JP4245464B2 - 燃料電池 - Google Patents
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Description
前記流路の断面の形状が方形で、前記第1の触媒が前記流路の少なくとも1面に設けられ、前記第2の触媒が前記流路の少なくとも他の1面に設けられており、前記第1の触媒は、第1の貴金属が担持された固体酸を有すること、および前記第2の触媒は、第2の貴金属が担持された固体塩基を有することを特徴とする。
(第1の実施の形態)
図1に本発明による燃料電池の第1の実施の形態を示す。
CH3OCH3+H2O→2CH3OH ・・・(1)
CH3OH+H2O→CO2+3H2 ・・・(2)
ここで、第1段階の反応にはγ−アルミナの様な固体酸が有効で、第2段階の反応にはPt、Pd、Rhなどの貴金属触媒が有効である。ここで、第1の貴金属の担持量が0.25wt%未満の場合、改質ガスの生成物分析の結果、メタノールの生成量の増加が認められた。これは、メタノールの水蒸気改質の速度が十分でなくなることを意味する。また、第1の貴金属の担持量が1.0wt%を超える場合、メタノールの水蒸気改質反応は逐次的なので効果に差がないことから、第1の貴金属の材料費を考慮するとあまり現実的でない。従って、第1の貴金属の担持量は0.25wt%以上1.0wt%以下が好ましい。
CO+H2O→H2+CO2 ・・・(3)
続いてCOシフト触媒の詳細について説明する。COシフト触媒は、以下の2種類のCOシフト触媒について実験を行った。一方のシフト触媒(Cu−ZnO系)は、30wt
%Cu/Al2O3−ZnOからなる銅−亜鉛系のシフト触媒を用いた。もう一方のシフト触媒(Pt/Al2O3系)は、Ce、Reが担持されたアルミナに1wt%のPtを担持させたPt担持/固体塩基触媒を用いた。この2種類のCOシフト触媒を、それぞれ前述の改質触媒と等量混合(例えば、COシフト触媒1g+改質触媒1g)した触媒の混合物を用いた、ジメチルエーテルの水蒸気改質実験の結果を示す。なお、混合方法は、粒子の大きさ20〜40メッシュの粒子の物理混合である。実験は、ジメチルエーテル(DME)と水の混合溶液の濃度が1:4(DME:水)、触媒の混合物の量が1g、接触時間(W/F)が約(3+3)g−cat・hr/molで行った。この結果、ジメチルエーテルの転化率は改質触媒とCu−ZnO系のCOシフト触媒との混合物、改質触媒とPt/Al2O3系のCOシフト触媒との混合物、共に約100%であった。また、炭素基準における一酸化炭素(CO)の収率は、改質触媒とCu−ZnO系のCOシフト触媒との混合物では21%、改質触媒とPt/Al2O3系のCOシフト触媒との混合物では6%となり、改質触媒単独で改質した場合に比べ、ジメチルエーテルの転化率を向上させ、また同時に一酸化炭素の収率を大幅に低下させることができた。
の濃度が高く、流路のCO選択酸化部4側は改質された水素や副生物である一酸化炭素の濃度が高い。従って、濃度の分布に応じて流路の気化部2側は改質触媒の比率が高い混合物(改質触媒多)12、流路のCO選択酸化部4側はCOシフト触媒の比率が高い混合物(COシフト触媒多)13を用いることで、改質の効率が向上する。
H2→2H++2e- ・・・(4)
の様に反応する。一方酸化剤極17に供給された酸素は、酸化剤極17で
1/2O2+2H++2e-→H2O ・・・(5)
の様に反応する。
燃焼部7の内部には、例えばサーペンタイン形状や、平行流路形状の発電に用いられた燃料が流れる流路が設けられている。流路の内壁面には、例えば、PtまたはPd、もしくはPtおよびPdなどの貴金属が担持されたアルミナなどの燃焼触媒が設けられている。燃焼触媒に貴金属を用いるのは、燃料電池の停止時に触媒の酸化、劣化を防止するための付帯設備なしに、燃焼触媒の酸化、劣化を防止するためである。
の触媒における転化率の高い改質温度領域で、第2の触媒を用いた一酸化炭素から水素へのシフト反応を、高い転化率で行うことができる。すなわち、改質部3へ第1の触媒と第2の触媒の両方を同時に設けても、ジメチルエーテルの水素への改質反応、および一酸化炭素の水素へのシフト反応の両方について高い転化率を実現できる。
さらに、1つの改質部のみで同様の反応を行うため、COシフト部の温度制御が不要になり制御系の簡素化、センサー等の削減ができる。
(第2の実施の形態)
図6に本発明による燃料電池の第2の実施の形態を示す。なお、図1に示す第1の実施の形態の各部と同一部分は、同一符号で示し、その説明を省略する。
CO+3H2→CH4+H2O ・・・(6)
CO選択メタン化部20の内部には、Ruを含むCO選択メタン化触媒が設けられている。図7にRuを含むCO選択メタン化触媒の一酸化炭素除去の温度特性を示す。Ruを含むCO選択メタン化触媒を用いた一酸化炭素のメタン化は、温度が高くなるほどメタン化が進み、メタン化後の気体の一酸化炭素濃度が低くなる。メタン化の温度が140℃以上の領域では、一酸化炭素のほとんどがメタン化され、メタン化後の気体の一酸化炭素濃度は10ppm以下となる。すなわち、CO選択メタン化部20の内部の反応温度は140℃以上が望ましい。また、CO選択メタン化部20の過熱は燃焼部7にて行われるため、CO選択メタン化部20と同様に燃焼部7に隣接して設けられる改質部3の内部の温度以下が望ましい。
(第3の実施の形態)
図8に本発明による燃料電池の第3の実施の形態を示す。なお、図1に示す第1の実施の形態の各部と同一部分、および図6に示す第2の実施の形態の各部と同一部分は、同一符号で示し、その説明を省略する。
2 気化部
3 改質部
4 CO選択酸化部
5 燃料電池セル
6 空気ポンプ
7 燃焼部
10 断熱部
11 改質触媒とCOシフト触媒の混合物
12 改質触媒の比率が高い混合物(改質触媒多)
13 COシフト触媒の比率が高い混合物(COシフト触媒多)
14 改質触媒
15 COシフト触媒
16 燃料極
17 酸化剤極
18 電解質膜
20 CO選択メタン化部
21 COシフト部
Claims (13)
- 少なくともジメチルエーテルを含む燃料を供給する燃料供給手段と、
前記燃料供給手段より供給される前記燃料が通過可能な流路が内部に設けられた改質部と、
前記流路の壁面に設けられ、前記燃料が、水もしくは水蒸気によって水素を含有する気体へ改質される改質反応を促進する第1の触媒と、
前記流路の壁面に設けられ、前記燃料が前記気体に改質される際に発生する一酸化炭素と前記水が、水素と二酸化炭素へ転化されるシフト反応を促進する第2の触媒と、
前記改質部におけるシフト反応後の、残存する一酸化炭素を除去するCO除去部と、
前記改質反応および前記シフト反応によって生成された水素と、大気中の酸素を用いて発電を行う燃料電池セルと、
を有し、
前記流路の断面の形状が方形で、前記第1の触媒が前記流路の少なくとも1面に設けられ、前記第2の触媒が前記流路の少なくとも他の1面に設けられており、
前記第1の触媒は、第1の貴金属が担持された固体酸を有すること、および前記第2の触媒は、第2の貴金属が担持された固体塩基を有することを特徴とする燃料電池。 - 前記第1の貴金属は、Pt、PdおよびRhからなる群より選ばれた少なくとも1種類の元素を含有することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池。
- 前記第1の貴金属の重量が前記第1の触媒の重量の0.25wt%以上1.0wt%以下であることを特徴とする請求項2に記載の燃料電池。
- 前記固体酸は、γ−アルミナを有する請求項1乃至請求項3のいずれか1項に記載の燃料電池。
- 前記第2の貴金属は、Pt、PdおよびRuからなる群より選ばれた少なくとも1種類の元素を含有することを特徴とする請求項1乃至請求項4のいずれか1項に記載の燃料電池。
- 前記固体塩基は、K、Mg、Ca、La、CeおよびReからなる群より選ばれた少なくとも1種類の元素が担持されたアルミナを有することを特徴とする請求項1乃至請求項5のいずれか1項に記載の燃料電池。
- 前記改質部の内部の前記改質反応およびシフト反応の反応温度が300℃以上400℃以下であることを特徴とする請求項1乃至請求項6のいずれか1項に記載の燃料電池。
- 前記燃料はジメチルエーテルの他に、さらに水とメタノールを含むこと
を特徴とする請求項1乃至請求項7のいずれか1項に記載の燃料電池。 - 前記CO除去部は、一酸化炭素のメタン化を促進するためのRuを含有する触媒を有することを特徴とする請求項1乃至請求項8のいずれか1項に記載の燃料電池。
- 前記CO除去部の内部の前記メタン化の反応温度が140℃以上前記改質部の内部の温度以下であることを特徴とする請求項9に記載の燃料電池。
- 前記CO除去部にて一酸化炭素を除去する前に、前記改質部におけるシフト反応後の、残存する一酸化炭素と前記水が、水素と二酸化炭素へ転化されるシフト反応を促進する第3の触媒が設けられたCOシフト部を、さらに有することを特徴とする請求項1乃至請求項10のいずれか1項に記載の燃料電池。
- 第3の触媒は、K、Mg、Ca、La、Ce、Reから選ばれる少なくとも1種類が担持されたアルミナを有する担体と、Pt、Pd、Ruから選ばれる少なくとも1種類を含有する貴金属を有することを特徴とする請求項11に記載の燃料電池。
- 前記COシフト部の内部の前記シフト反応の反応温度が200℃以上300℃以下であることを特徴とする請求項11もしくは請求項12に記載の燃料電池。
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