JP4907086B2 - 製紙で用いられるアルキルケテン二量体及びアルキルコハク酸無水物を含有する被覆組成物 - Google Patents
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Description
本発明者は、添加剤として或る量のAKD又はASAは、単独でも又は他の既知の添加剤と組合せても、将来の無ワックス技術を創造することができるであろうことを発見した。
(a) すき網に完成紙料を適用し、
(b) 前記完成紙料を脱水し、水含有紙を得、
(c) 前記水含有紙をプレスして水含有量を減少し、
(d) 前記プレスした紙をカレンダー掛けし、
(e) 仕上げた紙を回収し、そして
(f) アルキルケテン二量体(AKD)及び/又はアルキルコハク酸無水物(ASA)を含むリサイクル可能なプラスチック被覆組成物を前記紙製造過程中の何れかの工程で添加する、
ことを特徴とする製紙方法を開示する。
本発明による製紙機を図1の10で全体的に例示する。典型的には、製紙機1は、ヘッドボックス12、すき網13、及びプレス領域15を含む「湿潤端部」11、乾燥領域16、サイズプレス18、カレンダー領域20、及び親リール22を含む。場合により、ダンディーロール14をすき網の下方約2/3の所に配置し繊維を平坦にし、シートを一層均一なものにする。重力及び吸引箱(図示されていない)をすき網の下に配置し、完成紙料から水を除去する。
本発明では、アルキルケテン二量体(AKD)及び/又はアルキルコハク酸無水物(ASA)を含むリサイクル可能なプラスチック被覆組成物(RPC)を、製紙過程中導入する。本発明中及び本明細書及び特許請求の範囲に亙って、「被覆」とは、別に指示しない限り、「被覆」又は「含浸」を意味することを理解すべきである。
例えば、典型的なRPC組成物は、アルキルケテン二量体(AKD)及び/又はアルキルコハク酸無水物(ASA)と組合せた、エチレンアクリル酸共重合体のようなアクリル単独重合体又は共重合体を含むアクリル酸又は置換アクリル酸の単独重合体又は共重合体〔例えば、メタクリル酸、エチルアクリル酸、ポリアクリル酸、クロトン酸、イソクロトン酸、ペンテン酸、C(1−4)アルキル置換アクリル酸、及び他のアクリル酸、例えば、ブチルアクリレート、アミルアクリレート、オクチルアクリレート、及びヘキサデシルアクリレート、メチルアクリレート、酢酸ビニル、塩化ビニル、塩化ビニリデン、イソブチレン、ビニルエーテル、アクリロニトリル、マレイン酸及びエステル、クロトン酸及びエステル、イタコン酸、及びニュージャージー州マウントオリーブのBASF社(BASF Corporation)から入手できるバソプラスト(BASOPLAST)400DS、バソプラスト250D、バソプラスト335D、及びバソプラスト265D〕樹脂系組成物、のような水性アクリル酸含有材料である。更に、BASF社から入手できるアクロナル(ACRONAL)NX4787、アクロナルS504、及びアクロナルS728のような、アクリルエステル共重合体の水性分散物も適当なアクリル含有成分として考えられている。明細書及び特許請求の範囲に全体に亙って用いられている「アクリル酸」及び「アクリル酸含有」と言う言葉は、少なくとも一つのアクリル又はアクリル酸部分を含む重合体、オリゴマー、又は単量体のような材料及び組成物を指す。他の典型的なアクリル酸含有溶液には、ウィスコンシン州ラシーンのジョンソン・ワックス・スペシャルティー・ケミカルズ(Johnson Wax Specialty Chemicals)から夫々入手できるジョンクリル(JONCRYL)52、ジョンクリル56、ジョンクリル58、ジョンクリル61、ジョンクリル61LV、ジョンクリル62、ジョンクリル67、ジョンクリル74、ジョンクリル77、ジョンクリル80、ジョンクリル85、ジョンクリル87、ジョンクリル89、ジョンクリル91、ジョンクリル95、ジョンクリル503、及びジョンクリルM−74が含まれる。
セルロース反応性サイジング剤として用いられるケテン二量体は、式:R(CH=C=O)2(式中、Rは炭化水素ラジカルであり、例えば、少なくとも8個の炭素原子を有するアルキル、少なくとも6個の炭素原子を有するシクロアルキル、アリール、アラルキル、及びアルカリールである)を有する二量体、及びデシルケテン二量体である。適当なケテン二量体の例には、オクチル、デシル、ドデシル、テトラデシル、ヘキサデシル、オクタデシル、エイコシル、ドコシル、テトラコシル、フェニル、ベンジル、β−ナフチル、及びシクロヘキシルケテン二量体の外、モンタン酸(montanic acid)、ナフテン酸、Δ9.10−デシレン酸、Δ9.10−ドデシレン酸、パルミトレイン酸、オレイン酸、リシノレイン酸、リノレイン酸、及びエレオステアリン酸から製造されたケテン二量体、その外ココナァツ油、ババス油、パーム核油、パーム油、オリーブ油、ピーナッツ油、ナタネ油、牛脂、ラード(葉状脂肪)、及びトールオイルが含まれる。上述の脂肪酸の何れかの互いの混合物も用いることができる。そのようなケテン二量体は、参考のため全体的にここに入れる米国特許第4,407,994号明細書に記載されている。更に別の充分なケテン二量体が、デラウエア州ウイルミントンのハーキュレス社(Hercules, Inc.)により商標名アクアペル(AQUAPEL)として販売されている。更に別のケテン二量体には、アルキル、アルケニル、アリール、及びアルカリールケテン二量体が含まれる。場合により、ケテン二量体は、セルロース成分への結合を助けるために陽イオン性澱粉と共に与えられる。
アルケニルコハク酸無水物は、オレフィンと無水マレイン酸との反応から製造されるのが典型的である。無水マレイン酸分子は、ASAに反応性無水物官能性を与えるが、長鎖アルキル部分は、その大きさに伴われる疎水性を与える。得られるコハク無水物基は、極めて反応性であり、セルロース、澱粉、及び水のヒドロキシル基と錯体を形成するであろう。その主な利点の幾つかを与えるのは、ASA分子の大きな反応性である。
RPC中にアクリル酸含有材料が含まれている場合、場合により、アクリル酸含有材料を架橋するのに充分な量で架橋剤が与えられるのが典型的である。アクリル酸含有材料を少なくとも部分的に架橋することができるどのような物質でも充分であるが、屡々亜鉛、チタン、又はマグネシウムを含む有機又は無機物質が用いられる。しかし、好ましいのは酸化亜鉛、酸化アルミニウム、酸化アンモニウム、酸化カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、酸化マグネシウム、イソステアリン酸塩(例えば、4−イソステアリン酸塩)、酸化第一錫、酸化タングステン、酸化チタン、及びそれら酸化物の一種類以上を含む種々の混合物、エマルジョン、及び組成物である。一つの態様として、架橋剤は、塩(ここに記載したような塩)+酪酸及び5炭素酸、例えば、イソバレリアン酸、2−メチル酪酸、及びn−バレリアン酸を含む。架橋剤として認められている他の典型的なFDAには、亜鉛オクトエート(zinc octoate)、脂肪酸の亜鉛塩、酸化ジルコニウム、イソステアリン酸カルシウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アルミニウム、タングステン酸ナトリウム、タングステン酸ナトリウム二水和物、脂肪酸のカルシウム塩、脂肪酸のマグネシウム塩、及び脂肪酸のアルミニウム塩が含まれる。一般に、脂肪酸は、動物及び/又は植物性脂肪及び油の脂肪酸であり、精製されたものに従っている必要はないであろう。なぜなら、動物油の潜在的な使用及び問題の動物の原物は特定できないからである。そのような場合、無機物質が好ましいであろう。架橋剤を形成するために二種類以上の物質を配合することは、本発明の範囲内に入ると考えられる。しかし、本明細書及び特許請求の範囲全体に亙って用いられている用語、架橋剤は、上述の組成物のみならず、アクリル含有樹脂に架橋反応を開始させるための熱、放射線、或は他の方法を含む。他の適当な架橋剤には、ウィスコンシン州ラシーンのジョンソン・ワックス・スペシャルティー・ケミカルズから夫々入手できる亜鉛溶液#1が含まれる。例えば、典型的な(RPC)組成物は、水性アクリル樹脂系組成物である。好ましい三分組成物は、ASA及び/又はAKDを添加することにより変性された、米国特許第5,393,566号明細書(今後「566特許」と呼ぶ)により開示されている組成物を含む。例えば、適合する組成物は、どの場合でも0〜100%のASA又はAKDと、「566特許」のアクリル酸樹脂含有組成物からなる残余を含んでいる。典型的な組成物は、重量%で、次のもの、0〜100%、典型的には25〜75%、一層典型的には25〜30%のASA;0〜100%、典型的には25〜75%、一層典型的には25〜30%のAKD;及び典型的には1〜99%、一層典型的には1〜10%、又は10〜40%の「566特許」のアクリル酸含有組成物である残余;を含むことができる。
アクリルの樹脂及びエマルジョン及び分散物を混合/溶解/分散するためのpH調節剤として、NH4OHをRPCへ添加してもよい。しかし、水酸化アンモニウムを用いて製造したRPCの望ましくない特性を除去するため、トール(toll)被覆機及び製紙機環境の両方のためにモノエタノールアミン(MEA)で置き換えることができる。製紙機の熱は、水酸化アンモニウムの揮発性を増大し、ワックス代替媒体及びライナーを製造するのを一層不安定にする。NH4OHをMEAで1:1(重量)で置換すると、匂いが、除去されないとしても、減少し、性能は、僅かによくならないとしても同等である。しかし、1gのNH4OH当たりのMEA重量で、0.5〜2.0:1、好ましくは1.5:1、即ち、50%以上のMEAをNH4OHの代わりに置換することは、本発明の範囲内に入ると考えられる。一般に、NH4OHは、28%の水溶液、即ち、市販されている最も高い濃度で供給されている。どのようなアルカノールアミンでも用いることができるが、MEAが好ましい。
更に、例えば、Al2Si2(アルミナ・シリカ)を含む粘土粉末を、本発明のワックスを含まない配合物への添加剤として用いることができる。配合物への鉱物の添加は、多くの面でその長所を示すことが判明している。第一に、水蒸気移動速度(MVTR、障壁を通る水蒸気の通過の尺度)数を、温度及び湿度の変化に敏感なコピー紙の長期保存に対しワックス又はポリエチレンの代替物として本発明の生成物を置換できるようにする範囲内へ低下する。連包装(ream wrap)及び厚い箱(bulk box)は、コピー紙を、それらが湿分のため変形し、コピー機で使用するには適さない紙になり、紙製造業者の信用問題になったりしないように保護することを対象としなければならない全体的に厳しい環境について、最も頻繁には湿分であるが、雰囲気の湿分容量は温度によって直接影響を受けるので、両方を判定しなければならない。アルミナ・シリカ、炭酸カルシウム、二酸化チタンは、この種の性能のため用いるのに全て充分なものである。鉱物添加剤がないと、MVTR規格は24時間で約30g/cm2である。8%の鉱物を添加すると、最も好ましくはアルミナ/シリカで、MVTRは15g/cm2より低い数値まで低下し、それは、同じ条件で作られ、同じ種類の性能を必要とする一層大きな規模のコピー紙及び他の紙についての連包装及び厚い箱に対する許容される目標である。アルミナ/シリカが好ましい。なぜなら、それはどのような鉱物でも同様に働き、本発明の配合物中で満足に懸濁し、市場で入手できる幾つかの鉱物の中でコストが最も低いからである。更に、波形機で結合している間、再び軟化する潜在的問題及び耐熱性の問題が著しく減少する。従って、架橋作用で発生するレベルよりも高い被覆表面の硬化により、波形機操作員による製品に対する容認性を一層大きくしている。この利点は、水性インクを受ける表面、低温硬化接着剤又はホットメルト接着剤の結合性能に悪影響を及ぼすことなく生ずる。
本発明者は、本発明のRPCをクラフト、ライナーボード、又は媒体に添加し、湿潤終端部、完成紙料、カレンダー、又はプレス中で被覆として取り入れると、優れた防水性を有する生成物が得られることを発見した。一つの態様として、クラフト紙、ライナーボード、又は中判紙を用いた場合、向上した防水性を達成するため、屡々澱粉含有成分が配合されている。そのような澱粉含有成分は、通常のトウモロコシ澱粉、ジャガイモ澱粉、麦又はタピオカ澱粉を含んでいてもよい。段ボールのような製品の製造が、サイズプレス又は湿潤端部でのアクリル酸含有材料の使用を完全に除外できるだけの充分高い濃度まで導くことができるような場合、澱粉含有成分と共に本発明のRPCを用いても、澱粉の結合性能に影響を与えることはない。
製紙機でヘッドボックス12の下流にある位置を選択し、製紙機の幅の約58.8cm(24in)の幅の紙の縁の上に液体RPCを、18.92リットル(5ガロン)の量で手動で「注い」だ。処理した紙のこの部分を製紙機を通って送り、製紙機の乾燥終端部から回収した。この回収部分をグリース抵抗及び耐水性及び湿潤強度について試験し、夫々の領域で更に改良を示していた。
(1)すき網上の湿潤/乾燥ライン、及び
(2)第二プレスの後で、乾燥機の前。
(1)仕上げられた被覆/含浸ライナー又は紙の全コストが減少する。
(2)製紙機(法)へその技術を組み込むことにより、その技術が最大限の可能性に到達させることができるであろう。
成分 量
ジョンクリル82 40〜70%、好ましくは60%(重量)
アクリル 5〜30%、好ましくは20%
架橋剤 0.5〜10%、好ましくは3%
水酸化アンモニウム 0.5〜10%、好ましくは3%
ポリエチレン 0.5〜10%、好ましくは5%
水 残余
本発明に関連して、以下の内容を更に開示する。
(1)完成紙料をすき網の上に堆積させ、脱水する製紙方法において:
アルキルケテン二量体(AKD)及びアルキルコハク酸無水物(ASA)からなる群から選択された少なくとも一種類の成分を含む有効な量の混合物、及び場合によりアクリル酸含有組成物を含む混合物を前記完成紙料に添加することを含むことを改良点とする製紙方法。
(2)混合物がアクリル酸含有組成物を含む、(1)に記載の方法。
(3)混合物が、更に、アクリル酸含有組成物を架橋するのに充分な量で架橋剤を含む、(2)に記載の方法。
(4)架橋剤が有機化合物を含む、(3)に記載の方法。
(5)架橋剤が、酸化亜鉛、酸化アンモニウム、酸化カルシウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、酸化アルミニウム、イソステアリン酸塩、酸化マグネシウム、酸化第一錫、酸化タングステン、タングステン酸ナトリウム、タングステン酸ナトリウム二水和物、酸化チタン、ステアリン酸アルミニウム、亜鉛オクトエート、脂肪酸の亜鉛塩、酸化ジルコニウム、イソステアリン酸カルシウム、脂肪酸のカルシウム塩、脂肪酸のマグネシウム塩、及び脂肪酸のアルミニウム塩からなる群から選択された少なくとも一種類である、(3)に記載の方法。
(6)製造される紙が、クラフト紙、ライナーボード、及び中判紙からなる群から選択される、(2)に記載の方法。
(7)更に、澱粉含有成分を完成紙料に添加する、(6)に記載の方法。
(8)完成紙料が、原料、リサイクルされた繊維を含む原料を含み、前記リサイクルされた繊維がアクリル酸含有組成物を含む、(1)に記載の方法。
(9)混合物が、重合可能な陽イオン性組成物を含む、(1)に記載の方法。
(10)完成紙料をすき網の上に堆積し、脱水して紙を形成し、その脱水した紙を次に何回もプレスして更に紙の水含有量を減少させる製紙法において、アルキルケテン二量体(AKD)及びアルキルコハク酸無水物(ASA)からなる群から選択された少なくとも一種類の成分を含む組成物、及び場合によりアクリル酸含有組成物を含む組成物である有効な量の組成物を含む混合物を、第一プレス工程の後の脱水された紙の少なくとも一方の側に添加することを含むことを改良点とする製紙方法。
(11)組成物がアクリル酸含有組成物を含む、(10)に記載の方法。
(12)混合物が、更に、アクリル酸含有組成物を架橋するのに有効な量で架橋剤を含む、(11)に記載の方法。
(13)混合物を、第一プレス工程の後の脱水された紙の両面に適用する、(10)に記載の方法。
(14)混合物が、重合可能な陽イオン性組成物を含む、(10)に記載の方法。
(15)完成紙料をすき網の上に堆積し、脱水して紙を形成し、その脱水した紙を次にプレスして更に紙の水含有量を減少し、次にカレンダー掛けする製紙方法において、アルキルケテン二量体(AKD)及びアルキルコハク酸無水物(ASA)からなる群から選択された少なくとも一種類の成分を含む組成物、及び場合によりアクリル酸含有組成物である組成物を有効な量含む混合物を、プレス工程とカレンダー掛け工程との間で、紙の少なくとも一方の側に導入することを含むことを改良点とする製紙方法。
(16)混合物が、更にアクリル酸含有組成物を含む、(15)に記載の方法。
(17)混合物が、更に、アクリル酸含有組成物を架橋するのに有効な量で架橋剤を含む、(15)に記載の方法。
(18)混合物を、紙の両面に導入する、(15)に記載の方法。
(19)混合物が、重合可能な陽イオン性組成物を含む、(15)に記載の方法。
(20)次の工程:
(A) すき網に完成紙料を適用し、
(B) 前記完成紙料を脱水し、水含有紙を得、
(C) 前記水含有紙をプレスして水含有量を減少し、
(D) 前記プレスした紙をカレンダー掛けし、
(E) 仕上げた紙を回収し、そして
(F) アルキルケテン二量体(AKD)及びアルキルコハク酸無水物(ASA)からなる群から選択された少なくとも一種類の成分、及び場合によりアクリル酸含有組成物を有効な量含む被覆を添加する、
工程を含む製紙方法。
(21)被覆が、アクリル酸含有組成物を含む、(20)に記載の方法。
(22)被覆が、更に、アクリル酸含有組成物を架橋するのに有効な量で架橋剤を含む、(21)に記載の方法。
(23)工程(G)での被覆の添加が、更に澱粉含有組成物を含む、(21)に記載の方法。
(24)被覆を、製紙過程中に2回以上添加する、(20)に記載の方法。
(25)混合物が、重合可能な陽イオン性組成物を含む、(20)に記載の方法。
(26)アルキルケテン二量体及びアルキレンコハク酸無水物からなる群から選択された少なくとも一種類の成分;
アクリル酸含有組成物;及び
場合により木質繊維:
を含む組成物。
(27)更に、木質繊維を含む、(26)に記載の組成物。
(28)更に、アクリル酸含有組成物を架橋するのに充分な量で架橋剤を含む、(26)に記載の組成物。
(29)架橋剤が、酸化亜鉛、酸化アンモニウム、酸化カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、イソステアリン酸塩、ステアリン酸カルシウム、酸化第一錫、酸化タングステン、酸化チタン、亜鉛オクトエート、ステアリン酸アルミニウム、酸化アルミニウム、脂肪酸の亜鉛塩、酸化ジルコニウム、イソステアリン酸カルシウム、脂肪酸のカルシウム塩、脂肪酸のマグネシウム塩、及び脂肪酸のアルミニウム塩からなる群から選択された少なくとも一種類である、(28)に記載の組成物。
(30)更に、澱粉含有組成物を含む、(26)に記載の組成物。
(31)混合物が、重合可能な陽イオン性組成物を含む、(26)に記載の方法。
(32)紙又はクラフト原料を与え;
前記紙又は原料に、被覆として水性樹脂含有組成物を希望の被覆量を越える量で適用し;
然も、前記水性被覆組成物は、アルキルケテン二量体(AKD)及びアルキルコハク酸無水物(ASA)からなる群から選択された少なくとも一種類の成分、及び場合によりアクリル酸含有組成物を含み;
前記過剰量の被覆材料で被覆された前記紙又は原料から望ましくない被覆材料を計量し、前記被覆に対し流体の流れを向けることにより除去し;
前記紙又は原料上の被覆を固化し;そして
被覆された紙又はクラフト原料を得る:
工程を含む被覆された紙又はクラフト原料を製造する方法。
(33)水性被覆組成物が、更に澱粉含有組成物を含む、(31)に記載の方法。
(34)水性組成物が、アクリル酸含有組成物を含む、(31)に記載の方法。
(35)水性組成物が、更に、アクリル酸含有組成物を架橋するのに充分な量で架橋剤を含む、(33)に記載の方法。
(36)流体が、方向付けされた空気流である、(32)に記載の方法。
(37)望ましくない被覆材料を回収し、少なくとも幾らかの前記回収材料を再び混合し、前記紙又は原料に適用する、(32)に記載の方法。
(38)被覆が、重合可能陽イオン性組成物を含む、(32)に記載の方法。
(39)完成紙料をすき網の上に堆積し、脱水する製紙方法において:
アルキルケテン二量体(AKD)及びアルキルコハク酸無水物(ASA)からなる群から選択された少なくとも一種類の成分、及び場合により重合可能な陽イオン性組成物を含む組成物を有効な量含む混合物を前記完成紙料に添加することを含むことを改良点とする製紙方法。
(40)混合物が、重合可能な陽イオン性組成物を含む、(39)に記載の方法。
11 湿潤端部
12 ヘッドボックス
13 すき網
14 ダンディロール
15 プレス領域
16 乾燥領域
18 サイズプレス
20 カレンダー領域
22 親リール
32 遊びロール
30、40、50、60 堆積物
Claims (17)
- 製紙原料組成物であって、以下の成分:
乾燥重量で、前記製紙原料1トン当たり2〜10(0.9〜4.5kg)ポンドの量の、アルキルケテン二量体及びアルケニルケテン二量体からなる群から選択されるサイジング剤;
乾燥重量で、前記製紙原料1トン当たり15〜40(6.8〜18kg)ポンドの量の、メチルメタクリレート;
酸化アンモニウム、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、ステアリン酸マグネシウム、イソステアリン酸塩、ステアリン酸カルシウム、酸化第一錫、酸化タングステン、タングステン酸ナトリウム、タングステン酸ナトリウム二水和物、亜鉛オクトエート(zinc octoate)、ステアリン酸アルミニウム、酸化アルミニウム、脂肪酸の亜鉛塩、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、イソステアリン酸カルシウム、脂肪酸のカルシウム塩、脂肪酸のマグネシウム塩、及び、脂肪酸のアルミニウム塩からなる群から選択される架橋剤;
木質繊維、
を含む、
前記の製紙原料組成物。 - アルケニルコハク酸無水物を更に含む、請求項1に記載の組成物。
- 更に、澱粉を含む、請求項1に記載の組成物。
- 前記木質繊維がリサイクル繊維を含む、請求項1に記載の組成物。
- 前記木質繊維が新しい繊維を含む、請求項1に記載の組成物。
- 更に重合可能な陽イオン性組成物をさらに含む、請求項1に記載の組成物。
- 前記アルキルケテン二量体は、
オクチル、デシル、ドデシル、テトラデシル、ヘキサデシル、オクタデシル、エイコシル、ドコシル、テトラコシル、フェニル、ベンジル、β−ナフチル、及びシクロヘキシルケテン二量体;
モンタン酸(montanic acid)、ナフテン酸、Δ9,10−デシレン酸、Δ9,10−ドデシレン酸、パルミトレイン酸、オレイン酸、リシノレイン酸、リノレイン酸、及びエレオステアリン酸から製造されたケテン二量体;
β−ラクトン;及び
脂肪酸の自然発生混合物(naturally occurring mixtures of fatty acids)から製造されたケテン二量体、
からなる群から選択される少なくとも1つである、請求項1に記載の組成物。 - 水酸化アンモニウムをさらに含む、請求項1に記載の組成物。
- 前記架橋剤が酸化亜鉛である、請求項1に記載の組成物。
- 前記サイジング剤がアルキルケテン二量体である、請求項1に記載の製紙原料組成物。
- 前記サイジング剤がアルケニルケテン二量体である、請求項1に記載の製紙原料組成物。
- アルキルコハク酸無水物を更に含む、請求項1に記載の製紙原料組成物。
- ヘッドボックスに請求項1に記載の製紙原料組成物を供給することを包含する、製紙方法。
- 製造される紙が、クラフト紙、ライナーボード、及び中判紙からなる群から選択される、請求項13に記載の方法。
- 澱粉含有成分を完成紙料に添加することを更に包含する、請求項13に記載の方法。
- 過剰の水中に請求項1に記載の製紙原料組成物を含む、完成紙料。
- 請求項1に記載の組成物を完成紙料に添加することを包含する、製紙方法。
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