JP4771371B2

JP4771371B2 - 異種部材の接合方法及び異種部材接合品

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Publication number: JP4771371B2
Application number: JP2006177613A
Authority: JP
Inventors: 豊水戸岡; 員也永田; 実日野
Original assignee: Okayama Prefectural Government
Current assignee: Okayama Prefectural Government
Priority date: 2006-06-28
Filing date: 2006-06-28
Publication date: 2011-09-14
Anticipated expiration: 2026-06-28
Also published as: JP2008007584A

Description

本発明は、レーザー光に対して透過性を有する材料からなる第１部材と、第１部材とは異なる材料からなる第２部材とを接合する方法に関する。本発明は、特に、線膨張係数の異なる２種の材料の接合や、互いに親和性の低い材料同士の接合に好適に用いられるものである。

異種の樹脂同士、又は樹脂と樹脂以外の材料などの異なった材料からなる部材同士を接合する方法として、レーザー光の照射による接合方法（いわゆるレーザー溶着法）が以前から用いられている。これは、レーザー光に対して透過性のある透過性部材と、レーザー光に対して透過性のない非透過性部材とを当接させた後、透過性部材側からレーザー光を照射し、透過性部材と非透過性部材の当接部分を加熱溶融させて両者を一体的に接合する方法である。このような方法ではレーザー透過性と非透過性の材料の組み合わせとする必要があったり、互いに親和性の低い材料同士を良好に接合することができなかったりするなど、接合可能な樹脂の組み合わせが制限されていた。また、接合できてもその強度や信頼性が十分でないことが多かった。

レーザー透過性の材料同士をレーザー溶着法により接合する方法として、レーザー透過性の部材同士の接合界面に、レーザー光を吸収するトナーや塗料等を含む樹脂部材を介在させて積層し、これにレーザービームを照射する方法が提案されている（例えば、特許文献１〜３参照）。レーザー透過性材料同士の接合界面に介在させたレーザー吸収体がレーザー光のエネルギーを吸収することにより、両者の接合界面が溶融して接合するため、透明部材同士の接合が可能であるとされている。しかし、このような方法により異種材料同士を接合する場合、線膨張係数の違いに起因して接合界面において応力が発生しやすく、このため十分な接合強度が得られず、剥がれやすいことがあった。

また、互いに親和性の低い樹脂同士を接合する方法として、レーザー透過性を有する第１樹脂材料からなる第１樹脂部材と、第１樹脂部材と相溶性が低くレーザー透過性を有する第２樹脂材料からなる第２樹脂部材との間に、第１樹脂材料からなる第１樹脂粉末及び第２樹脂材料からなる第２樹脂粉末との混合粉末であって、少なくとも一方の樹脂粉末にレーザー吸収性を有するものを含有させた混合粉末を介在させた状態でレーザー光を照射する方法が開示されている（例えば、特許文献４参照）。レーザー溶着に際し、第１樹脂部材と第２樹脂部材の接合界面にレーザー吸収性の両者の混合粉末を介在させることにより、互いに相溶性の低い樹脂材料同士でも良好に接合することができるとされている。

しかしながら、上記接合方法では接合対象の２種の樹脂の混合粉末を用いる必要があるため、接合する樹脂の組み合わせに応じた混合粉末を用意する必要があった。また、このような方法は樹脂材料同士の接合には使用できるものの、樹脂と金属などの無機物との接合に使用することは困難であった。更に、樹脂同士の接合界面に混合粉末を介在させることで、接合界面に置いて樹脂同士の線膨張の違いに生じる応力をある程度は緩和させることができると推測されるが、接合対象の樹脂の組み合わせによっては不十分な場合もあった。

特開２００３−１８１９３１号公報特開２００４−１０７１号公報特開２００５−２３８４６２号公報特開２００６−２６９７４号公報

本発明は上記課題を解決するためになされたものであり、種々の材料同士の接合に用いることができ、且つ異種材料間に生じる応力を緩和させることにより高い接合強度を維持できる接合方法を提供することを目的とする。

本発明者らは、レーザー光に対して透過性を有する材料からなる第１部材と、第１部材とは異なる材料からなる第２部材とを接合する接合方法において、特定の貯蔵弾性率を有するエラストマーからなるシートを両者の接合界面に介在させることにより、種々の材料同士の接合において該接合界面に生じる応力を低減させることができ、これにより高い接合強度を維持することができることを見出し、本発明を完成させた。

即ち、本発明は、レーザー光に対して透過性を有する材料からなる第１部材と、第１部材とは異なる材料からなる第２部材とを接合する接合方法であって、２０℃における貯蔵弾性率が０．０５〜５００ＭＰａの熱可塑性エラストマーからなり厚さが２０〜１０００μｍの接着用シートを第１部材と第２部材との間に挟み、第１部材側からレーザー光を照射することによって前記接着用シートを溶融させて、第１部材と第２部材とを接合することを特徴とするものである。

このとき、第１部材が樹脂からなり、第２部材が、金属、ガラス、セラミックス、又は無機フィラー含有樹脂組成物からなることが好ましい。また、第２部材が金属からなることがより好ましい。また、第１部材が無機フィラーを実質的に含有しない樹脂からなり、第２部材が無機フィラー含有樹脂組成物からなることも好ましい。

また、本発明においては、第１部材がガラスからなり、第２部材が、金属、セラミックス、樹脂、又は無機フィラー含有樹脂組成物からなることも好ましい。このとき、第２部材が、無機フィラーを実質的に含有しない樹脂又は無機フィラー含有樹脂組成物からなることがより好ましい。また、第１部材及び第２部材が樹脂からなり、且つ両樹脂の溶解性パラメーター（Ｆｅｄｏｒｓの式から算出）の差が１（ｃａｌ／ｃｍ^３）^１／２以上であることも好ましい。

また、本発明で用いられる熱可塑性エラストマーが、オレフィン系エラストマー、スチレン系エラストマー又はアクリル系エラストマーであることが好ましい。更に、前記熱可塑性エラストマーが、カルボキシル基、エポキシ基、アミノ基又は無水カルボキシル基を有するものであることが好ましい。

また、本発明に用いられる接着用シートがレーザー光線の吸収剤を含有することも好ましい。

また、本発明は、レーザー光に対して透過性を有する材料からなる第１部材と、第１部材とは異なる材料からなる第２部材と、第１部材と第２部材の間に挟まれ且つ第１部材及び第２部材のそれぞれに対して融着された接着用シートとを有する異種部材接合品であって、前記接着用シートは、２０℃における貯蔵弾性率が０．０５〜５００ＭＰａの熱可塑性エラストマーからなり、厚さが２０〜１０００μｍである、異種部材接合品である。

本発明によれば、異種材料同士の接合において、異種材料間に生じる応力を緩和させることにより高い接合強度を維持でき、しかも種々の材料同士の接合に用いることができる接合方法を提供することができる。

本発明の接合方法は、レーザー光に対して透過性を有する材料からなる第１部材と、第１部材とは異なる材料からなる第２部材とを接合するための方法であって、２０℃における貯蔵弾性率が０．０５〜５００ＭＰａのエラストマーからなり厚さが２０〜１０００μｍの接着用シートを第１部材と第２部材との間に挟み、第１部材側からレーザー光を照射することによって前記接着用シートを溶融させて、第１部材と第２部材とを接合することを特徴とする。

本発明に用いる第１部材は、レーザー光に対して透過性を有する（レーザー透過性の）材料からなる。ここで、レーザー光に対して透過性を有するとは、加熱源としてのレーザー光をほとんど反射も吸収もせずに透過させるか、レーザー光を一部吸収及び／又は反射しても溶融することなく残りのレーザー光を透過し、接着用シートまで到達させうる透過率を有することをいう。

第１部材はレーザー光に対し、上記のような透過性を有する材料からなるものであれば特に限定されないが、例えば、樹脂やガラスなどからなるものが好適に用いられる。樹脂としては、ナイロン６やナイロン６６などのポリアミド樹脂；ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン樹脂；ポリオキシメチレン；ポリエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル樹脂；ポリメタクリル酸メチルなどのアクリル樹脂；ポリカーボネート樹脂；ポリ塩化ビニル；ポリスチレンやＡＢＳなどのスチレン系樹脂、エポキシ樹脂などをはじめとする公知の種々のもののうち、レーザー光に対して透過性を有するものが挙げられる。

ガラスとしては、ソーダ石灰ガラス、鉛ガラス、ホウケイ酸ガラスなどの公知の種々のもののうち、レーザー光に対して透過性を有するものを広く用いることができる。また、強化ガラス、合わせガラス、複層ガラスなども用いることができる。

本発明に用いる第２部材は、第１部材とは異なる材料からなるものであればよく、上記のようなレーザー透過性の材料でも、それ以外の材料でも用いることができる。レーザー透過材料としては、上記第１部材に用いうる材料のうち、第１部材とは異なるいずれのものも用いることができる。また、第２部材としては、レーザー透過性の材料以外に、レーザー光に対して吸収性を有する（レーザー吸収性の）材料も用いることができる。

本発明においてレーザー光に対して吸収性を有するとは、熱源としてのレーザー光を一部透過及び／又は反射しても残りを吸収し、これにより加熱されうる性質を有することをいう。このようなレーザー吸収性の材料としては、金属、セラミックス、及び樹脂に無機フィラーを含有させてなる無機フィラー含有樹脂組成物などが挙げられる。また、上記レーザー透過性材料に染料や顔料などを添加してレーザー吸収性としたものも用いることができる。

金属は単体のものであってもよいし、２種以上の金属の合金であってもよい。また、セラミックスとしては、ジルコニアやアルミナなどの酸化物系（複合酸化物も含む）、炭化ケイ素などの炭化物系、窒化ケイ素などの窒化物系、アパタイトなどのリン酸塩系など、公知の種々のものを用いることができる。更に、上記金属とセラミックスの複合材料なども使用可能である。

無機フィラー含有樹脂組成物に使用される樹脂としては、上記レーザー透過材料の説明において例示したような各樹脂を用いることができる。また、無機フィラーとしては、ガラス繊維、炭素繊維、シリカ、アルミナ、タルク、カーボンブラック、及びレーザーを吸収する材料をコートした無機粉末などのレーザー光を吸収しうるフィラーが使用される。このような無機フィラーを樹脂に含有させてなる樹脂組成物は、組成物全体としてレーザー吸収性を有する。

本発明に用いられる接着用シートは、２０℃における貯蔵弾性率が０．０５〜５００ＭＰａのエラストマーからなり、且つ厚さが２０〜１０００μｍであることを特徴とする。この接着用シートは上記第１部材と第２部材との間に挟まれた状態でレーザー光の照射を受け、そのエネルギーによって加熱溶融されることにより、上記第１部材と第２部材とを接合するために用いられる。本発明におけるエラストマーとしては、上記範囲の貯蔵弾性率を有する熱可塑性エラストマーを用いることができる。熱可塑性エラストマーとしては、オレフィン系エラストマー、アクリル系エラストマー、スチレン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、ポリウレタン系エラストマー、ポリアミド系エラストマー、フッ素系エラストマーなどが例示される。本発明においては、溶融接着性や加工容易性などの観点から、熱可塑性エラストマーを用いることができる。中でも、オレフィン系エラストマー、アクリル系エラストマー、スチレン系エラストマーが好ましく用いられる。

また、樹脂と金属とを接合する場合や、疎水性樹脂と極性樹脂とを接合する場合には、上記各熱可塑性エラストマーがカルボキシル基、エポキシ基、アミノ基、無水カルボン酸基、水酸基又はエステル基などの極性基を有するものであることが好ましい。これらのうち、カルボキシル基、エポキシ基、アミノ基又は無水カルボン酸基を有する熱可塑性エラストマーがより好ましく用いられる。これらの極性基は金属や極性樹脂との親和性が高いため、該極性基を有する単量体で変性されたエラストマーからなる接着用シートを用いることにより、接着用シートと金属又は極性樹脂との接合強度を高くすることができると考えられる。また、上記極性基を有するエラストマーは、使用するレーザー光の波長によっては、極性基を有しない熱可塑性エラストマーよりもレーザー光に対する吸収性が高くなることがあるため、接着用シートの材料として好適に用いることができる。また、接着用シートに後述のレーザー光の吸収剤を含有させる場合、上記極性基を有するエラストマーを用いるとエラストマー中の吸収剤の分散性を高めることができるため、レーザー光の吸収率が向上するという効果も確認されている。

本発明に用いられるエラストマーは、２０℃における貯蔵弾性率が０．０５〜５００ＭＰａである。このような弾性を有する材料を用いることにより、異なる２つの材料を接合する際に、線膨張係数の違いに起因して生じる両部材の界面における応力（歪み）を緩和することができる。このため、高い接着強度を維持することができる。貯蔵弾性率が低すぎると、使用温度域において粘性の影響を受け、接着用シートの形状を保持することができなくなる。従って、エラストマーの２０℃における貯蔵弾性率は好ましくは１ＭＰａ以上であり、より好ましくは１０ＭＰａ以上である。一方、貯蔵弾性率が高すぎると両部材の接合界面に生じる応力を十分に緩和することができない。よって、エラストマーの２０℃における貯蔵弾性率は好ましくは３００ＭＰａ以下であり、より好ましくは２００ＭＰａ以下である。

また、接着用シートの厚さは２０〜１０００μｍである。本発明で用いる接着用シートは適度な厚さを有することにより、レーザー光のエネルギーによって加熱溶融して第１部材と第２部材を接合した際に、両部材の接合界面に生じる応力を緩和することが可能となる。接着用シートが薄すぎる場合には両部材間の応力を緩和することが困難となるため好ましくない。よって接着用シートの厚さは好ましくは８００μｍ以下であり、より好ましくは６００μｍ以下である。一方、接着用シートが厚すぎる場合には、第１部材側から照射されたレーザー光が接着用シートと第２部材の界面まで到達しなくなることがあるため、良好な接合状態を得ることが難しくなる。このような観点から、接着用シートの厚さは好ましくは５０μｍ以上であり、より好ましくは８０μｍ以上である。

また、接着用シートのレーザー吸収性を向上させる目的で、接着用シートにレーザー光の吸収剤（以下、「レーザー吸収剤」ともいう）を含有させることも好ましい。本発明におけるレーザー吸収剤は、添加することによって接着用シートのレーザー吸収性を向上しうるものをいう。このようなレーザー吸収剤としては、カーボンブラックや複合酸化物系顔料などの無機顔料；フタロシアニン系顔料、レーキ顔料、多環式系顔料などの有機顔料；及び使用するレーザー光の波長に応じた各種染料など公知のものを適宜使用できる。

以下、図面を参照して本発明の接合方法を説明する。図１は、本発明の接合方法によって得られる異種部材接合品の一例を示す模式的断面図である。図１の異種部材接合品１は、第１部材２と、接着用シート３と、第２部材４とをこの順に積層してなる。本発明の接合方法においては、図１のように接着用シート３を第１部材２と第２部材４との間に挟み、各部材の位置がずれないように、この状態でレーザー光Ｌを第１部材側から照射する。

本発明では、レーザー光の種類として、ガスレーザー、固体レーザー、半導体レーザー等の公知のいずれも用いることができ、特に限定されない。第１部材、第２部材及び接着用シートの種類や厚さに応じて、最適な波長及び出力のものを選択して用いることができる。また、レーザー光線は１つの波長からなるものに限らず、２以上の波長が混合されたものであってもよい。

また、接合範囲がレーザー光の照射径より広い場合、必要に応じてレーザー光源又は接合対象の積層品（接着用シートを挟んで第１部材と第２部材とを積層したもの）を移動させながら、レーザー光の照射を行ってもよい。

第１部材はレーザー光に対して透過性を有しているので、第１部材側から照射されたレーザー光の少なくとも一部はこの第１部材を透過して接着用シートに到達する。接着用シートがレーザー光を吸収する材質からなる場合、接着用シート自体が吸収したレーザー光のエネルギーにより接着用シートが加熱溶融される。このとき、第１部材及び第２部材の少なくとも一方が樹脂からなる場合、接着用シートの熱がこれらの樹脂にも伝わって溶融する。レーザー光の照射が終了すると、接着用シート並びに第１部材及び／又は第２部材の樹脂が冷却されてそれぞれが再度固化することにより、接着用シートと樹脂が溶着される。

一方、第１部材及び第２部材の少なくとも一方が樹脂以外の材料（金属、ガラス又はセラミックスなど）からなる場合、レーザー光の照射により加熱溶融された接着用シートはこれら樹脂以外の材料に融着し、レーザー光の照射終了後冷却されて再度固化することにより、接着用シートと樹脂以外の材料が溶着される。このように、第1部材と接着用シート、及び接着用シートと第２部材がそれぞれ接合界面において溶着されることにより、第１部材と第２部材の接合がなされる。

また、接着用シートがレーザー透過性の材質からなるものである場合、接着用シートに到達したレーザー光の少なくとも一部が該接着用シートを透過して第２部材に到達する。レーザー透過性の接着用シートが加熱溶融されるためには、第２部材がレーザー光により加熱されて発熱する必要があるため、第２部材がレーザー吸収性材料からなる必要がある。第２部材がレーザー光により加熱されて発生した熱によって接着用シートが加熱溶融し、その後冷却固化することにより、第１部材と第２部材の接合がなされる。このようにして、第１部材と、第２部材と、これらの間に挟まれ且つ第１部材及び第２部材のそれぞれに対して融着された接着用シートを有する本発明の異種部材接合品が得られる。

本発明の接合方法は、レーザー光の照射によりエラストマーからなる接着用シートを溶融させて異種材料同士を接合させるものである。よって、上述したように、接着用シートと、第１部材及び第２部材の接着用シート側の接合界面が、レーザー光の照射により加熱されてその後冷却されるという熱サイクルを受ける。このとき、第１部材と第２部材の線膨張係数の違いに起因した応力が接合界面に生じるが、本発明の接合方法で得られる異種部材接合品は２０℃における貯蔵弾性率が０．０５〜５００ＭＰａであるエラストマーからなる接着用シートを両部材の接合界面に有しているため、このような応力を緩和することができ、接合強度の低下や剥がれを防止することができる。これにより、接合の信頼性を向上させることができる。更に、接着用シートとして上記極性基を有するエラストマーからなるものを用いれば、互いに親和性の低い材料からなる部材同士の接合も、接合界面における応力を緩和しつつ良好に接合することができる。

また、得られた異種部材接合品の使用によって熱ストレスや機械的応力が接合界面に発生するが、このような場合でも特定の貯蔵弾性率を有するエラストマーからなる接着用シートの存在により上記ストレスや応力が緩和されるので、長期の使用によっても接合強度を維持することができる。

このように、本発明の方法は、従来のレーザー溶着法による接合が困難であった線膨張係数の異なる種々の異種材料同士の接合や、互いに親和性の低い材料同士の接合にも好適に用いることができる。以下に、本発明を好適に実施できる材料の組み合わせ例を示す。

〈第１実施形態〉
第１部材が樹脂からなり、第２部材が金属又はセラミックスからなる場合
本実施形態では、レーザー透過性の樹脂と、無機物のレーザー吸収性材料（金属又はセラミックス）を接合する場合について説明する。本実施形態では第２部材がレーザー吸収性材料からなるため、レーザー光の照射により第２部材が加熱され、その熱伝導により接着用シートが加熱溶融する。レーザー光の照射終了後、溶融した接着用シートが冷却固化することにより、接着用シートと第1部材、及び接着用シートと第２部材がそれぞれ界面において溶着される。これにより、第１部材と第２部材の接合がなされる。

本実施形態では、第２部材が吸収したレーザー光のエネルギーにより接着用シートが加熱溶融するため、接着用シートはレーザー吸収性のものであってもレーザー透過性のものであってもよい。しかし、レーザー光を照射した際に接着用シートをより効率的に加熱溶融させるために、上記レーザー吸収剤を含有させるなどして、接着用シートをレーザー吸収性のものとすることが好ましい。また、金属は極性基との親和性が高いため、第２部材として金属を用いる場合、接着用シートとして極性基を有するエラストマーからなるものを用いると、第１部材が非極性の樹脂である場合にも、両部材を良好に接合することができるため好ましい。極性基との親和性が高い一部のセラミックスを第２部材として用いる場合にも同様である。

従来は、樹脂と金属又はセラミックスとでは親和性が低く、しかも線膨張係数も大きく異なっているため、レーザー溶着法による接合が困難であり、また接合できた場合にも両者の接合界面において応力やひずみが発生しやすく、十分な接合強度を得ることが困難であった。しかしながら、本発明の接合方法を用いることにより、両部材の接合界面における応力を緩和することができる。更に、接着用シートとして極性基を有するエラストマーからなるものを用いた場合には、樹脂、及び金属又はセラミックスの双方に対して親和性が高いため、上記応力緩和の効果と相まって高い接合強度を維持することができる。

〈第２実施形態〉
第１部材が無機フィラーを実質的に含有しない樹脂からなり、第２部材が無機フィラー含有樹脂組成物からなる場合
本実施形態では、無機フィラーを実質的に含有しないレーザー透過性の樹脂と、無機フィラー含有樹脂組成物とを接合する場合について説明する。従来の（本発明における接着用シートを用いない）レーザー溶着法により樹脂と無機フィラー含有樹脂組成物とを接合させた場合、無機フィラーがレーザー光を吸収することにより無機フィラー含有樹脂組成物が焼けてしまうという問題があったため、無機フィラー含有樹脂組成物をレーザー溶着に用いることは困難であった。しかしながら、一般的に熱可塑性エラストマーは樹脂よりも融点又は軟化点が低いことが多いため、本発明のように第１部材としての樹脂と第２部材としての無機フィラー含有樹脂組成物との接合界面に上記接着用シートを挟むことにより、接着用シートを用いない場合よりも低い温度でレーザー溶着することが可能となる。また、接着用シートが一定のレーザー光を吸収する場合には、この接着用シートのレーザー光の吸収により第２部材に到達するレーザー光のエネルギーをある程度減少させることができる。結果として、第２部材が接着用シートにより保護されることとなる。このため、無機フィラー含有樹脂組成物が焼けることなく、両部材を良好に接合することができる。

無機フィラー含有樹脂組成物も組成物中の無機フィラーがレーザー吸収性を有するため、組成物全体としてレーザー吸収性を有する。従って、第１実施形態と同様、接着用シートはレーザー吸収性のものであってもレーザー透過性のものであってもよい。しかしながら、接着用シートがレーザー吸収性である場合、第２部材としての無機フィラー含有樹脂組成物に入射するレーザー光のエネルギーが減少するため、上述のレーザー照射の際に無機フィラー含有樹脂組成物が焼けてしまうという問題をより効果的に解消することができる。従って、本実施形態においても、レーザー吸収剤を含有させるなどして、接着用シートをレーザー吸収性のものとすることが好ましい。

〈第３実施形態〉
第１部材又は第２部材の一方が樹脂からなり、他方がガラスからなる場合
本実施形態では、樹脂とガラスを接合する場合について説明する。樹脂及びガラスの両方がレーザー透過性を有する場合には、両部材の間に挟まれる接着用シートがレーザー光に対して吸収性を有する必要がある。従って、接着用シートにレーザー吸収剤を含有させるなどして、接着用シートをレーザー吸収性のものとする必要がある。この接着用シートを樹脂とガラスの間に挟み、レーザー光を照射することにより、両者の接合を行う。このとき、樹脂を第１部材、ガラスを第２部材としてレーザー光を樹脂側から照射してもよいし、ガラスを第１部材、樹脂を第２部材としてレーザー光をガラス側から照射してもよい。

また、樹脂又はガラスの一方がレーザー透過性を有し、他方がレーザー吸収性を有する場合には、レーザー透過性を有する方を第１部材として、こちら側からレーザー光を照射することにより両部材の接合を行う。この場合、第１実施形態と同様に、接着用シートはレーザー吸収性のものであってもレーザー透過性のものであってもよいが、レーザー光を照射した際に接着用シートをより効率的に加熱溶融させるために、接着用シートをレーザー吸収性のものとすることが好ましい。

また、ガラスも金属と同様に極性基との親和性が高いため、本実施形態では接着用シートとして極性基を有するエラストマーからなるものを用いると、第１部材又は第２部材として非極性の樹脂を用いる場合にも、両部材を良好に接合することができるため好ましい。

本実施形態のように、樹脂とガラスのような線膨張係数の異なる材料同士でも、接着用シートのエラストマーが両者の線膨張係数の違いに起因する応力を吸収するため、高い接合強度を維持することができる。また、レーザー透過性の異種材料同士を接合する場合にも、レーザー吸収性を有する接着用シートを用いればレーザー照射により接着用シートが加熱溶融するため、両部材を好適に接合することが可能である。

〈第４実施形態〉
第１部材がガラスからなり、第２部材が金属、セラミックス又は無機フィラー含有樹脂組成物からなる場合
本実施形態では、レーザー透過性のガラスと、レーザー吸収性材料（金属、セラミックス又は無機フィラー含有樹脂組成物）を接合する場合について説明する。本実施形態は、第１及び第２実施形態と同様に、第２部材がレーザー吸収性材料からなるため、レーザー光の照射により第２部材が加熱され、その熱伝導により接着用シートが加熱溶融する。レーザー光の照射終了後、溶融した接着用シートが冷却固化されることにより、接着用シートと第1部材、及び接着用シートと第２部材がそれぞれ界面において溶着される。これにより、第１部材と第２部材の接合がなされる。

本実施形態では、第２部材が吸収したレーザー光のエネルギーにより接着用シートが加熱溶融するため、接着用シートはレーザー吸収性のものであってもレーザー透過性のものであってもよい。しかし、レーザー光を照射した際に接着用シートがより効率的に加熱溶融するために、レーザー吸収剤を含有させるなどして、接着用シートをレーザー吸収性のものとすることが好ましい。また、上記第１及び第２実施形態で述べたのと同じ理由から、接着用シートとして極性基を有するエラストマーからなるものを用いることも好ましい。

このように、本発明の接合方法によれば、レーザー光が照射される側の部材として、樹脂のみでなくガラスを用いてレーザー溶着を行うことも可能である。また、他の実施形態と同様に、ガラスと、金属又はセラミックス又は無機フィラー樹脂組成物との接合界面に挟まれた接着用シートのエラストマーが接合界面における応力を緩和するため、高い接合強度を維持することができる。

〈第５実施形態〉
第１部材及び第２部材が樹脂からなり、且つ両樹脂の溶解性パラメーター（Ｆｅｄｏｒｓの式から算出）の差が１（ｃａｌ／ｃｍ^３）^１／２以上である組み合わせ
本実施形態では、Ｆｅｄｏｒｓの式から算出される溶解性パラメーターの差が１（ｃａｌ／ｃｍ^３）^１／２以上である樹脂同士を接合する場合について説明する。従来は、互いに親和性の低い疎水性樹脂と極性樹脂を、レーザー溶着法を用いて接合することが困難であった。しかしながら、本発明のように、上記エラストマーからなる接着用シートを用いることにより、溶解性パラメーターの差が１（ｃａｌ／ｃｍ^３）^１／２以上であるような親和性の低い樹脂同士でも容易に接合することができ、しかも高い接合強度を維持することができる。このような親和性の低い樹脂同士を良好に接合できる本発明の効果をより発揮するためには、上記溶解性パラメーターの差が２以上であることがより好ましく、３以上であることが更に好ましい。

本発明において、溶解性パラメーターはＦｅｄｏｒｓの式より算出される値を言い、「ＰｏｌｙｍｅｒＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇａｎｄＳｃｉｅｎｃｅ，Ｖｏｌ．１４，Ｎｏ．２，ｐ１４７〜１５４（１９７４）」に記載された方法によって求められる。この溶解性パラメーターの差が１（ｃａｌ／ｃｍ^３）^１／２以上である樹脂の組み合わせとして、ポリオレフィン樹脂とポリオキシメチレン、ポリオレフィン樹脂とポリ塩化ビニル、ポリオレフィンとエポキシ樹脂、ポリオレフィン樹脂とポリアミド樹脂、アクリル樹脂とポリアミド樹脂、及びスチレン系樹脂とポリアミド樹脂などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。また、本実施形態は疎水性樹脂と極性樹脂との接合にも好適に用いることができる。

本実施形態において、第２部材となる樹脂がレーザー吸収性材料であり、第２部材が吸収したレーザー光のエネルギーによって接着用シートを加熱溶融できる場合には、接着用シートはレーザー吸収性のものであってもレーザー透過性のものであってもよい。しかしながら、第２部材として用いる樹脂も第１部材と同様にレーザー透過性材料である場合には、両部材の間に挟まれる接着用シートがレーザー光に対して吸収性を有する必要がある。従って、接着用シートに上述したようなレーザー吸収剤を含有させるなどして、接着用シートをレーザー吸収性のものとする必要がある。

また、本実施形態は親和性の低い樹脂同士を接合するものであるので、接着用シートとして極性基を有するエラストマーからなるものを用いることが好ましい。極性基を有するエラストマーは疎水性樹脂と極性樹脂の双方に対して高い親和性を有するため、上記のような互いに親和性の低い樹脂同士の間に挟んでレーザー光を照射すると、疎水性樹脂とエラストマー、極性樹脂とエラストマーがそれぞれ溶着されるため、疎水性樹脂と極性樹脂との接合も良好に行えるのである。しかも、接合後の両部材の接合界面には上記弾性を有するエラストマーからなる接着用シートが介在しているため、両部材の線膨張係数の違いに起因する応力も緩和することができ、接合強度を維持することができる。

実施例及び比較例に用いる接合対象の部材として以下に示すものを用いた。
（１）ポリプロピレン（ＰＰ）
幅２５ｍｍ、長さ５０ｍｍ、厚さ２ｍｍのポリプロピレン（ＰＰ；製品名：ＰＰ−Ｎ−ＢＮ、新神戸電機株式会社製）からなる板を用いた。ＰＰの溶解性パラメーターは８．０（ｃａｌ／ｃｍ^３）^１／２である。
（２）ポリオキシメチレン（ＰＯＭ）
幅２５ｍｍ、長さ５０ｍｍ、厚さ２ｍｍのポリオキシメチレン（ＰＯＭ）樹脂（製品名：ポリペンコアセタールコポリマー、日本ポリペンコ株式会社製）からなる板を用いた。このＰＯＭの溶解性パラメーターは９．６〜１０．０（ｃａｌ／ｃｍ^３）^１／２であると想定される。
（３）ガラス繊維強化ナイロン
幅２５ｍｍ、長さ５０ｍｍ、厚さ２ｍｍの、ガラス繊維強化ナイロンからなる板を用いた。このガラス繊維強化ナイロンの溶解性パラメーターは１２．７〜１３．６（ｃａｌ／ｃｍ^３）^１／２であると想定される。
（４）アルミニウム
幅２５ｍｍ、長さ５０ｍｍ、厚さ１．５ｍｍのアルミニウム板を用いた。
（５）高張力鋼
幅２５ｍｍ、長さ５０ｍｍ、厚さ１．５ｍｍの高張力鋼板（ＨＴ８０）を用いた。
（６）ガラス
幅２５ｍｍ、長さ５０ｍｍ、厚さ１ｍｍのスライドガラスを用いた。

〈接着用シートの製造例１〉
スチレン−水添ブタジエン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）（スチレン含有量３２重量％、分子量５０，０００）を厚さ５００μｍのシート状に溶融成形し、幅２５ｍｍ、長さ２０ｍｍの大きさに切断して接着用シートＡを得た。接着用シートの貯蔵弾性率は、以下の方法により求めた。粘弾性スペクトロメータＤＭＳ６１００（エスアイアイ・ナノテクノロジー（株））を用いて接着用シートの動的粘弾性測定を行い、２０℃、１０Ｈｚにおける測定値を、本発明における貯蔵弾性率とした。接着用シートＡの２０℃における貯蔵弾性率は８９ＭＰａであった。なお、以下の製造例２〜７で得られた接着用シートの貯蔵弾性率も同様の方法により求めた。

〈接着用シートの製造例２〉
接着用シートの製造例１で用いたＳＥＢＳに対して赤外線吸収剤（ＩＲ−１３Ｆ；昭和電工（株））を０．０５重量％混合し、これを厚さ５００μｍのシート状に溶融成形した後、幅２５ｍｍ、長さ２０ｍｍの大きさに切断して接着用シートＢを得た。接着用シートＢの２０℃における貯蔵弾性率は８９ＭＰａであった。

〈接着用シートの製造例３〉
接着用シートの製造例１で用いたＳＥＢＳに対して赤外線吸収剤（ＩＲ−１３Ｆ；昭和電工（株））を０．０５重量％混合し、これを厚さ１００μｍのシート状に溶融成形した後、幅２５ｍｍ、長さ２０ｍｍの大きさに切断して接着用シートＣを得た。接着用シートＣの２０℃における貯蔵弾性率は８９ＭＰａであった。

〈接着用シートの製造例４〉
カルボキシル基を有する単量体で変性されたＳＥＢＳ（スチレン含有量３２重量％、分子量５２，０００）を厚さ５００μｍのシート状に溶融成形し、幅２５ｍｍ、長さ２０ｍｍの大きさに切断して接着用シートＤを得た。接着用シートＤの２０℃における貯蔵弾性率は１５０ＭＰａであった。

〈接着用シートの製造例５〉
接着用シートの厚さを１００μｍとした以外は、接着用シートの製造例４と同様の方法を用いて接着用シートＥを得た。接着用シートＥの２０℃における貯蔵弾性率は１５０ＭＰａであった。

〈接着用シートの製造例６〉
接着用シートの製造例４で用いた、カルボキシ変性のＳＥＢＳに対して赤外線吸収剤（ＩＲ−１３Ｆ；昭和電工（株））を０．０５重量％混合し、これを厚さ１００μｍのシート状に成形した後、幅２５ｍｍ、長さ２０ｍｍの大きさに切断して接着用シートＦを得た。接着用シートＦの２０℃における貯蔵弾性率は１５０ＭＰａであった。

〈接着用シートの製造例７〉
接着用シートの製造例４で用いた、カルボキシ変性のＳＥＢＳに対して赤外線吸収剤（ＩＲ−Ｔ；昭和電工（株））を０．０５重量％混合し、これを厚さ５００μｍのシート状に成形した後、幅２５ｍｍ、長さ２０ｍｍの大きさに切断して接着用シートＧを得た。接着用シートＧの２０℃における貯蔵弾性率は１５０ＭＰａであった。

〈接着用シートの製造例８〉
接着用シートの製造例４で用いた、カルボキシ変性のＳＥＢＳに対して赤外線吸収剤（ＩＲ−１３Ｆ；昭和電工（株））を０．０５重量％混合し、これを厚さ５００μｍのシート状に成形した後、幅２５ｍｍ、長さ２０ｍｍの大きさに切断して接着用シートＨを得た。接着用シートＨの２０℃における貯蔵弾性率は１５０ＭＰａであった。

〈実施例１〉
第１部材としてポリプロピレン板を、第２部材としてアルミニウム板をそれぞれ用いた。図２に示すように、第１部材２と第２部材４を長さ方向に３０ｍｍずらして第１部材２が上になるように重ね、第１部材２と第２部材４の間（図２のＡで示す重ね合わせ部分）に接着用シートＢ（図中の３）を挟んで積層品を得た。得られた積層品の上記重ねあわせ部分に対し、上方（第１部材側）から以下の条件でレーザー照射による加熱を行った。レーザーの熱源として８００、９４０、及び９８０ｎｍの３波長混合の半導体レーザーを用いた。レーザー光線のコリメート径は４６ｍｍ、焦点距離は１００ｍｍであり、最小スポット径は６００μｍであった。レーザー光の照射は、出力２５０Ｗ、照射距離１０５ｍｍの条件で行い、第１部材の長手方向（図２において横方向）に対して１ｍｍ／ｓｅｃの速度で１５ｍｍ走査した。レーザー光の走査を第１部材の短手方向（図２において上下方向に）５ｍｍずつずらして３回繰り返すことにより接着用シートＢを溶融させた。照射終了後は空冷により接着用シートＢが再度固化することにより、この接着用シートＢを介して第１部材と第２部材が接合され、異種部材接合品を得た。

得られた異種部材接合品のせん断試験は、インストロン３３８２（インストロンコーポレーション）により行った。図３に示すように、第１部材２と同様の部材５を第２部材４の接合面と同じ面上にナットで接合し、第１部材２及び部材５に対して平行（図の矢印方向）な引張力を加え、せん断試験を行った。その際、せん断速度を１０ｍｍ／ｓｅｃとし、最大強度を求めた。得られた最大強度をせん断強度とした。試験結果を表１に示す。また、せん断試験後の接合品の破断面を目視で観察したところ、各部材又は接着シートにはレーザー照射による焼けや変色などはなく、外観上の問題はなかった。

〈実施例２〜１１〉
第１部材、第２部材、接着用シート、及びレーザー光の出力を表１に示すように変更した以外は、実施例１と同様の方法を用いることにより、接着用シートを介して第１部材と第２部材とが接合されてなる異種部材接合品を得た。得られた異種部材接合品について実施例１と同様のせん断試験を行った。結果を表１に示す。また、せん断試験後の接合品の破断面を目視で観察した。

第１部材として樹脂を用い、第２部材として金属を用いた上記実施例１〜１１のいずれにおいても、良好な接合状態を有する異種部材接合品を得ることができた。また、表１の結果から明らかなように、樹脂と金属とを接合する場合は、無変性のＳＥＢＳからなる接着用シートＢ又はシートＣを用いた時よりも、カルボキシ変性のＳＥＢＳからなる接着用シートＦを用いた時の方が、得られた接合品のせん断強度が高いことが分かった。これは、金属との親和性が高いカルボキシ基がエラストマー中に存在するためと考えられる。

また、実施例７と実施例８とを比較すると、レーザーの出力が１７０Ｗである実施例７に比べて、レーザーの出力が２００Ｗである実施例８の方が高いせん断強度を得ることができた。一方で、せん断試験後の異種部材接合品の破断面を観察したところ、第１部材（ＰＯＭ樹脂）に若干の発泡が見られたが、使用可能な程度であった。このように、得られる異種接合品の接合強度と、レーザー照射による第１又は第２部材への損傷の程度のバランスを考慮して、最適なレーザー照射条件を選択することができる。

〈実施例１２〜１５〉
第１部材、第２部材、接着用シート、及びレーザー光の出力を表２に示すように変更した以外は、実施例１と同様の方法を用いることにより、接着用シートを介して第１部材と第２部材とが接合されてなる異種部材接合品を得た。得られた接合品について実施例１と同様のせん断試験を行った。結果を表２に示す。せん断試験後の接合品の破断面を観察したところ、実施例１と同様、外観上の問題は認められなかった。

表２から明らかなように、溶解性パラメーターの差が１（ｃａｌ／ｃｍ^３）^１／２以上であるような、親和性の低い樹脂同士でも、本発明の接合方法を用いて容易に接合することができ、且つ高い接合強度を得ることができた。また、カルボキシ変性のＳＥＢＳからなり且つ赤外線吸収剤を含有する接着用シートＧを用いた実施例１４は、無変性のＳＥＢＳのみからなる接着用シートＡを用いた実施例１３よりも高いせん断強度を得ることができた。これは、ＰＯＭに対して親和性を有する極性基がエラストマー中に存在するため、及び赤外線吸収剤により接着用シートのレーザー吸収率が向上したためと考えられる。

〈実施例１６、１７〉
第１部材、第２部材、接着用シート、及びレーザー光の出力を表３に示すように変更した以外は、実施例１と同様の方法を用いることにより、接着用シートを介して第１部材と第２部材とが接合されてなる異種部材接合品を得た。接合状態を目視及び手で引っ張って確認したところ、いずれも良好な接合状態を有していた。このように、本発明の接合方法を用いることにより、ガラス又は樹脂のどちら側からレーザー光を照射した場合でも、両部材を良好に接合することができることが確認された。

〈実施例１８〜２０〉
第１部材、第２部材、接着用シート、及びレーザー光の出力を表４に示すように変更した以外は、実施例１と同様の方法を用いることにより、接着用シートを介して第１部材と第２部材とが接合されてなる異種部材接合品を得た。得られた各異種部材接合品の断面を実体顕微鏡により観察した。実施例１８及び２０で得られた異種部材接合品の断面の実体顕微鏡写真を、図４及び５にそれぞれ示す。

図４に示すように、レーザー出力が１６０Ｗの実施例１８では、接着用シート及び第１部材（ＰＰ）は、レーザー光の照射径より相当狭い範囲でのみ溶融しており、同時にこの溶融部分に気泡が発生している。これに対し、実施例１８よりレーザー出力が高い実施例１９でも溶融部分に気泡の発生が確認されたが、接着用シート及び第１部材（ＰＰ）が実施例１８よりやや広い幅で溶融していた。これより、レーザーの照射エネルギーを高くすることにより接着用シートの溶融が促進され、この溶融熱が第１部材のＰＰにも伝わることが分かった。上述の実施例７及び８において、レーザー出力が高い方がせん断強度も高かったことも併せて考慮すると、レーザーの出力を上げることにより接着用シートと各部材とが溶着される領域が拡大し、これにより高いせん断強度が得られると考えられる。

また、赤外線吸収剤を含有する接着用シートＨを用いた実施例２０（図５）では、赤外線吸収剤を含有しない接着用シートＤを用いた実施例１８及び１９に比べて、接着用シートの溶融している幅が大幅に増大し、概ねレーザー光の照射径に相当していることも観察された。また、溶融部分に気泡の発生も確認されず、良好な接合面を得ることができた。これらの結果より、金属（高張力鋼）表面でのレーザー光の吸収による熱伝導のみで、接着用シートを介して第１部材及び第２部材を均一に接着することは困難であると推測される。そして、接着用シートに赤外線吸収剤を含有させることにより、接着用シート中のエラストマーが効率的にレーザー光を吸収して均一に溶融するため、より均一な接合状態を得ることができると考えられる。

〈比較例１〜７〉
第１部材、第２部材、及びレーザー光の出力を表５に示すように変更し、更に接着用シートを用いなかった以外は、実施例１と同様の方法により、第１部材側からレーザー光の照射を行った。しかしながら、いずれの例においても第１部材と第２部材とを接合することができなかった。

本発明の接合方法により得られる接合品の模式的断面図である。実施例において第１部材、接着用シート及び第２部材を積層する方法を説明するための模式的上面図及び断面図である。実施例においてせん断強度の測定方法を説明するための概略斜視図である。実施例１８で得られた異種部材接合品の断面のＳＥＭ像である。実施例２０で得られた異種部材接合品の断面のＳＥＭ像である。

符号の説明

１接合品
２第１部材
３接着用シート
４第２部材
５せん断試験用部材
Ａ重ね合わせ部分
Ｌレーザー光

Claims

レーザー光に対して透過性を有する材料からなる第１部材と、第１部材とは異なる材料からなる第２部材とを接合する接合方法であって、２０℃における貯蔵弾性率が０．０５〜５００ＭＰａの熱可塑性エラストマーからなり厚さが２０〜１０００μｍの接着用シートを第１部材と第２部材との間に挟み、第１部材側からレーザー光を照射することによって前記接着用シートを溶融させて、第１部材と第２部材とを接合することを特徴とする接合方法。
第１部材が樹脂からなり、第２部材が、金属、ガラス、セラミックス、又は無機フィラー含有樹脂組成物からなる請求項１記載の接合方法。
第２部材が金属からなる請求項２記載の接合方法。
第１部材が無機フィラーを実質的に含有しない樹脂からなり、第２部材が無機フィラー含有樹脂組成物からなる請求項１記載の接合方法。
第１部材がガラスからなり、第２部材が、金属、セラミックス、無機フィラーを実質的に含有しない樹脂、又は無機フィラー含有樹脂組成物からなる請求項１記載の接合方法。
第２部材が、無機フィラーを実質的に含有しない樹脂又は無機フィラー含有樹脂組成物からなる請求項５記載の接合方法。
第１部材及び第２部材が樹脂からなり、且つ両樹脂の溶解性パラメーター（Ｆｅｄｏｒｓの式から算出）の差が１（ｃａｌ／ｃｍ^３）^１／２以上である請求項１記載の接合方法。
前記熱可塑性エラストマーが、オレフィン系エラストマー、スチレン系エラストマー又はアクリル系エラストマーである請求項１〜７のいずれか記載の接合方法。
前記熱可塑性エラストマーが、カルボキシル基、エポキシ基、アミノ基又は無水カルボキシル基を有するものである請求項１〜８のいずれか記載の接合方法。
前記接着用シートがレーザー光線の吸収剤を含有する請求項１〜９のいずれか記載の接合方法。
レーザー光に対して透過性を有する材料からなる第１部材と、第１部材とは異なる材料からなる第２部材と、第１部材と第２部材の間に挟まれ且つ第１部材及び第２部材のそれぞれに対して融着された接着用シートとを有する異種部材接合品であって、前記接着用シートは、２０℃における貯蔵弾性率が０．０５〜５００ＭＰａの熱可塑性エラストマーからなり、厚さが２０〜１０００μｍであることを特徴とする異種部材接合品。