JP4368263B2 - 炭化水素改質用触媒の還元方法及び炭化水素改質用触媒並びにそれを用いた炭化水素改質方法 - Google Patents
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Description
その発明の要旨とするところは、
(1)還元ガスとして水素ガスを使用したニッケル及びマグネシウムを含有する複合酸化物の炭化水素改質用触媒の還元処理において、還元ガス中に中に水蒸気を混合し、水素ガスに対する水蒸気のモル比が1以上10以下で、500℃以上1000℃以下で還元を行うことを特徴とする炭化水素改質用触媒の還元方法。
(2)前記還元ガス中に、更に不活性ガス、二酸化炭素のすくなくともいずれかを混合することを特徴とする(1)記載の炭化水素改質用触媒の還元方法。
(3)前記還元処理を0.1〜10MPaの圧力で行うことを特徴とする(1)又は(2)記載の炭化水素改質用触媒の還元方法。
(4)還元処理を常圧から炭化水素の改質圧力と同じ圧力までの昇圧過程で行うことを特徴とする(1)〜(3)のいずれか1項に記載の炭化水素改質用触媒の還元方法。
(5)ニッケルおよびマグネシウムを含有する複合酸化物の炭化水素改質用触媒であって、マグネシウム元素を1〜59質量%含有し、ニッケル元素を0.1〜51質量%含有し、ニッケル元素とマグネシウム元素の合計量に対するニッケル元素の割合がモル比で0.01〜0.5であり、ニッケルの還元度がモル比で10%以上、金属ニッケルの平均粒子径が3nm以下であることを特徴とする炭化水素改質用触媒。
(6)前記(1)〜(4)のいずれか1項の方法で還元された炭化水素改質用触媒、又は前記(5)記載の炭化水素改質用触媒を用いて、水蒸気、二酸化炭素の少なくともいずれかの改質ガスにより、炭化水素を改質して水素を生成することを特徴とする炭化水素改質方法。
(7)前記改質を0.1〜10MPaの圧力下で行うことを特徴とする(6)記載の炭化水素改質方法。
上述した還元方法で還元された炭化水素改質用触媒、又は上述したニッケル粒子径の小さな炭化水素改質用触媒を用いて、炭化水素を改質ガスにより水素へ還元することができる。
水蒸気改質の反応温度 :850℃
水蒸気改質の反応圧力 :2MPa
水蒸気/メタン比(モル比) :2
水蒸気改質反応のW/F(触媒重量/ガス流量):0.4gh/mol
10時間後のメタン転化率と炭素析出量および還元後の触媒のニッケルの平均粒子径、ニッケル還元度を求め、表3、4に示す。ここでメタン転化率は、下式で表される。
Mo:原料ガス中のメタンのモル数
Mco:生成ガス中の一酸化炭素のモル数
Mco2:生成ガス中の二酸化炭素のモル数
改質時の化学反応式
炭素析出量は、反応後の触媒10mgを取り出し、熱重量分析計にかけて、乾燥空気流通下における炭素の燃焼による重量減少を炭素析出量とし、触媒単位質量あたりの析出割合(質量%)で表した。
Claims (7)
- 還元ガスとして水素ガスを使用したニッケル及びマグネシウムを含有する複合酸化物の炭化水素改質用触媒の還元処理において、還元ガス中に水蒸気を混合し、水素ガスに対する水蒸気のモル比が1以上10以下で、500℃以上1000℃以下で還元を行うことを特徴とする炭化水素改質用触媒の還元方法。
- 前記還元ガス中に、更に不活性ガス、二酸化炭素の少なくともいずれかを混合することを特徴とする請求項1記載の炭化水素改質用触媒の還元方法。
- 前記還元処理を0.1〜10MPaの圧力で行うことを特徴とする請求項1又は2記載の炭化水素改質用触媒の還元方法。
- 還元処理を常圧から炭化水素の改質圧力までの昇圧過程で行うことを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の炭化水素改質用触媒の還元方法。
- ニッケルおよびマグネシウムを含有する複合酸化物の炭化水素改質用触媒であって、マグネシウム元素を1〜59質量%含有し、ニッケル元素を0.1〜51質量%含有し、ニッケル元素とマグネシウム元素の合計量に対するニッケル元素の割合がモル比で0.01〜0.5であり、ニッケルの還元度がモル比で10%以上、金属ニッケルの平均粒子径が3nm以下であることを特徴とする炭化水素改質用触媒。
- 前記請求項1〜4のいずれか1項の方法で還元された炭化水素改質用触媒、又は前記請求項5記載の炭化水素改質用触媒を用いて、水蒸気、二酸化炭素の少なくともいずれかの改質ガスにより、炭化水素を改質して水素を生成することを特徴とする炭化水素改質方法。
- 前記改質を0.1〜10MPaの圧力で行うことを特徴とする請求項6記載の炭化水素改質方法。
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