JP5160321B2 - シリコン系太陽電池の製造方法および該製造方法に用いるアルミニウムペースト - Google Patents
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Description
この太陽電池10は、シリコン半導体基板(Siウエハ)11のp−Si層(p型結晶シリコン)18の受光面側にpn接合形成により形成されたn−Si層16を備え、その表面にはCVD等により形成された酸化チタンや窒化シリコンから成る反射防止膜14と、典型的には銀ペーストをスクリーン印刷し焼成することによって形成されるAgから成る表面電極(受光面電極)12とを備える。一方、p−Si層18の裏面側には、表面電極12と同様に銀ペーストをスクリーン印刷・焼成することによって形成されるAgから成る裏面側外部接続用電極22と、いわゆる裏面電界(BSF;Back Surface Field)効果を奏するアルミニウム電極20とを備える。
かかるアルミニウム電極20は、アルミニウム粉末を主体とするアルミニウムペーストを印刷・焼成することによって裏面の略全面に形成される。この焼成時に図示しないAl−Si合金層が形成され、アルミニウムがp−Si層18に拡散してp+層24が形成される。かかるp+層24、即ちBSF層が形成されることによって、光生成されたキャリアが裏面電極近傍で再結合することが防止され、例えば短絡電流や開放電圧(Voc)の向上が実現される。
しかしながら、シリコン半導体基板(Siウエハ)11の薄板化は、当該基板11自体の熱膨張係数とアルミニウム電極20の熱膨張係数との差によって、当該アルミニウム電極20を形成するための焼成時にシリコン半導体基板(ウエハ)自体に反りや曲がり等の変形が生じることを助長する。このため、従来、かかる反り等の変形発生を防止するための様々な工夫が行われている。
例えば、特許文献1には、アルミニウム電極形成用のアルミニウムペーストであって、アルミニウム含有有機化合物を添加したことを特徴とするアルミニウムペーストが開示されている。また、特許文献2には、アルミニウム電極形成用のアルミニウムペーストであって、熱膨張率がアルミニウムよりも小さく且つ溶融温度、軟化温度及び分解温度のいずれかがアルミニウムの融点よりも高い無機化合物粉末を含むことを特徴とするアルミニウムペーストが開示されている。
また、特許文献3には、アルミニウムとシリコンの熱収縮率の違いによって焼成後に発生するシリコン半導体基板(セル)の反りによる後工程でのセル割れを抑制する方法として、焼成によってアルミニウム電極を形成した基板(セル)の表面を超音波エッチングし、波長600〜1000nmの光に対する反射率が30%以上になるようにする方法が記載されている。
上記焼成後、かかる崩壊アルミ層は物理的に容易に除去することが可能であるうえ、該崩壊アルミ層が除去された後には高密度であり且つ薄膜化されたアルミニウム電極が形成される。かかる高密度且つ薄膜状アルミニウム電極は反り難い性質を有する。
従って、本発明の製造方法によると、高いBSF効果を保証しつつシリコン半導体基板に反り等の変形が無い若しくはその程度が低い信頼性の高いシリコン系太陽電池(セル)を製造することができる。
かかる態様の製造方法では、気体(典型的にはエアー或いは窒素ガス等の不活性ガス)を吹き付ける、或いは粘着ローラで基板表面をローラー掛けする、というような簡単な操作で上記崩壊アルミ層を除去することができる。
また、ここで開示されるシリコン系太陽電池(セル)の製造方法の好ましい他の一態様では、上記アルミニウムペースト中のアルミニウム粉末の含有率が70〜80質量%であり、且つ、上記ガラスフリットの含有率が2〜10質量%であることを特徴とする。これら態様の製造方法では、特に容易に上記崩壊アルミ層を形成することができる。
即ち、本発明によって提供されるシリコン系太陽電池のアルミニウム電極を形成するためのアルミニウムペーストは、レーザー回折法に基づく粒度分布の中心粒径(D50)が10μm以下であるアルミニウム粉末と、酸化ビスマスを必須成分とし且つガラス軟化点が580℃以下であるビスマス系ガラスフリットであって酸化ビスマスの含有率がガラスフリット全体の40質量%以上であるビスマス系ガラスフリットと、有機ビヒクルとを含む。
本発明のアルミニウムペーストを使用することによってSi基板上に得られるアルミニウムペースト塗布物(アルミニウム層)は、焼成後に該アルミニウム層の一部が低密度の崩壊アルミ層を形成し、該崩壊アルミ層を適当な物理的手段にて除去することによって、上述のとおり、反りの少ない高密度且つ薄膜状アルミニウム電極をSi基板上に形成することができる。
従って、本発明は、ここで開示されるアルミニウムペーストを使用することにより、高いBSF効果を保証しつつシリコン半導体基板に反り等の変形が無い若しくはその程度が低い信頼性の高いシリコン系太陽電池(セル)を提供する。
本明細書においてアルミニウム粉末とは、アルミニウム(Al)を主体とする粒子の集合体をいい、典型的にはAl単体から成る粒子の集合体であるが、Al以外の不純物やAl主体の合金を微量含むものであっても、全体としてアルミニウム主体の粒子の集合体である限り、ここでいう「アルミニウム粉末」に包含され得る。なお、アルミニウム粉末自体は、従来公知の製造方法によって製造されたものでよく、特別な製造手段を要求するものではない。
ここで開示されるアルミニウムペーストに含まれるアルミニウム粉末は、レーザー回折法に基づく粒度分布の中心粒径(D50)が10μm以下が適当であり、該中心粒径が2μm〜8.5μmであるものが好ましい。該中心粒径が3μm〜6μmであるものが上記用途に特に好ましい。かかる範囲に中心粒径があるアルミニウム粉末を含むことにより、崩壊アルミ層をより容易に形成することができる。
中心粒径D50が10μm以下、例えば中心粒径D50が2μm〜8.5μm(特に好ましくは3μm〜6μm)のアルミニウム粉末としては、当該粉末を構成する粒子(一次粒子)の70質量%以上が球又はそれに類似する形状を有することが好ましい。例えばアルミニウム粉末を構成する粒子の70質量%以上がアスペクト比(即ち長径/短径比)1〜1.3であるものが好ましい。
アルミニウム粉末は、粒度分布が比較的狭い(換言すれば粒径の揃った)粉末であることが好ましい。この指標としてレーザー回折法に基づく粒度分布における累積体積10%時の粒径(D10)と累積体積90%時の粒径(D90)との比(D10/D90)が採用できる。粉末を構成する粒径が全て等しい場合はD10/D90の値は1となり、逆に粒度分布が広くなる程このD10/D90の値は0に近づくことになる。D10/D90の値が0.2以上(例えば0.2〜0.5)であるような比較的狭い粒度分布の粉末の使用が好ましい。
特に限定しないが、アルミニウム粉末の含有量はペースト全体のほぼ65〜85質量%となる量が適当であり、ほぼ70〜80質量%である量がさらに好ましい。アルミニウム粉末含有量が上記のような場合には、緻密性がより向上したアルミニウム電極膜をSi基板上に形成することができる。
好適なビスマス系ガラスフリットとして、酸化ビスマスの他に酸化バリウム(BaO)、酸化亜鉛(ZnO)、酸化ケイ素(SiO2)、酸化ホウ素(B2O3)等を成分とするものが挙げられる。例えば、酸化ビスマスと酸化ホウ素と酸化亜鉛とを主成分とするガラスフリット(Bi2O3−B2O3−ZnO系ガラス)、酸化ビスマスと酸化ホウ素と酸化ケイ素とを主成分とするガラスフリット(Bi2O3−B2O3−SiO2系ガラス)、酸化ビスマスと酸化ケイ素と酸化鉛とを主成分とするガラスフリット(Bi2O3−SiO2−PbO系ガラス)、等が挙げられる。
特に好ましいビスマス系ガラスフリットとして、ガラスフリット全体の80質量%以上(好ましくは90質量%以上、特に好ましくは95質量%以上、例えば100質量%)が酸化ビスマス、酸化バリウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素及び酸化ホウ素で構成されたものが挙げられる。特に、これら5つの成分の合計量を100質量%としたときの各成分の含有率が、
Bi2O3 40〜75質量%、
BaO 3〜20質量%、
ZnO 5〜20質量%、
B2O3 5〜20質量%、
SiO2 3〜15質量%、
であるものが好ましい。
かかる5成分の他の微量成分(典型的には微量成分総量でガラスフリット全体の10質量%以下)として、例えば、酸化アルミニウム(Al2O3)、酸化鉛(PbO)、酸化錫(SnO)、酸化ジルコニウム(ZrO2)、酸化クロム(Cr2O3)等の金属酸化物、酸化マグネシウム(MgO)、酸化カルシウム(CaO)、酸化ストロンチウム(SrO)等のアルカリ土類金属酸化物、及び/又は、酸化リチウム(Li2O)、酸化ナトリウム(Na2O)、酸化カリウム(K2O)等のアルカリ金属酸化物、のうちの1種又は2種以上を含んでいてもよい。地球環境の観点から鉛フリーのガラスフリットが好ましい。
また、ガラスフリットの中心粒径(D50)は、2μm以下、特に1μm程度又はそれ以下のものが特に好適である。
特に限定しないが、ガラスフリット含有量はペースト全体のほぼ1〜10質量%となる量が適当であり、ほぼ2〜10質量%である量がさらに好ましい。ほぼ3〜8質量%である量が特に好ましい。この程度の含有量とすることにより、崩壊アルミ層の迅速な形成と、緻密なアルミニウム電極形成の両立を高い次元で実現することができる。
また、ビヒクルを構成する有機バインダーとして種々の樹脂成分を含ませることができる。かかる樹脂成分はアルミニウムペーストに良好な粘性及び塗膜形成能(シリコン基板に対する付着性)を付与し得るものであればよく、従来のこの種のペーストに用いられているものを特に制限なく使用することができる。例えば、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アルキド樹脂、セルロース系高分子、ポリビニルアルコール、ロジン樹脂等を主体とするものが挙げられる。このうち、特にエチルセルロース等のセルロース系高分子が好ましい。
特に限定しないが、有機ビヒクル含有量はペースト全体のほぼ10〜30質量%となる量が適当であり、ほぼ15〜25質量%である量がさらに好ましい。
かかる崩壊アルミ層は、種々の物理的手段によって容易に除去することができる。崩壊アルミ層を除く緻密なアルミニウム電極層及びSi基板にキズ等の悪影響を与えることのない物理的除去方法(手段)が好ましい。例えば、焼成後のアルミニウム電極に適当なノズル等の供給口から流体(例えば気体や水)を吹き付ける(噴射する)ことが好ましい。特に気体(典型的にはエアー或いは窒素ガス等の不活性ガス)を吹き付けることが好ましい。或いは上記焼成後のSi基板を洗浄(例えば水洗若しくはアルコール等の有機溶媒による洗浄)して、崩壊アルミ層を除去してもよい。或いは、粘着ローラーによる基板表面のローラー掛け等の物理的手段によって崩壊アルミ層を除去してもよい。
このような太陽電池(素子)の製造プロセス自体は従来技法のままでよく特に本発明を特徴付けるものではないため、詳細な説明は省略する。
表1に本製造例で使用した計7種類(A1〜7)のアルミニウム粉末の中心粒径を示す。また、表2及び表3に本製造例で使用した計13種類のガラスフリットの組成、ガラス軟化点及びBET法に基づく比表面積を示す。Bi−1〜7は表に示したとおりの組成のビスマス系ガラスフリットであり、Pb−1〜3は鉛系ガラスフリットであり、Zn−1〜2は亜鉛系ガラスフリットである。
而して、これら粉末原料を適宜選択して使用し、表4〜7に示す含有率(配合比)のアルミニウムペーストを調製した。具体的には、表に記載のとおりの組成(配合比)となるように表1〜3に列記される何れかのアルミニウム粉末及びガラスフリットと有機ビヒクル(ここでは5質量%のエチルセルロースと95質量%のターピネオール)を混合し、三本ロールミルを用いてよく混練した。これによりサンプル1〜27の計27種類のアルミニウムペーストを調製した。
上記得られたサンプル1〜27のアルミニウムペーストをアルミニウム電極形成用として用いて、各サンプルに対応する太陽電池を製造した。
具体的には、市販の125mm四方(□)太陽電池用p型単結晶シリコン基板(板厚200μm)を用意し、その表面をNaOH水溶液を用いてアルカリエッチング処理した。次いで、上記エッチング処理でテクスチャ構造が形成されたSi基板の受光面にリン含有溶液を塗布し、熱処理を行なうことによって当該Si基板の受光面に厚さが約0.5μmであるn−Si層(n+層)を形成した(図1参照)
次いで、n−Si層上にプラズマCVD(PECVD)法によって厚みが50〜100nm程度の反射防止膜(酸化チタン膜)を形成した。さらに、所定の表面電極(Ag電極)形成用銀ペーストを用いて反射防止膜上にスクリーン印刷法によって表面電極(Ag電極)となる塗膜(厚さ20〜50μm)を形成した(図1参照)。
Si基板の裏面側に、スクリーン印刷(ステンレス製スクリーンメッシュSUS#165を使用した。以下同じ。)により、いずれかのアルミニウムペーストを印刷(塗布)し、膜厚が30μmの乾燥アルミニウム膜を形成した。次いで、このSi基板を焼成して、焼成アルミニウム電極を形成した。具体的には、大気雰囲気中で近赤外線高速焼成炉を用いて、焼成温度700〜800℃で焼成した。
次いで、焼成直後のSi基板の反り量を調べた。即ち、アルミニウム電極が形成された面が上向きになるように水平試験台上に焼成後のSi基板を配置し、当該Si基板の厚さ方向における最低部と最上部との間の寸法を測定した。その測定値を本試験例における焼成後の反り量(mm)とした。結果を表4〜7の該当欄に示す。
また、アルミニウム粉末の中心粒径(平均粒径)を種々異ならせて作製したアルミニウムペースト間の比較によって(表4参照)、特に中心粒径(平均粒径)が3〜6μm(ここでは3.2〜5.5μm)の範囲内にあるアルミニウム粉末が好ましいことが認められた。
また、ビスマス系ガラスフリットの比表面積は、比較的大きいほうが望ましく、例えば2m2/g以上(例えば2〜6m2/g)であることが望ましいことが確認された。
また、ビスマス系ガラスフリットの含有量については、本試験例で確認した範囲内においては含有量が多いほど容易に崩壊アルミ層を形成し得ることが確認された。但し、アルミニウム電極としての性能を所望するレベルに維持するためには、ガラスフリット含有量はペースト全体のほぼ1〜10質量%となる量が適当であり、ほぼ2〜10質量%である量がさらに好ましい。ほぼ3〜8質量%である量が特に好ましい。
また、ガラスフリットの含有率と比表面積との間には相関があり、比表面積が大きいビスマス系ガラスフリットを使用することにより、相対的にガラスフリット含有率を低減させ得ることが確認された。
本試験例では、上記試験例1で表面電極(Ag電極)が形成された各Si基板の裏面側に、先ず、上記表面電極(Ag電極)形成用銀ペーストと同様の裏面電極(Ag電極)形成用銀ペーストを用いて所定のパターンにスクリーン印刷し、乾燥することにより、厚さ20〜50μmの裏面側Ag塗布物(即ち、焼成後におけるAgから成る裏面側外部接続用電極:図1参照)を形成した。
次いで、スクリーン印刷により、サンプル1〜27の各アルミニウムペーストを印刷(塗布)し、膜厚が30μmの乾燥アルミニウム膜を形成した。次いで、このSi基板を大気雰囲気中で近赤外線高速焼成炉を用いて、焼成温度700〜800℃で焼成した。かかる焼成によって表面電極(Ag電極)及び裏面側外部接続用Ag電極とともに、焼成アルミニウム電極を形成した。さらに上記エアーブロー処理を行って、焼成アルミニウム電極に形成された崩壊アルミ層の物理的除去を行った。
次に、このようにして得られた太陽電池(図1参照)について、表裏Ag電極間に電圧計を接続し、太陽光を受光面に照射したときの最大電圧即ち開放電圧(Voc)を測定した。結果を表4〜7の該当欄に示す。
11 シリコン基板(Siウエハ)
12 表面電極(受光面電極)
14 反射防止膜
16 n−Si層
18 p−Si層
20 裏面アルミニウム電極
22 裏面側外部接続用電極
24 p+層
Claims (7)
- シリコン半導体基板と、該基板の一方の面側に形成される受光面電極と、該基板の他方の面側に形成されるアルミニウム電極とを備えるシリコン系太陽電池を製造する方法であって、
アルミニウム電極を形成する材料として、レーザー回折法に基づく粒度分布の中心粒径(D50)が10μm以下であるアルミニウム粉末と、酸化ビスマスの含有率がガラスフリット全体の40質量%以上であり、ガラス軟化点が580℃以下であり、BET法に基づく比表面積が少なくとも2m 2 /gであるビスマス系ガラスフリットと、有機ビヒクルとを含むアルミニウムペーストであって、該ペースト中の前記アルミニウム粉末の含有率は70〜80質量%であり且つ前記ガラスフリットの含有率は2〜10質量%であるアルミニウムペーストを使用すること、
前記アルミニウムペーストを前記基板上に塗布し、焼成することによってアルミニウム電極を形成すること、および、
前記焼成後のアルミニウム電極の一部であってアルミニウムを含む物質からなる崩壊容易な低密度のアルミニウム層を除去すること、
を包含することを特徴とする、シリコン系太陽電池の製造方法。 - 前記低密度層の除去を前記焼成後のアルミニウム電極に気体を吹き付けることによって行うことを特徴とする、請求項1に記載の製造方法。
- 前記ガラスフリットのBET法に基づく比表面積が2〜10m 2 /gであることを特徴とする、請求項1又は2に記載の製造方法。
- 前記アルミニウムペースト中のアルミニウム粉末のレーザー回折法に基づく粒度分布の中心粒径(D50)が3〜6μmであるであることを特徴とする、請求項1〜3のいずれかに記載の製造方法。
- シリコン系太陽電池のアルミニウム電極を形成するためのアルミニウムペーストであって、
レーザー回折法に基づく粒度分布の中心粒径(D50)が10μm以下であるアルミニウム粉末と、
酸化ビスマスの含有率がガラスフリット全体の40質量%以上であり、ガラス軟化点が580℃以下であり、BET法に基づく比表面積が少なくとも2m 2 /gであるビスマス系ガラスフリットと、
有機ビヒクルと、
を含み、
前記アルミニウム粉末の含有率は70〜80質量%であり且つ前記ガラスフリットの含有率は2〜10質量%である、アルミニウムペースト。 - 前記ガラスフリットのBET法に基づく比表面積が2〜10m 2 /gである、請求項5に記載のアルミニウムペースト。
- ペースト中の前記アルミニウム粉末のレーザー回折法に基づく粒度分布の中心粒径(D50)が3〜6μmである、請求項5又は6に記載のアルミニウムペースト。
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