JP4872050B2 - 熱電素子 - Google Patents
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Description
(1)エネルギー変換の際に余分な老廃物を排出しない、
(2)排熱の有効利用が可能である、
(3)材料が劣化するまで継続的に発電を行うことができる、
(4)モータやタービンのような可動装置が不要であり、メンテナンスの必要がない、
等の特徴を有していることから、エネルギーの高効率利用技術として注目されている。
(1)Bi−Te系、Pb−Te系、Si−Ge系等の化合物半導体、
(2)NaxCoO2(0.3≦x≦0.8)、(ZnO)mIn2O3(1≦m≦19)、Ca3Co4O9等のCo系酸化物セラミックス、
(3)Zn−Sb系、Co−Sb系、Fe−Sb系等のスクッテルダイト化合物、
(4)ZrNiSn等のハーフホイスラー化合物、などが知られている。
例えば、非特許文献1には、パルスレーザーデポジション法を用いて、LaAlO3単結晶基板の(001)面上に、絶縁層SrTiO3(ドープなし、ne≪1015cm-3)と高伝導層SrTi0.8Nb0.2O3(20%Nbドープ、ne=2.4×1021cm-3)とを交互に積層した超格子が開示されている。
同文献には、
(1) SrTi0.8Nb0.2O3層の厚さが1.56nm以下(4ユニットセル厚さに相当)になると、室温におけるゼーベック係数が劇的に増加する点、及び、
(2) SrTi0.8Nb0.2O3の厚さが、1ユニットセル厚さになると、室温におけるゼーベック係数がバルクの4.4倍になる点、
が記載されている。
同文献には、SrTiO3−LaAlO3薄膜界面に形成された擬2次元電子ガスによって大きな電界効果応答性が得られること、及び、界面にゲート電圧を印加することによって界面での電子キャリア数及び電気伝導率が大きく変化することが報告されている。
一方、非特許文献3に記載されているように、キャリアを局所的又は不均一にドーピングすることにより、熱電特性の向上が期待される。しかしながら、従来の製造方法では、材料内に不均一にドーピングを施し、しかも、熱電変換効率が最大となるようにドーピング量を制御するのは困難である。
さらに、非特許文献2には、SrTiO3−LaAlO3薄膜からなる電界効果応答性に優れた電子デバイスが開示されている。しかしながら、このような電子デバイスを熱電素子に応用した例は、従来にはない。
キャリア濃度が1022個/cm3以下である半導体Aと、
前記半導体A内に生じた温度勾配に応じて起電力を取り出し、又は、通電によって前記半導体A内に温度勾配を生じさせるための一対のソース電極S及びドレイン電極Dと、
前記ソース電極S−前記ドレイン電極D間の通電方向に対して垂直方向に電界を印加するためのゲート電極Gと、
前記半導体Aと前記ゲート電極Gの間に形成された、絶縁破壊電界が100kV/cm以上である絶縁材料からなるゲート絶縁膜Bとを備え、
前記半導体Aは、SrTiO 3 であり、
前記ゲート絶縁膜Bは、LaAlO 3 である
ことを要旨とする。
これに対し、半導体Aの表面にソース電極S、ドレイン電極及びゲート電極Gを設け、ゲート電極Gに電圧を印加すると、ゲート電極G直下の半導体Aの表面において、キャリア濃度が変化する。しかも、ゲート電圧がある一定値以上になると、ゲート電極G直下の半導体Aの表面においてキャリアが2次元的に閉じこめられ、その量子効果によって巨大な熱起電力が発生する。そのため、電気伝導度σとゼーベック係数の絶対値|S|を同時に増加させることができ、出力因子を最大にすることができる。
[1. 熱電素子(1)]
図1に、本発明の第1の実施の形態に係る熱電素子の概略構成図を示す。図1において、熱電素子10は、半導体Aと、ゲート絶縁膜Bと、ソース電極Sと、ドレイン電極Dと、ゲート電極Gとを備えている。
半導体Aは、キャリア濃度が1022個/cm3以下である材料からなる。キャリアは、電子又はホールのいずれであっても良い。
半導体Aは、キャリア濃度が所定の条件を満たすものであれば良く、その組成や結晶構造等は特に限定されるものではない。例えば、半導体Aは、金属、金属間化合物、半金属、酸化物、炭化物、窒化物、酸窒化物などのいずれであっても良い。また、半導体Aは、単結晶、多結晶、あるいは、非晶質であっても良い。
半導体Aとして好適な酸化物としては、具体的には、
(1) SnO2、In2O3、ITO、Ga2O3などの遷移金属を含まない酸化物、
(2) SrTi1-xMxO3(M=Nb、V、Ta。0≦x≦0.5。)、Zn1-xMxO(M=Al、Ga、In。0≦x≦0.5)、NiO、TiO2-x(0≦x≦0.5)、Ca3Co4O9、NayCoO2(0.7≦y≦1.0)、In2-zRzO3(ZnO)m(R=Al、Ga。m=1〜19。0≦z≦1.0)などの遷移金属を含む酸化物、
などがある。半導体Aは、これらのいずれか1種の材料からなるものでも良く、あるいは、2種以上の材料からなるものでも良い。また、半導体Aは、上述した材料のみからなるものでも良く、あるいは、上述した材料を主な組成として含む複合体であっても良い。いずれの材料を用いる場合であっても、適切なドーピングを行うことにより、キャリア濃度を調節することができる。
特に、2種以上の異なる材料からなる積層薄膜材料は、材料の組み合わせ及び薄膜の厚さを最適化することによって、巨大な熱起電力が得られるので、半導体Aとして好適である。これは、異なる材料を接触させることによって、界面に2次元的に閉じこめられたキャリアが生じるためである。
このような材料の組み合わせとしては、具体的には、SrTiO3/SrTi1-xNbxO3、TiO2/SrTiO3、BaTiO3/SrTi1-xNbxO3、SrTiO3/La1-xSrxTiO3、ZnO/Zn1-xAlxO3(但し、0≦x≦0.5)などがある。
ゲート絶縁膜Bは、半導体A−ゲート電極G間のキャリアの移動を抑制するためのものであり、半導体Aとゲート電極Gの間に形成される。ゲート絶縁膜Bは、絶縁破壊電界が100kV/cm以上である絶縁材料からなる。
ゲート絶縁膜Bは、上述の条件を満たす限り、その組成や結晶構造等は特に限定されるものではない。例えば、ゲート絶縁膜Bは、上述の条件を満たす限り、金属、金属間化合物、半金属、酸化物、炭化物、窒化物、酸窒化物などのいずれであっても良い。また、ゲート絶縁膜Bは、単結晶、多結晶、あるいは、非晶質であっても良い。
さらに、ゲート絶縁膜Bは、欠陥のない均一な膜が好ましい。また、絶縁性を向上させるために、2種類以上の多層膜としても良い。また、BaTiO3、SrTiO3、Pb(Zr、Ti)O3、Ta2O5のような強誘電体材料は、誘電率が大きく、伝導キャリアを誘起させやすいので、ゲート絶縁膜Bとして好ましい。
ゲート絶縁膜Bとして好適な酸化物としては、具体的には、TiO2、Pb(Zr、Ti)O3、Ta2O5、SrTiO3、LaAlO3、ZrO2、SrZrO3、MgO、SiO2、Si3N4、BaTiO3、Al2O3、InGaO3(ZnO)m(m=1〜19)、HfO2などがある。ゲート絶縁膜Bは、これらのいずれか1種の材料からなるものでも良く、あるいは、2種以上の材料からなるものでも良い。また、ゲート絶縁膜Bは、上述した材料のみからなるものでも良く、あるいは、上述した材料を主な組成として含む複合体であっても良い。
このような効果が得られる半導体A/ゲート絶縁膜B組み合わせとしては、具体的には、SrTiO3/LaAlO3、SrTiO3/TiO2、LaAlO3/MgO、SrTiO3/Al2O3、TiO2/LaAlO3、TiO2/Al2O3、ZnO/Al2O3などがある。
ゲート絶縁膜Bを省略できる場合としては、具体的には、
(1) 半導体Aとゲート電極Gとを直接、接触させたときに、界面にショットキーバリアーが形成される場合、
(2) 半導体Aのキャリア濃度が極端に低い場合(例えば、キャリア濃度が1013個/cm3以下である場合)、
などがある。
ソース電極S及びドレイン電極Dは、半導体A内に生じた温度勾配に応じて起電力を取り出し、又は、通電によって半導体A内に温度勾配を生じさせるための一対の電極である。
半導体A内に温度勾配が生じた場合において、ソース電極S−ドレイン電極Dの通電方向が温度勾配の方向(熱流束の方向)に対して垂直であるとき(すなわち、ソース電極Sとドレイン電極Dとの間に温度差が生じないとき)には、ソース電極S−ドレイン電極D間に起電力は発生しない。一方、ソース電極S−ドレイン電極Dの通電方向が温度勾配の方向に対して非垂直であるとき(すなわち、ソース電極Sとドレイン電極Dとの間に温度差が生じたとき)には、ソース電極S−ドレイン電極D間に起電力が発生する。
また、ソース電極S−ドレイン電極D間に電流を流すと、半導体Aに含まれる優勢キャリアの種類及び通電方向に応じて、いずれか一方が冷接点となり、他方が温接点となる。
また、ソース電極S及びドレイン電極Dの形状、配置等は、特に限定されるものではなく、目的に応じて任意に選択することができる。
ゲート電極Gは、ソース電極S−ドレイン電極D間の通電方向に対して垂直方向に電界を印加するための電極である。
ゲート電極Gの材料は、半導体Aに所定の電界を印加することが可能なものであればよい。ゲート電極Gの材料としては、具体的には、Ti、Si、ITO、ZnO、Al、Cu、Ni、Au、Ag、又は、これらの少なくとも1種以上を含む多層膜などがある。
例えば、図1に示すように、ソース電極Sとドレイン電極Dが形成された面と同一面上に、必要に応じてゲート絶縁膜Bを形成し、半導体Aの表面又はゲート絶縁膜Bの表面にゲート電極Gを形成しても良い。
あるいは、図示はしないが、ソース電極Sとドレイン電極Dが形成された面とは反対側の面に、必要に応じてゲート絶縁膜Bを形成し、半導体Aの裏面又はゲート絶縁膜Bの表面にゲート電極Gを形成しても良い。
あるいは、図示はしないが、半導体Aが薄膜である場合、基板(例えば、ガラス基板)の表面にゲート電極Gを形成し、その上に必要に応じてゲート絶縁膜Bを形成し、その上に半導体Aからなる薄膜、並びに、ソース電極S及びドレイン電極Dを形成しても良い。
あるいは、図示はしないが、ゲート電極Gを兼ねた基板(例えば、シリコン基板)表面に、必要に応じてゲート絶縁膜Bを形成し、その上に半導体Aからなる薄膜、並びに、ソース電極S及びドレイン電極Dを形成しても良い。
また、ゲート電極Gは、ソース電極S−ドレイン電極D間のチャネル内にキャリアを引き寄せるためのものであるので、半導体Aのいずれか一方の面に形成されていればよいが、ゲート電極Gと対になる電極(バックゲート)をゲート電極Gが形成された面とは反対の面に形成し、ゲート電極G−バックゲート間で電界を発生させても良い。
図2に、本発明の第2の実施の形態に係る熱電素子の概略構成図を示す。図2において、熱電素子20は、半導体A(図示せず)と、ゲート絶縁膜B(図示せず)と、ソース電極Sと、ドレイン電極Dと、ゲート電極G1〜G6とを備えている。これらの内、半導体A、ゲート絶縁膜B、ソース電極S、及び、ドレイン電極Dの詳細については、第1の実施の形態と同様であるので、説明を省略する。
図2に示す例においては、ゲート電極GをG1〜G6の6個に分割し、ソース電極S−ドレイン電極D間に均等に配置しているが、ゲート電極G1〜G6の分割数、配置等は、特に限定されるものではなく、通電方向に沿って、独立にゲート電圧を加えることが可能なものであればよい。ゲート電極G1〜G6に関するその他の点については、第1の実施の形態と同様であるので、説明を省略する。
最適な動作温度は、チャネル部の材料特性に依存する。動作雰囲気も材料特性を顕著に変化させない条件である必要がある。例えば、高温大気中でチャネル部のキャリアが減少するようであれば、低温又は不活性雰囲気中で作動させることが望ましい。
一般に、熱電材料において、キャリア濃度は、電気伝導度σとは正の相関があり、ゼーベック係数の絶対値|S|とは負の相関がある。そのため、ドーピングによりキャリア濃度を増加させる従来の方法では、電気伝導度σの増加とゼーベック係数の絶対値|S|の減少を招き、到達可能な出力因子には限界がある。
さらに、キャリアは半導体Aの表面に局在しているので、ゲート電圧がある一定値以上になると、ゲート電極G直下の半導体Aの表面又は半導体Aとゲート絶縁膜Bの界面においてキャリアが2次元的に閉じこめられる。その結果、その量子効果によって巨大な熱起電力が発生する。そのため、電気伝導度σとゼーベック係数の絶対値|S|とを同時に増加させることができ、出力因子を最大にすることができる。
[1. 熱電素子の作製]
SrTiO3単結晶(結晶方位(100)、10mm×10mm×0.5mm、新光社製)を大気中1200℃、30min加熱することにより、表面をSrTiO3 1単位格子(約0.4nm)のステップとテラスのみからなる超平坦化した。この超平坦基板表面上にパルスレーザー堆積法(KrFエキシマレーザー、基板加熱なし)により、図1に示す熱電素子(トップゲート型SrTiO3電界効果トランジスタ)を作製した。ソース電極S、ドレイン電極DはTi蒸着膜であり、厚さは20nmとした。ゲート絶縁膜BとしてアモルファスLaAlO3を150nm堆積させた後、ゲート電極G(Ti、20nm)を蒸着した。
[2.1 熱電素子のトランジスタ動作特性]
作製した熱電素子のチャネルはn型であり、ゲート電極Gに正の電界を印加することにより、チャネルに伝導電子が蓄積され、S−D電極間が低抵抗化する。図3に、熱電素子の出力特性(室温)を示す。I−Vカーブには明瞭なピンチオフが見られ、ゲート電圧の増加に伴い電流が増加する典型的なn型電界効果トランジスタ特性が得られた。また、ON/OFF比は106オーダーであり、ゲート電圧によってチャネルの伝導電子濃度が広範囲で制御できることがわかった。
上述のトランジスタ動作特性測定におけるS電極及びD電極上に、それぞれ、1本ずつ熱電対(Kタイプ)を接触させ、温度をモニターした。ヒーターとペルチェクーラーを用いてS−D電極間に2〜10Kの温度差を付与することにより、熱起電力−温度差の関係を測定した。得られた直線の傾きから、ゼーベック係数Sを算出した。この際、測定された電極間の温度差を実際のチャネルの温度差に換算するための校正値を予め評価した。
ゲート電圧が16V以下の領域では、ゼーベック係数Sの絶対値は減少し、ゲート電圧によってゼーベック係数Sの制御が可能であることが示された。これは、ゲート電圧増加に伴い、チャネルの伝導電子濃度が増加したためと考えられる。
シート電気伝導度σxxは、eneμetで表される。ここで、eは電荷素量、μeは電子移動度、tはチャネルの深さである。すなわち、σxx/(e・ne)=μetである。この量を図4(B)にプロットしたところ、ゲート電圧が16V以下の領域でほぼ一定であった。これは、電子移動度μe及びチャネルの深さtがゲート電圧によらず一定であることを示唆する。
バンド構造の変化がないため、電子移動度μeは、ゲート電圧に対してほぼ一定と考えられる。従って、この結果より、ゲート電圧が16V以上の領域で、チャネル深さが1桁以上小さくなっていることがわかる。VG=30Vにおいて、推定される伝導電子密度から見積もったバルクSrTiO3のゼーベック係数Sは−63μV/Kであり、本素子では2次元的な閉じこめ効果によって、その7倍の値(−450μV/K)を得ている。
以上の結果より、本発明の素子構造によって、優れた熱電性能を有することがわかった。
図5に、ゲート電圧(V)を−10→+5→−10→+8→−10→+10→−10とスイープさせた時のドレイン電流(IDS)を示す。このように正のゲート電圧を印加すると、チャネルに伝導電子が引き寄せられるが、その伝導電子はゲート電圧をゼロにしても消えないため、トランジスタがオンになった状態を維持する。ゲート電圧をしきい値以下にすると、ドレイン電流は再びオフ状態まで下がり、初期状態に復帰する。このようなメモリー機能は、非特許文献2でも報告されているが、詳細なメカニズムはまだ不明である。おそらく、SrTiO3基板とLaAlO3ゲート絶縁膜の界面に正に帯電したトラップ準位が存在するためと考えられる。
なお、図5には、ゲートリーク電流IGSも示した。IGSは10-9A以下であり、ゲート絶縁膜のリークがほとんど無いことがわかる。
[1. 熱電素子の作製]
図2に示す多ゲート電極型熱電素子を作製した。多ゲート電極型熱電素子の製造方法は、ゲート電極を6個に分割した以外は、実施例1と同一とした。
[2. 試験方法及び結果]
ソース電極Sをドレイン電極Dより高い温度に保持し、ゲート電極G1〜G6に、それぞれ電圧を印加した。G1〜G6すべてに同じ電圧を印加した場合に比べて、VG1<VG2<VG3<VG4<VG5<VG6とした場合の方が、出力因子PFの向上が顕著であった。
(1)太陽熱発電器、海水温度差熱電発電器、化石燃料熱電発電器、工場排熱や自動車排熱の回生発電器等の各種の熱電発電器、
(2)光検出素子、レーザーダイオード、電界効果トランジスタ、光電子増倍管、分光光度計のセル、クロマトグラフィーのカラム等の精密温度制御装置、
(3)恒温装置、冷暖房装置、冷蔵庫、時計用電源
などに使用することができる。
A 半導体
B ゲート絶縁膜
S ソース電極
D ドレイン電極
G ゲート電極
Claims (2)
- キャリア濃度が1022個/cm3以下である半導体Aと、
前記半導体A内に生じた温度勾配に応じて起電力を取り出し、又は、通電によって前記半導体A内に温度勾配を生じさせるための一対のソース電極S及びドレイン電極Dと、
前記ソース電極S−前記ドレイン電極D間の通電方向に対して垂直方向に電界を印加するためのゲート電極Gと、
前記半導体Aと前記ゲート電極Gの間に形成された、絶縁破壊電界が100kV/cm以上である絶縁材料からなるゲート絶縁膜Bとを備え、
前記半導体Aは、SrTiO 3 であり、
前記ゲート絶縁膜Bは、LaAlO 3 である
熱電素子。 - 前記ゲート電極Gは、前記ソース電極S−前記ドレイン電極D間の通電方向に沿って複数に分割されている請求項1に記載の熱電素子。
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