JP4952008B2 - 固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層、その製造方法および固体高分子電解質型燃料電池 - Google Patents
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Description
請求項2に記載の発明は、前記磁束密度分布のある磁場を形成する永久磁石もしくは磁場発生装置の最大磁束密度が0.1テスラ以上であることを特徴とする請求項1に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層の製造方法である。
請求項3に記載の発明は、前記触媒物質を担持したカーボン粒子と異なる磁化率を有する少なくとも1の物質を前記触媒インクに溶解させ、前記カーボン粒子と前記分散溶媒との磁化率差を増大させたことを特徴とする請求項1または2に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層の製造方法である。
請求項4に記載の発明は、前記触媒物質を担持したカーボン粒子と前記分散溶媒との磁化率差を増大させた物質を、電極触媒層形成後に分散溶媒によって除去することで、前記電極触媒層の細孔が前記高分子電解質膜に対して厚さ方向に配向性を持つことを特徴とする請求項3に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層の製造方法である。
請求項5に記載の発明は、前記基材の温度が20℃〜120℃であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層の製造方法である。
請求項6に記載の発明は、請求項1〜5のいずれかに記載の製造方法により製造された固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層であって、電極触媒層の細孔がプロトン伝導性高分子電解質膜に対して厚さ方向に配向性を持つことを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層である。
請求項7に記載の発明は、一対の電極触媒層で挟まれたプロトン伝導性高分子電解質膜を、一対のガス拡散層で挟持した固体高分子電解質型燃料電池において、少なくとも一方の前記電極触媒層が、請求項6に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層からなることを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池である。
請求項8に記載の発明は、前記少なくとも一方の電極触媒層とプロトン伝導性高分子電解質膜との間に、プロトン伝導性高分子からなる層を有することを特徴とする請求項7に記載の固体高分子電解質型燃料電池である。
本発明は、磁束密度分布のある磁場内で触媒インクの塗布もしくは乾燥を行うことで、触媒物質を担持したカーボン粒子(以下、触媒担持カーボンという)と触媒インク分散溶媒にそれぞれ異なる磁気力を発生させ、触媒担持カーボンを磁気力で高分子電解質膜に対して面方向に移動させる手法を用いて、パターン状に厚さ方向にガス拡散性を高くした固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層の製造方法を提供するものである。
〔触媒インクの調整〕
白金担持量が45重量%である白金担持カーボン触媒と、市販のプロトン伝導性高分子(ナフィオン)溶液を溶媒中で混合し、遊星型ボールミル(FRITSCH社製 Pulverisette7)で分散処理を行った。ボールミルのポット、ボールにはジルコニア製のものを用いた。出発原料の組成比は白金担持カーボン触媒とナフィオンは重量比で2:1とし、溶媒は10重量%塩化マンガン水溶液、1−プロパノ−ル、2−プロパノ−ルを体積比で1:1:1とした。また、固形分含有量は10重量%とした。
〔基材〕
不均一な磁束密度分布を形成する平面状の基材は、厚みが10mmのアルミニウム(弱磁性体)を母材に、直径1mmのシリンダー状の鉄(強磁性体)が基材を貫通しているものを使用した。
〔電極触媒層の作製方法〕
磁場発生装置に磁場強度10テスラを発生する超伝導マグネットを使用し、磁場発生空間内に25℃の水を循環させたガラス二重管を固定した。カーボンペーパーを基材上に配置し、磁場強度10テスラを印加した状態で、調整した触媒インクを加圧式スプレーで塗布し、乾燥することで電極触媒層を作製した。電極触媒層の厚さは、白金担持量が0.3mg/cm2になるように調節した。
〔触媒インクの調整〕
実施例記載と同様の出発原料組成、分散方法で触媒インクを調整した。
〔基材〕
実施例記載と同様の基材を使用した。
〔電極触媒層の作製方法〕
超伝導マグネットを稼動させず、それ以外は全て実施例記載と同様に電極触媒層の作製を行った。
実施例および比較例において作製した電極を5cm2の正方形に打ち抜き、燃料極および空気極とした。プロトン伝導性高分子電解質膜はデュポン株式会社製Nafion112を用いた。プロトン伝導性高分子電解質膜をカーボンペーパー上に形成した二つの電極で挟持し、130℃、5.9×106Pa、30分の条件でホットプレスを行い、電解質膜電極接合体を得た。
〔水素吸着面積〕
各種膜電極接合体にセパレータを張り合わせ、これを燃料電池測定装置(東陽テクニカ社製GFT−SG1)で40℃100%RHの条件下、サイクリックボルタンメトリーを行い、水素脱着波から面積を求めた。この面積を、白金触媒が100%有効に使われたときの理論面積で除することで、白金の有効利用率を算出した。
〔発電特性〕
各種膜電極接合体にセパレータを張り合わせ、これを燃料電池測定装置(東陽テクニカ社製GFT−SG1)で80℃100%RHの条件下、電流電圧測定を行い、0.4V時の出力(mW/cm2)を計測した。燃料ガスには水素を、酸化剤ガスには酸素を流し、発電特性の評価を行った。
磁場強度10テスラを印加した状態で作製した電極触媒層は、水素吸着面積から求めた有効利用率は41%であり、0.4V時の出力は2.1W/cm2と高い値を示した(実施例)。一方、超伝導マグネットを稼動していない状態で作製した電極触媒層は、水素吸着面積から求めた有効利用率は28%であり、0.4V時の出力は1.2W/cm2と高い値を示した(比較例)。従って、実施例で得られた電極触媒層は白金の有効利用率が高く、電気化学反応場である三相界面が比較例と比べて増大していることが推察された。また、0.4V時の出力も比較例と比べて増大していることから、高負荷運転でも物質供給が円滑に行われていることが推察される。
Claims (8)
- 一対の電極触媒層で挟まれたプロトン伝導性高分子電解質膜を、一対のガス拡散層で挟持した固体高分子電解質型燃料電池における、前記電極触媒層の製造方法であって、触媒物質を担持したカーボン粒子と高分子電解質とを分散溶媒に分散させた触媒インクを、平面状の基材上に塗布する工程および前記触媒インク中の分散溶媒を蒸発させる工程から選択された少なくとも1の工程を、磁化率の異なる2の物質で構成された基材に磁場を印加することによって得られる磁場内で行い、磁気力によって前記電極触媒層中の細孔が、前記高分子電解質膜に対して厚さ方向に配向性を持つことを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層の製造方法。
- 前記磁束密度分布のある磁場を形成する永久磁石もしくは磁場発生装置の最大磁束密度が0.1テスラ以上であることを特徴とする請求項1に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層の製造方法。
- 前記触媒物質を担持したカーボン粒子と異なる磁化率を有する少なくとも1の物質を前記触媒インクに溶解させ、前記カーボン粒子と前記分散溶媒との磁化率差を増大させたことを特徴とする請求項1または2に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層の製造方法。
- 前記触媒物質を担持したカーボン粒子と前記分散溶媒との磁化率差を増大させた物質を、電極触媒層形成後に分散溶媒によって除去することで、前記電極触媒層の細孔が前記高分子電解質膜に対して厚さ方向に配向性を持つことを特徴とする請求項3に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層の製造方法。
- 前記基材の温度が20℃〜120℃であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層の製造方法。
- 請求項1〜5のいずれかに記載の製造方法により製造された固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層であって、電極触媒層の細孔がプロトン伝導性高分子電解質膜に対して厚さ方向に配向性を持つことを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層。
- 一対の電極触媒層で挟まれたプロトン伝導性高分子電解質膜を、一対のガス拡散層で挟持した固体高分子電解質型燃料電池において、少なくとも一方の前記電極触媒層が、請求項6に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極触媒層からなることを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池。
- 前記少なくとも一方の電極触媒層とプロトン伝導性高分子電解質膜との間に、プロトン伝導性高分子からなる層を有することを特徴とする請求項7に記載の固体高分子電解質型燃料電池。
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