JP4866955B2 - 接合体 - Google Patents
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Description
(1/2)・O2+2e−→O2− (於:空気極) …(1)
H2+O2−→H2O+2e−
(於:燃料極) …(2)
図1は、本発明の実施形態に係る「SOFCのセルの空気極とインターコネクタとが接合剤により接合された接合体」の一例を示す。図1に示す接合体では、SOFCのセル100は、燃料極110と、燃料極110の上に積層された電解質120と、電解質120の上に積層された反応防止層130と、反応防止層130の上に積層された空気極140と、からなる積層体である。このセル100を上方からみた形状は、例えば、1辺が1〜10cmの正方形、長辺が5〜30cmで短辺が3〜15cmの長方形、又は直径が10cmの円形である。
次に、図1に示した接合体の製造方法の一例について説明する。先ず、セル100の製造方法の一例について説明する。
次に、上記実施形態に係る接合剤300、即ち、スピネル系材料(MnCo2O4)を構成する各金属元素の粉末(出発原料)が焼成時に酸化させられて形成された接合剤の特徴について図2〜図6を参照しながら説明する。図2は接合剤300の表面を走査型電子顕微鏡(SEM)で1000倍に、図3、図5は5000倍に、図4,図6は10000倍に拡大して観察した様子(SEM画像)を示す。
次に、上記実施形態に係る接合体における接合剤300とインターコネクタ200との接合部(図1におけるZ部を参照)の特徴について説明する。以下、接合剤300を構成するスピネル系材料としてMnCo2O4が使用され、インターコネクタ200の材料として日立金属(株)製のSOFC用フェライト系ステンレス鋼(SUS):ZMG232L(商品名)が使用された場合を例にとって説明する。
次に、上記実施形態に係る接合体、即ち、スピネル系材料を構成する各金属元素の粉末を出発原料として形成された接合剤300により接合された接合体の作用・効果について説明する。この作用・効果を説明するため、比較例として、予め合成されたスピネル系材料の粉末を出発原料として形成された接合剤により接合された接合体を導入する。以下、先ず、比較例について説明する。
比較例に係る接合剤は、以下のように形成された。先ず、所定の手順にて合成されたスピネル系材料(MnCo2O4)がポットミルで粉砕され、スピネル系材料(複合酸化物)の粉末が得られた。この粉末の粒径は0.2〜2μmであり、平均粒径は0.5μmであった。この粉末に、必要に応じてバインダーとしてエチルセルロース、溶剤としてテルピネオールが添加されて接合用のペーストが作製される。そして、このペーストを用いて最外層142とインターコネクタ200とが貼り合わされ、このペーストが100℃で1時間乾燥される。その後、空気中にて高温の1000℃で1時間焼成されることで、焼結体である比較例に係る接合剤が形成された。
本発明者は、比較例に係る接合体に対して本実施形態に係る接合体が、インターコネクタ200と接合剤との間での接合強度が大きいことを見出した。以下、このことを確認した試験について説明する。
Claims (5)
- ステンレス鋼からなる第1導電性接続部材と、
前記第1導電性接続部材とは別体の第2導電性接続部材と、
化学式AB2O4(ただし、A:Mn,Cuから選択される少なくとも1種類の金属元素、B:Co,Mnから選択される少なくとも1種類の金属元素)で表されるスピネル型結晶構造を有する遷移金属酸化物を含んで構成され、前記第1、第2導電性接続部材を接合するとともに前記第1、第2導電性接続部材を電気的に接続する接合剤と、
を備えた接合体であって、
前記第2導電性接続部材は、
固体電解質、前記固体電解質と一体的に配置されるとともに燃料ガスと接触して前記燃料ガスを反応させる燃料極、及び前記固体電解質と一体的に配置されるとともに酸素を含むガスと接触して前記酸素を含むガスを反応させる空気極を備えた固体酸化物形燃料電池のセルにおける前記空気極であり、
前記第1導電性接続部材は、
前記空気極と外部の導電部材とを電気的に接続するインターコネクタであり、
前記接合剤と前記第1導電性接続部材との接合部には、厚さが1〜7μmであり且つA,B,Fe,Cr,及びOの元素を含んで構成される第1層であって、第1層内のCr濃度が前記第1導電性接続部材内のCr濃度の平均値に対して0.1〜0.5倍の範囲にある第1層が介在している、接合体。 - 請求項1に記載の接合体において、
前記接合部における前記第1層よりも前記第1導電性接続部材に近い側には、厚さが1〜5μmであり且つCr2O3を含んで構成されるクロミア層であって、クロミア層内のCr濃度の最大値が前記第1導電性接続部材内のCr濃度の平均値に対して1.5〜4倍の範囲にあるクロミア層が介在している、接合体。 - 請求項1又は請求項2に記載の接合体において、
前記接合部における前記第1層よりも前記接合剤に近い側には、厚さが3〜10μmであり且つA,B,Fe,及びOの元素を含んで構成される第2層であって、第2層内のCr濃度の最大値が前記第1層内のCr濃度の最小値よりも小さい第2層が介在している、接合体。 - 請求項1乃至請求項3の何れか一項に記載の接合体において、
前記接合剤は、
A,及びBの元素の粉末の混合物を含むペーストを前記第1、第2導電性接続部材の間に介在させた状態で焼成することによって形成された、接合体。 - 請求項1乃至請求項4の何れか一項に記載の接合体において、
前記接合剤は、前記遷移金属酸化物に加えて貴金属を含んで構成された、接合体。
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