JP2005179081A - 水素製造装置および燃料電池システム並びにその運転方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 水素製造用原料から改質反応を利用して水素を含むガスを製造する、少なくとも改質器を有する水素製造装置の運転方法において、また、水素製造装置と、水素製造装置から得られる水素含有ガスを用いて発電を行う燃料電池とを有する燃料電池システムの運転方法において、該水素製造装置を停止する際に、改質器下流を、酸素を吸収可能な酸素吸収剤を介して大気開放する。この方法を行うための水素製造装置と燃料電池システム。
【選択図】 図1
Description
該水素製造装置を停止する際に、改質器下流を、酸素を吸収可能な酸素吸収剤を介して大気開放する
ことを特徴とする水素製造装置の運転方法が提供される。
水素製造時に、水素含有ガスを用いて該酸素吸収剤を再生することが好ましい。
酸素を吸収可能な酸素吸収剤を有し、
該改質器の下流を該酸素吸収剤を介して大気開放可能なラインを有する
ことを特徴とする水素製造装置が提供される。
水素製造時に水素含有ガスが流れるラインに該酸素吸収剤が設けられたことが好ましい。
該燃料電池システムを停止する際に、改質器下流を、酸素を吸収可能な酸素吸収剤を介して大気開放する
ことを特徴とする燃料電池システムの運転方法が提供される。
該水素製造装置による水素製造時に、水素含有ガスを用いて該酸素吸収剤を再生することが好ましい。
酸素を吸収可能な酸素吸収剤を有し、
該改質器の下流を該酸素吸収剤を介して大気開放可能なラインを有する
ことを特徴とする燃料電池システムが提供される。
水素製造時に水素含有ガスが流れるラインに該酸素吸収剤が設けられたことが好ましい。
水素製造装置は、水素製造用原料から水素を含むガスを製造する装置である。水素製造装置で得られる製品ガスは、例えば燃料電池のアノード室に供給するなどして利用される。また、製品ガスを必要に応じて貯蔵し、水素ステーションで自動車などに供給するために利用することもできる。
改質器では、水(スチーム)および/または酸素を水素製造用原料と反応させ、水素を含有する改質ガスを製造する。この装置で水素製造用原料は主に水素と一酸化炭素に分解される。また、通常、二酸化炭素およびメタンも分解ガス中に含有される。改質反応の例としては水蒸気改質反応、自己熱改質反応、部分酸化反応を挙げることができる。
水素製造の原料としては、上記改質反応により水素を含む改質ガスを得ることのできる物質であれば使用できる。例えば、炭化水素類、アルコール類、エーテル類など分子中に炭素と水素を有する化合物を用いることがでる。工業用あるいは民生用に安価に入手できる好ましい例として、メタノール、エタノール、ジメチルエーテル、都市ガス、LPG(液化石油ガス)、ガソリン、灯油などを挙げることができる。なかでも灯油は工業用としても民生用としても入手容易であり、その取り扱いも容易なため、好ましい。
改質器で発生するガスは水素の他に例えば一酸化炭素、二酸化炭素、メタン、水蒸気を含む。また、自己熱改質や部分酸化改質で空気を酸素源とした場合には窒素も含有される。このうち、一酸化炭素を水と反応させ水素と二酸化炭素に転換するシフト反応を行うのがシフト反応器である。通常、触媒の存在下反応が進行し、Fe−Crの混合酸化物、Zn−Cuの混合酸化物、白金、ルテニウム、イリジウムなど貴金属を含有する触媒を用い、一酸化炭素含有量(ドライベースのモル%)を好ましくは2%以下、より好ましくは1%以下、さらに好ましくは0.5%以下までに落とす。シフト反応を二段階で行うこともでき、この場合高温シフト反応器と低温シフト反応器が用いられる。
シフト反応器の出口ガス中の一酸化炭素濃度をさらに低減させるために、シフト反応器出口ガスを選択酸化反応で処理することができる。この工程では、鉄、コバルト、ニッケル、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金、銅、銀、金などを含有する触媒を用い、残存する一酸化炭素モル数に対し好ましくは0.5〜10倍モル、より好ましくは0.7〜5倍モル、さらに好ましくは1〜3倍モルの酸素を添加することで一酸化炭素を選択的に二酸化炭素に転換することにより一酸化炭素濃度を好ましくは10ppm(ドライベースのモル基準)以下に低減させる。この場合、一酸化炭素の酸化と同時に共存する水素と反応させメタンを生成させることで一酸化炭素濃度の低減を図ることもできる。選択酸化反応を二段階で行うこともできる。
水素製造用原料中の硫黄は改質触媒を不活性化させる作用があるためなるべく低濃度であることが望ましく、好ましくは0.1質量ppm以下、より好ましくは50質量ppb以下とする。このため、必要であれば前もって水素製造用原料を脱硫することができる。脱硫工程に供する原料中の硫黄濃度には特に制限はなく脱硫工程において、上記の硫黄濃度に転換できるものであれば使用することができる。
脱硫触媒(収着剤も含める)、改質触媒、CO変成触媒、選択酸化触媒のいずれにおいても触媒の形状は適宜選ばれる。典型的には粒状であるが、場合によってはハニカム状などとされることもある。
改質器を経たガスの組成(ドライベースのモル%)は改質器に水蒸気改質反応を用いた場合、通常例えば、水素63〜73%、メタン0.1〜5%、二酸化炭素5〜20%、一酸化炭素5〜20%である。一方、自己熱改質反応を用いた場合の組成(ドライベースのモル%)は、通常例えば、水素23〜37%、メタン0.1〜5%、二酸化炭素5〜25%、一酸化炭素5〜25%、窒素30〜60%である。部分酸化反応を用いた場合の組成は(ドライベースのモル%)、通常例えば、水素15〜35%、メタン0.1〜5%、一酸化炭素10〜30%、二酸化炭素10〜40%、窒素30〜60%である。
燃料電池としては、燃料極において水素が電極反応の反応物質であるタイプの燃料電池を適宜採用することができる。例えば、固体高分子形、燐酸形、溶融炭酸塩形、固体酸化物形の燃料電池を採用することができる。以下、固体高分子型燃料電池の構成を記す。
酸素吸収剤は、空気中の酸素を除去し、酸素濃度が低減された空気を得ることが可能なものである。例えば、酸素を吸収することのできる酸素吸収剤を適宜容器に収容して構成した酸素吸収器を用いることができる。また、酸素吸収器を別途設けずに、酸素吸収剤を改質器、シフト反応器、選択酸化反応器などの反応器に内蔵させることもできる。例えば、選択酸化反応器の直下流に酸素吸収器を別途設けることに替えて、選択酸化反応器内の選択酸化触媒の後段に酸素吸収剤を配置することができる。
燃料電池によって酸素除去空気を得る際に、燃料電池のカソード室出口ガスの酸素濃度を酸素センサーによって検知し、酸素センサーからの酸素濃度に応じた信号をコンピュータやシーケンサ等に送り、燃料電池で発生する電流を制御して、カソード室出口ガスの酸素濃度を所定の範囲に調節することが好ましい。酸素センサーとしてはガス中の酸素濃度を測定可能な公知のセンサーを適宜用いることができる。酸素濃度を調節する酸素濃度調節手段としては、公知の制御技術を適宜採用できる。例えば、公知の電流制御器等の電流制御手段と、公知のフィードバック制御回路などの制御回路を形成できるコンピュータやシーケンサ等の制御装置を組み合わせ、フィードバック制御回路に酸素センサーからの信号を送る信号経路を接続して形成することができる。
〔実施例1〕
図1は本発明の水素製造装置の一形態の概略を示すフロー図である。図1(a)に示すように、水素製造装置の運転時には、原料供給バルブ101は開とされ、水素製造用原料が改質器11に供給される。このとき、必要に応じて水素製造用原料をポンプやブロワなどの昇圧手段によって昇圧することができる。また、水素製造用原料以外の改質反応の反応物質など、水素製造のために必要な他の物質も適宜水素製造装置に供給できる。例えば、改質反応にスチームが必要な場合には水素製造装置にスチームあるいは水を供給することができ、改質反応に酸素が必要な場合には水素製造装置に空気などの酸素含有ガスを供給することができる。また選択酸化反応器に酸化反応用の空気などの酸素含有ガスを供給することもできる。
水素製造装置が改質器、シフト反応器、選択酸化反応器を備える場合、図1に示したように、選択酸化反応器の下流に酸素吸収器を設け、酸素吸収器の下流で製品ガス出口へ向かうラインと大気開放ラインとに分岐させ、これらラインを切り替えるバルブ等の切り替え手段を設けることが、触媒保護の観点から好ましい。あるいは図2に示すように(停止時の状態のみ図示する)、シフト反応器と選択酸化反応器の間に、上記分岐を設け、製品ガス出口に向かうラインを遮断するバルブ103の位置は選択酸化反応器の下流とすることもできる。この場合、選択酸化反応器には酸素除去されていない空気が自然流入することになるが、選択酸化触媒はそもそも酸素と接触させて用いられるものであり、酸化雰囲気への耐性があるため、このような形態も可能である。この形態は、シフト反応器出口の水素含有ガスにより酸素吸収剤が再生される。従って、酸素吸収剤の好ましい再生温度がシフト反応器の出口ガス温度と同程度である場合に、好適である。
これまでに説明した形態では改質器から酸素吸収器を経て製品ガス出口に至るラインと、改質器の下流に設けられる、水素製造時に水素含有ガスが流れる改質器下流のラインを酸素吸収器を介して大気開放するラインとの両者を有する場合、両者の少なくとも一部は兼用となるが(少なくとも酸素吸収器は両ラインに含まれる)、本発明はこのような場合に限られるものではない。図3に示す形態は(停止時の状態のみ図示する)、改質器下流に、酸素吸収器を介して大気開放するラインは有するが、改質器から酸素吸収器を経て製品ガス出口に至るラインは有さない。つまり、改質器11、シフト反応器12、選択酸化反応器13からバルブ103を経て製品ガス出口14に至る、水素製造時に水素含有ガスが流れるラインは酸素吸収器を経由しない。この形態においては、水素製造時に水素含有ガスによって酸素吸収剤を再生するのではなく、水素含有ガス以外の流体、例えばスチームを利用して再生を行ったり、使い捨てタイプの酸素吸収剤を使用したりすることができる。スチームを利用して再生する場合は、酸素吸収器の前後にバルブを設けるなどして、酸素吸収器を他のラインから切り離し、別途酸素吸収器にスチームを流すラインを形成することができる。
図4には本発明の水素製造装置のさらに別の形態を示す(停止時の状態のみ図示する)。この形態は水素製造装置停止時には水素利用設備が取り外される場合など、停止時に製品ガス出口が大気開放される場合に好適に用いることができる。この形態では、酸素吸収器が改質器下流に設けられ、ライン切り替えは行う必要がなく、ライン切り替え手段としてのバルブは不要である(遮断手段としてのバルブは有する)。運転時には水素含有ガスによって酸素吸収剤が再生され、停止時には、大気開放された製品ガス出口から自然流入する空気が酸素吸収器1によって酸素除去され、改質器等に酸素除去空気が自然流入する。改質器、シフト反応器および選択酸化反応器を備える場合には、選択酸化反応器の下流またはシフト反応器と選択酸化反応器の間に酸素吸収器を設けることが、改質器とシフト反応器を備え選択酸化反応器を備えない場合には、シフト反応器の下流に酸素吸収器を設けることが、触媒(特にはシフト反応触媒)の保護の観点から好ましい。
〔実施例5〕
図5は本発明の燃料電池システムの一形態の概略を示すフロー図である。この形態は、図1に示した水素製造装置100と燃料電池2を組合せた構成を基本とし、固体高分子形燃料電池用に好適である。
図6には、本発明の燃料電池システムの別の形態を示す(停止時の状態のみ図示する)。この形態ではアノードオフガスラインに酸素吸収器1が設けられ、運転時にはアノードオフガスによって酸素吸収剤が再生可能であり、停止時には大気からバーナ11bを経由して空気が酸素吸収器に自然流入し、酸素除去空気がアノード室2a、選択酸化反応器13、シフト反応器12、改質器(改質反応管11a)へと自然流入する。この形態は、前述のようなライン切替を不要とし、切替のためのバルブを不要とする点で好ましい。また、アノード室にも酸素除去空気が流入するので、アノードが空気の流入を嫌う場合に好ましい。
図7には、本発明の燃料電池システムの別の形態を示す。この形態では、酸素吸収剤による酸素除去に加えて、燃料電池による酸素除去を行う。図5の形態では、酸素吸収器1とバルブ103の間のラインを分岐し、バルブ102を介して改質器等を大気開放可能としているが、図7に示す形態では、酸素吸収器1とバルブ103の間のラインを分岐し、バルブ102に加えて燃料電池のカソード室2cおよび空気昇圧手段4を介して改質器等を大気開放可能としている。バルブ104はバルブ102とともに、燃料電池の運転時に使用するカソード出口ラインと、上記改質器等をカソード室を介して大気開放するラインとを切り替える切り替え手段として機能する。
上記機器の他にも、改質器を利用した水素製造装置の公知の構成要素、および燃料電池システムの公知の構成要素は、必要に応じて適宜設けることができる。具体例を挙げれば、燃料電池に供給するガスを加湿するための水蒸気を発生する水蒸気発生器、燃料電池等の各種機器を冷却するための冷却系、各種流体を加圧するためのポンプ、圧縮機、ブロワなどの加圧手段、流体の流量を調節するため、あるいは流体の流れを遮断/切り替えるためのバルブ等の流量調節手段や流路遮断/切り替え手段、熱交換・熱回収を行うための熱交換器、液体を気化する気化器、気体を凝縮する凝縮器、スチームなどで各種機器を外熱する加熱/保温手段、各種流体の貯蔵手段、計装用の空気や電気系統、制御用の信号系統、制御装置、出力用や動力用の電気系統などである。
2 燃料電池
2a アノード室
2c カソード室
4 空気昇圧手段
6 バッファータンク
11 改質器
11a 改質反応管
11b バーナ
12 シフト反応器
13 選択酸化反応器
14 製品ガス出口
100 水素製造装置
101、102、103、104 バルブ
110 分岐点
200 電流制御器
201 酸素センサー
Claims (8)
- 水素製造用原料から改質反応を利用して水素を含むガスを製造する、少なくとも改質器を有する水素製造装置の運転方法において、
該水素製造装置を停止する際に、改質器下流を、酸素を吸収可能な酸素吸収剤を介して大気開放する
ことを特徴とする水素製造装置の運転方法。 - 前記酸素吸収剤が還元ガスにより再生可能であり、
水素製造時に、水素含有ガスを用いて該酸素吸収剤を再生する
請求項1記載の方法。 - 水素製造用原料から改質反応を利用して水素を含むガスを製造する、少なくとも改質器を有する水素製造装置において、
酸素を吸収可能な酸素吸収剤を有し、
該改質器の下流を該酸素吸収剤を介して大気開放可能なラインを有する
ことを特徴とする水素製造装置。 - 前記酸素吸収剤が還元ガスにより再生可能であり、
水素製造時に水素含有ガスが流れるラインに該酸素吸収剤が設けられた
請求項3記載の水素製造装置。 - 水素製造用原料から改質反応を利用して水素を含むガスを製造する、少なくとも改質器を有する水素製造装置と、該水素製造装置から得られるガスを用いて発電を行う燃料電池とを有する燃料電池システムの運転方法において、
該燃料電池システムを停止する際に、改質器下流を、酸素を吸収可能な酸素吸収剤を介して大気開放する
ことを特徴とする燃料電池システムの運転方法。 - 前記酸素吸収剤が還元ガスにより再生可能であり、
該水素製造装置による水素製造時に、水素含有ガスを用いて該酸素吸収剤を再生する
請求項5記載の方法。 - 水素製造用原料から改質反応を利用して水素を含むガスを製造する、少なくとも改質器を有する水素製造装置と、該水素製造装置から得られるガスを用いて発電を行う燃料電池とを有する燃料電池システムにおいて、
酸素を吸収可能な酸素吸収剤を有し、
該改質器の下流を該酸素吸収剤を介して大気開放可能なラインを有する
ことを特徴とする燃料電池システム。 - 前記酸素吸収剤が還元ガスにより再生可能であり、
水素製造時に水素含有ガスが流れるラインに該酸素吸収剤が設けられた
請求項7記載の燃料電池システム。
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