JP4966151B2 - 一酸化珪素蒸着材料の製造方法およびその製造装置 - Google Patents
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Description
その他に、酸化珪素蒸着フィルムは、保香性に優れる;ボイル、高温殺菌が可能である等の特徴もある。
また、原料を粉砕して反応させる場合において、温度を金属シリコンの融点以上(1410℃)以上に上げると、シリコンの粉体が溶融、合体し、肥大化したシリコン液滴が生じる。すると、原料同士の接触面積が低下するので反応効率が低下する。
原料を粉砕して用いる固相法は、この他に粉砕工程による生産効率の低下や粉砕過程での不純物の混入等が問題となることもある。
固液法は、金属シリコンの融点以上の温度で行われ、反応温度を高温にすれば一酸化珪素の生成速度を向上させられる。このため固液法は固相法に比べ一酸化珪素気体生成速度を10倍〜100倍にできる。また、固相法は原料の二酸化珪素を微粉末とすることが好ましいが、固液法では、数ミリの粒状物とすればよいので、原料の調製が容易である。
ただし、一般にSiO固体は、その結晶構造が未だ明確でなく、結晶性も高くないので、結晶質であるか非晶質であるかも不明確である。結晶質と非晶質の中間状態である可能性もある。よって、ここでいう「核」とは結晶核、「非晶質の微小な固体」、または前記の中間状態を意味する。
[1]二酸化珪素粒と溶融した金属シリコンからなる混合物を準備する工程;前記混合物中の二酸化珪素粒と溶融金属シリコンを反応させて一酸化珪素の気体を発生させる工程;前記一酸化珪素気体から一酸化珪素固体を析出板に析出させる工程、を含む一酸化珪素の製造方法であって、
(A)前記混合物の上部に設けられた析出板に、一酸化珪素を連続して析出させながら、析出板上の析出厚みを計測する工程、ならびに
(B)前記析出板上の一酸化珪素の析出厚みが5mmになるまで、一酸化珪素を、析出速度0.1〜5kg/m2・hrで析出させる工程、
を含む一酸化珪素蒸着材料の製造方法。
[2]前記(A)工程が、前記析出板に一酸化珪素を連続して析出させながら、当該一酸化珪素の質量を計測する工程、ならびに前記質量から一酸化珪素の析出速度および析出板上の析出厚みを算出する工程、を含む[1]に記載の製造方法。
[3]一酸化珪素の析出に用いる析出板が、複数の板状部材を組み合わせてなる角錐台の側面である、[1]または[2]に記載の製造方法。
[4]前記一酸化珪素を析出させる工程が、前記角錐台を回転させながら行う工程である[3]に記載の製造方法。
[5]前記角錐台は、角錐台の上面の中心と底面の中心を結んだ直線を軸に回転させる、[4]に記載の製造方法。
[6]前記(A)工程が、析出板と前記混合物の間隔を変更しつつ、当該析出板に一酸化珪素を連続して析出させる工程を含む[1]〜[5]いずれかに記載の製造方法。
[7]前記金属シリコンと前記二酸化珪素粒のモル比(Si:SiO2)が、1:1.1〜2である[1]〜[6]いずれかに記載の製造方法。
本発明の製造方法は、
二酸化珪素粒と溶融した金属シリコンからなる混合物を準備する工程;前記混合物中の二酸化珪素粒と溶融金属シリコンを反応させて一酸化珪素の気体を発生させる工程;前記一酸化珪素気体から一酸化珪素固体を析出板に析出させる工程、を含む一酸化珪素の製造方法であって、
(A)前記混合物の上部に設けられた析出板に一酸化珪素を連続して析出させながら、析出板上の析出厚みを計測する工程、ならびに
(B)前記析出板上の一酸化珪素の析出厚みが5mmになるまで、一酸化珪素を、析出速度0.1〜5kg/m2・hrで析出させる工程、
を含むことを特徴とする。
本発明で使用する金属シリコン粒は溶融させて用いる。そのためどのような形状やサイズであってもよい。ただし取り扱い性から、金属シリコンは1mm〜10mm程度の粒状あるいは10mm〜200mm程度の塊状であることが好ましい。また、金属シリコンは、粒度の異なるものを混合して用いてもよい。
平均粒径は、公知の方法で測定できるが、例えば、ふるいや沈降等による分級法、顕微鏡を使った画像処理法等により測定される。また、平均粒子径とは、質量累積粒度分布の50%径である。
本発明においては、溶融した金属シリコン中に固体の二酸化珪素粒が分散した混合物を調製すると同時に、反応が起こり、一酸化珪素が発生することがある。
Si + SiO2 → 2SiO↑
で示される。従って、金属シリコン粒と二酸化珪素粒の仕込み比は、およそ1:1(モル比)とすることが好ましい。
金属シリコンは液体から凝固する際、10%程度体積膨張することが知られている(比重が2.5から2.3へ変化する)。すると、何らかのトラブルで、多量の溶融金属シリコンを反応器に残したまま反応を停止し、溶融容器の温度を下げなければならない事態になった場合に問題が生じる。冷却された金属シリコンが体積膨張を起こして、溶融容器を破損するおそれがあるからである。
溶融容器とは、金属シリコンを溶融して二酸化珪素と反応させる容器である。反応容器あるいは原料容器と呼ぶことがある。溶融容器は、金属シリコンまたは二酸化珪素と反応しない材質であることが好ましい。好ましい溶融容器の材質の例にはカーボンが含まれる。
反応温度は、シリコンの融点(1410℃)以上であれば特に限定されないが、好ましくは、1420℃〜1900℃である。本発明においては、反応温度をこの範囲で適宜調整して、一酸化珪素の生成速度を制御することが好ましい。加熱方法は、前記温度に加熱できる方法であれば限定されない。加熱方法の例には、抵抗加熱法や誘導加熱法、またはこれらを複合して用いる方法が含まれる。
析出板とは、生成する一酸化珪素気体を析出させ、固体化するのに用いる部材である。析出板において、一酸化珪素を析出させる面を析出面という。本発明の析出板には、石英ガラス、セラミックス、金属等の材料が使用できる。中でもコストの点からステンレスが好ましく、SUS304がより好ましい。析出板の形状は、通常、平板である。
析出速度とは、生成した一酸化珪素の質量を、生成時間および析出板の面積で除した値である。析出量の測定および析出厚みの算出は、これらの値が目的値に達した以降は終了してもよい。
本発明では、一酸化珪素の析出初期には、一酸化珪素気体の生成速度を大きくしないことが必須である。生成速度を大きくすると、既に述べた陰影効果により析出する一酸化珪素の厚みが不均一になるからである。
本発明に用いる製造装置は、二酸化珪素粒と金属シリコン粒を加熱して金属シリコンを溶融する溶融容器;前記容器を加熱する加熱手段;前記容器の上部に設けられた析出板;前記析出板に一酸化珪素を連続的に析出させながら、一酸化珪素の析出量を計測する計測手段;および前記溶融容器と析出板の雰囲気を減圧にする手段、を含む。
析出板には、析出板を回転できる装置を備えてもよい。例えば、析出板にモーター等を接続することにより、析出板を回転できる。
また、析出板には鉛直方向に移動できる装置を備えてもよい。例えば、析出板にワイヤー等をつなぎ、ワイヤーを引っ張ることにより析出板を鉛直方向に移動できる。
「前記析出速度と析出量に基づいて溶融容器の加熱を自動制御する制御手段」とは、以下の制御を行う手段をいう。1)演算器で計算して得た析出速度から、適正な一酸化珪素生成量および、反応温度を計算する。2)それに基づき、溶融容器に配置した加熱手段に指令を与える。
上記の演算器、制御手段を備えることにより、所望の一酸化珪素の析出速度を入力すると、反応温度を自動的に適正な範囲に調整することが可能となる。さらに、析出速度を析出初期と後期で変更する場合には、それぞれの析出速度、速度の変更条件(一酸化珪素の析出厚み)を入力する。すると析出量と析出板の面積から析出厚み、析出速度が算出されるので、析出厚みを常にモニターしながら、反応温度を調整して、析出速度を制御することができる。
反応室用チャンバーを準備した。カーボン製の溶融容器と析出板がチャンバーに格納され、チャンバーには真空ポンプが備えられた。析出板は板状(1.4m×0.2m)とした。析出板には温度制御装置を備えた。析出板は溶融容器の上方に設置された。
反応は、溶融容器の温度を調整して、生成する一酸化珪素気体の発生量を制御しながら行った。その結果、一酸化珪素析出速度を表1に示す値に調整しながら、析出板に一酸化珪素塊を得ることができた。析出板の温度は、900℃(±50℃)とした。
実施例1と同様にして、一酸化珪素の製造を行った。ただし、一酸化珪素析出速度を、表2に示すとおりとした。
得られた一酸化珪素塊を実施例1と同様にして観察し、評価した。
実施例1と同様の反応装置を準備した。カーボン製の溶融容器に、粒径10〜50mmの金属シリコン粒17kgと、粒径3〜7mmの二酸化珪素粒(ケイ石粒)55kg(モル比(Si:SiO2)1:1.51)を装入した。溶融容器および析出板(1.4m×0.2m)の全体をアルゴン置換した後、真空ポンプで減圧にした。1Pa以下になるまで減圧した後、溶融容器を抵抗加熱ヒーターで加熱し、一旦1680℃にしてシリコンを溶融させ、溶融金属シリコンと二酸化珪素を反応させた。
反応は、溶融容器の温度を調整して、生成する一酸化珪素気体の発生量を制御しながら行った。析出厚みが5mmになるまでは、一酸化珪素析出速度が5kg/m2・hrになるようにヒーター温度を制御した。その後は、析出速度が25kg/m2・hrとなるようにした。
実施例1と同様の反応装置を準備した。ただし、溶融容器から上方に向かうノズルを設置した。
カーボン製の溶融容器に、粒径10〜50mmのシリコン粒17kg、粒径3〜7mmの二酸化珪素粒(ケイ石粒)55kgを装入した。
実施例6と同様にして、反応を行った。ただし、前記角錐台を1rpmで回転させながら一酸化珪素を析出させた。累積析出量から算出される析出厚みが30mmになるところで反応を終了した。取り出した析出板には、平均厚さで30mmの一酸化珪素が析出していた。上部と下部での厚さの違いは、約1mmであった。角錐台の水平方向(周方向)での厚さの違いも1mm以下であり、大きな析出ムラは見られなかった。
実施例6と同様にして、反応を行った。ただし、原料溶融容器を加熱するヒーターの温度を1710℃で一定にして、一酸化珪素を析出させた。本反応における析出速度は、析出量から算出される析出厚みが5mmとなる前に、11kg/m2・hrとなった。また前記厚みが5mmを超えた以降は、本反応の析出速度は、最大で25kg/m2・hrとなった。
実施例6と同様にして、反応を行った。但し、溶融容器を抵抗加熱ヒーターで加熱し、一酸化珪素が析出し始め、その厚みが4mmになるまで、析出速度を2kg/m2・hrに調整した。それ以降は、析出速度が20kg/m2・hrとなるようにした。
反応は、累積析出量から算出される析出厚みが30mm相当になるところで終了した。取り出した析出板には、所々に4〜8mm程度の突起が生成していた。上部と下部の平面部での厚さの違いは約6mmであり、大きな析出ムラが観察された。
Claims (7)
- 二酸化珪素粒と溶融した金属シリコンからなる混合物を準備する工程;前記混合物中の二酸化珪素粒と溶融金属シリコンを反応させて一酸化珪素の気体を発生させる工程;前記一酸化珪素気体から一酸化珪素固体を析出板に析出させる工程、を含む一酸化珪素の製造方法であって、
(A)前記混合物の上部に設けられた析出板に、一酸化珪素を連続して析出させながら、析出板上の析出厚みを計測する工程、ならびに
(B)前記析出板上の一酸化珪素の析出厚みが5mmになるまで、一酸化珪素を、析出速度0.1〜5kg/m2・hrで析出させる工程、
を含む一酸化珪素蒸着材料の製造方法。 - 前記(A)工程が、前記析出板に一酸化珪素を連続して析出させながら、当該一酸化珪素の質量を計測する工程、ならびに前記質量から一酸化珪素の析出速度および析出板上の析出厚みを算出する工程、を含む請求項1に記載の製造方法。
- 一酸化珪素の析出に用いる析出板が、複数の板状部材を組み合わせてなる角錐台の側面である、請求項1に記載の製造方法。
- 前記一酸化珪素を析出させる工程が、前記角錐台を回転させながら行う工程である請求項3に記載の製造方法。
- 前記角錐台は、角錐台の上面の中心と底面の中心を結んだ直線を軸に回転させる、請求項4記載の製造方法。
- 前記(A)工程が、析出板と前記混合物の間隔を変更しつつ、当該析出板に一酸化珪素を連続して析出させる工程を含む請求項1〜5いずれかに記載の製造方法。
- 前記金属シリコンと前記二酸化珪素粒のモル比(Si:SiO2)が、1:1.1〜2である請求項1に記載の製造方法。
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