JP4215046B2 - 窒化物蛍光体及びそれを用いた発光装置 - Google Patents
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Description
発光装置1は、サファイア基板1の上部に積層された半導体層2と、該半導体層2に形成された正負の電極3から延びる導電性ワイヤ14で導電接続されたリードフレーム13と、該サファイア基板1と該半導体層2とから構成される発光素子10の外周を覆うようにリードフレーム13aのカップ内に設けられた蛍光体11とコーティング部材12と、該蛍光体11及び該リードフレーム13の外周面を覆うモールド部材15と、から構成されている。
上記の発光装置1と異なる発光装置2についての具体的構成について詳述する。図8は、本発明に係る発光装置2を示す図である。発光装置2は、表面実装型の発光装置を形成する。発光素子101は、紫外光励起の窒化物半導体発光素子を用いることができる。また、発光素子101は、青色光励起の窒化物半導体発光素子も用いることもできる。ここでは、紫外光励起の発光素子101を例にとって、説明する。発光素子101としてLEDチップ101は、発光層としてピーク波長が約370nmのInGaN半導体を有する窒化物半導体発光素子を用いる。より具体的なLEDの素子構造としてサファイア基板上に、アンドープの窒化物半導体であるn型GaN層、Siドープのn型電極が形成されn型コンタクト層となるGaN層、アンドープの窒化物半導体であるn型GaN層、窒化物半導体であるn型AlGaN層、次に発光層を構成するInGaN層の単一量子井戸構造としてある。発光層上にはMgがドープされたp型クラッド層としてAlGaN層、Mgがドープされたp型コンタクト層であるGaN層を順次積層させた構成としてある。(なお、サファイア基板上には低温でGaN層を形成させバッファ層とさせてある。また、p型半導体は、成膜後400℃以上でアニールさせてある。)。エッチングによりサファイア基板上の窒化物半導体に同一面側で、pn各コンタクト層表面を露出させる。露出されたn型コンタクト層の上にn電極を帯状に形成し、切除されずに残ったp型コンタクト層のほぼ全面に、金属薄膜から成る透光性p電極が形成され、さらに透光性p電極の上にはn電極と平行に台座電極がスパッタリング法を用いて形成されている。
本発明に係る蛍光体は、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Luからなる群から選ばれる少なくとも1種以上の希土類元素により賦活される、Be、Mg、Ca、Sr、Ba、Znからなる群から選ばれる少なくとも1種以上の第II族元素と、C、Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Hfからなる群から選ばれる少なくとも1種以上の第IV族元素と、Nと、を含む窒化物蛍光体であって、該窒化物蛍光体は、Bが1ppm以上10000ppm以下含まれていることを特徴とする窒化物蛍光体である。又は、該窒化物蛍光体の組成中に、Oが含まれている窒化物蛍光体である。上記窒化物蛍光体の組合せのうち、Euにより賦活される、Ca及びSrの少なくともいずれか1元素と、Siと、Nと、からなる窒化物蛍光体であって、Bが1ppm以上10000ppm以下含まれていることを特徴とする窒化物蛍光体であることが好ましい。Euの一部は、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Luからなる群から選ばれる少なくとも1種以上の希土類元素により置換可能である。Ca及びSrの少なくともいずれか一方の元素の一部は、Be、Mg、Ba、Znからなる群から選ばれる少なくとも1種以上の第II族元素により置換可能である。Siの一部は、C、Ge、Sn、Ti、Zr、Hfからなる群から選ばれる少なくとも1種以上の第IV族元素により置換可能である。
次に、図2を用いて、本発明に係る蛍光体、Bを含有するCa2Si5N8:Euの製造方法を説明するが、本製造方法に限定されない。上記蛍光体には、Li、Na、K、B等及びOが含有されている。
発光装置に使用される蛍光体は、本発明に係る窒化物蛍光体の他に、青色に発光する蛍光体、緑色に発光する蛍光体、黄色に発光する蛍光体の少なくともいずれか1以上の蛍光体を混合して、使用することができる。
励起光源は、半導体発光素子、レーザーダイオード、アーク放電の陽光柱において発生する紫外放射、グロー放電の陽光柱において発生する紫外放射などがある。特に、近紫外領域の光を放射する半導体発光素子及びレーザーダイオード、青色に発光する半導体発光素子及びレーザーダイオード、青緑色に発光する半導体発光素子及びレーザーダイオードが好ましい。
本発明において発光素子は、蛍光体を効率よく励起可能な発光波長を発光できる発光層を有する半導体発光素子が好ましい。このような半導体発光素子の材料として、BN、SiC、ZnSeやGaN、InGaN、InAlGaN、AlGaN、BAlGaN、BInAlGaNなど種々の半導体を挙げることができる。同様に、これらの元素に不純物元素としてSiやZnなどを含有させ発光中心とすることもできる。蛍光体を効率良く励起できる紫外領域から可視光の短波長を効率よく発光可能な発光層の材料として特に、窒化物半導体(例えば、AlやGaを含む窒化物半導体、InやGaを含む窒化物半導体としてInXAlYGa1−X−YN、0<X<1、0<Y<1、X+Y≦1)がより好適に挙げられる。
上述の紫外光励起の発光素子と異なる青色光励起の発光素子を使用することもできる。青色光励起の発光素子10は、III属窒化物系化合物発光素子であることが好ましい。発光素子10は、例えばサファイア基板1上にGaNバッファ層を介して、Siがアンドープのn型GaN層、Siがドープされたn型GaNからなるn型コンタクト層、アンドープGaN層、多重量子井戸構造の発光層(GaN障壁層/InGaN井戸層の量子井戸構造)、Mgがドープされたp型GaNからなるp型GaNからなるpクラッド層、Mgがドープされたp型GaNからなるp型コンタクト層が順次積層された積層構造を有し、以下のように電極が形成されている。但し、この構成と異なる発光素子10も使用できる。
コーティング部材12(光透光性材料)は、リードフレーム13のカップ内に設けられるものであり発光素子10の発光を変換する蛍光体11と混合して用いられる。コーティング部材12の具体的材料としては、エポキシ樹脂、ユリア樹脂、シリコーン樹脂などの温度特性、耐候性に優れた透明樹脂、シリカゾル、ガラス、無機バインダーなどが用いられる。また、蛍光体11と共に拡散剤、チタン酸バリウム、酸化チタン、酸化アルミニウムなどを含有させても良い。また、光安定化剤や着色剤を含有させても良い。
リードフレーム13は、マウントリード13aとインナーリード13bとから構成される。
導電性ワイヤ14は、発光素子10の電極3とリードフレーム13とを電気的に接続するものである。導電性ワイヤ14は、電極3とオーミック性、機械的接続性、電気導電性及び熱伝導性が良いものが好ましい。導電性ワイヤ14の具体的材料としては、金、銅、白金、アルミニウムなどの金属及びそれらの合金などが好ましい。
モールド部材15は、発光素子10、蛍光体11、コーティング部材12、リードフレーム13及び導電性ワイヤ14などを外部から保護するために設けられている。モールド部材15は、外部からの保護目的の他に、視野角を広げたり、発光素子10からの指向性を緩和したり、発光を収束、拡散させたりする目的も併せ持っている。これらの目的を達成するためモールド部材は、所望の形状にすることができる。また、モールド部材15は、凸レンズ形状、凹レンズ形状の他、複数積層する構造であっても良い。モールド部材15の具体的材料としては、エポキシ樹脂、ユリア樹脂、シリコーン樹脂、シリカゾル、ガラスなどの透光性、耐候性、温度特性に優れた材料を使用することができる。モールド部材15には、拡散剤、着色剤、紫外線吸収剤や蛍光体を含有させることもできる。拡散剤としては、チタン酸バリウム、酸化チタン、酸化アルミニウム等が好ましい。コーティング部材12との材質の反発性を少なくするため、屈折率を考慮するため、同材質を用いることが好ましい。
表1は、実施例1乃至4の窒化物蛍光体の特性を示す。
表2は、実施例5乃至9の窒化物蛍光体の特性を示す。
表3は、実施例10乃至15の窒化物蛍光体の特性を示す。
表4は、実施例16乃至20の窒化物蛍光体の特性を示す。
表5は、実施例21乃至26の窒化物蛍光体の特性を示す。
発光装置1は、赤味成分を付加した白色発光装置に関する。図1は、本発明に係る発光装置1を示す図である。図7は、本発明に係る発光装置1の色度座標を示す図である。
図8は、本発明に係る発光装置2を示す図である。発光装置2は、表面実装タイプの発光装置である。該発光装置2に使用する発光素子101は、青色光励起の発光素子を使用するが、380〜400nmの紫外光励起の発光素子も使用することができ、発光素子101は、これに限定されない。
図9は、本発明に係るキャップタイプの発光装置3を示す図である。
P2 原料のCaを窒素雰囲気中で窒化する。
P3 Caの窒化物を粉砕する。
P4 原料のSiを粉砕する。
P5 原料のSiを窒素雰囲気中で窒化する。
P6 Siの窒化物を粉砕する。
P7 Euの化合物Eu2O3に、Bの化合物H3BO3を湿式混合する。
P8 Euの化合物Eu2O3と、Bの化合物H3BO3との混合物を、酸化雰囲気中で焼成する。
P9 EuとBの混合物を粉砕する。
P10 Caの窒化物、Siの窒化物、EuとBとの混合物を混合する。
P11 Caの窒化物、Siの窒化物、EuとBとの混合物をアンモニア雰囲気中で、焼成する。
P12 Bが添加されたCa2Si5N8:Euで表される蛍光体。
1 基板
2 半導体層
3 電極
4 バンプ
10 発光素子
11 蛍光体
12 コーティング部材
13 リードフレーム
13a マウントリード
13b インナーリード
14 導電性ワイヤ
15 モールド部材
101 発光素子
102 リード電極
103 絶縁封止材
104 導電性ワイヤ
105 パッケージ
106 リッド
107 窓部
108 蛍光体
109 コーティング部材
Claims (3)
- Ca単体若しくはSr単体又はCa若しくはSrを含有する化合物と、Siを含有する化合物と、Eu単体又はEuを含有する化合物と、を有する原料に、10ppm乃至1000ppmのBを含有する化合物を湿式混合する工程と、
前記原料と前記Bを含有する化合物との混合物を焼成する工程と、
を有する(Ca,Sr)2Si5N8:Euの窒化物蛍光体の製造方法。 - Ca単体若しくはSr単体又はCa若しくはSrを含有する化合物と、Siを含有する化合物と、Eu単体又はEuを含有する化合物と、を有する原料に、10ppm乃至1000ppmのBを含有する化合物を乾式混合する工程と、
前記原料と前記Bを含有する化合物との混合物を焼成する工程と、
を有する(Ca,Sr)2Si5N8:Euの窒化物蛍光体の製造方法。 - 前記焼成は、アンモニア雰囲気中で行われることを特徴とする請求項1又は2に記載の窒化物蛍光体の製造方法。
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