベンジリデンソルビトールもしくはその誘導体、ジテルペン酸類の金属塩等が使用される。
本発明のプロピレン−エチレンブロック共重合体組成物には、必要に応じて、中和剤(C)を含有させることが可能である。
中和剤としては,各種の公知の金属石鹸、ハイドロタルサイト類、ケイ酸アルミニウムカルシウム、金属の酸化物及び水酸化物、リチウムアルミニウム複合水酸化物塩等の中和剤が使用可能である。これらの中では、金属石鹸及び/又はハイドロタルサイト類化合物の使用が好ましい。
また、リチウムアルミニウム複合水酸化物塩とは、一般的には下記一般式で示される化合物である。
[LiAl2(OH)6]2X・mH2O
(式中において、Xは、CO3、SO4またはHPO4であり、mは0〜3の数である。)
好適に使用されるリチウムとアルミニウムとの複合水酸化物塩を例示すると、例えば
[LiAl2(OH)6]2CO3・1.6H2O
[LiAl2(OH)6]2SO4・1.2H2O
[LiAl2(OH)6]2HPO4・1.4H2O
などを挙げることができる。かかるリチウムとアルミニウムの複合水酸化物塩は、上記の各種の造核剤に対して効果的に作用し、プロピレン−エチレン系樹脂組成物の剛性を高める。
本発明で用いるポリプロピレン系樹脂組成物には、さらに、必要に応じて、上記成分(A)、成分(B)、成分(C)以外に本発明の効果を著しく損なわない範囲で、その他の付加的成分(任意成分)を添加することができる。
このような付加的成分(任意成分)としては、エチレン・プロピレン共重合体エラストマー、エチレン・ブテン共重合体エラストマー、エチレン・ヘキセン共重合体エラストマー、エチレン・オクテン共重合体エラストマー等のエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー、エチレン・プロピレン・エチリデンノルボルネン共重合体等のエチレン・α−オレフィン・ジエン三元共重合体エラストマー、SEBS、SEPS等のスチレン系エラストマーなどのエラストマー成分、フェノール系及びリン系の酸化防止剤、ヒンダードアミン系、ベンゾフェノン系、ベンゾエート系、ベンゾトリアゾール系の耐候劣化防止剤、オレイン酸アミド、ステアリン酸アミド等の滑剤、キナクリドン、ペリレン、フタロシアニン、酸化チタン、カーボンブラック等の着色物質、タルク、無機フィラー、ガラス繊維、等の無機充填剤、化学発泡剤、物理発泡剤などの各種発泡剤を挙げることができる。
本発明のプロピレン−エチレン系樹脂組成物は、上記構成成分(A)、成分(B)、任意成分(C)、およびその他の任意成分を通常の押出機、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダープラストグラフ、ニーダー等を用いて、設定温度180〜250℃にて混練することにより製造されるが、これらの中でも押出機、特に二軸押出機を用いて製造することが好ましい。
本発明のプロピレン−エチレン系樹脂組成物は、JIS K7210(230℃、2.16kg荷重)に準拠して求めたMFRが、20〜100g/10分、中でも20〜80g/10分であるのが好ましい。MFRが20g/10分未満では、成形時の流動性が劣ることにより、射出成形が困難となる恐れがある。MFRが100g/10分を超えると、耐衝撃性が低下し、成形品として使用した際に破損する恐れがある。
本発明の射出成形体は、上記のプロピレン−エチレン系樹脂組成物を通常の射出成形法、射出圧縮成形法、射出発泡成形法等に付すことにより得られる。
この射出成形体としては、具体的には、食品容器(プリン容器、ゼリー容器、ヨーグルト容器、その他のデザート容器、惣菜容器、茶碗蒸し容器、インスタントラーメン等のインスタント麺類に代表されるインスタント食品用の容器、米飯容器、レトルト容器、弁当容器等)、飲料容器(飲料ボトル、チルドコーヒー容器、ワンハンドカップ容器、その他の飲料容器等)、キャップ(ペットボトルキャップ、1ピースキャップ、2ピースキャップ、インスタントコーヒーのキャップ、調味料キャップ、化粧品容器キャップ等)、医薬品容器(プレフィルドシリンジ、キット製剤、目薬容器、薬液容器、アンプル、薬剤容器、液体の長期保存容器、プラスチックバイアル等)、その他各種容器(インク容器、化粧品容器、シャンプー容器、洗剤容器等)、日用品(衣装ケース、バケツ、洗面器、筆記用具、コンテナ、玩具、調理器具、その他各種ケース等)などが挙げられる。
(1)重量平均分子量(Mw)
前述の条件のゲル・パーミエーションクロマトグラフィー(GPC)法で測定した。
(2)MFR
本発明のプロピレン−エチレン系樹脂組成物のメルトフローレートMFRCは、JIS K−7210−1995(230℃、21.18N荷重)に準拠して測定される。
(3)曲げ弾性率
射出成形により試験片を成形し、成形後に室温23℃、湿度50%に調節された恒温室に24時間放置した後、JIS K−7171(ISO178)に準拠して求めた。
(4)IZOD衝撃強度
射出成形により試験片を成形し、成形後に室温23℃、湿度50%に調節された恒温室に24時間放置した後、JIS K−7110に準拠して求めた。
(5)透明性(ヘイズ)
射出成形により厚さ2mmの平板を成形し、成形後に室温23℃、湿度50%に調節された恒温室に24時間放置した後、JIS K−7136(ISO14782)JIS K−7361−1に準拠して求めた。これを加熱前Hazeとした。
また、加熱後Hazeは、試験片を100℃のオーブンに1時間放置した後、測定して求めた。
(6)ベタツキ
射出成形により得られた厚さ2mmの平板を重ね合わせ、40℃雰囲気下で24時間放置した後、重ね合わせた試験片を引き離すときの挙動により評価を行った。2枚の試験片がまったく張り付き合わない場合は○、2枚の試験片が張り付きあうが容易に引き剥がすことができる場合は△、2枚の試験片が強く張り付きあう場合は×と判定した。
(1)プロピレン−エチレンブロック共重合体
下記の製造例1−12で得られた各プロピレン−エチレンブロック共重合体(それぞれ、PP−1〜PP−12と称す)を用いた。各重合体(PP−12を除く)の特性を表1に示す。
予備重合触媒の調製
(珪酸塩の化学処理)10リットルの撹拌翼の付いたガラス製セパラブルフラスコに、蒸留水3.75リットル、続いて濃硫酸(96%)2.5kgをゆっくりと添加した。50℃で、さらにモンモリロナイト(水澤化学社製ベンクレイSL;平均粒径=18μm 粒度分布=10〜40μm)を1kg分散させ、90℃に昇温し、6.5時間その温度を維持した。50℃まで冷却後、このスラリーを減圧濾過し、ケーキを回収した。このケーキに蒸留水を7リットル加え再スラリー化後、濾過した。この洗浄操作を、洗浄液(濾液)のpHが、4.0を越えるまで実施した。回収したケーキを窒素雰囲気下110℃で終夜乾燥した。乾燥後の重量は675gであった。
(珪酸塩の乾燥)化学処理した珪酸塩を、1Lのフラスコにいれ、窒素気流下で200℃に加熱したオイルバスを用いて加熱した。1時間そのままの状態で保持した後、窒素の流通を停止し、フラスコ内を真空ポンプで減圧して減圧乾燥を実施した。オイルバスの温度は200℃のままで、2時間乾燥を継続した。その後、オイルバスからフラスコを取り出し、窒素で常圧に戻した。乾燥珪酸塩を得た。
(予備重合/洗浄)続いて、窒素で十分置換を行った内容積1.0リットルの攪拌式オートクレーブに、先に調製した珪酸塩/メタロセン錯体スラリーを導入した。温度が40℃に安定したところでプロピレンを10g/時間の速度で供給し、温度を維持した。4時間後プロピレンの供給を停止し、さらに1時間維持した。
予備重合終了後、残モノマーをパージし、撹拌を停止させ約10分間静置後、上澄みを240mlデカントした。続いて、トリイソブチルアルミニウムのヘプタン溶液(0.71M)8.5ml添加した後に、40℃で減圧乾燥を実施した。触媒1g当たりポリプロピレンを2.1g含む予備重合触媒が得られた。
この予備重合触媒を用いて、以下の手順に従ってプロピレン−エチレンブロック共重合体の製造を行った。
撹拌および温度制御装置を有する内容積3Lのオートクレーブをプロピレンで充分置換した後に、トリイソブチルアルミニウム・n−ヘプタン溶液2.8ml(2.0mmol)を加え、エチレン26g、水素120ml、続いて液体プロピレン750gを導入し、60℃に昇温しその温度を維持した。上記の予備重合触媒をn−ヘプタンでスラリー化し、触媒として(予備重合ポリマーの重量は除く)30mgを圧入し、重合を開始した。槽内温度を60℃に維持して60分重合を継続した。その後、常圧まで残モノマーをパージし、さらに精製した窒素で完全に置換した。生成したポリマーを一部サンプリングして分析したところ、エチレン含量2.9重量%、MFR29.5g/10分であった。
温度を40℃に制御し、水素を20ml導入し、さらに比例制御装置を使用し、エチレンとプロピレンとの混合ガスに対するエチレンのガス組成が30mol%になるように調整して導入した。昇温し、温度が65℃、圧力が1.8MPaとなったのち、第二工程の重合を開始した。30分間重合を継続した。その間、圧力が1.8MPaを下回らないように10mol%のガス組成のエチレン、プロピレン混合ガスを導入した。その後、エタノールを10ml導入して重合を停止した。残存ガスをパージした。回収したポリマーは60℃減圧乾燥機にて乾燥した。収量は380g、触媒効率は12700g/gであった。生成したポリマーを一部サンプリングして分析したところ、第二工程で生成したポリマーのエチレン含量12.8重量%であった。全体のプロピレン−エチレンブロック共重合体のMFRは23.1g/10分であった。
重合条件を表1に示すように変えた以外は製造例1と同様にして、プロピレン−エチレンブロック共重合体を得た。重合結果を表1に示す。
撹拌および温度制御装置を有する内容積3Lのオートクレーブをプロピレンで充分置換した後に、トリイソブチルアルミニウム・n−ヘプタン溶液2.8ml(2.0mmol)を加え、エチレン26g、水素100ml、続いて液体プロピレン750gを導入し、60℃に昇温しその温度を維持した。製造例1と同様にして調製された予備重合触媒をn−ヘプタンでスラリー化し、触媒として(予備重合ポリマーの重量は除く)30mgを圧入し、重合を開始した。槽内温度を60℃に維持して60分重合を継続した。その後、常圧まで残モノマーをパージし、さらに精製した窒素で完全に置換した。生成したポリマーを一部サンプリングして分析したところ、エチレン含量2.9重量%、MFR25.2g/10分のプロピレン−エチレンランダム共重合体370gを得た。触媒効率は12300g/g−触媒であった。
(i)造核剤(B−1):有機燐酸エステル金属塩(旭電化工業社;NA11)
(ii)造核剤(B−2):有機ジカルボン酸金属塩(Milliken Chemical社製;HPN−68)
(iii)造核剤(B−3):タルク(林化成社製;ミクロホワイト#5000S)
(iv)造核剤(B−4):ソルビトール(三井化学ファイン社製;NC−6)
(1)樹脂組成物の製造
プロピレン−エチレンブロック共重合体(A)として、製造例1で得られた(PP−1)パウダー100重量部に対して、造核剤(B−1)0.15重量部、中和剤のステアリン酸カルシウム0.05重量部、フェノール系酸化防止剤のペンタエリスチル−テトラキス[3−(3,5−t−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート](チバスペシャルティケミカルズ社製;以下RA1010と略す。)0.02重量部、リン系酸化防止剤のトリス(2,4−ジ−t−ブチルフェニル)フォスファィト(チバスペシャルティケミカルズ社製;以下RA168と略す。)0.02重量部、スリップ剤としてオレイン酸アミド0.15重量部を添加し、スーパーミキサーで窒素シール後、3分間混合した。その後、パウダーは東芝機械社製2軸押出機TEM35を用いホッパーを窒素シールしながらシリンダー温度200℃、スクリュー回転数150rpm、押出量15kg/hで造粒し、プロピレン−エチレン系樹脂組成物のペレットを得た。
得られたプロピレン−エチレン系樹脂組成物のペレットの物性等を表2に示す。
上記で得られた樹脂組成物ペレット試料を東芝射出成形機EC100に供給し、射出1次圧力50Mpa、成形温度200℃、金型冷却水温度40℃、成形サイクル15秒で試験片、試験用平板を成形した。
得られた試験片、試験用平板の評価結果を表2に示した。造核剤を用いていない比較例1と比べ、透明性の高いものであった。
成分(A)として、製造例2で得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体(PP−2)を用いる以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物、射出成形体を得た。その結果を表2に示す。
成分(A)として、製造例3で得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体(PP−3)を用いる以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物、射出成形体を得た。その結果を表2に示す。
成分(A)として、製造例4で得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体(PP−4)を用いる以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物、射出成形体を得た。その結果を表2に示す。
成分(A)として、製造例5で得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体(PP−5)を用いる以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物、射出成形体を得た。その結果を表2に示す。
成分(A)として、製造例6で得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体(PP−6)を用いる以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物、射出成形体を得た。その結果を表2に示す。
造核剤(成分(B))として、造核剤(B−2)、造核剤(B−3),造核剤(B−4)を表2に記載の量で用いる以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物、射出成形体を得た。その結果を表2に示す。
造核剤(B−1)を添加しないこと以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物、射出成形体を得た。その結果を表3に示す。
成分(A)として製造例7で得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体(PP−7)を用いる以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物、射出成形体を得た。その結果を表3に示す。
成分(A)として製造例8で得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体(PP−8)を用いる以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物、射出成形体を得た。その結果を表3に示す。
成分(A)として製造例9で得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体(PP−9)を用いる以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物、射出成形体を得た。その結果を表3に示す。
成分(A)として製造例10で得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体(PP−10)を用いる以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物、射出成形体を得た。その結果を表3に示す。
成分(A)として製造例11で得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体(PP−11)を用いる以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物、射出成形体を得た。その結果を表3に示す
成分(A)として製造例12で得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体(PP−12)を用いる以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物、射出成形体を得た。その結果を表3に示す。
これに対して、比較例1では造核剤(B)を添加しないためにヘイズ、Izod衝撃値が悪化していることが分かる。比較例2では、プロピレン−エチレンランダム共重合体(II)を含まないため、Izod衝撃値が悪く、比較例3では、プロピレン−エチレンランダム共重合体(I)部にエチレン単位を含まないため、透明性が悪化していることが分かる。また、比較例4では、プロピレン−エチレンランダム共重合体(II)のエチレン含量、Mwが本発明から外れるので、透明性とベタツキが悪化していることが分かる。また、比較例5ではプロピレン−エチレンランダム共重合体(II)の比率が本発明から外れるので、剛性が低く、剛性と耐衝撃性のバランスが悪いことが分かる。また、比較例6および7は、プロピレン−エチレンランダム共重合体(II)のMwが本発明から外れるので、加熱後の透明性が悪化して、ベタツキが悪いことが分かる。
Claims (2)
- メタロセン系触媒を用いて、エチレン含量1〜5重量%のプロピレン−エチレンランダム共重合体(I)部と下記イ)〜ハ)の要件を満たすプロピレン−エチレンランダム共重合体(II)部とを重量比75:25〜93:7となるように逐次重合することで得られる、MFR(230℃、荷重2.16kg)が20〜100g/10分のプロピレン−エチレンブロック共重合体(A)100重量部に対して、造核剤(B)としてナトリウム−2,2’−メチレン−ビス(4,6−ジ−t−ブチルフェニル)フォスフェートまたはビシクロ[2.2.1]ヘプタンジカルボン酸二ナトリウム0.05〜0.7重量部を配合してなるプロピレン−エチレン系樹脂組成物を用いることを特徴とする射出成形体。
イ)エチレン含量が10〜25重量%であること
ロ)重量平均分子量が200,000〜1,000,000であること
ハ)以下の関係式を満足すること
0.10≦E(II)/Mw(II)≦1.10
E(II):プロピレン−エチレンランダム共重合体(II)部のエチレン含量(重量%)
Mw(II):プロピレン−エチレンランダム共重合体(II)部の重量平均分子量/10000 - 前記ハ)の関係式が、以下のものであることを特徴とする請求項1に記載の射出成形体。
0.15≦E(II)/Mw(II)≦1.00
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