JP5003078B2 - 固体高分子型燃料電池用電極触媒層およびその製造方法ならびに固体高分子型燃料電池 - Google Patents
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Description
所で形成させる必要がある。
、触媒の有効利用率が高い電極触媒層の製造方法を提供することを目的とする。
なり、厚さ方向にガス拡散性が高くなる。これにより、本発明で製造した電極触媒層は、機械的強度を保ちつつ、電極触媒層の厚み方向にガス拡散性が高く、また、触媒の有効利用率が高い。
、これらの溶剤のうち二種以上を混合させたものも使用できる。また、溶剤として低級アルコールを用いたものは発火の危険性が高く、このような溶媒を用いる際は水との混合溶媒にするのが好ましい。プロトン伝導性高分子となじみがよい水が含まれていてもよい。水の添加量は、高分子電解質が分離して白濁を生じたり、ゲル化したりしない程度であれば特に制限はない。
レー塗布される。また、磁場発生装置の最大磁束密度が0.1テスラ以上であることが好ましく、さらに好ましくは2テスラ以上が好ましい。特に超伝導マグネットを用いる場合は、超伝導コイルの冷却の影響により磁場発生空間の温度が安定しないので、例えば、ガラス二重管に恒温槽からの水を循環させることが好ましい。
による物質移動が安定するまで一定時間保持し、その後に蒸発させることが好ましい。短すぎると物質移動が不十分もしくは安定せず、長すぎると成膜レートが遅くなるので、保持時間30秒〜3分が好ましい。
《実施例》
〔触媒インクの調整〕
白金担持量が45wt%である白金担持カーボン触媒と、市販のプロトン伝導性高分子(ナフィオン)溶液を溶媒中で混合し、遊星型ボールミル(FRITSCH社製 Pulverisette7)で分散処理を行った。ボールミルのポット、ボールにはジルコニア製のものを用いた。出発原料の組成比は白金担持カーボンとナフィオンは重量比で2:1とし、溶媒は10重量%塩化マンガン水溶液、1−プロパノ−ル、2−プロパノ−ルを体積比で1:1:1とした。また、固形分含有量は10重量%とした。
〔積層体〕
不均一な磁束密度分布を形成する積層体は、厚みが10mmのアルミ(弱磁性体)を母材に、直径1mmのシリンダー状の鉄(強磁性体)が基材を貫通しているものを2つ使用した。
〔電極触媒層の作製方法〕
磁場発生装置に磁場強度10テスラを発生する超伝導マグネットを使用し、磁場発生空間内に25℃の水を循環させたガラス二重管を固定した。調整した触媒インキを加圧式スプレーで塗布したカーボンペーパーを一対の積層体で挟持し、磁場強度10テスラを印加した状態で乾燥することで電極触媒層を作製した。電極触媒層の厚さは、白金担持量が0.3mg/cm2になるように調節した。
《比較例》
〔触媒インクの調整〕
実施例記載と同様の出発原料組成、分散方法で触媒インクを調整した。
〔積層体〕
実施例記載と同様の積層体を使用した。
〔電極触媒層の作製方法〕
超伝導マグネットを稼動させず、それ以外は全て実施例記載と同様に電極触媒層の作製を行った。
《電解質膜電極接合体作製》
実施例および比較例において作製した電極を5.0cm2の正方形に打ち抜き、燃料極および空気極とした。プロトン伝導性高分子膜はデュポン株式会社製ナフィオン212を用いた。プロトン伝導性高分子膜をカーボンペーパー上に形成した二つの電極で挟持し、125℃、6.0×106Pa、30分の条件でホットプレスを行い、電解質膜電極接合体を得た。
《評価》
〔水素吸着面積〕
各種膜電極接合体にセパレータを張り合わせ、これを燃料電池測定装置(東陽テクニカ社製GFT−SG1)でセル温度80℃の条件下、サイクリックボルタンメトリーを行い
、水素脱着波から面積を求めた。この面積を、白金触媒が100%有効に使われたときの理論面積で除することで、白金の有効利用率を算出した。
〔発電特性〕
各種膜電極接合体にセパレータを張り合わせ、これを燃料電池測定装置(東陽テクニカ社製GFT−SG1)でセル温度80℃、アノード100%RH、カソード26%RHの条件下、電流電圧測定を行い、最大出力(mW/cm2)を計測した。燃料ガスとして水素を毎分200ml、酸化剤ガスとして酸素を毎分100ml一定に流し、発電特性の評価を行った。
《測定結果》
磁場強度10テスラを印加した状態で作製した電極触媒層は、水素吸着面積から求めた有効利用率は34%であり、最大出力は1.5W/cm2と高い値を示した(実施例)。一方、超伝導マグネットを稼動していない状態で作製した電極触媒層は、水素吸着面積から求めた有効利用率は23%であり、最大出力は1.1W/cm2であった(比較例)。従って、実施例で得られた電極触媒層は白金の有効利用率が高く、電気化学反応場である三相界面が比較例と比べて増大していることが推察された。また、最大出力も比較例と比べて増大していることから、高負荷運転でも物質輸送が円滑に行われていることが推察される。
Claims (9)
- 一対の電極触媒層で挟まれたプロトン伝導性高分子電解質膜を、一対のガス拡散層で挟持した固体高分子型燃料電池における、前記電極触媒層の製造方法であって、触媒物質を担持したカーボン粒子と高分子電解質とを分散溶媒に分散させた触媒インクに、前記分散溶媒と異なる磁化率を有する少なくとも1の物質を溶解もしくは分散させ、前記触媒物質を担持したカーボン粒子と前記分散溶媒の磁化率差を増大させたものを基材に塗布し、前記触媒インク中の分散溶媒を蒸発させる工程を、磁化率の異なる2の物質によってパターン状に構成された一対の積層体に磁場を印加することで形成された磁束密度分布のある磁場内で行い、磁気力によって前記電極触媒層中の前記カーボン粒子濃度が、前記高分子電解質膜に対して膜面方向にパターン状に分布を持つことを特徴とする固体高分子型燃料電池用電極触媒層の製造方法。
- 前記磁束密度分布のある磁場を形成する永久磁石もしくは磁場発生装置の最大磁束密度が0.1テスラ以上であることを特徴とする請求項1に記載の固体高分子型燃料電池用電極触媒層の製造方法。
- 前記積層体内における磁化率の最も高い物質に磁力を集中させ、所望の磁束密度分布を有する磁場を用いることを特徴とする請求項1または2に記載の固体高分子型燃料電池用電極触媒層の製造方法。
- 前記触媒物質を担持したカーボン粒子と前記分散溶媒の磁化率差を増大させた物質を、電極触媒層形成後に前記物質の溶媒により除去することで、前記電極触媒層の細孔が前記高分子電解質膜に対して膜面方向にパターン状に分布を持つことを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の固体高分子型燃料電池用電極触媒層の製造方法。
- 前記触媒物質を担持したカーボン粒子と前記分散溶媒の磁化率差を増大させた物質を、発電で発生する水によって除去することで、前記電極触媒層の細孔が前記高分子電解質膜に対して膜面方向にパターン状に分布を持つことを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の固体高分子型燃料電池用電極触媒層の製造方法。
- 前記積層体の温度が20℃〜120℃であることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の固体高分子型燃料電池用電極触媒層の製造方法。
- 請求項1〜6のいずれかに記載の製造方法により作製された前記固体高分子型燃料電池用電極触媒層において、電極触媒層の前記カーボン粒子濃度がプロトン伝導性高分子電解質膜に対して膜面方向にパターン状に分布を持つことを特徴とする固体高分子型燃料電池用電極触媒層。
- 一対の電極触媒層で挟まれたプロトン伝導性高分子電解質膜を、一対のガス拡散層で挟持した固体高分子型燃料電池において、少なくとも一方の前記電極触媒層が、請求項7に記載の固体高分子型燃料電池用電極触媒層からなることを特徴とする固体高分子型燃料電池。
- 前記少なくとも一方の電極触媒層とプロトン伝導性高分子電解質膜の間に、プロトン伝導性高分子からなる層を有することを特徴とする請求項8に記載の固体高分子型燃料電池。
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