JP4770959B2 - 触媒担体及び排ガス浄化用触媒 - Google Patents
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本発明の触媒担体を製造する本発明の方法は、疎水性溶媒相中に水性相が分散している分散液を提供すること;分散液中に分散している水性相中において、電子受容性元素の塩及び他の元素の塩を加水分解して、金属酸化物前駆体を析出させ、この金属酸化物前駆体を凝集させること;並びに凝集させた金属酸化物前駆体を乾燥及び焼成することを含む。
{1.90(ケイ素の電気陰性度)×1+3.44(酸素の電気陰性度)×2}/3
≒2.93
電子受容性元素は、他の元素と共に複合酸化物を構成している。この電子受容性元素は、他の元素と組み合わせて複合酸化物としたときに、貴金属触媒粒子が接近若しくは接触することによりその貴金属元素から電子を受容する電子受容性があり且つ酸化還元反応で原子価の変化がない元素として選択できる。
電子受容性元素は単独で用いずに、他の元素、特に他の金属元素との複合酸化物として用いられる。これは、耐熱性を向上させることに加えて、電子受容性元素の塩基性を弱めて、複合酸化物が全体として中性若しくは中性に近くなるようにするためである。従って、当該他の元素は、従来、排ガス用触媒の担体若しくは基材として用いられている金属元素で良く、具体的には、ケイ素(Si)、アルミニウム(Al)、ジルコニウム(Zr)、チタン(Ti)及びそれらの組み合わせからなる群より選択できる。
本発明の触媒担体を構成している複合酸化物は、電気陰性度が、好ましくは2.55〜2.80、より好ましくは2.60〜2.73である。この電気陰性度によれば、適度な酸塩基性によって、触媒活性を良好な状態に維持することができる。
ネオジム、ランタン等の元素をジルコニウム等の他の元素の酸化物に添加する場合、ネオジム等の元素と他の元素との合計に対する電子受容性元素のモル比が0.01〜0.3程度のときには、一般に、ネオジム等の元素によって他の元素の酸化物が安定化され、触媒担体としての耐熱性が向上することが知られている。
本発明の触媒担体では、電子受容性元素と他の金属との複合酸化物を、粒子状に形成して用いることができる。
上記の担体に貴金属触媒を担持することにより、本発明の排ガス浄化用触媒が得られる。この貴金属触媒は、具体的には白金(Pt)、ロジウム(ロジウム)、パラジウム(Pd)及びそれらの組み合わせからなる群より選択される貴金属を挙げることができ、特に排ガス浄化触媒としての使用の間に比較的シンタリングする傾向が大きい白金粒子、パラジウム及びそれらの組合せからなる群より選択される貴金属を挙げることができる。貴金属の担持のためには、従来知られている含浸法(スラリー法)、浸漬法等を用いることができる。
本発明の触媒担体を製造する本発明の方法は、疎水性溶媒相中に水性相が分散している分散液を提供すること;分散液中に分散している水性相中において、電子受容性元素の塩及び他の元素の塩を加水分解して、金属酸化物前駆体を析出させ、この金属酸化物前駆体を凝集させること;並びに凝集させた金属酸化物前駆体を乾燥及び焼成することを含む。
下記の様にしてマイクロエマルション法によって、La10Si6O27の組成の酸化ランタン−シリカ複合酸化物触媒担体を合成した。
下記の様にしてマイクロエマルション法によって、NdZrO3.5の組成の酸化ネオジウム−ジルコニア複合酸化物触媒担体を合成した。
下記の様にしてマイクロエマルション法によって、Y10Si6O27の組成の酸化イットリウム−シリカ複合酸化物触媒担体20gを合成した。
下記の様にしてマイクロエマルション法によって、MgSiO3の組成の酸化マグネシウム−シリカ複合酸化物触媒担体30gを合成した。
下記の様にしてマイクロエマルション法によって、LaTiO3.5の組成のパイロクロア構造酸化ランタン−チタニア複合酸化物触媒担体30gを合成した。
上記と同様にしてマイクロエマルション法によって、酸化ネオジウム−シリカ複合酸化物(Nd10Si6O27)触媒担体(参考例)、酸化ランタン−アルミナ複合酸化物(LaAlO3)触媒担体(参考例)、酸化ネオジウム−アルミナ複合酸化物(NdAlO3)触媒担体(参考例)、酸化ランタン−ジルコニア複合酸化物(LaZrO3.5)触媒担体(本発明)、酸化マグネシウム−アルミナ複合酸化物(MgAlO2.5)触媒担体(参考例)、酸化イットリウム−ジルコニア複合酸化物(YZrO3.5)触媒担体(本発明)、酸化ネオジム−チタニア複合酸化物(NdTiO3.5)触媒担体(参考例)、及び酸化イットリウム−チタニア複合酸化物(YTiO3.5)触媒担体(参考例)を合成した。
従来技術の触媒担体として、La2O3、Al2O3、ZrO2、TiO2、SiO2を得た。
本発明と参考例及び従来技術の触媒担体について電気陰性度を求めた。またこれらの触媒担体に1wt%の白金粒子を定法に従って担持し、空気中において800℃で2時間にわたって焼成した後の白金粒子の粒径を測定した。これらの測定結果を、下記の表3に示す。
1/Spr n=1/So n+kt …(1)
(Sprは貴金属粒子の表面積、Soは初期の貴金属粒子表面積、k及びnは任意の定数、tは時間である)。
1/Spr 2=1/So 2+kt …(2)
1/Spr∝d …(3)
∴1/Spr 2∝d2 …(4)
(dは貴金属粒子の粒子径、Sprは貴金属粒子の表面積)。
t=tr/Ssup 1/2 …(5)
t∝1/Ssup 1/2 …(6)
d2=k’/Ssup 1/2+Q …(7)
(dは貴金属粒子の粒子径、Ssupは担体表面積、k’及びQは定数)
2 酸化ランタン−シリカ複合酸化物
Claims (5)
- 貴金属触媒粒子の貴金属元素が接近若しくは接触することによりその貴金属元素から電子を受容する電子受容性があり且つ酸化還元反応で原子価の変化がない電子受容性元素、及び他の元素、の複合酸化物から構成されており、
前記電子受容性元素が、ネオジムであり、
前記他の元素が、ジルコニウムであり、且つ
ネオジムとジルコニウムとの合計に対するネオジムのモル比が、0.4〜0.7(0.4を除く)である、
触媒担体。 - ネオジムとジルコニウムとの合計に対するネオジムのモル比(Nd/(Nd+Zr))が0.5〜0.7である、請求項1に記載の触媒担体。
- 前記複合酸化物の電気陰性度が、2.55〜2.80である、請求項1または2に記載の触媒担体。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載の触媒担体に、貴金属触媒粒子が担持されてなる、排ガス浄化用触媒。
- 前記貴金属触媒粒子が、白金、パラジウム及びそれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項4に記載の排ガス浄化用触媒。
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