JP4810230B2 - Whitening agent - Google Patents
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Description
本発明は美白剤に関する。さらに、詳しくは本発明はブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有する美白作用を有する飲食品、香粧品または医薬品に関する。 The present invention relates to a whitening agent. More specifically, the present invention relates to a food / beverage product, a cosmetic product or a pharmaceutical product having a whitening effect, which contains a solvent extract of a beech family Quercus plant.
シミ、ソバカスおよび日焼け後の肌への色素沈着は、加齢に伴い、発生、増加、あるいは消失しにくくなり、中高年齢層にとっては悩みとなっている。皮膚の着色の原因となるこのメラニン色素は、表皮と真皮との間にあるメラニン細胞（メラノサイト）内のメラニン生成顆粒（メラノソーム）において生産され、生成したメラニンは、浸透作用により隣接細胞へ拡散する。このメラノサイト内における生化学反応は、次のようなものとされている。すなわち、必須アミノ酸であるチロシンが酵素チロシナーゼの作用によりドーパキノンとなり、これが酵素的または非酵素的酸化作用により赤色色素および無色色素を経て黒色のメラニンへと変化する過程がメラニン色素の生成過程である。従って、反応の第１段階であるチロシナーゼの作用を抑制することが、メラニン生成の抑制にとって重要である。このメラニンの形成と沈着を防ぐ薬剤、すなわち美白剤の開発が強く望まれており、これまでに多くの薬剤が開発されてきている。
これら薬剤の中には、エラグ酸（特許文献１）、アスコルビン酸、ハイドロキノン、コウジ酸、プラセンタエキスおよびアルブチンなどがある。さらに植物の抽出成分としては、火棘（Ｐｙｒａｃａｎｔｈａ ｆｏｒｔｕｎｅａｎａ）（特許文献２）の抽出物、キョウニンやカリンの抽出物（特許文献３）、ヒノキやジャスミン等（特許文献４）、またはヤワーピリーピリ（特許文献５）等が報告されている。
Among these drugs are ellagic acid (Patent Document 1), ascorbic acid, hydroquinone, kojic acid, placenta extract and arbutin. Furthermore, as a plant extract component, an extract of Pyracantha fortunana (Patent Document 2), an extract of Kyonin and Karin (Patent Document 3), cypress, jasmine, etc. (Patent Document 4), or Yawapiriepi (Patent Document) 5) etc. have been reported.
しかしながらこれら従来のメラニン産生抑制薬剤は、安定性、副作用、効果などの点で満足できるものではなく、安定供給やコンプライアンス（服薬遵守）の点でも十分ではないことがあった。そこで、天然由来で人体への安全性が高く、安定供給についても問題がなく、且つコンプライアンスの点でも十分な美白剤を提供することを目的とする。 However, these conventional melanin production-suppressing drugs are not satisfactory in terms of stability, side effects, effects, and the like, and may not be sufficient in terms of stable supply and compliance (adherence to medication). Therefore, an object is to provide a whitening agent that is naturally derived, has high safety to the human body, has no problem with stable supply, and is sufficient in terms of compliance.
本発明者らは上記課題を解決するために、鋭意研究を重ねた。その結果、特定植物から好ましくは特定の溶媒を利用して得られた抽出物が、強力なチロシナーゼ活性阻害作用やメラニン合成阻害を有し、美白用組成物として有用であることを見いだした。すなわち、本発明者らは、オーク類などブナ科コナラ属植物を特にエタノール等の低級アルコールの水溶液で抽出した抽出物を含有させることによって、美白用組成物を提供できることを見出し、さらに検討を重ねて本発明を完成した。 In order to solve the above-mentioned problems, the present inventors have conducted extensive research. As a result, it has been found that an extract obtained from a specific plant preferably using a specific solvent has a potent tyrosinase activity inhibitory action and melanin synthesis inhibitory effect and is useful as a whitening composition. That is, the present inventors have found that a whitening composition can be provided by including an extract obtained by extracting a beech family Quercus plant such as oak with an aqueous solution of a lower alcohol such as ethanol. The present invention has been completed.
すなわち、本発明は
（１）ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有する美白剤、
（２）抽出物が抽出液、抽出液の濃縮物または抽出液の乾燥物であることを特徴とする（１）に記載の美白剤、
（３）ブナ科コナラ属植物がオーク類であることを特徴とする（１）または（２）に記載の美白剤、
（４）ブナ科コナラ属植物がオーク類木材からなるチップまたはウイスキーもしくはブランデー熟成用樽の形態であることを特徴とする（１）〜（３）のいずれかに記載の美白剤、
（５）溶媒が低級アルコールを含む水溶液であることを特徴とする（１）〜（４）のいずれかに記載の美白剤、
（６）低級アルコールがエタノールであることを特徴とする（５）に記載の美白剤、
（７）溶媒のエタノールの濃度が１０〜１００容量％であることを特徴とする（６）に記載の美白剤、
（８）溶媒が、エタノール含有物を蒸留したものであることを特徴とする（６）または（７）に記載の美白剤、
（９）溶媒抽出物がエタノール含有物を蒸留したものをオーク樽中でオーク樽材と接触させることにより得られることを特徴とする（１）〜（８）に記載の美白剤、
（１０）接触期間が０．５年以上であることを特徴とする（９）に記載の美白剤、
（１１）ウイスキー、ブランデーまたはそれらの濃縮物あるいは乾燥物のいずれかである（１）に記載の美白剤、
（１２）飲食品、香粧品または医薬品である（１）〜（１１）のいずれかに記載の美白剤、
（１３）外用香粧品または外用医薬品である（１２）に記載の美白剤、
（１４）飲食品、口中用の香粧品または経口医薬品である（１２）に記載の美白剤、
（１５）ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有することを特徴する飲食品用、香粧品用または医薬品用の添加剤または配合剤、
（１６）ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有するメラニン産生抑制剤、
（１７）ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物の美白剤製造のための使用、
に関する。That is, the present invention provides (1) a whitening agent containing a solvent extract of a beech family Quercus plant,
(2) The whitening agent according to (1), wherein the extract is an extract, a concentrate of the extract or a dried product of the extract,
(3) The whitening agent according to (1) or (2), wherein the beech family Quercus is an oak.
(4) The whitening agent according to any one of (1) to (3), wherein the beech family Quercus plant is in the form of a chip made of oak wood or a whiskey or brandy aging barrel,
(5) The whitening agent according to any one of (1) to (4), wherein the solvent is an aqueous solution containing a lower alcohol.
(6) The whitening agent according to (5), wherein the lower alcohol is ethanol,
(7) The whitening agent according to (6), wherein the ethanol concentration of the solvent is 10 to 100% by volume,
(8) The whitening agent according to (6) or (7), wherein the solvent is obtained by distilling an ethanol-containing material,
(9) The whitening agent according to any one of (1) to (8), wherein the solvent extract is obtained by bringing an ethanol-containing product into contact with an oak barrel material in an oak barrel,
(10) The whitening agent according to (9), wherein the contact period is 0.5 years or longer,
(11) The whitening agent according to (1), which is either whiskey, brandy, or a concentrate or dry product thereof,
(12) The whitening agent according to any one of (1) to (11), which is a food / beverage product, a cosmetic product, or a pharmaceutical product,
(13) The whitening agent according to (12), which is a cosmetic for external use or a pharmaceutical for external use,
(14) The whitening agent according to (12), which is a food / beverage product, an oral cosmetic or an oral medicine,
(15) Additives or compounding agents for foods and drinks, cosmetics or pharmaceuticals characterized by containing a solvent extract of the beech family Quercus plant,
(16) A melanin production inhibitor containing a solvent extract of a beech family Quercus plant,
(17) Use of a solvent extract of a beech family Quercus plant for producing a whitening agent,
About.
本発明によるブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物は、美白作用が強く、安全性が高く、当該溶媒抽出物またはそれを含む組成物は、美白剤（例えば美白作用を有する飲食品、香粧品または医薬品等、または飲食用、香粧品用または医薬品用の添加剤等）の製造に有用である。さらに、ブナ科コナラ属植物またはその溶媒抽出物は、美白作用を有する飲食品、香粧品または医薬品の製造原料として有用である。 The solvent extract of the beech family Quercus plant according to the present invention has a strong whitening action and high safety, and the solvent extract or a composition containing the solvent extract is used as a whitening agent (for example, a food or drink having a whitening action, a cosmetic product or a cosmetic product). It is useful for the production of pharmaceuticals and the like, or additives for food and drink, cosmetics and pharmaceuticals. Furthermore, the beech family Quercus plant or its solvent extract is useful as a raw material for producing foods, beverages, cosmetics or pharmaceuticals having a whitening effect.
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明は、ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有する美白剤に関する。Hereinafter, the present invention will be described in detail.
The present invention relates to a whitening agent containing a solvent extract of a beech family Quercus.
本発明で用いられるブナ科（Ｆａｇａｃｗａｅ）コナラ属（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｓｐ）植物としては、例えば、コナラ（ナラ）（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｓｅｒｒａｔａ Ｔｈｕｎｂ．）、ミズナラ（オオナラ）（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｇｒｏｓｓｅｓｅｒｒａｔａ Ｂｌｕｍｅ ， Ｑｕｅｒｃｕｓ ｃｒｉｓｐｕｌａ Ｂｌｕｍｅ ， Ｑｕｅｒｃｕｓ ｍｏｎｇｏｌｉｃａ Ｆｉｓｃｈ． ｖａｒ．ｇｒｏｓｓｅｓｅｒａｔａ （Ｂｌｕｍｅ） Ｒｅｈｄ． ｅｔ Ｗｉｌｓ．），クヌギ（Ｑｕｅｒｃｕｓ ａｃｕｔｉｓｓｉｍａ Ｃａｒｒｕｔｈ．），アベマキ（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｖａｒｉａｂｉｌｉｓ Ｂｌｕｍｅ），カシワ（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｄｅｎｔａｔａ Ｔｈｕｎｂ．），ナラガシワ（Ｑｕｅｒｃｕｓ ａｌｉｅｎａ Ｂｌｕｍｅ），ウバメガシ（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｐｈｉｌｌｙｒａｅｏｉｄｅｓ Ａ． Ｇｒａｙ），シラカシ（クロガシ）（Ｑｕｅｒｃｕｓｍｙｒｓｉｎａｅｆｏｌｉａ Ｂｌｕｍｅ ， Ｃｙｃｌｏｂａｌａｎｏｐｓｉｓ ｍｙｒｓｉｎａｅｆｏｌｉａ （Ｂｌｕｍｅ） Ｏｅｒｓｔ．），アラカシ（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｇｌａｕｃａ Ｔｈｕｎｂ． ， Ｃｙｃｌｏｂａｌａｎｏｐｓｉｓ ｇｌａｕｃａ （Ｔｈｕｎｂ．） Ｏｅｒｓｔ．），ツクバネガシ（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｐａｕｃｉｄｅｎｔａｔａ Ｆｒａｎｃｈ． ， Ｑｕｅｒｃｕｓ ｓａｌｉｃｉｎａ Ｂｌｕｍｅ ， Ｃｙｃｌｏｂａｌａｎｏｐｓｉｓ ｐａｕｃｉｄｅｎｔａｔａ Ｋｕｄｏ ｅｔ Ｍａｓａｍ． ， Ｑｕｅｒｃｕｓ ｓｅｓｓｉｌｉｆｏｌｉａ Ｂｌｕｍｅ， Ｃｙｃｌｏｂａｌａｎｏｐｓｉｓ ｓｅｓｓｉｌｉｆｏｌｉａ Ｂｌｕｍｅ），ウラジロガシ（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｓｔｅｎｏｐｈｙｌｌａ Ｍａｋｉｎｏ ， Ｑｕｅｒｃｕｓ ｓａｌｉｃｉｎａ Ｂｌｕｍｅ ， Ｃｙｃｌｏｂａｌａｎｏｐｓｉｓ ｓａｌｉｃｉｎａ （Ｂｌｕｍｅ） Ｏｅｒｓｔ．），ヨコメガシ（シマガシ）（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｇｌａｕｃａ Ｔｈｕｎｂ． ｖａｒ．ｆａｓｃｉａｔａ Ｂｌｕｍｅ），ヒリュウガシ（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｇｌａｕｃａ Ｔｈｕｎｂ． ｖａｒ． ｌａｃｅｒａ Ｍａｔｓｕｍ．），アカガシ（オオガシ，オオバガシ）（Ｑｕｅｒｃｕｓ ａｃｕｔａ Ｔｈｕｎｂ． ， Ｃｙｃｌｏｂａｌａｎｏｐｓｉｓ ａｃｕｔａ （Ｔｈｕｎｂ．） Ｏｅｒｓｔ．），イチイガシ（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｇｉｌｖａ Ｂｌｕｍｅ ，Ｃｙｃｌｏｂａｌａｎｏｐｓｉｓ ｇｉｌｖａ （Ｂｌｕｍｅ） Ｏｅｒｓｔ．），ホワイトオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ａｌｂａ Ｌ．），アリゾナホワイトオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ａｒｉｚｏｎｉｃａ），スワンプホワイトオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｂｉｃｏｌｏｒ Ｗｉｌｌｄ．），ターキーオーク（イタリアンオーク）（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｃｅｒｒｉｓ Ｌ．），モールオーク（キャニオンライブオーク、アリゾナスクラブオーク）（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｃｈｒｙｓｏｌｅｐｉｓ Ｌｉｅｂｍ．），ブラックジャックオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｍａｒｉｌａｎｄｉｃａ），石栗（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｃｏｒｎｅａ Ｌｏｕｒ．， Ｌｙｔｈｏｃａｒｐｕｓ ｃｏｒｎｅａ（Ｌｏｕｒ．）Ｒｅｈｄ．），シンオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｇａｍｂｅｌｉｉ Ｎｕｔｔ．），エンシナ（Ｑｕｅｒｃｕｓ ａｇｒｉｆｏｌｉａ Ｎｅｅ），ブルーオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｄｏｕｇｌａｓｉｉ），ウォーターオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｎｉｇｒａ），パルマーオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｐａｌｍｅｒｉ），ピンオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｐａｌｕｓｔｒｉｓ），カルフォルニアスクラブオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｄｕｍｏｓａ），アモリーオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｅｍｏｒｙｉ Ｔｏｒｒ．），メサオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｅｎｇｅｌｍａｎｎｉｉ Ｇｒｅｅｎｅ），オレゴンホワイトオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｇａｒｒｙａｎａ Ｄｏｕｇｌ．），オレゴンホワイトオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｇａｒｒｙａｎａ Ｄｏｕｇｌ．），カリフォルニアホワイトオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｌｏｂａｔａ Ｎｅｅ），ブラックオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｖｅｌｕｔｉｎａ），カリフォルニアブラックオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｋｅｌｌｏｇｇｉｉ），バーオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｍａｃｒｏｃａｒｐａ），ウェイビーリーフオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｕｎｄｕｌａｔａ Ｔｏｒｒ．），コルクオーク（コルクガシ）（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｌｕｃｏｍｂｅａｎａ Ｓｗｅｅｔ ，Ｑｕｅｒｃｕｓ ｓｕｂｅｒ Ｌ．），ホーリーオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｉｌｅｘ Ｌ．），オキナワウラジロガシ（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｍｉｙａｇｉｉ Ｋｏｉｄｚ． ， Ｃｙｃｌｏｂａｌａｎｏｐｓｉｓ ｍｉｙａｇｉｉ（Ｋｏｉｄｚ．）Ｋｕｄｏ ｅｔ Ｍａｓａｍｕｎｅ），スモールオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｐｕｎｇｅｎｓ），モンゴリナラ（モウコガシワ）（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｍｏｎｇｏｌｉｃａＦｉｓｃｈ．ｖａｒ．ｍｏｎｇｏｌｉｃａ），チェスナッツオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｐｒｉｎｕｓ Ｌ．），コモンオーク（リムザンオーク、イングリッシュオーク、フレンチオーク）（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｒｏｂｕｒ Ｌ．），スパニッシュオーク（サウザンレッドオーク）（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｆａｌｃａｔａ），ノーザンレッドオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｒｕｂｒａ），バージニアライブオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｖｉｒｇｉｎｉａｎａ），インテリアライブオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｗｉｓｌｉｚｅｎｉ），ポストオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｓｔｅｌｌａｔａ），高山櫟（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｓｅｍｉｃａｒｐｉｆｏｌｉａ Ｓｍ．），セシルオーク（Ｑｕｅｒｃｕｓ ｐｅｒａｅａ （Ｍａｔｔｕｓｃｈｋａ） Ｌｉｅｂｌｅｉｎ）等を挙げることができる。古来、ウイスキーやブランデー等の製造、貯蔵用の樽の原料として用いられてきた植物の多くはこの属に属される。特にオーク類と称される植物が好ましい。本発明でいうオーク類とは、ブナ科コナラ属の植物のうち、ウイスキーやブランデー等の製造、貯蔵用の樽の原料として用いられた植物群を言う。本発明においてはこのオーク類を好適に用いることができる。中でも、ホワイトオーク、コモンオーク、セシルオーク、スパニッシュオーク、バーオークやミズナラを特に好適に用いることができる。
これらの植物について、原料として用いる部位には特に制限されるものではなく、幹、葉、枝、樹皮、花、実などを用いることができるが、幹及び主枝から樹皮を除いた心材から抽出するのが好ましい。また、それらは採取直後でもよいし、乾燥させた後に用いてもよい。必要により粉砕、切断、細切、成形等の加工をして用いることもできる。かかる植物の木材から得られるチップ、木粉、樽等が加工品として挙げられる。樽は溶媒抽出に使用する前に内面を焼く等の加熱処理をするのが好ましい。Examples of the Beechaceae (Quercus sp) plants used in the present invention include, for example, Quercus serrata Thunb., Quercus grossera rata qua s. var.grosserata (Blume) Rehd. et Wils., Quercus acutisima Carruth., Abemaki (Quercus variabilis Blume), Kashiwa (Quercus dentata Thun. yraeoides A. Gray), evergreen oak (Kurogashi) (Quercusmyrsinaefolia Blume, Cyclobalanopsis myrsinaefolia (Blume) Oerst.), glauca (Quercus glauca Thunb., Cyclobalanopsis glauca (Thunb.) Oerst.), Quercus Sessilifolia (Quercus paucidentata Franch., Quercus salicina Blume , Cyclobalanopsis pucidentata Kudo et Masam., Quercus sessilifolia Blume, Cyclobalanopsis sesifolia Blume, Vulgaris (Q ercus stenophylla Makino, Quercus salicina Blume, Cyclobalanopsis salicina (Blume) Oerst.), Yokomegashi (Shimagashi) (Quercus glauca Thunb. var.fasciata Blume), Hiryuugashi (Quercus glauca Thunb. var. lacera Matsum.), Cyclobalanopsis (Oogashi, Oobagashi ) (Quercus acuta Thumb., Cyclobalanopsis acuta (Thunb.) Orst.), Quercus gilva Blume, Cyclobalanopsis gilva (Blume) Oerst. ), White Oak (Quercus alba L.), Arizona White Oak (Quercus arizonica), Swamp White Oak (Quercus bicolor Wild.), Turkish Oak (Quercus cerris L.), Mall Oak (Canyon Live Oak) Scrub Oak (Quercus chrysolepis Liebm.), Blackjack Oak (Quercus marilandica), Ishiguri (Quercus cornea Lour., Lythocarpus cornea (Lour.) Rehd.), Sin Oak (Querus Querc Blue oak Quercus douglasii, Water oak (Quercus nigra), Palmer oak (Quercus palustris), California oak (Quercus dumusa, Quemus orcure mosque). (Quercus garryana Dogl.), Oregon white oak (Quercus garryana Dogl.), California white oak (Quercus lobata Nee), Black oak (Quercus velutina), California black oak (Querc) s kelloggii), bark oak (Quercus macrocarpa), waveby leaf oak (Quercus undulata Torr.), cork oak (cork oak) (Quercus lucombeana sweet, wa Koidz., Cyclobalanopsis miyagii (Koidz.) Kudo et Masamune, Quercus pungens, Mongolinara (Quercus mongolicaFisch. Var. mongolica), chestnut oak (Quercus prinus L.), common oak (rimzan oak, English oak, french oak) (Quercus robur L.), spanish oak (Southern red oak) (Quercus falcata), northern red oak (Quercus crusura) ), Virginia live oak (Quercus virginiana), interior live oak (Quercus wislizeni), post oak (Quercus steldata), Takayama tsumugi (Quercus semcarpiofirea Sm.), Cecil oak (Quercus perbet can be mentioned) . Since ancient times, many plants that have been used as raw materials for barrels for manufacturing and storing whiskeys and brandies belong to this genus. Particularly preferred are plants called oaks. The oak as used in the present invention refers to a plant group used as a raw material for barrels for production and storage of whiskey, brandy, etc., among plants belonging to the genus Quercus. In the present invention, these oaks can be preferably used. Among these, white oak, common oak, cecil oak, spanish oak, bar oak and mizunara can be particularly preferably used.
For these plants, the site used as a raw material is not particularly limited, and trunks, leaves, branches, bark, flowers, fruits, etc. can be used, but extracted from heartwood excluding bark from trunks and main branches. It is preferable to do this. Moreover, they may be used immediately after collection or after drying. If necessary, it can be used after being subjected to processing such as pulverization, cutting, chopping and molding. Chips, wood flour, barrels and the like obtained from the wood of such plants are listed as processed products. The barrel is preferably subjected to a heat treatment such as baking the inner surface before being used for solvent extraction.
本発明で用いる抽出溶媒としては、好ましくは低級アルコールの水溶液を用いることができる。ここで低級アルコールとしては、炭素数が１ないし４のアルコール（例えばメタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール等）を挙げることができる。水溶液中の低級アルコールの濃度は、美白作用の強い抽出物が得られる濃度とすることが肝要であり、具体的には、低級アルコール水溶液中の低級アルコールの濃度が、通常約１０〜１００容量％、好ましくは約３０〜９９容量％である。最終的に飲食品等にも配合できることを考慮すると、抽出溶媒としては、安全性の観点からエタノール水溶液を用いることが好ましい。またここでいう抽出溶媒には、低級アルコールと水のほか、抽出効率を大きく損わない範囲で他の成分が含まれていてもよい。例えば、所望により糖類、塩類またはアミノ酸などの水溶性成分や各種他の溶媒（例えば酢酸エチル、アセトン）が含まれていてもよい。
従って、低級アルコールとして、例えばエタノールを用いる場合、エタノール水溶液として、工業的な試薬を水と混合したものを用いてもよいし、あるいは、各種アルコール製品やその仕掛品を用いてもよい。例えばブランデー、ウイスキー、焼酎、日本酒、ビール、発泡酒、スピリッツ、ウオッカまたはそれらの仕掛品が挙げられる。これらの製造方法は常法に従えばよい。植物原料で樽を成形し、その中に溶媒を注入して抽出を行う場合には、溶媒として、エタノール含有物を蒸留したものを好適に用いることができる。ここでいう、エタノール含有物を蒸留したものとは、エタノールを含有する液を蒸留して得られる蒸留物をいう。具体的には、麦芽、米、ブドウ等を原料の一部としてとして糖化、醗酵させて得られるエタノール含有物を、単式蒸留または複式蒸留して得ることができる。例えば、焼酎、ウオッカ、ウイスキー貯蔵前原酒（モルトウイスキーの原酒のニューポット、グレンウイスキーの原酒のニューメイク）、ブランデー貯蔵前原酒（ヌーベル）、を用いるのが好ましい。中でも、ウイスキー貯蔵前原酒、ブランデー貯蔵前原酒を好適に用いることができる。これらの製造方法は常法に従えばよい。この場合には、抽出条件は室温で約半年〜３０年程度とすることが好ましい。As the extraction solvent used in the present invention, an aqueous solution of a lower alcohol can be preferably used. Here, examples of the lower alcohol include alcohols having 1 to 4 carbon atoms (for example, methanol, ethanol, propanol, butanol, etc.). It is important that the concentration of the lower alcohol in the aqueous solution is a concentration at which an extract having a strong whitening effect can be obtained. Specifically, the concentration of the lower alcohol in the aqueous solution of the lower alcohol is usually about 10 to 100% by volume. , Preferably about 30-99% by volume. Considering that it can finally be blended with food and drink, etc., it is preferable to use an aqueous ethanol solution as the extraction solvent from the viewpoint of safety. The extraction solvent here may contain other components in addition to the lower alcohol and water as long as the extraction efficiency is not significantly impaired. For example, water-soluble components such as saccharides, salts or amino acids and various other solvents (for example, ethyl acetate and acetone) may be contained as desired.
Accordingly, when ethanol is used as the lower alcohol, for example, an aqueous ethanol solution obtained by mixing an industrial reagent with water may be used, or various alcohol products and work-in-process products thereof may be used. For example, brandy, whiskey, shochu, sake, beer, sparkling liquor, spirits, vodka or work in progress thereof can be mentioned. These production methods may follow conventional methods. When a barrel is formed from plant raw materials and extraction is performed by injecting a solvent therein, a product obtained by distilling an ethanol-containing material can be suitably used as the solvent. The term “distilled ethanol-containing material” as used herein refers to a distillate obtained by distilling a solution containing ethanol. Specifically, an ethanol-containing product obtained by saccharification and fermentation using malt, rice, grapes and the like as a part of raw materials can be obtained by single distillation or double distillation. For example, it is preferable to use shochu, vodka, raw liquor before storage of whiskey (new pot of malt whiskey original liquor, new make of original whiskey of Glen whiskey), or original liquor before brandy storage (nouvelle). Among them, whiskey pre-stored liquor and brandy pre-stored raw liquor can be preferably used. These production methods may follow conventional methods. In this case, it is preferable that the extraction conditions are about half a year to 30 years at room temperature.
本発明で原料として用いられる植物の溶媒による抽出方法としては、特に限定されるものではなく、溶媒を上記植物原料と接触させることにより行われる。溶媒中に原料を浸漬させるか、あるいは、植物原料を用いて樽等の容器を成形しその中に溶媒を注入してもよい。静置保存してもよいし、加熱還流や浸漬抽出など、抽出様式は公知手段に従い所望に応じて適宜設定することができる。抽出は常温で行われても加温で行われてもよい。抽出温度は特に限定されないが、操作上、溶媒の沸点以下であることが好ましい。抽出に要する時間は、温度条件や抽出方法にもよるが、通常約３０分程度以上である。抽出時間の上限は特に制限されないが、約３０年程度で充分な場合が多い。もちろん、本発明では３０年以上でもよい。 The extraction method using a plant solvent used as a raw material in the present invention is not particularly limited, and the extraction is performed by bringing the solvent into contact with the plant raw material. The raw material may be immersed in a solvent, or a container such as a barrel may be formed using a plant raw material, and the solvent may be injected therein. It may be stored at rest, and the extraction mode such as heating under reflux and immersion extraction can be appropriately set according to the known means as desired. Extraction may be performed at room temperature or by heating. The extraction temperature is not particularly limited, but is preferably not higher than the boiling point of the solvent in operation. The time required for the extraction is usually about 30 minutes or more although it depends on the temperature condition and the extraction method. The upper limit of the extraction time is not particularly limited, but about 30 years is often sufficient. Of course, in this invention, 30 years or more may be sufficient.
本発明によれば、上記抽出後、自体公知の手段に従って、ブナ科コナラ属植物、その処理物またはその加工品を、美白成分を含有する抽出液と分離する。分離手段としては、公知手段に従ってよく、例えば遠心分離、ろ過などが挙げられる。本発明に抽出液を美白剤として使用してもよいし、抽出液の濃縮物または乾燥物（濃縮乾固物）を美白剤として使用してもよい。濃縮は常圧または減圧下に行われる。濃縮によって濃縮液の容積を約５〜７０容量％、好ましくは約１０〜５０容量％に減少させるのがよい。乾固物は、美白成分を含む抽出液から溶媒を好ましくは減圧下に蒸発させることによって得られる。
さらに、本発明の溶媒抽出物は、抽出によって得られた抽出物を更に例えばカラムクロマトグラフィー等で分画精製したものが含まれる。このようにして得られた溶媒抽出物は、抽出操作の完了した抽出液、抽出液の溶媒を部分的に除去した濃縮物または溶媒を全部除去した乾燥物として用いることができる。保存安定性や持ち運びが容易である点から、乾燥物として用いることが好ましい。本発明でいう溶媒抽出物とは、これら抽出液、濃縮物および乾燥物を指す。また、本発明でいう溶媒抽出物を含有する美白用組成物とし、美白作用を有する上述の溶媒抽出物を含有させた組成物をそのまま美白剤として使用してもよいし、さらに例えば酸化チタン、炭酸カルシウム、蒸留水、乳糖、デンプンまたは下記実施例で記載する具体例等の適当な液体または固体の賦形剤または増量剤を加えて美白剤に使用してもよい。美白剤中の溶媒抽出物の混合割合は、特に限定されないが、抽出物の性状（抽出液、濃縮物、または乾燥物）により、例えば、約０．０１〜１００重量％の範囲で適宜設定できる。According to the present invention, after the extraction, according to a method known per se, the beech family Quercus plant, its processed product or its processed product is separated from the extract containing the whitening component. As the separation means, known means may be used, and examples thereof include centrifugation and filtration. In the present invention, the extract may be used as a whitening agent, or a concentrate or dried product (concentrated and dried product) of the extract may be used as a whitening agent. Concentration is performed under normal pressure or reduced pressure. Concentration may reduce the volume of the concentrate to about 5-70% by volume, preferably about 10-50% by volume. The dried product is obtained by evaporating the solvent from the extract containing the whitening component, preferably under reduced pressure.
Furthermore, the solvent extract of the present invention includes a product obtained by further fractionating and purifying the extract obtained by the extraction by, for example, column chromatography. The solvent extract thus obtained can be used as an extract after completion of the extraction operation, a concentrate obtained by partially removing the solvent of the extract, or a dry product obtained by completely removing the solvent. From the viewpoint of storage stability and ease of carrying, it is preferably used as a dried product. The solvent extract referred to in the present invention refers to these extract, concentrate and dried product. Further, a whitening composition containing a solvent extract as referred to in the present invention, a composition containing the above-mentioned solvent extract having a whitening effect may be used as it is as a whitening agent, and for example, titanium oxide, Appropriate liquid or solid excipients or extenders such as calcium carbonate, distilled water, lactose, starch or the specific examples described in the examples below may be added to the whitening agent. The mixing ratio of the solvent extract in the whitening agent is not particularly limited, but can be appropriately set within a range of, for example, about 0.01 to 100% by weight depending on the properties of the extract (extract, concentrate, or dried product). .
また、本発明によれば、ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有する飲食品、香粧品および医薬品などを調製することができる。溶媒抽出物の配合量は、特に限定されないが、抽出物の性状（抽出液、濃縮物、または乾燥物）により、例えば、約０．０１〜１００重量％、好ましくは約０．１〜８０重量％の範囲で適宜設定できる。 Moreover, according to this invention, the food-drinks, cosmetics, a pharmaceutical, etc. containing the solvent extract of a beech family Quercus genus plant can be prepared. The blending amount of the solvent extract is not particularly limited, but is, for example, about 0.01 to 100% by weight, preferably about 0.1 to 80% by weight, depending on the nature of the extract (extract, concentrate or dry product). % Can be set as appropriate.
飲食品としては、飴、トローチ、ガム、ヨーグルト、アイスクリーム、プリン、ゼリー、水ようかん、アルコール飲料、コーヒー飲料、ジュース、果汁飲料、炭酸飲料、清涼飲料水、牛乳、乳清飲料、乳酸菌飲料等に対して、溶媒抽出物を適量含有させて、飲食品として提供することができる。これらの飲食品は、必要により各種添加剤を配合し、常法に従って得ることができる。
これらの飲食品を調製する場合には、例えば、ブドウ糖、果糖、ショ糖、マルトース、ソルビトール、ステビオサイド、ルブソサイド、コーンシロップ、乳糖、クエン酸、酒石酸、リンゴ酸、コハク酸、乳酸、Ｌ−アスコルビン酸、ｄｌ−α−トコフェノール、エリソルビン酸ナトリウム、グリセリン、プロピレングリコール、グリセリン脂肪酸エステル、ポリグリセリン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、プロピレングリコール脂肪酸エステルアラビアガム、カラギーナン、カゼイン、ゼラチン、ペクチン、寒天、ビタミンB類、ニコチン酸アミド、パントテン酸カルシウム、アミノ酸類、カルシウム塩類、色素、香料、保存剤等、通常の食品原料として使用されている添加剤を適宜配合して、常法に従って製造することができる。Food and drink products include salmon, troches, gum, yogurt, ice cream, pudding, jelly, water candy, alcoholic beverages, coffee beverages, juices, fruit juice beverages, carbonated beverages, soft drinks, milk, whey beverages, lactic acid bacteria beverages, etc. In contrast, an appropriate amount of a solvent extract can be contained and provided as a food or drink. These foods and drinks can be obtained according to conventional methods by blending various additives as necessary.
When preparing these foods and drinks, for example, glucose, fructose, sucrose, maltose, sorbitol, stevioside, rubusoside, corn syrup, lactose, citric acid, tartaric acid, malic acid, succinic acid, lactic acid, L-ascorbic acid Dl-α-tocophenol, sodium erythorbate, glycerin, propylene glycol, glycerin fatty acid ester, polyglycerin fatty acid ester, sucrose fatty acid ester, sorbitan fatty acid ester, propylene glycol fatty acid ester gum arabic, carrageenan, casein, gelatin, pectin, Add the additives used as normal food ingredients such as agar, vitamin B, nicotinamide, calcium pantothenate, amino acids, calcium salts, pigments, fragrances, preservatives, etc. It can be produced.
本発明でいう香粧品とは、化粧品や香料製品と称される製品を含むが、これらを提供する場合、化粧水、化粧クリーム、乳液、ファンデーション、口紅、整髪料、ヘアトニック、育毛料、シャンプー、リンス、入浴剤といった非口中用の香粧品や、歯磨き類、洗口液、うがい薬、口腔香料といった口中用の香粧品に対して、溶媒抽出物を適量含有させて、香粧品を調製することができる。
これらの香粧品は、例えば、植物油等の油脂類、ラノリンやミツロウ等のロウ類、炭化水素類、脂肪酸、高級アルコール類、エステル類、種々の界面活性剤、色素、香料、ビタミン類、植物・動物抽出成分、紫外線吸収剤、抗酸化剤、防腐・殺菌剤、保湿剤（例えば尿素、ヒアルロン酸）等、通常の香粧品原料として使用されている添加剤を適宜配合して、常法に従って得ることができる。The cosmetics referred to in the present invention include products called cosmetics and fragrance products. When these products are provided, they are lotions, cosmetic creams, emulsions, foundations, lipsticks, hair styling agents, hair tonics, hair restorers, shampoos. Prepare a cosmetic product by adding an appropriate amount of solvent extract to non-oral cosmetics such as rinsing, bathing agents, and oral cosmetics such as toothpastes, mouthwashes, mouthwashes, and oral fragrances. be able to.
These cosmetics include, for example, oils and fats such as vegetable oils, waxes such as lanolin and beeswax, hydrocarbons, fatty acids, higher alcohols, esters, various surfactants, pigments, fragrances, vitamins, plants and Obtained according to conventional methods by appropriately blending additives used as usual cosmetic ingredients such as animal extract ingredients, ultraviolet absorbers, antioxidants, antiseptic / bactericides, and moisturizers (eg urea, hyaluronic acid) be able to.
医薬品として用いる場合には、必要により各種添加剤を配合し、溶媒抽出物を適量含有させて、各種剤形の医薬品として調製することができる。例えば、錠剤、カプセル剤、顆粒剤、散剤、シロップ剤、エキス剤等の経口医薬品として、あるいは、軟膏、眼軟膏、ローション、クリーム、貼付剤、坐剤、点眼薬、点鼻薬、注射剤といった非経口医薬品として、提供することができる。これらの医薬品は、各種添加剤と用いて常法に従って製造すればよい。使用する添加剤には特に制限はなく、通常用いられているものを使用することができ、その例としてはデンプン、乳糖、白糖、マンニトール、カルボキシメチルセルロース、コーンスターチ、無機塩等の固形担体、蒸留水、生理食塩水、ブドウ糖水溶液、エタノール等のアルコール、またはプロピレングリコール、ポリエチレングリコール等の液体担体、各種の動植物油、白色ワセリン、パラフィン、ロウ類等の油性担体等が挙げられる。 When used as a pharmaceutical, various additives can be blended if necessary, and an appropriate amount of a solvent extract can be added to prepare various pharmaceutical forms. For example, as oral drugs such as tablets, capsules, granules, powders, syrups, extracts, etc., or ointments, eye ointments, lotions, creams, patches, suppositories, eye drops, nasal drops, injections, etc. It can be provided as an oral medicine. These pharmaceuticals may be produced according to conventional methods using various additives. The additive to be used is not particularly limited, and those commonly used can be used. Examples thereof include a solid carrier such as starch, lactose, sucrose, mannitol, carboxymethylcellulose, corn starch, inorganic salt, distilled water, and the like. , Physiological saline, aqueous glucose solution, alcohol such as ethanol, liquid carriers such as propylene glycol and polyethylene glycol, various animal and vegetable oils, oily carriers such as white petrolatum, paraffin, waxes, and the like.
溶媒としてエタノール水溶液を用いた場合や、原料の植物として、抽出液での飲食経験の豊富なオーク類を用いた場合、経口服用時の安全性にもすぐれていることから、飲食品、経口医薬品、口中用の香粧品として好適に用いることができる。従って、溶媒抽出物として、ウイスキーやブランデー、あるいはそれらの濃縮物ならびに乾燥物を用いて、飲食品、経口医薬品、口中用の香粧品に好適に調製することができる。 When using an aqueous ethanol solution as a solvent, or when using oaks with abundant experience in eating and drinking with the extract as the raw material plant, it is also safe for oral use. It can be suitably used as a cosmetic product for the mouth. Therefore, whiskey and brandy, or concentrates and dried products thereof can be suitably used as solvent extracts for foods and drinks, oral pharmaceuticals, and oral cosmetics.
また、本発明の溶媒抽出物を用いて飲食品、香粧品または医薬品を調製する場合には、他の美白剤やメラニン産生抑制剤、例えば、エラグ酸、アスコルビン酸、ハイドロキノン、コウジ酸、プラセンタエキス、アルブチンや、あるいは、火棘、キョウニン、カリン、ヒノキ、ジャスミン、ヤワーピリーピリなどの植物の抽出成分などとあわせて用いることができる。このようは植物抽出成分と本発明の溶媒抽出物配合割合は、一概には云えないが、重量割合で通常約１：９〜９：１である。 In addition, when preparing foods and drinks, cosmetics or pharmaceuticals using the solvent extract of the present invention, other whitening agents and melanin production inhibitors such as ellagic acid, ascorbic acid, hydroquinone, kojic acid, placenta extract , Arbutin, or extract components of plants such as fire spines, kyounin, karin, hinoki, jasmine, yaw pilpy, and the like. As described above, the blending ratio of the plant extract component and the solvent extract of the present invention cannot be generally specified, but is usually about 1: 9 to 9: 1 by weight.
本発明でいう、飲食品用、香粧品用または医薬品用の添加剤または配合剤とは、香料、色素、酸化防止剤などの、飲食品、香粧品または医薬品用として通常用いられる添加剤または配合剤に、溶媒抽出物を混合したものを言う。混合比率は適宜設定すればよい。混合比率としては、例えば約０．０１〜１００重量％、好ましくは０．１〜８０重量％である。ここで用いる飲食品、香粧品または医薬品用の添加剤または配合剤としては、上述の各種添加剤が挙げられる。 The additive or compounding agent for foods and beverages, cosmetics or pharmaceuticals referred to in the present invention is an additive or compounding agent usually used for foods, beverages, cosmetics or pharmaceuticals, such as fragrances, pigments and antioxidants. This refers to a mixture of a solvent extract and an agent. What is necessary is just to set a mixing ratio suitably. The mixing ratio is, for example, about 0.01 to 100% by weight, preferably 0.1 to 80% by weight. Examples of the additive or compounding agent for foods, beverages, cosmetics or pharmaceuticals used here include the various additives described above.
以下に実施例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。 EXAMPLES The present invention will be described in more detail with reference to the following examples, but the present invention is not limited thereto.
（試験方法）チロシナーゼ阻害活性の評価方法
以下の実施例では、美白作用の指標として、チロシナーゼ阻害活性を評価した。試験方法は以下のとおりである。
Ｂ１６マウスメラノーマ細胞は、１０％ウシ胎児血清を含むＤＭＥＭ培地を用い５％ＣＯ２、３７℃の条件下で培養した。被験物質は凍結乾燥品をＤＭＳＯにて適宜溶解し試験に供した。被験物質とＢ１６メラノーマ細胞より調製したチロシナーゼ粗酵素液を混和し、基質としてＬ−ドーパを終濃度０．０５％になるように添加した。３７℃で２０分間反応させ、４９２ｎｍの吸光度Ａを測定した。吸光度Ａはドーパクローム量に比例する。コントロールとして、上記反応系において被験試料を添加せずに同様の操作を行い４９２ｎｍの吸光度Ｂを測定し、下記の式からチロシナーゼ活性阻害率を算出した。
阻害率（％）＝（１−Ａ／Ｂ）×１００
被験試料の濃度（μｇ／反応溶液ｍｌ）を段階的に変えて、上記阻害率を測定し、阻害率が５０％を示す試料濃度を内挿法で求め、ＩＣ５０とした。(Test method) Evaluation method of tyrosinase inhibitory activity In the following examples, tyrosinase inhibitory activity was evaluated as an index of whitening action. The test method is as follows.
B16 mouse melanoma cells were cultured in a DMEM medium containing 10% fetal bovine serum under conditions of 5% CO 2 and 37 ° C. As the test substance, a freeze-dried product was appropriately dissolved in DMSO and used for the test. The test substance and a tyrosinase crude enzyme solution prepared from B16 melanoma cells were mixed, and L-dopa was added as a substrate to a final concentration of 0.05%. The mixture was reacted at 37 ° C. for 20 minutes, and absorbance A at 492 nm was measured. Absorbance A is proportional to the amount of dopachrome. As a control, the same procedure was carried out in the above reaction system without adding the test sample, the absorbance B at 492 nm was measured, and the tyrosinase activity inhibition rate was calculated from the following formula.
Inhibition rate (%) = (1−A / B) × 100
The concentration of the test sample (μg / ml of reaction solution) was changed stepwise, the inhibition rate was measured, the sample concentration at which the inhibition rate was 50% was determined by interpolation, and the IC50 was obtained.
[実施例１]
ホワイトオークの抽出物の有無による美白作用への影響を検討した。
（発明品１）：
工業用エタノールを水と混合し、６０容量％エタノール水溶液とした。当該エタノール水溶液２．４Ｌに、ホワイトオークのチップ（１ｘ１ｘ２ｃｍ）２４０ｇを添加し、８５℃で５分間加熱した後、２４時間室温で放置し、再度８５℃で５分間加熱した。得られた抽出液を減圧乾燥し、７．２ｇの乾燥品を得た。[Example 1]
The effect of white oak extract on whitening effect was examined.
(Invention 1):
Industrial ethanol was mixed with water to make a 60 vol% ethanol aqueous solution. To 2.4 L of the aqueous ethanol solution, 240 g of white oak chips (1 × 1 × 2 cm) was added, heated at 85 ° C. for 5 minutes, allowed to stand at room temperature for 24 hours, and again heated at 85 ° C. for 5 minutes. The obtained extract was dried under reduced pressure to obtain 7.2 g of a dried product.
（発明品２〜５）：
ウイスキーの貯蔵前原酒として用いられるニューポットを調整した。すなわち、発芽した大麦（麦芽）を粉砕し、温水と混合し糖化させ、濾過した糖液に酵母を加え発酵させ、アルコール度数は７．０〜７．５容量％の醪（もろみ）を得た。醪を銅製のポットスチル（単式蒸溜器）にいれて二度蒸溜し、アルコール濃度６０容量％のアルコール含有の組成物（ニューポット）を得た。
次に、ウイスキー製造用の樽（内容量２３０リットル）をホワイトオークを用いて製造した。樽の内面は直火で加熱処理した。
当該ウイスキー樽に上述のエタノール溶媒（ニューポット）を２１０リットル入れ栓をし、貯蔵庫にて室温で保存した。経時的に抽出液を採取し、３年（発明品２）、５年（発明品３）、１２年（発明品４）、１８年（発明品５）の時点で採取した。得られた抽出液を減圧乾燥し被験物質とした。(Invention products 2 to 5):
A new pot used as a whiskey pre-storage sake was prepared. That is, the germinated barley (malt) was pulverized, mixed with warm water, saccharified, yeast was added to the filtered sugar solution and fermented to obtain moromi having an alcohol content of 7.0 to 7.5% by volume. . The koji was placed in a copper pot still (single distiller) and distilled twice to obtain an alcohol-containing composition (new pot) having an alcohol concentration of 60% by volume.
Next, a barrel for whiskey production (content of 230 liters) was produced using white oak. The inner surface of the barrel was heated with an open flame.
The whiskey barrel was stoppered with 210 liters of the above ethanol solvent (New Pot) and stored at room temperature in a storage. The extract was collected over time, and was collected at the time of 3 years (Invention product 2), 5 years (Invention product 3), 12 years (Invention product 4), and 18 years (Invention product 5). The obtained extract was dried under reduced pressure to obtain a test substance.
（発明品６）：
同様の方法による保存期間１２年以上の抽出物を複数種類ブレンドして得られたサントリーウイスキー山崎（登録商標）１２年を減圧乾燥し、被験物質を得た（発明品６）。
これら発明品を上述の方法でチロシナーゼ阻害活性を測定した。
対照品として、ニューポットを減圧乾燥したものを用いた（対照品１）。結果を表１に示した。
対象品に比較して、本発明品はいずれも、強いチロシナーゼ阻害活性が認められた。特に、溶媒としてニューポットを用いた場合、保存期間が長いほど作用は強かった。
これは、多く化粧品や医薬部外品に美白成分として用いられているエラグ酸を同じ試験系で評価した結果（ＩＣ５０＝１３７μｇ／ｍｌ）と比較すると本発明品はエラグ酸よりも、同等以上に強いものであった。
以上より、本発明品は、美白作用が強く、特に保存期間が長いほど、美白作用が強いことが示された。これらは溶媒としてエタノール水溶液を用いており、かつ飲食経験の豊富なウイスキーの製造方法に準じていることから、経口服用することができる程度に充分に安全性の高い美白剤を提供することができた。(Invention 6):
Suntory Whiskey Yamazaki (registered trademark) 12 years obtained by blending a plurality of extracts having a storage period of 12 years or more by the same method was dried under reduced pressure to obtain a test substance (Invention 6).
These invention products were measured for tyrosinase inhibitory activity by the method described above.
As a control product, a new pot dried under reduced pressure was used (control product 1). The results are shown in Table 1.
Compared to the target product, all of the products of the present invention showed strong tyrosinase inhibitory activity. In particular, when Newpot was used as the solvent, the effect was stronger as the storage period was longer.
Compared with the results of evaluating ellagic acid, which is used as a whitening ingredient in many cosmetics and quasi-drugs, in the same test system (IC50 = 137 μg / ml), the product of the present invention is more than equivalent to ellagic acid. It was strong.
From the above, it was shown that the product of the present invention has a strong whitening effect, and in particular, the longer the storage period, the stronger the whitening effect. Since these use ethanol aqueous solution as a solvent and conform to whiskey production methods with abundant experience in eating and drinking, it is possible to provide a whitening agent that is sufficiently safe to be taken orally. It was.
[実施例２]
コモンオークの抽出の有無による美白作用への影響を検討した。
（発明品７）：
工業用エタノールを水と混合し、７０容量％エタノール水溶液とした。当該エタノール水溶液１０Ｌに、コモンオークの一種であるリムーザンオーク１ｋｇを細断したものを添加し、８５℃で５分間加熱した後２４時間室温で放置し、再度８５℃で５分間加熱した。得られた抽出液を減圧乾燥し、１４８ｇの乾燥品を得た。[Example 2]
The effect of white oak extraction on the whitening effect was examined.
(Invention 7):
Industrial ethanol was mixed with water to make a 70 vol% ethanol aqueous solution. To 10 L of the aqueous ethanol solution, 1 kg of Limousin oak, a kind of common oak, was added, heated at 85 ° C. for 5 minutes, allowed to stand at room temperature for 24 hours, and again heated at 85 ° C. for 5 minutes. The obtained extract was dried under reduced pressure to obtain 148 g of a dried product.
（発明品８〜１１）：
ブランデーの貯蔵前原酒として用いられるヌーベルを調整した。すなわち、白ぶどうをつぶして果汁を絞り、酵母を添加し発酵させ、アルコール分８〜１０容量％のぶどう醗酵液を得た。これを蒸溜器にて蒸留しアルコール濃度７０容量％のアルコール含有の組成物（ヌーベル）を得た。
次に、ブランデー製造用の樽（内容量３７０リットル）をコモンオークを用いて製造した。樽の内側は直火で加熱処理した。
当該ブランデー製造用樽に上述のエタノール溶媒（ヌーベル）を３５０リットル入れ栓をし、貯蔵庫にて室温で保存した。経時的に採取し、７年（発明品８）、１０年（発明品９）、１５年（発明品１０）、２０年（発明品１１）の時点で採取した。得られた抽出液を減圧乾燥し被験物質とした。(Invention products 8 to 11):
The nouvelle used as a brandy wine before storage was adjusted. That is, white grapes were crushed, fruit juice was squeezed, yeast was added and fermented, and a grape fermentation broth having an alcohol content of 8 to 10% by volume was obtained. This was distilled in a distiller to obtain an alcohol-containing composition (nouvelle) having an alcohol concentration of 70% by volume.
Next, a barrel for manufacturing brandy (content 370 liters) was manufactured using common oak. The inside of the barrel was heated with an open flame.
350 liters of the above ethanol solvent (Nouvelle) was put into the barrel for brandy production and stored at room temperature in a storage. The samples were collected over time and collected at the time of 7 years (Invention product 8), 10 years (Invention product 9), 15 years (Invention product 10), and 20 years (Invention product 11). The obtained extract was dried under reduced pressure to obtain a test substance.
（発明品１２）：
同様の方法で長期貯蔵により得られた抽出物を複数種類ブレンドして得られたサントリーブランデーインペリアル（登録商標）を減圧乾燥し、被験物質を得た（発明品１２）。
これら発明品を上述の方法でチロシナーゼ阻害活性を測定した。
対照品として、ヌーベルを減圧乾燥したものを用いた（対照品２）。結果を表２に示す。
対照品に比較して、本発明品はいずれも、強いチロシナーゼ阻害活性が認められた。特に、溶媒としてヌーベルを用いた場合、保存期間が長いほど作用は強かった。(Invention 12):
Suntory brandy imperial (registered trademark) obtained by blending a plurality of extracts obtained by long-term storage in the same manner was dried under reduced pressure to obtain a test substance (Invention 12).
These invention products were measured for tyrosinase inhibitory activity by the method described above.
As a control product, a nouvelle dried under reduced pressure was used (control product 2). The results are shown in Table 2.
Compared to the control product, all of the products of the present invention showed strong tyrosinase inhibitory activity. In particular, when nouvelle was used as a solvent, the effect was stronger as the storage period was longer.
対象品に比較して、本発明品はいずれも強いチロシナーゼ阻害活性が認められた。特に、溶媒としてヌーベルを用いた場合、保存期間が長いほど作用は強かった。
以上より、本発明品は、美白作用が強く、特に保存期間が長いほど、美白作用が強いことが示された。これらは溶媒としてエタノール水溶液を用いており、かつ飲食経験の豊富なブランデーの製造方法に準じていることから、経口服用することができる程度に充分に安全性の高い美白剤を提供することができた。Compared to the target product, all of the products of the present invention showed strong tyrosinase inhibitory activity. In particular, when nouvelle was used as a solvent, the effect was stronger as the storage period was longer.
From the above, it was shown that the product of the present invention has a strong whitening effect, and in particular, the longer the storage period, the stronger the whitening effect. These use ethanol aqueous solution as a solvent and conform to the brandy manufacturing method with abundant experience in eating and drinking, so that it is possible to provide a whitening agent that is sufficiently safe to be taken orally. It was.
[実施例３]
発明品６を用いて、細胞内メラニン産生阻害作用を評価した。
被験物質として、上述の発明品６（サントリーウイスキー山崎（登録商標）１２年）を用いた。すなわち、サントリーウイスキー山崎（登録商標）１２年を減圧乾燥し、終濃度１００ｕｇ／ｍｌとして用いた。
細胞内メラニン量測定は以下の方法で行った。４ｘ１０４個のＢ１６メラノーマ細胞を６０ｍｍプラスティックシャーレに植え込み前培養を行った。２４時間の前培養後、被験物質を添加した。被験試料存在下で、細胞を３日間培養したのち、ＰＢＳにより洗浄し、１Ｎ ＮａＯＨを加え加熱溶解した。培養液について、４７０ｎｍの吸光度Ｃを測定した。吸光度Ｃはメラニン量に比例する。コントロールとして、上記反応系において被験試料を添加せずに同様の操作を行い４７０ｎｍの吸光度Ｄを測定し、下記の式から細胞内メラニン産生阻害率を算出した。
阻害率（％）＝（１−Ｃ／Ｄ）×１００
なお、同時に細胞数計測により、試料が細胞増殖に与える影響についても検討した。結果を表３示す。[Example 3]
Inventive product 6 was used to evaluate intracellular melanin production inhibitory action.
As the test substance, the above-described Invention 6 (Suntory Whiskey Yamazaki (registered trademark) 12 years) was used. That is, Suntory Whiskey Yamazaki (registered trademark) 12 years was dried under reduced pressure and used at a final concentration of 100 ug / ml.
The intracellular melanin amount was measured by the following method. 4 × 10 4 B16 melanoma cells were implanted in a 60 mm plastic petri dish and precultured. The test substance was added after 24 hours of pre-culture. After culturing the cells for 3 days in the presence of the test sample, the cells were washed with PBS, 1N NaOH was added and dissolved by heating. Absorbance C at 470 nm was measured for the culture solution. Absorbance C is proportional to the amount of melanin. As a control, the same operation was performed in the above reaction system without adding the test sample, the absorbance D at 470 nm was measured, and the intracellular melanin production inhibition rate was calculated from the following formula.
Inhibition rate (%) = (1−C / D) × 100
At the same time, the influence of the sample on cell proliferation was examined by counting the number of cells. The results are shown in Table 3.
以上より、本発明の組成物は、細胞内メラニン産生量を顕著に軽減し、安全性の高い美白剤を提供できることが判った。
From the above, it was found that the composition of the present invention can significantly reduce the amount of intracellular melanin production and provide a highly safe whitening agent.
[実施例４]
以下に示す方法で、本発明の溶媒抽出物を含む医薬品を製造した。[Example 4]
A pharmaceutical product containing the solvent extract of the present invention was produced by the following method.
錠剤：ホワイトオークのチップ１ｋｇをステンレス容器に入れ、エタノール濃度が６０容量％の水溶液３０Ｌを加え、６０℃で３時間攪拌した。得られた抽出液から溶媒を除去し、１５ｇのホワイトオーク抽出物（乾燥品）を得た。
この乾燥品５ｇに、乳糖４９０ｇ及びステアリン酸マグネシウム５ｇを混合し、単発式打錠機にて打錠し、直径１０ｍｍ、重量３００ｍｇの錠剤を製造した。
顆粒剤：上述の錠剤を粉砕、整粒し、篩別して２０−５０メッシュの顆粒剤を
得た。Tablet: 1 kg of white oak chips was placed in a stainless steel container, 30 L of an aqueous solution having an ethanol concentration of 60% by volume was added, and the mixture was stirred at 60 ° C. for 3 hours. The solvent was removed from the resulting extract to obtain 15 g of white oak extract (dried product).
5 g of this dried product was mixed with 490 g of lactose and 5 g of magnesium stearate, and tableted with a single tableting machine to produce tablets with a diameter of 10 mm and a weight of 300 mg.
Granules: The above tablets were pulverized, sized and sieved to obtain 20-50 mesh granules.
[実施例５]
実施例４と同様の方法でホワイトオーク抽出物を調製し、以下に示す組成にて、本発明の溶媒抽出物入りの、各種飲食品を製造した。下記組成中のホワイトオーク抽出物（乾燥品）は実施例４で得たものである。[Example 5]
A white oak extract was prepared in the same manner as in Example 4, and various foods and drinks containing the solvent extract of the present invention were produced with the composition shown below. The white oak extract (dried product) in the following composition was obtained in Example 4.
[実施例６]
実施例４と同様の方法でホワイトオーク抽出物を調製し、以下に示す組成にて、本発明の溶媒抽出物入りの、各種香粧品を製造した。下記組成中のホワイトオーク抽出物（乾燥品）は実施例４で得たものである。[Example 6]
A white oak extract was prepared in the same manner as in Example 4, and various cosmetics containing the solvent extract of the present invention were produced with the composition shown below. The white oak extract (dried product) in the following composition was obtained in Example 4.
本発明はブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有する美白作用を有する飲食品、香粧品または医薬品に関する。
The present invention relates to a food / beverage product, a cosmetic product or a pharmaceutical product having a whitening effect, which contains a solvent extract of a beech family Quercus plant.
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