JP5077136B2 - エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法に関する。

有機エレクトロルミネッセンス素子はアノードとカソードとの間に例えば電子注入層、有機化合物層、正孔注入層が介在した積層構造を為している。アノードとカソードの間に順バイアス電圧が印加されると、電子注入層から有機化合物層に電子が注入され、正孔注入層から有機化合物層に正孔が注入され、有機化合物層内で電子と正孔が再結合を引き起こして有機化合物層が発光する。

それぞれ赤、緑、青に発光する複数の有機エレクトロルミネッセンス素子を画素として基板上にマトリクス状に配列し、画像表示を行うエレクトロルミネッセンスディスプレイパネルが実現化されている。赤、緑、青の画素に異なる有機化合物層をそれぞれ仕切って形成するために、図１１に示すように、各画素を構成する電極１２０ａ間には、隔壁１０６が形成されることがある。そして、隔壁１０６間の画素電極１２０ａ（アノード）の全面に正孔注入層１２０ｂや発光層１２０ｃの原料を含む溶液を流し、溶媒を除去することで正孔注入層１２０ｂや発光層１２０ｃを形成することができる。その後、全面にカソード１２０ｄを形成することで有機エレクトロルミネッセンス素子１２０が形成される。

正孔注入層の材料としては、酸化モリブデン等の無機化合物材料が知られている（例えば特許文献１参照）。
特開２００７−２１３８２４号公報

ところで、特許文献１では隔壁間のみに正孔注入層を形成していたが、本発明者らは、隔壁に有機材料、特に、一般に用いられているポリイミドを用い、かつ、正孔注入層として酸化モリブデン等の無機酸化物を用いて、隔壁間のみならず隔壁上にも連続して正孔注入層を一様に形成することを開発している。しかしながら、隔壁と正孔注入層との界面において、有機材料に含まれる成分もしくは有機材料が硬化したときに生じる成分と無機酸化物とが反応し、正孔注入層が劣化するおそれがある。このような正孔注入層の劣化が画素部分まで到達すると、順バイアスを印加しても発光しないダークスポットが生じるため、歩留まり率が低下するという問題があった。

本発明の課題は、ダークスポットの発生を抑制し、歩留まり率を向上させることができるエレクトロルミネッセンスパネルを提供することである。

以上の課題を解決するため、本発明の一の態様によれば、基板上に形成された複数の第１電極と第２電極との間に複数の担体輸送層を有するエレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、
前記複数の第１電極を被覆する犠牲層を設け、
前記犠牲層の周囲と重なる位置に、前記犠牲層よりも高い絶縁膜を設け、
前記犠牲層を除去して、前記絶縁膜の上端を前記絶縁膜の下端よりも前記第１電極側へ突出させ、
前記絶縁膜の上部に隔壁を設け、
前記第１電極及び前記隔壁の上部に、それぞれ互いに分離するように前記複数の担体輸送層のうちの第１担体輸送層を形成することを特徴とするエレクトロルミネッセンスパネルの製造方法が提供される。

本発明によれば、ダークスポットの発生を抑制し、歩留まり率を向上させることができるエレクトロルミネッセンスパネルを提供することができる。

以下に、本発明を実施するための最良の形態について図面を用いて説明する。但し、以下に述べる実施形態には、本発明を実施するために技術的に好ましい種々の限定が付されているが、発明の範囲を以下の実施形態及び図示例に限定するものではない。なお、以下の説明において、エレクトロルミネッセンス（Electro Luminescence）という用語をＥＬと略称する。

〔第１実施形態〕
本発明の第１実施形態に係るエレクトロルミネッセンスパネルとして、ＥＬディスプレイパネルを挙げて説明する。図１は、ＥＬディスプレイパネル１０における１つの画素ＰＸの回路図である。このＥＬディスプレイパネル１０においては、赤、青及び緑の画素ＰＸによって１ドットの画素が構成され、このような画素が表示領域全域にマトリクス状に配列されている。図１の水平方向の配列に着目すると赤の画素ＰＸ、青の画素ＰＸ、緑の画素ＰＸの順に繰り返し配列され、図１の上下方向の配列に着目すると同じ色が一列に配列されている。

このＥＬディスプレイパネル１０においては、画素ＰＸに各種の信号を出力するために、複数の走査線２５、信号線２４及び供給線２６が設けられている。走査線２５と信号線２４とは互いに直交する方向に延在している。

画素ＰＸは、２つのｎチャネル型トランジスタ２１，２２と、キャパシタ２７と、を有する画素回路ＰＣ及び有機ＥＬ素子２０を有する。２つのｎチャネル型トランジスタ２１，２２及びキャパシタ２７は、走査線２５、信号線２４及び供給線２６の入力信号に応じて有機ＥＬ素子２０に電圧を印加する。

図２は１つの画素ＰＸの平面図であり、図３は図２のIII−III矢視断面図である。図３に示すように、トランジスタアレイパネル５０は、透明な基板２、ゲート絶縁膜３１、画素回路ＰＣを被覆する保護絶縁膜３２を積層してなり、これらの間にキャパシタ２７、走査線２５、信号線２４及び供給線２６が形成されている。保護絶縁膜３２はＳｉＮ_x又はＳｉＯ₂等を有している。

トランジスタアレイパネル５０の上には、透明な導電体からなる画素電極２０ａがマトリクス状に形成されている。画素電極２０ａの厚さは５０ｎｍ〜１００ｎｍである。画素電極２０ａは、ボトムエミッションの場合、錫ドープ酸化インジウム（Indium Tin Oxide；ＩＴＯ）や酸化インジウムと酸化亜鉛の酸化物（Indium Zinc Oxide）、タングステンドープ酸化インジウム（Indium Tungsten Oxide；ＩＷＯ）、タングステン−亜鉛ドープ酸化インジウム（Indium Tungsten Zinc Oxide；ＩＷＺＯ）等の透明電極材料を有し、トップエミッションの場合、上述の透明電極材料で形成された透明導電膜と、その下方にアルミ等の光反射性導電膜の積層構造である。
また、画素電極２０ａの外周部には、図２の水平方向及び上下方向の格子状に絶縁膜５が形成されている。絶縁膜５としては、例えばＳｉＮ_x、又はＳｉＯ₂等の無機絶縁膜を用いることができる。

絶縁膜５は隔壁６の下地となる絶縁膜であり、図３に示すように、縦方向（基板２の面方向に直交する方向）の断面が略Ｔ字形状に形成されており、絶縁膜５の上面の辺の長さは、下面の辺の長さより長く、絶縁膜５の下部は画素電極２０ａから離れている。絶縁膜５の厚さは、画素電極２０ａの厚さと、後述する正孔注入層２０ｂの厚さとを加えた厚さよりも充分に大きく、２００ｎｍ〜６００ｎｍである。

絶縁膜５の上部には、同色の画素ＰＸの配列方向に隔壁６が形成されている。隔壁６は、例えばポリイミド等の感光性樹脂により形成されたものであり、絶縁膜５の上面より幅狭に形成され、トランジスタ２１，２２の各電極、走査線２５、信号線２４及び供給線２６よりも充分に厚い。隔壁６は、有機ＥＬ素子２０を形成する際に異なる色の発光層２０ｃとなる溶液が混合するのを防止する。また、隔壁６は、上部に形成される共通電極２０ｄと、下部に配置されるトランジスタ２１，２２の各電極、走査線２５、信号線２４及び供給線２６との容量結合を軽減する役割も果たす。

画素電極２０ａ、絶縁膜５及び隔壁６の上部には、担体（キャリア）を輸送する第１担体輸送層として正孔注入層２０ｂが形成されている。正孔注入層２０ｂは、例えば酸化モリブデンや酸化ゲルマニウム等の無機酸化物を用いることができる。画素電極２０ａ、絶縁膜５及び隔壁６が形成されたトランジスタアレイパネル５０上に対して、全画素ＰＸ領域に対応する部位が開口しているハードマスクを設け、真空蒸着法、マグネットスパッタリング法等の気相堆積法により正孔注入層２０ｂを全画素ＰＸ領域全域に形成することができる。正孔注入層２０ｂの厚さは１５０ｎｍ以下であることが好ましい。

なお、絶縁膜５が充分に厚く、縦断面Ｔ字形状に形成され、画素電極２０ａと離れていること、さらに、気相堆積法は被蒸着物の指向性が高いことから絶縁膜５の下部近傍では絶縁膜５の上面が影になって、正孔注入層２０ｂは、各画素ＰＸごとに、隔壁６の表面や絶縁膜５の上面の周縁に形成された部分と、画素電極２０ａの上部に形成された部分とが分離して形成される。

正孔注入層２０ｂの上部には、第２担体輸送層として発光層２０ｃが形成されている。発光層２０ｃは、ポリフェニレンビニレン系発光材料やポリフルオレン系発光材料等の共役ポリマーからなる。なお、発光層２０ｃの上にさらに電子輸送層を設けてもよい。また、これらの層構造において適切な層間に担体輸送を制限するインタレイヤ層が介在した積層構造であってもよいし、その他の積層構造であってもよい。

発光層２０ｃは、湿式塗布法（例えば、発光層となる材料を含む液を個々の液滴を複数吐出するインクジェット法や、連続した液流として流すノズルコーティング法やその他印刷法）によって成膜される。この場合、発光層２０ｃとなる共役ポリマー発光材料を含有する有機化合物含有液を塗布して成膜するが、厚膜の隔壁６が設けられているので、隣り合う画素電極２０ａに塗布された有機化合物含有液が隔壁６を越えて混ざり合うことを防止することができる。
なお、発光層２０ｃは、図３に示すように、画素電極２０ａと絶縁膜５との隙間にも形成される。

なお、画素ＰＸが赤の場合には発光層２０ｃが赤色に発光し、画素ＰＸが緑の場合には発光層２０ｃが緑色に発光し、画素ＰＸが青の場合には発光層２０ｃが青色に発光するように、それぞれの材料を設定する。

発光層２０ｃ及び隔壁６の上には、有機ＥＬ素子２０のカソードを構成する共通電極２０ｄが成膜されている。共通電極２０ｄは、全ての画素ＰＸに共通して形成される。共通電極２０ｄは、図示しないが、ボトムエミッションの場合、画素電極２０ａよりも仕事関数の低い材料（例えば、マグネシウム、カルシウム、リチウム、バリウム、希土類金属のうちの少なくとも一種を含む単体又は合金）の単層または複数層により１〜１０ｎｍの厚さに形成された電子注入層と、仕事関数の高い材料（例えばアルミニウム、クロム、銀やパラジウム銀系の合金等の導電性材料）を気相成長法によって１００ｎｍ以上の厚さに成膜した導電層とからなり、トップエミッションの場合、上述の電子注入層と、その上方に積層された、錫ドープ酸化インジウム（Indium Tin Oxide；ＩＴＯ）や酸化インジウムと酸化亜鉛の酸化物（Indium Zinc Oxide）、タングステンドープ酸化インジウム（Indium Tungsten Oxide；ＩＷＯ）、タングステン−亜鉛ドープ酸化インジウム（Indium Tungsten Zinc Oxide；ＩＷＺＯ）等の透明電極材料で形成された透明導電膜と、を有している。
各画素毎に画素電極２０ａ、正孔注入層２０ｂ、発光層２０ｃ、対向電極２０ｄの順に積層されたものが有機ＥＬ素子２０である。

なお、図示しないが、対向電極２０ｄの上には、封止層が堆積されている。封止層は有機ＥＬ素子２０が外気に露出されることを防ぐ役割を果たす。封止層は、絶縁性を有し、例えば、エポキシ樹脂、アクリル樹脂等の熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂又は光硬化性樹脂等からなり、これらの樹脂にシリカ充填材等の添加剤を加えたものでもよい。

次に、ＥＬディスプレイパネル１０の製造工程について図３〜図９を用いて説明する。
まず、図４に示すように、トランジスタアレイパネル５０上に、画素電極２０ａの上面及び側面を被覆する犠牲層４を各画素電極２０ａごとに設ける。犠牲層４としては、例えばフォトレジストや、金属膜等を用いることができる。金属膜を用いる場合には、画素電極２０ａとの電池反応が促進されない金属材料であることが好ましい。そのような金属材料としては、例えばモリブデン（Ｍｏ）やクロム（Ｃｒ）等を用いることができる。
なお、格子状の絶縁膜５の形成領域には、犠牲層４を形成しない。

次に、図５に示すように、トランジスタアレイパネル５０上の全面に窒化シリコン又は酸化シリコン等の絶縁膜５Ａを形成する。
次に、図６に示すように、絶縁膜５Ａの上部のうち、犠牲層４の外周部と重なる部分、及び犠牲層４の間の部分を除く部分に、犠牲層７を形成する。犠牲層７としては、例えばフォトレジストや、金属膜等を用いることができる。
次に、ドライエッチング法により絶縁膜５Ａをエッチングし、犠牲層７により覆われていない部分を除去することで、図７に示すように絶縁膜５を形成する。

次に、図８に示すように、ウェットエッチングにより犠牲層７、犠牲層４を除去する。犠牲層７と犠牲層４ともに同一材料、またはエッチャントに対する溶解性が同等であれば、犠牲層７、犠牲層４をともに溶かす溶剤により同時に除去することができる。

次に、図３に示すように、絶縁膜５の上部にポリイミド等の感光性樹脂を硬化してなる隔壁６を形成してから、酸化モリブデンや酸化ゲルマニウム等の無機酸化物の蒸着又はスパッタを行い、隔壁６の表面及び画素電極２０ａの上部に、絶縁膜５の形状にしたがってそれぞれ互いに分離された正孔注入層２０ｂを形成する。その後、隔壁６間の正孔注入層２０ｂ上に、ポリフェニレンビニレン系発光材料やポリフルオレン系発光材料等の共役ポリマーを含む溶液（懸濁液を含む）を塗布し、溶液中の溶媒を揮発させて正孔注入層２０ｂ上に発光層２０ｃを堆積させる。塗布時の上記溶液は、液面が隔壁６の下面より高いために、乾燥すると一部が絶縁膜５の側壁及び隔壁６の側壁に付着することになる。この後、対向電極２０ｄを複数の画素に跨るように表示領域全域に形成し、対向電極２０ｄを覆うように封止層を形成する。以上により、ＥＬディスプレイパネル１０が完成する。

このようなＥＬディスプレイパネル１０において、図２、図３に示すように、隔壁６と正孔注入層２０ｂとの界面において、正孔注入層２０ｂに劣化Ｃが生じることがある。このような場合において、劣化Ｃの起点は隔壁６に接触する正孔注入層２０ｂに生じる。

図９は劣化が進行した状態における１つの画素ＰＸの平面図である。図９に示すように、隔壁６に接触する正孔注入層２０ｂと、画素電極２０ａ上の正孔注入層２０ｂとが分離しているため、画素電極２０ａ上の正孔注入層２０ｂまで劣化Ｃが進行することはない。したがって、ダークスポットが生じることがなく、歩留まり率を向上させることができる。発光層２０ｃのような正孔注入層２０ｂ以外の担体輸送層が画素電極２０ａから絶縁膜５の側壁及び隔壁６の側壁に連続して付着していても、劣化Ｃが、隔壁６に接触する正孔注入層２０ｂにのみ生じるので、発光層２０ｃ等を介して画素電極２０ａ上の正孔注入層２０ｂに伝搬することはない。

なお、本発明は、トップエミッション型、ボトムエミッション型のいずれのＥＬディスプレイパネルにも適用可能である。また、本発明は、ＥＬディスプレイパネルに限られず、例えば、露光装置、光アドレッシング装置、照明装置等のエレクトロルミネッセンスパネルに適用してもよい。
また上記実施形態では、隔壁６は、図１０（ａ）に示すように、異なる色の画素ＰＸ間に配置されるストライプ形状でもよく、また図１０（ｂ）に示すように、各画素ＰＸ毎に周囲を包囲するように行方向及び列方向に格子状に形成されてもよい。

本発明の実施形態に係るＥＬディスプレイパネル１０における１つの画素ＰＸの回路図である。 １つの画素ＰＸの平面図である。 図２のIII−III矢視断面図である。 ＥＬディスプレイパネル１０の製造工程を示す断面図である。 ＥＬディスプレイパネル１０の製造工程を示す断面図である。 ＥＬディスプレイパネル１０の製造工程を示す断面図である。 ＥＬディスプレイパネル１０の製造工程を示す断面図である。 ＥＬディスプレイパネル１０の製造工程を示す断面図である。 ＥＬディスプレイパネル１０の製造工程を示す断面図である。 （ａ）、（ｂ）は本発明の隔壁の構造を示す平面図である。 従来のＥＬディスプレイパネルを示す断面図である。

符号の説明

５ 絶縁膜
６ 隔壁
１０ ＥＬディスプレイパネル
２０ 有機ＥＬ素子
２０ａ 画素電極
２０ｂ 正孔注入層
２０ｃ 発光層
２０ｄ 共通電極（対向電極）

Claims (1)

1. 基板上に形成された複数の第１電極と第２電極との間に複数の担体輸送層を有するエレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、
   前記複数の第１電極を被覆する犠牲層を設け、
   前記犠牲層の周囲と重なる位置に、前記犠牲層よりも高い絶縁膜を設け、
   前記犠牲層を除去して、前記絶縁膜の上端を前記絶縁膜の下端よりも前記第１電極側へ突出させ、
   前記絶縁膜の上部に隔壁を設け、
   前記第１電極及び前記隔壁の上部に、それぞれ互いに分離するように前記複数の担体輸送層のうちの第１担体輸送層を形成することを特徴とするエレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。

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