JP4381051B2 - 水素生成装置 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、ジメチルエーテル、メタノール等の含酸素炭化水素を原燃料とし、この原燃料に水蒸気を加えて水蒸気改質し、水蒸気改質によって水素リッチな燃料改質ガスを生成する水素生成装置に関する。
【0002】
【従来の技術】
最近の電力産業分野や自動車産業分野等では、化石燃料枯渇に対応して省エネルギ化、CO2やNOxの濃度増加に伴う環境保全等から燃料の多様化が促進されており、その一つに水素ガスの利用技術がある。
【0003】
この水素ガスの利用技術には、例えば、燃料電池発電プラントや水素燃焼発電プラントがある。
【0004】
前者は、炭化系水素等から改質させた水素リッチな燃料改質ガスと酸素とを電気化学的に反応させ、直接電気エネルギを発生させるものであり、例えば特開2001−85040号公報(特許文献1参照)等数多くの発明が開示されている。
【0005】
また、後者は、高圧の水素ガスと純酸素ガスを燃焼させ高温の水蒸気を発生させ、発生した高温の水蒸気をタービンで膨張仕事をさせ、その際に発生する動力で発電機を駆動して発電を行なうものであり、例えば特開平11−36820号公報(特許文献2参照)等数多くの発明が開示されている。
【0006】
前者、後者ともにNOx,SOx,CO2などの環境汚染物質や温暖化効果ガスを発生させないきわめてクリーンなエネルギを使用する点で、21世紀の新エネルギ推進政策の一環として研究開発の成果が期待されている。
【0007】
【特許文献1】
特開2001−85040号公報
【0008】
【特許文献2】
特開平11−36820号公報
【0009】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、燃料電池発電プラントや水素燃焼発電プラントに燃料として供給する水素ガスは、水の電気分解により製造することが提案されている。
【0010】
この水の電気分解による水素製造は、図8に示すように、容器22内に、例えば水酸化ナトリウム等の水に溶解する電解質液23を充填し、充填する電解質液23に陽極24と陰極25とを浸漬する構成になっている。そして、陽極24で発生する酸素ガスは、酸素捕集部26に集められ、酸素取出し口27から取り出される。また、陰極25で発生する水素ガスは、水素捕集部28に集められ、水素取出し口29から取り出される。
【0011】
水の電気分解による水素製造では、必要なコストの大半が電力である。
【0012】
現在の原子力発電プラントや火力発電プラントでは、熱に交換される核分裂エネルギや石油、天然ガス等の燃料エネルギが約50%程度しか電力に変換されていない。特に、原子力発電プラントの場合、熱利用効率は30数%程度である。
【0013】
このため、水の電気分解による水素製造では、エネルギの利用効率がきわめて悪く、コスト高につながる等の問題点を含んでいた。
【0014】
一方、燃料から水素ガスを生成する場合、メチルエーテルやメタノール等の含酸素炭化水素は、低温、低圧で水蒸気改質ができるため、コスト的に有利である。
【0015】
また、メチルエーテルやメタノール等の含酸素炭化水素は、中小ガス団、炭素ガスやCO2含有量の多いガス団のメタンから製造されるため、その量が比較的多い。
【0016】
本発明は、このような点に着目してなされたものであり、メチルエーテル等の含酸素炭化水素から効率よく水素リッチな燃料改質ガスを生成する水素生成装置を提供することを目的とする。
【0017】
【課題を解決するための手段】
本発明に係る水素生成装置は、上述の目的を達成するために、請求項1に記載したように、改質器の改質管に触媒を担持させた担持体を充填し、この担持体にガス状のジメチルエーテルを通過させ、水蒸気改質により水素リッチな燃料改質ガスを生成する水素生成装置において、前記担持体は、三次元網目のセラミック多孔体からなるペレット状担持体であり、前記改質管に前記ペレット状担持体が複数個充填され、前記担持体に担持させた触媒は、Pd,Ni,Pt,Ruのうち、少なくとも一種以上を選択するとともに、選択した金属の粒径を10Å〜500Åに設定し、前記水蒸気改質が250℃〜350℃で行なわれるものである。
【0019】
また、本発明に係る水素生成装置は、上述の目的を達成するために、請求項2に記載したように、三次元網目のセラミック多孔体は、開気孔を0.5mm〜10mmに設定するとともに、気孔率を70%以上に設定したものである。
【0020】
また、本発明に係る水素生成装置は、上述の目的を達成するために、請求項3に記載したように、三次元網目のセラミック多孔体は、アルミナ、マグネシア、チタニア、シリカ、ジルコニアのうち、少なくとも一種以上を選択したものである。
【0021】
また、本発明に係る水素生成装置は、上述の目的を達成するために、請求項4に記載したように、担持体に担持させた触媒は、γ−アルミナを含むものである。
【0022】
また、本発明に係る水素生成装置は、上述の目的を達成するために、請求項5に記載したように、担持体に担持させた触媒は、Pd,Ni,Pt,Ruのうち、少なくとも一種以上を選択したものである。
【0025】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に係る水素生成装置の実施形態を図面および図面に付した符号を引用して説明する。
【0026】
なお、本発明に係る水素生成装置の説明に先立ち、まず、本発明に係る水素生成装置を組み込んだ例示としての燃料電池発電装置を説明する。
【0027】
図6は、本実施形態に係る燃料電池発電装置を示す概略系統図である。
【0028】
本実施形態に係る燃料電池発電装置は、ジメチルエーテルやメタノール等の含酸素炭化水素を原燃料とし、この原燃料に熱交換器1からの水蒸気を加え、水蒸気を加えた燃料(以下、混合燃料と記す)を改質器2に組み込んだ改質部3に供給し、ここでバーナ4からの燃焼ガスの加熱下、水蒸気改質を行って水素リッチな燃料改質ガスを生成する構成になっている。
【0029】
また、燃料電池発電装置は、改質部3からの水素リッチな燃料改質ガスに含まれている一酸化炭素を一酸化炭素変成器5および一酸化炭素除去器6で処理した後、燃料電池本体7で酸化剤、例えば空気と化学反応させ、その際発生する電子を集めて電力を発生させる構成になっている。
【0030】
一方、ジメチルエーテル等の含酸素炭化水素を原燃料とし、この原燃料に水蒸気を加えて混合させた混合燃料に水蒸気改質させる改質器2は、図7に示すように、筒状の胴体8の頭部側に燃料と空気とで燃焼ガスを生成するバーナ4を備え、その底部側に水蒸気を加えた混合燃料を水蒸気改質させる入口マニホールド9および水蒸気改質した燃料改質ガスを系外に供給する出口マニホールド10と、燃焼ガスを熱交換器(図示せず)の熱源に供給する燃焼ガス出口11とを備える一方、胴体8の中間部分に外管12と内管13とで構成した改質管14の外管12側に触媒を担持させた担持体15を充填した改質部3を備え、入口マニホールド9から供給された混合燃料が担持体15を通るとき、燃焼ガスの温度250℃〜350℃での加熱下、水素リッチな燃料改質ガスに改質され、改質された水素リッチな燃料改質ガスを内管13および出口マニホールド10を介して一酸化炭素変成器(図示せず)に供給するようになっている。
【0031】
このような構成を備えた、例示としての燃料電池発電装置の改質部3に用いられる水素生成装置として構成する担持体15は、図1に示すように、三次元網目の柱体16に成形加工されたセラミック多孔体17を用いている。
【0032】
このセラミック多孔体17は、繊維状骨格で形成された基盤18に口径0.5mm〜10mmの開気孔19を形成し、気孔率が70%以上となるよう成形加工されている。
【0033】
開気孔19の口径を0.5mm〜10mmとしたのは、口径が0.5mm以下であると、目詰まりを起すことがあり、また口径が10mm以上であると、機械強度が低下し、破損の虞があることに基づく。これらの数値は、実験によって確認された好ましい適用範囲である。
【0034】
また、三次元網目の柱体16に成形加工されたセラミック多孔体17は、アルミナ、マグネシア、チタニア、シリカ、炭化珪素、ジルコニアのうちから、少なくとも一つ以上の金属で組成されている。
【0035】
これらの金属は、燃焼ガス温度250℃〜300℃の加熱の下、図7に示す混合燃料を水蒸気改質させる際、充分な耐食性を備えているからである。
【0036】
一方、三次元網目の柱体16に成形加工されたセラミック多孔体17として用いる担持体15には、図7に示す混合燃料を水蒸気改質させる際に、触媒が担持(コーティング)される。
【0037】
この触媒は、γ−アルミナによって作製されるとともに、γ−アルミナで担持(コーティング)された触媒層内に貴金属、具体的にはPd,Ni,Pt,Ruのうち、少なくとも一種以上の金属が含まれる。そして、これらの金属は、粒径が10Å〜500Åになっている。
【0038】
触媒にγ−アルミナを選定したのは、燃焼ガス温度250℃〜300℃の加熱の下、混合燃料を水蒸気改質させる際、化学式、CH3OCH3+H2O→2CH3OHで示される改質反応を円滑に行わせるためである。
【0039】
また、γ−アルミナで形成された触媒層にPd,Ni,Pt,Ruのうち、少なくとも一種以上の金属を混入させたのは、混合燃料を水蒸気改質させる際、例えばメタノールを用いた場合、CH3OH+H2O→CO2+3H2の反応をより一層良好にさせるためである。
【0040】
また、上述の触媒に混入させたPd,Ni,Pt,Ruのうち、少なくとも一種以上の金属の粒径を10Å〜500Åに設定したのは、触媒の活性化を促進させることに基づく。
【0041】
なお、γ−アルミナ等で作製された触媒を担持する担持体15は、図7に示す改質管14に充填する際、触媒の密度(層厚)を混合燃料の流れに沿って入口側を高く、その出口側を相対的に低くしている。これは、水蒸気改質を無駄なく、より一層効果的に反応させるためである。
【0042】
このように、本実施形態は、担持体15に三次元網目の柱体16に成形加工されたセラミック多孔体17を用いるとともに、セラミック多孔体17の開気孔19を0.5mm〜10mmの孔径とし、気孔率を70%以上にする一方、セラミック多孔体17にγ−アルミナに貴金属を混入させた触媒を担持させ、触媒の表面積をより広くさせたので、水蒸気改質の際、担持体15を通過する混合燃料の圧力損失をより一層低くすることができ、触媒のより広い表面積の下、混合燃料の改質をより一層促進させることができる。
【0043】
なお、本実施形態は、担持体15に三次元網目の柱体16に成形加工されたセラミック多孔体17を用いているが、この例に限らず、例えば、図2に示すように、担持体15に三次元網目の中央を中空21にした中空柱体20に成形加工したセラミック多孔体17を用いてもよく、さらに、ハニカムに成形加工したセラミック多孔体17を用いてもよい。
【0044】
また、本実施形態は、図1や図2で示した担持体15を改質管に充填する際、長尺物にしてもよく、さらに図3に示すように、小さくしたペレット形状の担持体15を複数個集合させてもよく、あるいは、図4に示すように、球形の担持体15にしてもよい。図3および図4で示した担持体15は、ともに、図1で示した三次元網目のセラミック多孔体17になっている。
【0045】
次に、γ−アルミナ等で作製された触媒を担持体15に担持させる製造方法を説明する。
【0046】
触媒を担持体15に担持させる場合、気相法、共沈法、熱水法、凍結乾燥法、噴霧熱分解法、エマルジョン法のうち、いずれかの手法が用いられる。
【0047】
例えば、ゾル法を用いる場合、γ−アルミナにPd,Ni,Pt,Ruのうち、少なくとも一種以上の金属の金属水溶液を加えて撹拌し、ゾルを合成し、三次元網目の柱体16に成形加工したセラミック多孔体17を用いた担持体15にコーティングし、必要に応じて蒸発乾燥させ、還元処理する。
【0048】
このような手法を採れば、γ−アルミナは、CH3OCH3+H2O→2CH3OHの反応でジメチルエーテル(DME)を効果的にメタノールに改質させることができる。
【0049】
また、γ−アルミナに、Pd,Ni,Pt,Ruのうち、少なくとも一種以上の金属を混入させると、メタノールは、CH3OH+H2O→CO2+3H2の反応により、水素リッチな燃料改質ガスを生成することができる。なお、γ−アルミナにCuを混入させると、水素の生成がよくなり、特に、燃焼ガス300℃以下で水素の生成率が非常に高くなっている。
【0050】
図5は、ジメチルエーテル(DME)を水蒸気改質させたときの水素の改質率(水素生成率)を示す改質率線図である。
【0051】
この改質率線図から、燃焼ガス温度250℃〜300℃の加熱の下、ジメチルエーテル(DME)を加熱するとき、ジメチルエーテル(DME)は、圧力が低くなるほど水素の改質率が高いことがわかった。
【0052】
【発明の効果】
以上の説明のとおり、本発明に係る水素生成装置は、改質器の改質管に充填する担持体でジメチルエーテルやメタノール等の含酸素炭化水素を原燃料にし、この原燃料から水蒸気改質により水素リッチな燃料改質ガスを生成する際、担持体に三次元網目にしたセラミック多孔体を用いるとともに、セラミック多孔体を通過する原燃料の圧力損失を少なくさせ、より広い触媒の表面積の下、触媒を活性化させてより効率の高い水素リッチな燃料改質ガスを生成することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に係る水素生成装置として用いる担持体の第1実施形態を示す概念図。
【図2】本発明に係る水素生成装置として用いる担持体の第2実施形態を示す概念図。
【図3】本発明に係る水素生成装置として用いる担持体の第3実施形態を示す概念図。
【図4】本発明に係る水素生成装置として用いる担持体の第4実施形態を示す概念図。
【図5】ジメチルテーエルを水蒸気改質させたときの水素の改質率を示す改質率線図。
【図6】本発明に係る水素生成装置を組み込んだ例示としての燃料電池発電装置を示す概略系統図。
【図7】本発明に係る水素生成装置を収容した改質器の縦断面図。
【図8】従来の水電気分解による水素を生成する概念図。
【符号の説明】
1 熱交換器
2 改質器
3 改質部
4 バーナ
5 一酸化炭素変成器
6 一酸化炭素除去器
7 燃料電池本体
8 胴体
9 入口マニホールド
10 出口マニホールド
11 燃焼ガス出口
12 外管
13 内管
14 改質管
15 担持体
16 柱体
17 セラミック多孔体
18 基盤
19 開気孔
20 中空柱体
21 中空
22 容器
23 電解質液
24 陽極
25 陰極
26 酸素捕集部
27 酸素取出し口
28 水素捕集部
29 水素取出し口
Claims (5)
- 改質器の改質管に触媒を担持させた担持体を充填し、この担持体にガス状のジメチルエーテルを通過させ、水蒸気改質により水素リッチな燃料改質ガスを生成する水素生成装置において、
前記担持体は、三次元網目のセラミック多孔体からなるペレット状担持体であり、
前記改質管に前記ペレット状担持体が複数個充填され、
前記担持体に担持させた触媒は、Pd,Ni,Pt,Ruのうち、少なくとも一種以上を選択するとともに、選択した金属の粒径を10Å〜500Åに設定し、
前記水蒸気改質が250℃〜350℃で行なわれることを特徴とする水素生成装置。 - 三次元網目のセラミック多孔体は、開気孔を0.5mm〜10mmに設定するとともに、気孔率を70%以上に設定したことを特徴とする請求項1記載の水素生成装置。
- 三次元網目のセラミック多孔体は、アルミナ、マグネシア、チタニア、シリカ、ジルコニアのうち、少なくとも一種以上を選択したことを特徴とする請求項1記載の水素生成装置。
- 担持体に担持させた触媒は、γ−アルミナを含むことを特徴とする請求項1記載の水素生成装置。
- 担持体に担持させた触媒は、Pd,Ni,Pt,Ruのうち、少なくとも一種以上を選択したことを特徴とする請求項1記載の水素生成装置。
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