JP5105353B2 - 複合窒化物蛍光体 - Google Patents
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M1 aM2 bM3 cM4 dNeOf (I)
(一般式(I)において、M1は付活元素、M2は2価の金属元素、M3は3価の金属元素、M4は4価の金属元素であり、2価の金属元素M2の50モル%以上がCa及び/又はSrであり、3価の金属元素M3の50モル%以上がAlであり、4価の金属元素M4の50モル%以上がSiであり、a、b、c、d、e、fはそれぞれ下記の範囲の値である。
0.00001≦a≦0.15
0.5≦b≦2
0.5≦c≦2
0.5≦d≦2
1.5≦e≦6
0<f≦1.2
0.03≦f/(e+f)≦0.06)
M1 aM2 bM3 cM4 dNeOf (I)
(一般式(I)において、M1は付活元素、M2は2価の金属元素、M3は3価の金属元素、M4は4価の金属元素であり、a、b、c、d、e、fはそれぞれ下記の範囲の値である。
0.00001≦a≦0.15
0.5≦b≦2
0.5≦c≦2
0.5≦d≦2
1.5≦e≦6
0<f≦1.2
0<f/(e+f)≦0.2)
0.00001≦a’≦0.15
0.5≦b’≦2
0.5≦c’≦2
0.5≦d’≦2
0.00001≦a’≦0.15
a’+b’=1
0.2≦c’≦10
0.2≦d’≦5
(1) 原料窒化物として酸素を所望の濃度だけ含有するものを被焼成原料とする方法
(2) 原料窒化物を予め酸素含有雰囲気下で加熱して酸素を所望の濃度だけ含有させて被焼成原料とする方法
(3) 原料窒化物粉末に酸素含有化合物粉末を混合させて被焼成原料とする方法
(4) 原料窒化物を焼成する際に焼成雰囲気に酸素を含有させて焼成時に原料窒化物を酸化させることにより、被焼成原料中に酸素を導入する方法
などが挙げられるが、工業的に安定に高輝度の蛍光体を製造するためには、(1)原料窒化物として酸素を所望の濃度だけ含有するものを被焼成原料とする方法や、(3)原料窒化物粉末に酸素含有化合物粉末を混合させて被焼成原料とする方法が好ましく、特に、上記(1)の方法と(3)の方法を併用して、原料窒化物として酸素を所望の濃度だけ含有する被焼成原料を使用すると共に、原料窒化物粉末に酸素含有化合物粉末を混合させて用いる方法がより好ましい。
原料粉末として、Eu2O3粉末、窒素と酸素の合計モル数に対する酸素のモル数で示される酸素含有量9モル%のCa3N2粉末、同酸素含有量2モル%のSi3N4粉末、同酸素含有量2モル%のAlN粉末を使用し、金属元素組成比(モル比)がEu:Ca:Al:Si=0.008:0.992:1:1となるように各粉末を秤量し、混合して原料混合粉末を得た。この原料混合粉末の窒素と酸素の合計モル数に対する酸素のモル数で示される酸素含有量は、5モル%であった。なお、Ca3N2粉末は酸素を所望の濃度だけ含有するものを被焼成原料とすることにより酸素を含有させたものであり、Si3N4粉末は酸素を所望の濃度だけ含有するものを被焼成原料とすることにより酸素を含有させたものであり、AlN粉末は酸素を所望の濃度だけ含有するものを被焼成原料とすることにより酸素を含有させたものである。
Eu2O3の代わりにEuF3を用いたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末を得た。この原料混合粉末の窒素と酸素の合計モル数に対する酸素のモル数で示される酸素含有量は、5モル%だった。また、焼成時の原料中酸素存在割合は、各原料中の酸素濃度と各原料の混合割合から算出することにより5モル%である。
Eu2O3の代わりにEuNを用い、焼成時間を2時間としたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末を得た。この原料混合粉末の窒素と酸素の合計モル数に対する酸素のモル数で示される酸素含有量は、5モル%だった。また、焼成時の原料中酸素存在割合は、各原料中の酸素濃度と各原料の混合割合から算出することにより5モル%である。
Eu2O3の代わりにEuNを用い、窒素圧カを10気圧、焼成時間を2時間としたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末を得た。この原料混合粉末の窒素と酸素の合計モル数に対する酸素のモル数で示される酸素含有量は、5モル%だった。また、焼成時の原料中酸素存在割合は、各原料中の酸素濃度と各原料の混合割合から算出することにより5モル%である。
Claims (9)
- 原料中酸素存在割合が1%以上20%以下である被焼成原料を用いて得た下記一般式(I)で示される複合窒化物蛍光体(ただし、該原料中酸素存在割合は、焼成時に被焼成原料中に存在する窒素と酸素の合計モル数に対する酸素のモル数の割合(百分率)であり、被焼成原料中の窒素とは、原料粉末由来の窒素であり、酸素は、予め原料粉末中に含まれているものと、焼成時に焼成雰囲気中から被焼成物中に導入される酸素を含むものである)。
M1 aM2 bM3 cM4 dNeOf (I)
(一般式(I)において、M1は付活元素、M2は2価の金属元素、M3は3価の金属元素、M4は4価の金属元素であり、2価の金属元素M2の50モル%以上がCa及び/又はSrであり、3価の金属元素M3の50モル%以上がAlであり、4価の金属元素M4の50モル%以上がSiであり、a、b、c、d、e、fはそれぞれ下記の範囲の値である。
0.00001≦a≦0.15
0.5≦b≦2
0.5≦c≦2
0.5≦d≦2
1.5≦e≦6
0<f≦1.2
0.03≦f/(e+f)≦0.06) - 前記一般式(I)において、付活元素M1がCr,Mn,Fe,Ce,Pr,Nd,Sm,Eu,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,及びYbよりなる群から選ばれる1種以上の元素であり、2価の金属元素M2がMg,Ca,Sr,Ba,及びZnよりなる群から選ばれる1種以上の元素であり、3価の金属元素M3がAl,Ga,In,及びScよりなる群から選ばれる1種以上の元素であり、4価の金属元素M4がSi,Ge,Sn,Ti,Zr,及びHfよりなる群から選ばれる1種以上の元素であることを特徴とする請求項1に記載の複合窒化物蛍光体。
- 前記一般式(I)において、付活元素M1が少なくともEuを含むことを特徴とする請求項1又は2に記載の複合窒化物蛍光体。
- 前記一般式(I)において、2価の金属元素M2がCa及び/又はSrであり、3価の金属元素M3がAlであり、4価の金属元素M4がSiであることを特徴とする請求項1ないし3のいずれか1項に記載の複合窒化物蛍光体。
- 前記一般式(I)において、付活元素M1がEuであることを特徴とする請求項3又は4に記載の複合窒化物蛍光体。
- 前記一般式(I)において、0.9≦c≦1.2であることを特徴とする請求項1ないし5のいずれか1項に記載の複合窒化物蛍光体。
- 前記一般式(I)において、0.9≦d≦1.2であることを特徴とする請求項1ないし6のいずれか1項に記載の複合窒化物蛍光体。
- 該複合窒化物蛍光体が、蛍光灯、VFD、FED、PDP、CRT、白色LEDのいずれかに使用されることを特徴とする請求項1ないし7のいずれか1項に記載の複合窒化物蛍光体。
- 紫外から緑色にかけての励起光により励起されて赤色発光を示すことを特徴とする請求項1ないし8のいずれか1項に記載の複合窒化物蛍光体。
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