JP5073940B2 - 選択的水素化工程を包含するオレフィンガソリンの水素化処理方法 - Google Patents
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Description
この工程において使用される補給水素の(CO+CO2)含有量が1000ppmv(parts per million by volume:容量百万分率)未満、好ましくは500ppmv、より好ましくは200ppmv未難、非常に好ましくは100ppmv未満である、方法に関する。
− 0.5〜4MPaの圧力条件、100〜250℃の温度条件、1〜10h−1の空間速度で、アルミナをベースとする触媒上で選択的に水素化脱硫を行い、かつ、硫黄含有化合物の分子量を増加させることによりこれらを少なくとも部分的に変換する工程であり、該触媒は、硫化ニッケルまたは硫化コバルトの少なくとも1種(触媒に対するNiまたはCo含有量は、NiOおよび/またはCoOタイプの酸化物当量で、1〜30重量%、好ましくは1〜20重量%、非常に好ましくは2〜15重量%)と、随意ではあるが好ましくは、硫化物の形態のモリブデン(Mo含有量は、NoO3酸化物当量で1〜30重量%、好ましくは5〜30重量%、非常に好ましくは5〜25重量%)とを含み、鉄、ニッケルまたはコバルト以外の元素周期表VIII族の元素をほとんど含まないものである、工程a1)と、続く、
− 少なくとも1つの軽質フラクションおよび1つの重質フラクションを生成するための分画工程と、
− 0.5〜4MPaの圧力条件、200〜400℃の温度条件、1〜10h−1の空間速度で、本工程で用いられる補給水素のCO含有量が100ppmv未満であり、CO2含有量が400ppmv未満である、少なくとも前記重質フラクションの選択的水素化脱硫工程b)と
を包含する。
水素から炭素酸化物(CO、CO2)を除去するために最も一般的に使用される方法の中で、「圧力変動による吸着」を意味する「PSA、すなわちpressure swing adsorption(圧力スウィング吸着)」、または「熱変動による吸着」を意味する「TSA、すなわち、thermal swing adsorption(熱スウィング吸着)」を挙げることができる。これら2つの方法は、モレキュラーシーブ上に炭素酸化物を吸着させて、炭素含有量が低い水素を生成すること、次に圧力または温度の変動によって炭素酸化物を脱着させることからなる。メタネーションも本発明の範囲内で用いられ得る方法である。この方法は、ニッケル・オン・アルミナ等の水素化触媒上で水素および炭素酸化物の混合物を処理して、炭素酸化物をCH4およびH2Oに変換することからなる。別の解決策は、「水性ガス転化」(蒸気転化)と呼ばれる方法に従った水による反応か、酸素によるCOのCO2への選択的酸化によって、一酸化炭素を二酸化炭素に酸化することからなる。この後者の反応は、国際公開第01/0181242号パンフレットに特に記載されている。COのCO2への酸化後、形成されたCO2は、メチルジエタノールアミン溶液を用いた洗浄工程中に除去され得る。水素を透過するが炭素酸化物を透過しない膜を使用することによって、水素から炭素酸化物を分離する可能性も挙げられるべきである。
本発明の対象となる炭化水素フラクションは、好ましくは、最終蒸留温度が300℃未満、好ましくは250℃未満の留分である。本発明は、より特定的には、少なくとも5重量%のオレフィン、40重量ppmの硫黄、および/または0.5重量%のジオレフィンを含むガソリン(この用語は、ASTM蒸留で本質的に30〜230℃で沸騰する不飽和炭化水素フラクションを指す)に適用される。これらのガソリンは一般的に、例えばFCC、コーキング、水蒸気分解器等の接触または熱分解装置から生じる。
好ましい触媒は、VIII族の元素(好ましくはNiまたはCo)および好ましくはVIb族の元素(好ましくはMoまたはW)を含む。最も好ましい組成物は、ニッケルおよびモリブデンを使用する。
触媒は、好ましくは固定床で利用される。操作圧力は、0.4〜5MPa、好ましくは0.5〜4MPaであり、通常は1MPaを超える。時間当たりの空間速度(触媒の容積当たりの液体原料油の容積に対応する)は、約1〜20h−1、好ましくは1〜10h−1、非常に好ましくは1.5〜10h−1である。水素流量は、水素およびジオレフィンのモル比が1.1を超え、好ましくは1.5を超えるように調整される。水素が過剰であることがジオレフィンの水素化に有利であるが、水素があまりにも過剰に導入され過ぎると、オレフィンと反応してパラフィンを形成し、したがって、ガソリンのオクタン価の損失をもたらし得る。したがって、水素およびジオレフィンのモル比は、好ましくは5未満、非常に好ましくは3未満でなければならない。温度は、50〜250℃、好ましくは100〜250℃、非常に好ましくは80℃〜200℃である。温度は、求められるジオレフィンの転化率を得るように調整され得る。
Claims (4)
- ジオレフィン、アセチレン化合物および硫黄化合物を少なくとも低減させるためのオレフィンガソリン原料油の水素化処理方法であって、
− 触媒上で選択的水素化を行う工程a1)であって、該触媒は、不活性な担体上に、鉄、コバルトおよびニッケルによって構成される群の元素の硫化物の少なくとも1種を含み、典型的には、酸化物の形態の該元素を予備硫化することによって得られるものであり、該工程において用いられる補給水素の(CO+CO2)含有量は5〜200ppmvであり、CO含有量は1〜8ppmvであり、CO 2 含有量は、CO含有量より高く、0.5〜4MPaの圧力条件下、100〜250℃の温度条件下、1〜10h −1 の空間速度で行われる、工程と、次に、
− 少なくとも1つの軽質フラクションと1つの重質フラクションとを生成するための分画工程と、
− 0.5〜4MPaの圧力条件下、200〜400℃の温度条件下、および1〜10h −1 の空間速度で少なくとも前記重質フラクションを選択的に水素化脱硫する工程b)であって、本工程において用いられる補給水素のCO含有量が100ppmv未満であり、CO 2 含有量が400ppmv未満である、工程と
を包含する方法。 - 前記触媒は、硫化ニッケルまたは硫化コバルトの少なくとも1種を、1〜30重量%の酸化物当量のNiまたはCo含有量で含み、さらには、少なくとも1種の硫化モリブデンを、1〜30重量%の酸化物当量のMo含有量で含む、請求項1に記載の方法。
- 水素は、前記工程a1)において単一通過で使用される、請求項1または2に記載の方法。
- 工程a1)の後であって、かつ工程b)の前に、硫黄含有化合物の分子量を増加させることによるこれらの少なくとも部分的な変換を行う工程a2)を包含する、請求項1〜3のいずれか1つに記載の方法。
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