JP4511834B2 - 燃料電池スタックアセンブリ - Google Patents
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Description
したがって、本発明は、燃料電池プレートにおける円形または楕円形のシール溝のプロファイルに関するものであり、これらのプレートは、特に商業用および住居用の市場への適用のための、燃料電池および燃料電池スタックにおけるストレスの集中を最小化するように開発された。これらの溝のプロファイルは、4角または矩形の配置の溝の技術的なプロファイルの状態を凌駕して、燃料電池プレートの機械的強度を増強することが、予期せず発見された。
(a)その分子中に、ケイ素原子に結合した2つ以上のアルケニル基を含有する、100重量部のポリジ有機シロキサン;
(b)5〜50重量部の強化充填剤;
(c)40以上の原子量を有する、アルカリ土類金属の酸化物または水酸化物1〜20重量部;
(d)その分子中に、ケイ素原子に結合した3つ以上の水素原子を含有する有機水素ポリシロキサンであって、該水素原子は、成分(d)中のケイ素原子に結合した水素原子と成分(a)中のケイ素原子に結合したアルケニル基とのモル比が、0.4:1〜5:1の範囲となる量で存在し;
(e)1,000,000重量部のポリジ有機シロキサン(a)につき0.1〜500重量部の白金族金属を提供する量で存在する白金金属族触媒;
(f)任意に、成分(e)の存在と共に、または成分(e)の存在なしに存在する、0.1〜5.0重量部の有機過酸化物;
(g)任意に、0.01〜5.0重量部の阻害剤;
(h)任意に、0〜100重量部の非強化増量充填剤;および
(i)任意に、0.1〜5.0重量部の接着促進剤
を含有する。
装置の第1の実施形態。簡単のために、燃料電池が電池のスタック中に存在し、以下に記載されるもののような一般の設計において対応し、ならびに該燃料電池スタックが、操作単位を提供するのに要求される末端要素およびクランプ要素を包含するであろうことが、理解されるべきである。実施形態1〜3は、本発明の個々の実施形態の不可欠な要素のみを指し示すように意図され、そうでなければ、操作燃料電池スタックは実施形態4〜6に記載される構造に対応するであろうことが、理解されるべきである。実施形態1および2において、膜電極アセンブリは、非常に薄い厚さを持っている。
(a)その分子中に、ケイ素原子に結合した2つ以上のアルケニル基を含有する、100重量部のポリジ有機シロキサン;
(b)5〜50重量部の強化充填剤;
(c)40以上の原子量を有する、アルカリ土類金属の酸化物または水酸化物1〜20重量部;
(d)その分子中に、ケイ素原子に結合した3つ以上の水素原子を含有する有機水素シロキサンであって、該水素原子は、成分(d)中のケイ素原子に結合した水素と成分(a)中のケイ素原子に結合したアルケニル基とのモル比が、0.4:1〜5:1となる量で存在し;
(e)1,000,000重量部のポリジ有機シロキサン(a)につき0.1〜500重量部の白金族金属を提供するような量で存在する白金金属族触媒;
(f)任意に、成分(e)と共に、または成分(e)なしに存在する、0.1〜5.0重量部の有機過酸化物;
(g)任意に、0.01〜5.0重量部の阻害剤;
(h)任意に、0〜100重量部の非強化増量充填剤;および
(i)任意に、0.1〜5.0重量部の接着促進剤
を含有する。
該ポリジ有機シロキサンは、25℃にて、0.03〜100Pa・s未満の範囲内の粘度を持っていてもよい。それは、式X(R1R2SiO)nXにより表され得、式中、R1およびR2は、同一または異なる1価の置換または無置換の炭化水素基を表し;nは、この所望の粘度を提供するために選択され得る該ポリマー中の繰り返し単位の平均数であり;およびXは、エチレン性不飽和炭化水素基を含む末端基である。これ故に、該エラストマーシール材料組成物が、有機水素シロキサンまたはビニル特異的過酸化物を用いるヒドロシリル化により硬化される場合は、Xは、典型的にはビニルまたはもう1つ別のアルケニル基である。
本発明において使用される強化シリカ充填剤のタイプは決定的なものではなく、当業界では既知の如何なる強化シリカ充填剤でもありえる。これ故に、それは、1グラム当たり少なくとも50平方メートルの表面積(M2/g)を有する沈降または発熱シリカであり得る。より好ましくは、150〜500M2/gの範囲内の表面積を持つ沈降または発熱シリカである。最も好ましい強化シリカ充填剤は、370〜420M2/gの表面積を有する発熱シリカである。発熱シリカ充填剤は、米国特許第2,614,906号(1952年10月)および米国特許第3,043,660号(1962年7月)に記載されるように、テトラクロロシランまたはトリクロロシランのようなシランを燃やすことにより生産され得る。これらの充填剤は、望まれる場合には、有機シランまたは有機ポリシロキサンで処理され得る。該エラストマーシール材料組成物において使用されるこの成分の量は、使用される無機充填剤のタイプに依存するであろう。典型的には、それは成分(A)100重量部につき5〜50重量部の範囲中の量で存在する。
40以上の原子量を有するアルカリ土類金属の酸化物または水酸化物は、該エラストマーシール材料組成物の特徴成分の1つである。それは、該エラストマーシール材料組成物の硬化製品が、前記PEMにより悪化されないことを確実にするために包含される。アルカリ土類金属の酸化物および水酸化物の幾つかの代表例は、カルシウム、ストロンチウム、およびバリウムの酸化物および水酸化物を包含する。これらの材料は単独で、またはいずれか2つ以上の混合物として使用され得る。また、それらは、該エラストマーシール材料組成物中での効果的な分散を確実にするように、細かい粉末の形態で使用されてもよい。最も好ましいのは、水酸化カルシウムおよび酸化カルシウムである。この成分は、成分(A)100重量部につき1〜20重量部、好ましくは6〜12重量部の量で使用される。
その分子中に、ケイ素に結合した3つ以上の水素原子を有する該有機水素シロキサンは、架橋剤として機能する。使用され得る適切な有機水素シロキサンの幾つかの代表例は、各末端がトリメチルシロキシ基で封鎖されたメチル水素ポリシロキサン、各末端がトリメチルシロキシ基で封鎖されたジメチルシロキサン/メチル水素シロキサンコポリマー、各末端がジメチルフェニルシロキシ基で封鎖されたメチルフェニルシロキサン/メチル水素シロキサンコポリマー、環状メチル水素ポリシロキサン、ならびにジメチル水素シロキシ単位およびSiO4/2単位で作られたコポリマーを包含する。各末端がジメチル水素基で封鎖されたメチルトリフルオロプロピルメチル水素シロキサンコポリマーのようなフルオロシリコーン架橋剤、特に50モル%より多いメチルトリフルオロプロピルを含有するものも、使用され得る。該有機水素シロキサンは、それの中のケイ素に結合した水素原子と成分(A)中のケイ素に結合したアルケニル基とのモル比が0.4:1〜5:1の範囲にあることを確実にする量で、該エラストマーシール材料組成物中に存在すべきであり、さもなくば、良い硬化特性を得るのは難しい。
白金族触媒は、該エラストマーシール材料組成物を硬化させるに最も好ましい触媒である。代表的な適切な触媒は、細かい白金粉、白金黒、塩化白金酸、四塩化白金、塩化白金酸のオレフィン錯体、塩化白金酸のアルコール溶液、塩化白金酸およびアルケニルシロキサンの錯体を包含する。白金の代わりに、ロジウムまたはパラジウムのような他のVIII族金属を含有する触媒も、用いられ得る。該白金族触媒の量は、成分(A)1,000,000重量部につき0.1〜500重量部の白金族金属原子を提供するに充分であるべきである。この量が0.1部未満の場合には、この硬化反応は完結へと向かって進まないことがあり、一方で、この量が500部より多い場合には、コスト面で効果的ではない。
成分Fは、硬化シリコーンエラストマーを形成するにおいて助けとなる有機過酸化物硬化剤である。好ましくは、該有機過酸化物はビニル特異的であり、これは、前記ポリジ有機シロキサン中において、ビニル基または他のエチレン性不飽和炭化水素置換基の存在を要求する。硬化可能な該エラストマーシール材料組成物において硬化剤として有用なビニル特異的過酸化物は、2,5−ビス(第3級ブチルペルオキシ)−2,3−ジメチルヘキサンのような、アルキル過酸化物を包含する。該有機過酸化物もまた、非ビニル特異的として言及されるタイプであり得、これは如何なるタイプの炭化水素基とも反応して、フリー・ラジカルを生成する。
阻害剤は、該エラストマーシール材料組成物が適切な作動寿命を持ち、必要とされてもよいようなそれの加工に備えるように、存在し得る。それらは、3,5−ジメチル−1−ヘキシン−3−オール、1−エチニル−1−シクロヘキサノール、およびフェニルブチノールのようなアルキンアルコール;3−メチル−3−ペンテン−1−インおよび3,5−ジメチル−3−ヘキセン−1−インのようなエン−イン化合物;テトラメチルテトラヘキセニルシクロテトラシロキサン;ならびにベンゾトリアゾールにより、例示される。
幾つかの好ましい非強化増量充填剤は、石英粉、珪藻土、酸化鉄、酸化アルミニウム、炭酸カルシウム、または炭酸マグネシウムを包含する。
本明細書中での使用に適切な幾つかの接着促進剤は、米国特許第4082726号(1978年4月4日)、米国特許第4087585号(1978年5月2日)、米国特許第4732932号(1988年3月22日)、米国特許第5789084号(1998年8月4日)、および米国特許第6124407号(2000年9月26日)に記載されている。このような接着促進剤は、1つ以上のエポキシ基を含有するシランおよびシロキサンのような有機ケイ素化合物を、一般に含む。このタイプの組成物は、該エラストマーシール材料組成物の重量に基づいて0.1〜20重量部、好ましくは0.1〜5.0重量部の該接着促進剤の量で、典型的に使用される。該接着促進剤は一般に、該エラストマーシール材料組成物が硬化される前に、該エラストマーシール材料組成物に加えられる。
55,000cp(55Pa.s)の粘度を持つジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサン100部;41cp(0.041Pa.s)の粘度を持つヒドロキシ末端ジメチルシロキサン3部;5μの平均の粒子の大きさを有する石英シリカ40部;およびヘキサメチルジシラザン13部およびテトラメチルジビニルジシラザン0.4部で処理された、400m2/g表面の平均表面積を有する発煙シリカ40部が、均一になるまで配合された。配合後、この材料は真空下に加熱処理され、アンモニアおよび如何なる痕跡量の揮発分をも除いた。この組成物は、付属の実施例、すなわち表IIおよびIIIにおいて言及され使用される基本材料を形成する。それは、流動可能であり、90psig(7.214×105Pa)の圧力下に30g/分の速度にて1/8”開口部(orifice)を通じて押し出され得る、貯蔵に安定なペーストである。
1.陽極末端プレートが、そのシールを上に向けて、水平表面上に平らに置かれた。
2.絶縁体プレートが該陽極末端プレート上に置かれ、一方で、各プレートがお互いに整列するような位置に、該プレートを位置させた。
3.陽極母線プレートが、該絶縁体プレート上に置かれ、一方で、各プレートがお互いに整列するように、該プレートを位置させた。
4.陽極双極性フロー・フィールド・プレートが、その活性領域を上に向けて該絶縁体プレート上に置かれ、一方で、各プレートのシールを整列させた。
5.GDL層が、縮まった表面活性領域中でフィットするように切り取られ、該陽極双極性フロー・フィールド・プレート上に置かれた。
6.PEM層が、該陽極双極性フロー・フィールド・プレートおよび該GDL上に置かれた。
7.GDL層が、縮まった表面活性領域中でフィットするように切り取られ、陰極双極性フロー・フィールド・プレート上に置かれた。
8.該陰極双極性フロー・フィールド・プレートが、その活性領域を下に向けて、そのアセンブリ上に置かれた。
9.陰極母線プレートが該アセンブリ上に置かれ、一方で、該シールが整列されるように、該プレートを位置させた。
10.絶縁体プレートが、該アセンブリ上に置かれ、一方で、各プレート上のシールがお互いに整列するように、該プレートを位置させた。
11.該陰極末端プレートが、そのシール溝セグメントを下に向けて、水平面上に平らに置かれた。
12.周界ボルトタイプの結び付けるための桿が、該陰極末端プレートを通って挿入され、該陽極末端プレート中へねじ込むように延びた。
13.該周界ボルトがタイトにされ、段階1〜11の種々の組み立て要素のクランプの平等な分布を提供した。
3つの追加の実施例が調製され、これらの追加の例示組成物は、燃料電池プレート単位シール用のシール材料として使用された。該プレートは、インサート射出成型により調製されて硬化され、燃料電池スタックのプレートおよび成分は、前記実施例1の手順にしたがってアレンジされた。単純で簡潔にするために、この組み立ておよびインサート射出成型技術は繰り返されず、これらの組成物の詳細だけが、以下に示される。
実施例2が、シリコーン材料AおよびB中で使用されるジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサン中のメチルトリフルオロプロピルのモル%が40モル%であり、それの粘度が25,000センチストーク(250×10−4m2s−1)であることを除き繰り返され;シリコーン材料AおよびBにおける希釈剤として使用されるジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサン中のメチルトリフルオロプロピルのモル%が40モル%であり、その粘度が750であり;これらの押出速度はそれぞれ、184g/分および225g/分であった。この組成物は、表VIIにおいて以下に示される特徴を呈した。
実施例2が、シリコーン材料AおよびB中で使用されるジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサン中のメチルトリフルオロプロピルのモル%が70モル%であり、それの粘度が20,000センチストーク(200×10−4m2s−1)であることを除き繰り返され;シリコーン材料AおよびBにおける希釈剤として使用されるジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサン中のメチルトリフルオロプロピルのモル%が70モル%であり、それの粘度が1500であり;これらの押出速度はそれぞれ、136g/分および189g/分であった。この組成物は、表IXにおいて以下に示される特徴を呈した。
前記の実施例において記載されたタイプのシール材料は、プレート構造が4角、円形または楕円形を持つ溝プロファイルを包含する燃料電池装置において使用され得る。しかしながら、当業界の標準および状況である有限要素分析コンピュータ技術を使用して遂行された試験において、ここでは決定されるパラメータは、主なストレスおよび歪み、von MISES、ならびに静水成分を包含し、最も適切な溝プロファイルは円形または楕円形であることが見出された。これ故に、表Xでは、円形プロファイルまたは楕円形プロファイルを有する溝が、60%を超える最大ストレスにおいて抑制を提供した。有限要素分析(FEA)は、更なる負荷に対しての物理的系の応答を予測することが可能な、コンピュータ支援技術である。
Claims (8)
- 燃料電池スタックアセンブリの操作に関して要求される気体および液体のリークを防ぐために、前記燃料電池スタックアセンブリ中の個々の燃料電池プレート間にシールを与えるガスケットを収容する、溝を持つ複数のプレートを有する燃料電池スタックアセンブリにおいて、
前記燃料電池スタックアセンブリ中の各燃料電池プレートは、円形または楕円形プロファイルを有する溝を含み、前記燃料電池スタックアセンブリ中の各燃料電池プレート間のガスケットは、各燃料電池プレート中の溝のプロファイルに対応するプロファイルを有しており、前記ガスケットは、
(a)各分子中に、ケイ原子に結合した2つ以上のアルケニル基を含有する、100重量部のポリジ有機シロキサン;
(b)5〜50重量部の強化充填剤;
(c)40以上の原子量を有する、アルカリ土類金属の酸化物または水酸化物1〜20重量部;
(d)各分子中に、ケイ原子に結合した3つ以上の水素原子を含有する有機水素シロキサンであって、前記水素原子は、成分(d)中のケイ原子に結合した水素原子と成分(a)中のケイ原子に結合したアルケニル基とのモル比が、0.4:1〜5:1の範囲となる量で存在し;および
(e)1,000,000重量部の成分(a)につき、0.1〜500重量部の白金族金属を提供する量の白金族金属触媒
を含有する硬化性シール材料であるシール材料により形成される、燃料電池スタックアセンブリ。 - 接着剤が前記溝の表面に適用されるか、または接着剤が前記溝中のガスケットを接着するために、前記シール材料の成分として包含される、請求項1に記載の燃料電池スタックアセンブリ。
- 前記ガスケットが、前記燃料電池スタックアセンブリ中の燃料電池プレート間のシール関係を改善するために、前記ガスケットの表面に沿って延びる少なくとも1つの直立ビードを包含する、請求項1または2に記載の燃料電池スタックアセンブリ。
- 前記シール材料が、
(f)成分(e)と共に、または成分(e)の代わりの、0.1〜5.0重量部の有機過酸化物;
(g)0.01〜5.0重量部の阻害剤;および
(h)0.01〜100重量部の非強化増量充填剤
を更に含む、請求項1に記載の燃料電池スタックアセンブリ。 - 成分(a)が、ビニル末端メチルトリフルオロプロピルシロキサンまたはビニル末端メチルトリフルオロプロピルシロキサン・ジメチルシロキサン・コポリマー(ここでメチルトリフルオロプロピルのモル%が少なくとも10モル%である);およびビニル末端ジフェニルシロキサン・ジメチルシロキサン・コポリマー(ここでジフェニルシロキサンのモル%が2〜50モル%である)から選択される、請求項1に記載の燃料電池スタックアセンブリ。
- 成分(e)が熱可塑性有機ポリマー中に被包される、請求項1に記載の燃料電池スタックアセンブリ。
- 成分(e)が、白金族金属触媒の代わりの有機過酸化物であり、前記有機過酸化物が、前記シール材料100部につき0.5〜5.0部の量で存在し、前記シール材料は、100〜200℃の温度に加熱することにより硬化される、請求項1に記載の燃料電池スタックアセンブリ。
- 前記硬化性シール材料が、
(i)0.1〜20重量部の接着促進剤
を更に含み、前記接着促進剤はエポキシ含有有機ケイ素化合物であり、前記接着促進剤は前記硬化性シール材料が硬化される前に、前記硬化性シール材料に加えられる、請求項1または4に記載の燃料電池スタックアセンブリ。
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