JP4556239B2 - 粉体の充填方法 - Google Patents

Description

本発明は、粉体の充填方法に関するものであり、特に、希土類焼結磁石の製造において、成形時の希土類磁石原料粉の充填性を改良するための技術に関する。

例えばＮｄ−Ｆｅ−Ｂ磁石等のＲ−Ｔ−Ｂ系（Ｒは、Ｙまたは希土類元素の１種以上である。Ｔは、Ｆｅを必須とし、必要に応じてその他の遷移金属元素を含む。）焼結磁石は、磁気特性に優れていること、主成分であるＮｄが資源的に豊富で比較的安価であること等の利点を有することから、近年、その需要は益々拡大する傾向にある。このような状況から、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性を向上するための研究開発や、品質の高い希土類焼結磁石を製造するための製造方法の改良等が各方面において進められている。

希土類焼結磁石の製造方法としては、焼結法が一般的であり、溶解→鋳造→合金塊粗粉砕→微粉砕→プレス→焼結の各工程からなるプロセスが広く適用されている。具体的には、原料合金を粗粉砕及び微粉砕した後、磁場中にて加圧成形し、焼結及び熱処理することにより磁石体を得ている。

前述の製造プロセスにおいて、成形前の合金粉末は数μｍ程度の大きさであり、流動性が極めて悪く、例えば合金微粉同士が凝集してブリッジを形成し、成形時に金型への充填が難しいという問題がある。特に、近年の高特性磁石の小型化に伴い、金型キャビティの間口も小さくなってきており、希土類磁石原料粉の充填はさらに難しくなっている。

このような状況から、希土類磁石原料粉を金型キャビティ内に速やかに充填するための技術が種々検討されている（例えば、特許文献１〜特許文献３等を参照）。

例えば、特許文献１には、いわゆる湿式充填法が開示されており、希土類焼結磁石用原料粉末と鉱物油あるいは合成油の内一種またはこれらの混合物を金型キャビティ内に加圧注入・加圧充填した後、湿式成形し、得られた成形体を焼結する希土類磁石の製造方法が開示されている。

特許文献２には、エアタッピングに関する技術が記載されており、開口部を有する閉鎖空間を含む密閉空間部に被充填物を供給し、該密閉空間部を、交互に、低気圧状態及び高気圧状態とする空気タッピングを行うことにより、閉鎖空間に被充填物を高密度に充填するようにした被充填物の充填方法が開示されている。

また、特許文献３では、金型間口上の容器（いわゆるフィーダー）に合金微粉を入れ、容器自体を前後左右に揺動させ、あるいは同時に容器内に撹拌棒のようなものを設置し、粉体に外力を加えることにより、狭い間口の金型への充填を可能にすることが試みられている。すなわち、特許文献３には、容器（給粉箱）内に下方に向かって粉末を押し込む棒状部材を設け、給粉箱がキャビティ上に位置したときに、給粉箱内で粉末を撹拌しつつ下方に移動させる粉末充填配向方法、粉末充填配向装置が開示されている。
特開平７−５７９１４号公報 特開平９−１６９３０１号公報 特開２００２−２９２４９８号公報

しかしながら、例えば前記特許文献１に記載されるような湿式充填法では、希土類磁石原料粉を液体に分散させたスラリーとして取り扱う必要があるため、取り扱いが煩雑であり、また、液体の回収する必要がある等、工程的にも煩雑なものとなり、生産性を損なう原因となるおそれがある。さらに、液体として使用する鉱物油や合成油は、焼結後の残留炭素の原因となり、得られる希土類焼結磁石の特性が劣化するおそれもある。

一方、特許文献２に記載されるエアータッピングの場合、液体を使用することによる不都合は解消されるが、特許文献２記載の発明は、粉体を含む空間全体に対して高圧状態と低圧状態を交互に繰り返すことにより、半ば強制的に粉体をキャビティに充填する方法であり、粉体の流動性を向上して充填するものではないために、充填した粉体の充填密度が大きくなる等の問題が内在する。希土類焼結磁石の場合、成形時に磁場を印加し配向させることが多い。配向の際、磁性粉の移動が起こるが、充填密度が高いと移動が不十分となり、配向性が低下してしまう。したがって、適度な充填密度が必要とされる。特許文献２では、金型キャビティ内に充填した後の粉体の高密度化は不可避であって、金型キャビティ内へ充填する際の充填性を考慮したものではない。希土類磁石原料粉等の粉体の充填においては、充填性が十分ではなく、特に、開口径の小さな金型キャビティ内への充填時には、しばしば粉体がブリッジを形成し、所定量の充填ができない充填不良を引き起こしている。特許文献２記載の発明では、このような充填不良を解決することはできない。

特許文献３記載の発明は、前記のような充填不良を解消することを目的に提案されたものであるが、特許文献３記載の技術では、合金微粉が機械的な外力によって強制的に金型キャビティ内に充填されるために、充填密度が高くなり過ぎる傾向にあり、成形時に磁場を印加しても十分な配向度が得られない可能性がある。また、特許文献３記載の技術では、フィーダー内に撹拌棒（シェーカー）等を設置する必要があり、設備が複雑になり、コスト増やトラブルの原因となる可能性もある。

本発明は、このような従来技術の有する欠点を解消するために提案されたものであり、粉体の流動性を良好なものとすることができ、金型キャビティ内への円滑な充填が可能な粉体の充填方法を提供することを目的とする。また、本発明は、粉体の流動性の改善に液体を用いる必要がなく、特別なフィード機構や撹拌棒、シェーカー等が不要で、簡易な設備で円滑な充填が可能な粉体の充填方法を提供することを目的とする。

前述の目的を達成するために、本発明の粉体の充填方法は、第１に、上方に向かって次第に開口寸法が拡大されたフィーダー内に供給される粉体中にガスを導入し、当該フィーダを往復動させて金型キャビティに前記フィーダー内の粉体を充填する粉体の充填方法であって、それぞれガス供給側配管、ガス導入部、及びガス排出側配管とにより構成されるガス供給管を前記フィーダ内に前記往復動方向と略直交する方向に複数設置し、当該ガス供給管の設置間隔を２０ｍｍ〜５０ｍｍとするとともに、各ガス供給管に形成されるガス導入孔の間隔を５ｍｍ〜３０ｍｍとし、前記フィーダーの容積をＶ０（Ｌ）、ガスの流量をＶ１（Ｌ／分）としたときに、１≦Ｖ１／Ｖ０≦３０を満たすようにガス流量を設定することを特徴とする。第２に、上方に向かって次第に開口寸法が拡大されたフィーダー内に供給される粉体中にガスを導入し、当該フィーダを往復動させて金型キャビティに前記フィーダー内の粉体を充填する粉体の充填方法であって、それぞれガス供給側配管、ガス導入部、及びガス排出側配管とにより構成されるガス供給管を前記フィーダ内に前記往復動方向と略直交する方向に複数設置し、当該ガス供給管の設置間隔を２０ｍｍ〜５０ｍｍとするとともに、各ガス供給管に形成されるガス導入孔の間隔を５ｍｍ〜３０ｍｍとし、前記フィーダー内の粉体の見かけ体積をＶ２（Ｌ）、ガスの流量をＶ１（Ｌ／分）としたときに、１．５≦Ｖ１／Ｖ２≦９５を満たすようにガス流量を設定することを特徴とする。

前記のように、ガスを粉体中に導入することにより、個々の粉体をガスで包むことができる。いわば気体に粉体を分散させた流体に近い状況を得ることにより、粉体間の表面エネルギーによる相互作用を極力小さくすることができ、凝集やブリッジを抑制できる。このことに本発明の特徴がある。本発明では、前記状態で粉体を充填することができるため、ブリッジ詰まりを防止し、均一性を向上し、開口部の小さなキャビティにも充填でき、更に充填密度を小さく抑え、磁場配向効果を高めることができるのである。

また、通常、フィーダーは往復運動することで粉体の充填が行われるが、ガスを粉体中に導入する際に前記往復運動が加わることで、ガス量が不適当な場合に発生するボイリング（ガスが気泡となって吐き出される現象）、スラッギング（粉体が上層と下層に分離し、層全体が固まりとなり、上昇・落下を繰り返す現象）あるいはチャネリング（ガスの通り道ができ、粉体全体の流動化ができなくなる現象）といった現象が抑えられ、ガス量に対する許容度が飛躍的に大きくなる。またガスと粉体の混合性、分散性が向上し、流動化効果が飛躍的に増大する。

本発明では、前記の通り、フィーダー内に供給された粉体中にガスを導入することで、流動性が飛躍的に向上し、充填時のブリッジ詰まりが解消される。したがって、工程を止めて付着粉体やブリッジを除去する必要がなく、生産性の向上やコスト削減が実現される。また、開口形状が小さな空間、あるいは開口形状に比して深さの大きな空間に対しても円滑に充填される。ただし、前記ガスの導入に際しては、その導入量（ガス流量）を適正に設定する必要がある。

例えば、フィーダー内に供給される粉体の体積がほぼ一定、あるいは変動が小さい場合には、フィーダーの容積に応じてガス流量を設定する。すなわち、フィーダーの容積をＶ０（Ｌ）、ガスの流量をＶ１（Ｌ／分）としたときに、１≦Ｖ１／Ｖ０≦３０を満たすようにガス流量を設定する。一方、フィーダー内に供給される粉体の体積が経時的に大きく変動する場合には、粉体の体積に応じてガス流量を設定する。すなわち、フィーダー内の粉体の体積をＶ２（Ｌ）、ガスの流量をＶ１（Ｌ／分）としたときに、１．５≦Ｖ１／Ｖ２≦６０を満たすようにガス流量を設定する。このようなガスの流量設定により、ガスが粉体中に満遍なく行き渡り、フィーダー内全体の粉体の流動性が確実に改善され、ブリッジも確実に除去される。

なお、本発明の充填方法では、粉体の流動性の向上のために液体を用いる必要がないため、液体の回収等による工程の煩雑化、液体の残留による特性の劣化等のおそれがない。また、流動性の向上やブリッジの解消のために機械的に複雑な機構、例えば撹拌棒やシェーカー等も不要である。

本発明によれば、効率的に粉体の流動性を良好なものとすることができ、ブリッジ詰まりの無い円滑な充填が可能である。特に、開口形状が小さな空間や、開口形状に比して深さの大きな空間等に対しても、均一な充填が可能である。また、本発明によれば、粉体の流動性の改善に液体を用いる必要がなく、特別なフィード機構や撹拌棒、シェーカー等が不要で、簡易な設備で円滑な充填が可能である。また、充填密度を下げることができるので、本発明の技術を応用することで、配向性の優れた、より特性の向上した磁石を得ることができる。

以下、本発明を適用した粉体の充填方法及び充填装置について、希土類焼結磁石の製造に適用した場合を例にして、図面を参照して詳細に説明する。

本実施形態において、製造対象となる希土類焼結磁石は、希土類元素Ｒ、遷移金属元素Ｔ及びホウ素Ｂを主成分とするものであり、磁気特性に非常に優れることから、各種デバイスに用いた場合、その小型化、高性能化を実現することができる。

製造する希土類焼結磁石の磁石組成は特に限定されず、用途等に応じて任意に選択すればよい。例えば、希土類元素Ｒとは、具体的にはＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ又はＬｕのことをいい、これらから１種又は２種以上を用いることができる。中でも、資源的に豊富で比較的安価であることから、希土類元素Ｒとしての主成分をＮｄとすることが好ましい。また、遷移金属元素Ｔは、従来から用いられている遷移金属元素をいずれも用いることができ、例えばＦｅ、Ｃｏ、Ｎｉ等から１種又は２種以上を用いることができる。これらの中では、焼結性の点からＦｅ、Ｃｏが好ましく、特に磁気特性の点からＦｅを主体とすることが好ましい。また、前記希土類元素Ｒ、遷移金属元素Ｔ及びホウ素Ｂの他、保磁力等の特性改善を目的として、例えばＡｌ等の元素を添加してもよい。これらの元素の他、不可避的不純物又は微量添加物として、例えば炭素や酸素等が含有されていてもよい。

勿論、これら組成に限らず、希土類焼結磁石として従来公知の組成全般に適用可能であることは言うまでもない。

前述の希土類焼結磁石を製造するには、粉末冶金法が採用される。粉末冶金法による希土類焼結磁石の製造プロセスは、基本的には、合金化工程、粗粉砕工程、微粉砕工程、磁場中成形工程、焼結工程、時効工程、加工工程、及び表面処理工程とにより構成される。なお、酸化防止のために、時効後までの各工程は、ほとんどの工程を真空中、あるいは非酸化性ガス雰囲気中（窒素雰囲気中、Ａｒ雰囲気中等）で行う。

合金化工程では、原料となる金属、あるいは合金を磁石組成に応じて配合し、真空あるいは不活性ガス、例えばＡｒ雰囲気中で溶解し、鋳造することにより合金化する。鋳造法としては、溶融した高温の液体金属を回転ロール上に供給し、合金薄板を連続的に鋳造するストリップキャスト法（連続鋳造法）が生産性等の観点から好適であるが、それに限られるものではない。原料金属（合金）としては、純希土類元素、希土類合金、純鉄、フェロボロン、さらにはこれらの合金等を使用することができる。

合金は、ほぼ最終磁石組成である単一の合金を用いても良いし、最終磁石組成になるように、組成の異なる複数種類の合金を混合しても良い。混合は、合金・原料粗粉・原料微粉のどの工程でもよいが、混合性を考慮すると合金での混合が望ましい。

粗粉砕工程では、先ず、鋳造した原料合金の薄板、あるいはインゴット等をある程度粉砕して、合金塊とし、水素吸蔵に供する。合金塊の寸法、形状に特に制限はないが、５〜１００ｍｍ角程度とすることが好ましい。この粉砕は、例えばジョークラッシャ等により行えばよい。

粗粉砕工程では、前記合金塊に対して水素吸蔵させ、粉砕を行う。原料合金塊に水素を吸蔵させると、相によって水素吸蔵量が異なり、これにより表面から自己崩壊的に粉砕が進行する。粗粉砕工程では、前記水素吸蔵処理の後、熱処理により合金粉末の脱水素を行い、脱水素後の合金粉末を冷却して取り出す。

前述の粗粉砕工程が終了した後、通常、粗粉砕した原料合金粗粉に粉砕助剤を添加する。粉砕助剤としては、例えば脂肪酸系化合物等を使用することができる。このような粉砕助剤を用いることで、良好な磁気特性を有する希土類焼結磁石を得ることができる。粉砕助剤の添加量としては、０．０３〜０．４質量％とすることが好ましい。この範囲内で粉砕助剤を添加した場合、焼結後の残留炭素の量を低減することができ、希土類焼結磁石の磁気特性を向上させる上で有効である。

粗粉砕工程の後、微粉砕工程を行う。微粉砕工程は、例えばジェットミルを使用した気流粉砕により行われる。微粉砕の際の条件は、用いる気流式粉砕機に応じて適宜設定すればよく、原料合金粉末を平均粒径が１〜１０μｍ程度、例えば３〜６μｍとなるまで微粉砕する。ジェットミルは、高圧の不活性ガス（例えば窒素ガス）を狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速の搬送ガス流により粉体の粒子を加速し、粉体の粒子同士の衝突や、衝突板あるいは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。ジェットミルは、一般的に、流動層を利用するジェットミル、渦流を利用するジェットミル、衝突板を用いるジェットミル等に分類される。その他、トルエン等の溶媒を用い、ボールミルやアトライタ等による湿式粉砕にて微粉砕を行っても良い。その場合、溶媒を気化させる乾燥工程が必要となる。

以上の微粉砕工程の後、磁場中成形工程において、希土類合金微粉を磁場中にて成形する。具体的には、微粉砕工程にて得られた希土類合金微粉を、いわゆるフィーダーを用いて電磁石を配置した金型内に充填し、磁場印加によって結晶軸を配向させた状態で磁場中成形する。磁場中成形は、縦磁場成形、横磁場成形のいずれであってもよい。この磁場中成形は、例えば４００〜１６００ｋＡ／ｍの磁場中で、５０〜２６０ＭＰａ前後の圧力で行えばよい。磁場配向にはパルス磁界を用いても良く、また静磁界とパルス磁界の組み合わせでも良い。パルス磁界としては２４００ｋＡ／ｍ以上が望ましい。

本発明を希土類金属磁石粉の充填に用いると効果的である。何故なら、前記成形工程では、希土類磁石原料粉を金型内に充填する必要があるが、例えば希土類焼結磁石の小型化、薄型化等に伴い金型の間口が狭くなる傾向にあり、充填性が大きな問題となる。希土類磁石原料粉は流動性が悪く、開口径の小さな金型キャビティ内への充填時には、しばしばブリッジを形成し、所定量の充填ができない充填不良を引き起こしている。また、充填できても、充填状態が不均一となり、成形体内の寸法のばらつきや成形体間の寸法のばらつきを引き起こしている。

そこで、本発明においては、ガス供給管を粉体内部に設置し、前記ガスを粉体内部から外部に向けて噴出することでフィーダー内に供給される希土類磁石原料粉をガスと混ぜ、いわばガスと原料粉との混合体を作り出すことにより、その流動性を高め、ブリッジの形成を解消し、充填性を改善する。前記の通り、希土類磁石原料粉中とガスの混合体とすることで、流体に近い状況が得られ、粉体間の表面エネルギーによる相互作用が極めて小さなものとなる。同時に、かさ密度が小さな状態にすることができ、原料粉の凝集が抑制され、粒子同士の分散性が向上して原料粉の流動性が大幅に改善される。また、ブリッジも形成されなくなる。希土類磁石原料粉は凝集してブリッジを形成し易く詰まり易い粉体であるため、例えばフィーダーを上方に向かって次第に開口寸法が拡大された形状にした場合、底部付近で詰まってしまい、円滑な充填ができなかった。しかしながら、本発明のように、ガスを希土類磁石原料粉と混合し、混合体とすることによって、凝集およびブリッジを解消することができ、粉体を滞留させることなく効率良く充填することが可能となる。したがって、金型キャビティ内への充填性が良好なものとなり、充填時間を短縮することができ、成形サイクルタイムの改善により生産効率を改善することができる。

ここで、前記希土類磁石原料粉中に導入（噴出）するガスとしては、希土類磁石原料粉に対して悪影響を及ぼすことのない窒素ガス、アルゴンガス等の不活性ガスを使用することが好ましい。空気等を用いると、希土類磁石原料粉が酸化して、特性が劣化するおそれがある。勿論、対象となる粉体が酸化等の影響を受けないものであれば、ガスとして空気等も使用することが可能である。

前記希土類磁石原料粉中へのガスの導入に際しては、例えばフィーダー内の希土類磁石原料粉の上方からガスを吹き付けるのではなく、希土類磁石原料粉中にガスを導入し、希土類磁石原料粉とガスが混合体となるように機能させることが必要である。したがって、本発明では、フィーダー内に供給され、貯留された希土類磁石原料粉体内部から粉体外部に向けてガスを噴出させ、希土類磁石原料粉の流動性を改善する。さらにガス供給口はフィーダー底面近傍に配置し、希土類磁石原料粉の底部付近から上方に向けてガスを噴出させることが望ましい。何故ならば、充填に際し、原料粉は概略上から下に落下して充填されるのに対し、ガスは概略下から上に抜けることになり、混合効果を高めることができるためである。またキャビティ内に充填された原料粉に対し、ガスによる加圧を防止できるので、充填粉の充填密度の低減に効果があるためである。

この場合、ガスが水平方向よりも上方に向けて噴出されるようにすればよく、これによってフィーダー内の希土類磁石原料粉に対して満遍なくガスを行き渡らせることができ、希土類磁石原料粉の流動性を効率的に改善することが可能になる。なお、ガスの噴出方向は、水平方向よりも上方に向かっていればよく、その角度は任意であるが、ガスの噴出方向が水平方向に対して１０°以上の角度をなすことが好ましく、ガスの少なくとも一部の噴出方向が水平方向に対して１０°〜６０°の角度をなすことがより好ましい。

前記ガスの導入に際して、導入するガスの流量があまり少なすぎると所定の効果を得ることができなくなるおそれがある。すなわち、希土類磁石原料粉４の流動性が悪くなり、ブリッジを形成しても詰まりを起こしたり、不均一な充填となるおそれがある。逆に、導入するガスの流量があまり多すぎると、ガスがバブル状になって希土類磁石原料粉４を巻き込んで上方に噴出し、充填性が悪くなるおそれがある。また、チャネリングやスラッギングが発生し易くなり、粉体とガスの混合性や流動性が低下するおそれもある。そこで、本発明では、ガスの導入量を適正に設定することにより、前記の問題を解決することとする。

この場合、ガス導入量は、希土類磁石原料粉の密度、粒径（表面積）、付着性（表面エネルギー）等の材料物性、及びキャビティ形状等、周囲の諸条件を勘案して適宜設定すればよいが、特に、フィーダー内の希土類磁石原料粉の量によって最適ガス流量が変わる。、また、フィーダー内に供給される希土類磁石原料粉の体積変動の大小によってガス流量の制御方法も変える必要がある。例えば、フィーダー内に供給される粉体の体積がほぼ一定、あるいは変動が小さい場合には、フィーダーの容積に応じてガス流量を一定に設定すればよい。具体的には、フィーダーの容積をＶ０（Ｌ）、ガスの流量をＶ１（Ｌ／分）としたときに、１≦Ｖ１／Ｖ０≦３０、好ましくは１．５≦Ｖ１／Ｖ０≦１６、さらに好ましくは１．５≦Ｖ１／Ｖ０≦１０を満たすようにガス流量を設定する。１未満であるとガス量がフィーダー内原料粉に比して少なく、十分な原料粉の流動性が得られない。また３０を超えるとガス量が多くなりすぎ、フィーダーから原料粉がこぼれたり、キャビティへの充填が遅くなるおそれが生じてくる。一方、フィーダー内に供給される粉体の体積が経時的に大きく変動する場合、あるいはフィーダーの容積とこの中に供給される希土類磁石原料粉の体積が大きく異なる場合には、フィーダ内の粉体の体積に応じてガス流量を設定することが好ましい。すなわち、フィーダー内の粉体の体積（＝質量／かさ密度）をＶ２（Ｌ）、ガスの流量をＶ１（Ｌ／分）としたときに、１．５≦Ｖ１／Ｖ２≦９５、好ましくは２≦Ｖ１／Ｖ０≦５０を満たすようにガス流量を設定する。１．５未満であるとガス量がフィーダー内原料粉に比して少なく、十分な原料粉の流動性が得られない。また６０を超えるとガス量が多くなりすぎ、フィーダーから原料粉がこぼれたり、キャビティへの充填が遅くなるおそれが生じてくる。

図１及び図２は、前記充填方法を実現するための充填装置の一例を示すものである。成形工程では、金型１のキャビティ（成形空間）２内にフィーダー３内の希土類磁石原料粉４を充填して磁場配向し、加圧成形を行う。希土類磁石原料粉４の充填時には、臼と称される金型１のキャビティ２内に下パンチ５が挿入されており、この下パンチ５の先端面を底面として希土類磁石原料粉４の充填が行われる。また、図１に示すように、金型１は２つのキャビティ２を有しており、１回の充填操作、成形操作により、２つの成形体が同時に成形される。

なお、本実施形態の場合、前記キャビティ２の開口形状は矩形状であるが、これに限らず、例えばＣ型形状やリング形状、円板状等、任意の形状とすることが可能である。また、本発明は、キャビティ２の形状が、開口部が狭く充填深さが深い形状である場合に特に有効であるが、適用に当たり、キャビティ２の形状に特段の制約はない。また、本実施形態では２つのキャビティを有しているが、キャビティの数には制限は無く、１つのキャビティでも、３つ以上のキャビティでもかまわない。

充填装置であるフィーダー３は、上方が開放された筐体形状を有しており、本例の場合、上方に向かって次第に開口寸法が拡大する、いわゆるロート状の形状（逆四角錐台形状）を呈している。したがって、フィーダー３内に供給された希土類磁石粉４は、その壁面を下方に向かって滑り落ち、フィーダー３の底面から前記キャビティ２内へと導かれる。

また、前記フィーダー３には、内部に供給される希土類磁石原料粉４中にガスを供給するためのガス供給管６が設けられており、希土類磁石原料粉４の流動性を高め、金型１のキャビティ２内への充填が円滑に行われるようになっている。

前記ガス供給管６は、フィーダー３の底面近傍に配されるガス導入部６ａと、その両端に連結されるガス供給側配管６ｂ及びガス排出側配管６ｃとにより構成されており、本実施形態の場合、図３（ａ）及び図３（ｂ）に示すように、フィーダー３のスライド方向（図中、矢印ｘ方向）において、給粉口７の両側２箇所に設置されている。ガス供給管６の設置間隔Ｌ１は任意であるが、前記スライド方向において２０〜５０ｍｍ間隔で設置することが好ましい。これにより、ガスを希土類磁石原料粉４の全体に行き渡らせることが可能となる。なお、前記ガス供給側配管６ｂ及びガス排出側配管６ｃは、可撓性（フレキシビリティ）を有する材質により形成されており、前記フィーダー３のスライドに追従し得るように構成されている。

前記ガス供給管６のガス導入部６ａは、図４（ａ）に示すように、複数のガス導入孔６ｄを有することが好ましい。原料粉とガスの混合性が増すためである。前記ガス供給側配管６ｂからガス導入部６ａに供給されたガスは、これらガス導入孔６ｄから希土類磁石原料粉４中に導入（噴出）される。余剰のガスは、ガス導入部６ａからガス排出側配管６へと排出される。

また、前記ガス導入部６ａに設けられたガス導入孔６ｄは、ガス導入部６ａに一定の間隔で配列されており、各配列箇所毎に３つのガス導入孔６ｄが形成されている。ここで、前記ガス導入部６ａがフィーダー３の底面にできる限り近い位置に設置されるとともに、図４（ｂ）に示すように、各ガス導入孔６ｄが水平方向よりも上方に向かって開口されており、導入されたガスは、希土類磁石原料粉４を下方から吹き上げる形になり、効率的に希土類磁石原料粉４の流動性を向上し得るように構成されている。

なお、前記ガス導入孔６ｄの開口方向は、水平方向よりも上方に向かっていることが好ましく、例えば図４（ｂ）に示すように、水平方向からの角度θがθ＞０°であればよい。好ましくは、前記角度θが１０°以上であり、ガス導入孔６ｄの少なくとも一部における前記角度θを１０°〜６０°とすることがより好ましい。かかる角度に設定することにより、フィーダー３の傾斜面近傍の希土類磁石原料粉４に対しても満遍なくガスを行き渡らせ、希土類磁石原料粉４全体に安定して流動性を得ることが可能になる。これに対して、全てのガス導入孔６ｄにおいて前記角度θが６０°を越えると、流動化効率が悪くなるおそれがある。本実施形態の場合、各配列箇所毎に、前記角度θが４５°のガス導入孔６ｄが２箇所、角度θが９０°のガス導入孔６ｄが一箇所、計３つのガス導入孔６ｄが形成されている。

さらに、本実施形態の場合、前記の通り各配列箇所毎に３つのガス導入孔６ｄが設けられているが、各配列箇所は、５〜３０ｍｍの間隔Ｌ２を開けて設けられていることが好ましい。各配列箇所の間隔Ｌ２が５ｍｍ未満であると、ガス流が密になりすぎてボイリングやスラッギングを起こし易くなる。逆に、前記間隔が３０ｍｍを越えると、ガス流が疎になりすぎてチャネリングを起こし易くなる。

以上の構成を有する充填装置を用いて金型１のキャビティ２内に希土類磁石原料粉４を充填し、これを所定の形状に成形する。充填に際しては、前記フィーダー３を図１及び図２中矢印ｘ方向に往復運動させ、フィーダー３の底面側からキャビティ内２へと希土類磁石原料粉４を充填する。充填は、重量による自然落下、磁界等の外部エネルギーによる吸引充填等を利用して行えばよい。

本実施形態では、ガス供給管６のガス導入部６ａに設けられたガス導入孔６ｄから希土類磁石原料粉４中にガスを適正な流量で導入するようにしているので、希土類磁石原料粉４の流動性を良好なものとすることができ、ブリッジ詰まりの無い円滑な充填が可能である。特に、開口形状が小さな空間や、開口形状に比して深さの大きな空間等に対しても、均一な充填が可能であり、１回の充填で複数（例えば２つ）の成形空間内に充填する場合にも均一な充填が可能である。また、本実施形態の充填方法、充填装置によれば、希土類磁石原料粉４の流動性の改善に液体を用いる必要がなく、特別なフィード機構や撹拌棒、シェーカー等も不要で、簡易な設備で円滑な充填が可能である。また、充填密度を下げることができるので、配向性の優れた、より特性の向上した磁石を得ることを期待できる。

なお、前記充填に際して、前記フィーダー３は、前記充填のために往復運動させるとともに、当該往復運動の方向（図１及び図２中、矢印ｘ方向）と直交する方向（図１及び図２中、矢印ｙ方向）にも往復運動させてもよい。この場合には、前記フィーダー３には、充填のための往復運動を行う第１の揺動機構の他、前記直交方向の往復運動を行う第２の揺動機構を設ければよい。これにより、フィーダー３の側壁に希土類磁石原料粉４を衝突させることができ、チャネリングの発生を防止し、流動性をより一層高めることが可能である。

前記充填の後、加圧成形を行って成形体を成形し、さらに、焼結工程・時効工程において、成形体に対して焼結及び時効処理を実施する。すなわち、焼結工程は希土類合金微粉を磁場中成形後、成形体を真空または非酸化性ガス雰囲気中で焼結する。焼結温度は、組成、粉砕方法、粒度と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、例えば１０００〜１１５０℃で５時間程度焼結すればよく、焼結後、急冷することが好ましい。焼結後、得られた焼結体に時効処理を施すことが好ましい。この時効工程は、得られる希土類焼結磁石の保磁力Ｈｃｊを制御する上で重要な工程であり、例えば非酸化性ガス雰囲気中あるいは真空中で時効処理を施す。時効処理としては、２段時効処理が好ましく、１段目の時効処理工程では、８００℃前後の温度で１〜３時間保持する。次いで、室温〜２００℃の範囲内にまで冷却する第１冷却工程を設ける。２段目の時効処理工程では、５５０℃前後の温度で１〜３時間保持する。次いで、室温まで冷却する第２冷却工程を設ける。６００℃近傍の熱処理で保磁力Ｈｃｊが大きく増加するため、時効処理を一段で行う場合には、６００℃近傍の時効処理を施すとよい。

前記焼結工程・時効工程の後、加工工程及び表面処理工程を行う。加工工程は、所望の形状に機械的に加工する工程である。表面処理工程は、得られた希土類焼結磁石の酸化や表面の脱落を抑えるために行う工程であり、例えばメッキ被膜や樹脂被膜を希土類焼結磁石の表面に形成する。

以下、本発明の具体的実施例について、実験結果を基に説明する。

実施例
質量百分率でＮｄ３０％、Ｄｙ３％、Ｂ１％、Ａｌ０．５％、Ｃｏ０．５％、残部Ｆｅなる組成を有するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系原料合金粗粉を用い、ジェットミルにより微粉砕を行った。得られた希土類磁石原料粉の平均粒径は、約４μｍであった。

この希土類磁石原料粉を図１及び図２に示す構造のフィーダー３内に移し、金型１のキャビティ２内に充填して磁場中成形を行った。フィーダーの下部は４０ｍｍ×９０ｍｍの矩形状開口を有し、上部は７０ｍｍ×１３０ｍｍの矩形状開口を有し開放されている。また高さは１００ｍｍである。したがって、フィーダーの体積（Ｖ０）は０．６３５Ｌであることがわかる。原料粉はフィーダーの高さ方向に対して約３０ｍｍ〜７０ｍｍ、平均５０ｍｍの高さに常時維持するように、フィーダーに供給した。したがって、原料粉の体積（Ｖ２）は約０．１１〜０．４５Ｌ、平均０．３２Ｌであることがわかる。フィーダー３内に設置されたガス供給管６のガス導入部６ａに設けられたガス導入孔６ｄの開口方向は、図４（ｂ）に示す通りであり、水平方向よりも上方に向けて開口している。キャビティ２の開口は、６．１ｍｍ×４３ｍｍの細長い矩形状であり、深さは７０ｍｍである。充填に際しては、ガス供給管６に窒素ガスを１Ｌ／分（試料１）、５Ｌ／分（試料２）および１０Ｌ／分（試料３）と流量を変えて供給した。

希土類磁石原料粉の充填は、フィーダー３を矢印ｘ方向に往復運動させることにより行い、キャビティ２内に擦り切り充填を行った。試料１及び試料２では往復回数８回（充填時間１１秒）であり、試料３では往復回数１２回（充填時間１７秒）であった。充填後、金型１を上昇させるとともに、上方から上パンチを挿入し、１０００ｋＡ／ｍの静磁場を印加しながら２００ＭＰａにて加圧し、成形した。

成形後の成形体１０について、図５に示すように、Ａ〜Cの３箇所の寸法を測定した。この方向は成形時の加圧方向であり、充填バラツキが反映されやすい方向である。測定は、１０回の充填、成形により得られた成形体試料２０個について行い、各測定箇所での平均寸法と寸法ばらつき、成形体の充填方向の平均寸法と寸法ばらつきを求めた。結果を表１に示す。また、同時に成形体試料２０個の平均重量と重量のばらつきを求めた。さらにキャビティ空間サイズと平均重量から充填密度を、成形体寸法と重量から成形体密度を、各々求めた。結果を表１に併せて示す。

この表１から明らかなように、粉体内部にガスを導入した場合は、成形体１０における寸法のばらつき、重量のばらつきともに小さくなり、希土類磁石原料粉が均一に充填されていることがわかる。特に、Ｖ１／Ｖ２が２２．２〜９０．９である試料３では、寸法ばらつき、重量ばらつきともに小さくなり、非常に優れていた。ただし、試料３の条件では、擦りきり充填に必要なフィーダーの往復回数は１２回と流量が少ない場合に比べ増加していた。また、ボイリングが発生し、原料粉がフィーダー内で一部飛散した状態となり、また原料粉がフィーダーと金型の隙間からこぼれる等、取り扱いには注意が必要であった。Ｖ１／Ｖ２が１１．１〜４５．４である試料２やＶ１／Ｖ２が２．２〜９．１である試料１でも、寸法ばらつき、重量ばらつきともに良好な結果を示し、非常に優れていることが判明した。また、擦りきり充填に必要なフィーダー往復回数は８回であり、ガス導入無しに比べ約半分の時間で充填できることがわかった。ボイリングやスラッギング、あるいはチャネリングといった現象は起こらず、極めて良好な充填ができることが判明した。したがって、前記結果より、Ｖ１／Ｖ２は、１．５≦Ｖ１／Ｖ２≦９５、さらには２≦Ｖ１／Ｖ０≦５０を満たすようにガス流量を設定することが好ましいと言える。Ｖ１／Ｖ０についても同様のことが言え、１≦Ｖ１／Ｖ０≦３０、さらには１．５≦Ｖ１／Ｖ０≦１０を満たすようにガス流量を設定することが好ましいと言える。

充填密度はいずれの場合も、ガス導入無しに比べて小さな値を示した。したがって、この場合は磁場成形における配向性の向上が予見でき、良好な結果が得られた。成形体密度は、いずれの場合もガス導入無しに比べて増加していた。これは粉体の充填が均一に行われた結果、加圧により密にパッキングされたものと推定している。

比較例１
先の実施例と同様のフィーダーを用い、ガス供給管に窒素ガスを導入しないで同様の充填、成形を試みた。しかしながら、フィーダー内で希土類磁石原料粉が凝集してブリッジを形成してしまい、十分な充填を行うことができなかった。

比較例２
フィーダーの形状をロート状から直方体形状（テーパ無し）に変更し、ガス供給管に窒素ガスを導入しないで、実施例と同様の充填、成形を試みた。この場合には、フィーダーを１４回（充填時間２０秒）往復運動させなければ充填を完了することができなかった。また、実施例と同様、成形後の成形体（試料数１０）について、Ａ〜Ｃの３箇所の寸法を測定した。結果を表１に示す。

比較例２では、キャビティ内寸法ばらつき、キャビティ間寸法ばらつきともに実施例より大きく、充填が不均一であることがわかった。

本発明を適用した充填装置の一構成例を模式的に示す正面図である。 図１に示す充填装置の側面図である。 （ａ）はガス供給管のキャビティ内への設置状態を示す平面図であり、（ｂ）は側面図である。 （ａ）はガス供給管のガス導入部の外観形状を示す平面図であり、（ｂ）はガス導入孔が形成された部分の断面図である。 実施例及び比較例２における成形体の寸法測定箇所を示す図である。

符号の説明

１ 金型、２ キャビティ、３ フィーダー、４ 希土類磁石原料粉、５ 下パンチ、６ ガス供給管、６ａ ガス導入部、６ｂ ガス供給側配管、６ｃ ガス排出側配管、６ｄ ガス導入孔、７ 給粉口、１０ 成型体

Claims (5)

1. 上方に向かって次第に開口寸法が拡大されたフィーダー内に供給される粉体中にガスを導入し、当該フィーダを往復動させて金型キャビティに前記フィーダー内の粉体を充填する粉体の充填方法であって、
   それぞれガス供給側配管、ガス導入部、及びガス排出側配管とにより構成されるガス供給管を前記フィーダ内に前記往復動方向と略直交する方向に複数設置し、当該ガス供給管の設置間隔を２０ｍｍ〜５０ｍｍとするとともに、各ガス供給管に形成されるガス導入孔の間隔を５ｍｍ〜３０ｍｍとし、
   前記フィーダーの容積をＶ０（Ｌ）、ガスの流量をＶ１（Ｌ／分）としたときに、１≦Ｖ１／Ｖ０≦３０を満たすようにガス流量を設定することを特徴とする粉体の充填方法。
2. 上方に向かって次第に開口寸法が拡大されたフィーダー内に供給される粉体中にガスを導入し、当該フィーダを往復動させて金型キャビティに前記フィーダー内の粉体を充填する粉体の充填方法であって、
   それぞれガス供給側配管、ガス導入部、及びガス排出側配管とにより構成されるガス供給管を前記フィーダ内に前記往復動方向と略直交する方向に複数設置し、当該ガス供給管の設置間隔を２０ｍｍ〜５０ｍｍとするとともに、各ガス供給管に形成されるガス導入孔の間隔を５ｍｍ〜３０ｍｍとし、
   前記フィーダー内の粉体の見かけ体積をＶ２（Ｌ）、ガスの流量をＶ１（Ｌ／分）としたときに、１．５≦Ｖ１／Ｖ２≦９５を満たすようにガス流量を設定することを特徴とする粉体の充填方法。
3. 前記ガスを水平方向よりも上方に向けて噴出させ、前記粉体中に導入することを特徴とする請求項１または２記載の粉体の充填方法。
4. 前記フィーダーを所定の方向に往復運動させることにより前記粉体の充填を行うことを特徴とする請求項１から３のいずれか１項記載の粉体の充填方法。
5. 前記粉体が、希土類磁石原料粉であることを特徴とする請求項１から４のいずれか１項記載の粉体の充填方法。

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