JP4202205B2 - 燃料電池スタック - Google Patents
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Description
従来の燃料電池を複数個積層した燃料電池スタックの一般的な構成を図6に示す。
燃料電池は、水素イオンを選択的に輸送する水素イオン伝導性高分子電解質膜1、および高分子電解質膜1の両面に形成された一対の電極44a、44bから構成される。前記電極44a、44bは、通常、白金系の金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分とし、水素イオン伝導性高分子電解質膜1上に形成される触媒層2a、2bおよび、この触媒層2a、2bの外面に形成され、通気性と電子導電性とを併せ持つガス拡散層48a、48bからなる。
電極44a、44bに供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外にリークしたり、二種類の反応ガスが互いに混合したりしないように、電極44a、44bの周囲には水素イオン伝導性高分子電解質膜1を挟んでガスシール材5a、5bが配置される。このガスシール材5a、5bは、電極44a、44bおよび水素イオン伝導性高分子電解質膜1と一体化してあらかじめ組み立てられ、これをMEA12(電解質膜・電極接合体)と呼ぶ。
このように、MEA12とセパレータ板6a、6bとを交互に重ねていき、10〜200セル積層した後、その電池積層体を集電板9および絶縁板10を介してエンドプレート11で挟み、締結ボルトで両端から固定するのが一般的な燃料電池スタックの構造である。
織布には、ポリアクリロニトリル系、ピッチ系、セルロース系、ポリノジック系などの炭素質繊維が用いられる。その中でも現在、機械的強度が高いことや不純物が少ないことから、ポリアクリロニトリル系が好ましい。炭素質繊維の単繊維の直径は通常3〜70μmであるが、特に8〜40μmが好ましい。この単繊維を10〜600本、撚り合わせて単糸を作製する。さらに、この単糸を2本、撚り合わせて双糸を作製する場合もある。この単糸あるいは双糸を用いて、通常の織機を用いて布を作製する。織布の織り方は平織が好ましい。しかし運転条件によって、斜文織、朱子織を用いることもある。
なお、織布は、一般的には、例えば、炭素質繊維が互いに融着することにより、または、比較的少量のバインダーもしくはその炭化物により炭素質繊維が互いに結合することにより構成される。
ガス拡散層としては、上記の炭素質単繊維およびバインダーを用いて得られた不織布を、窒素雰囲気中、900℃で加熱して炭化処理した後、それをアルゴン雰囲気中、2000℃で加熱して黒鉛化処理したものが用いられる。
本発明は、ガス拡散層用基材に織布または不織布を用いた場合の電池試験を繰り返し行い、織布と不織布の違いが電池性能に与える影響を明らかにすることにより発案されたものである。一般的な、織布と不織布の特徴を表1に示す。
一方、不織布は作製時に、バインダーとして多量の樹脂を使い、厚さ方向に十分プレス加工されているため、表面の平滑性にすぐれ、繊維ほつれも比較的少ない。このため、不織布の場合には、高分子電解質膜や触媒層へのダメージが小さいことを見出した。
従来技術として、例えば特許文献1では、積層体の両端に配される絶縁板に冷却水流路(冷却部)を設け、スタック内を通過し電池反応の熱を受けて温度上昇した冷却水を、この冷却水流路に流すことで、積層体の両端に位置する単電池の温度低下を抑制することが提案されている。
このことから、織布と不織布の特性を見極め、燃料電池スタック内において個々の単電池、またはアノードとカソードの加湿状態、余剰水の量に応じて、織布と不織布を適切に配置することが重要である。
前記電池積層体の少なくとも両端の単電池を構成するガス拡散層が織布を基材とし、前記両端の単電池以外の単電池を構成するガス拡散層が不織布を基材とすることを特徴とする。
前記単電池のカソードにおけるガス拡散層が織布を基材とし、アノードにおけるガス拡散層が不織布を基材とすることを特徴とする。
前記セパレータ板の少なくとも一つは内部に冷却部を有し、
前記電池積層体の少なくとも前記冷却部を有するセパレータ板を含む単電池を構成するガス拡散層が織布を基材とし、前記冷却部を有するセパレータ板を含む単電池以外の単電池を構成するガス拡散層が不織布を基材とすることを特徴とする。
前記不織布が、50〜500μmの厚さ、および300〜800kg/m3の嵩密度を有することが好ましい。
前記ガス拡散層の触媒層と接する側に、導電性撥水カーボン層が形成されていることが好ましい。
前記織布の嵩密度は、200〜500kg/m3が好ましい。嵩密度が200kg/m3未満のとき、織布に隙間が増え、抵抗値が増加する。また、この織布をガス拡散層の基材として用い、導電性撥水カーボン層を形成するためのインクをこの基材に塗布した場合、インクが基材中にしみ込みやすくなり、ガス拡散性が低下する。嵩密度が500kg/m3を超えると、目詰まりが多くなり、基材単体のガス拡散性、特に厚さ方向のガス拡散性が悪くなり、電池性能が低下する。加えて、基材の使用量が増えるため、コストが上がる。
前記不織布の嵩密度は、300〜800kg/m3が好ましい。嵩密度が300kg/m3未満のとき、不織布に隙間が増え、抵抗値が増加する。使用するバインダー量を減らすと、基材としての強度および平坦性が得られず、使用が困難になる。嵩密度が800kg/m3を超えると、目詰まりが多くなり、基材単体のガス拡散性、特に厚さ方向のガス拡散性が悪くなり、電池性能を低下させる。加えて、基材材料やバインダーの使用量が増えるため、コストが上がる。
前記導電性撥水カーボン層は、例えば、アセチレンブラック、水、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、および界面活性剤(TritonX−100)を15:80:4:1の重量比で混合して得られたカーボンインクをドクターブレードを用いて基材上に塗布した後、325℃で1時間焼成することにより得られる。
以下に、本発明の実施例を詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されない。
直径8μmのPAN系の単繊維50本を撚り合わせて単糸を作製し、さらにこれを2本撚り合わせて双糸を作製した。経緯密度(単位長さあたりの縦糸及び横糸の本数)が500本/10cmとなるようにこの双糸を平織することにより織布3a、3bを得た。この織布3a、3bを窒素雰囲気中、900℃で加熱して炭化処理した後、アルゴン雰囲気中で2000℃に加熱して黒鉛化処理を行った。このとき、得られた織布3a、3bの厚さは300μm、嵩密度は300kg/m3であった。
直径20μmおよび平均繊維長10mmの単繊維からなるPAN系繊維に10%のポリビニルアルコール(PVA)水溶液を、繊維とPVAが15:1の重量比となるように加え、湿式法(抄紙法)により製紙し、不織布13a、13bを得た。この不織布13a、13bを窒素雰囲気中、900℃で加熱して炭化処理した後、アルゴン雰囲気中で2000℃に加熱して黒鉛化処理を行った。このとき、得られた不織布13a、13bの厚さは200μm、嵩密度は500kg/m3であった。
上記で得られた織布3a、3bおよび不織布13a、13bに導電性撥水カーボン層15a、15bを以下の方法によりそれぞれ形成した。アセチレンブラック、水、および界面活性剤(TritonX−100)を15:1:84の重量比で混合して導電性撥水カーボン層塗工用インクを得た。このインクをバーコーターを用いて、織布および不織布の片面に均一にそれぞれ塗工した。塗工後、室温、大気中で30分間乾燥させて導電性撥水カーボン層15a、15bを形成した。導電性撥水カーボン層15a、15b中に含まれる水分や界面活性剤を除去するために、導電性撥水カーボン層15a、15bが形成された織布3a、3bおよび不織布13a、13bをそれぞれ325℃、2時間で焼成した。このようにして織布3a、3bまたは不織布13a、13bを含む基材および導電性撥水カーボン層15a、15bからなるガス拡散層8a、8b、18a、18bをそれぞれ作製した。
アセチレンブラック系のカーボン粉末に、平均粒径が約30Åの白金粒子を4:1の重量比で担持して触媒粉末を得た。この触媒粉末をイソプロパノール中に分散させた溶液と、パーフルオロカーボンスルホン酸の粉末をエチルアルコール中に9重量%分散させた液(旭硝子社製のフレミオン)とを混合して触媒インクを得た。スクリーン印刷法により、この触媒インクを高分子電解質膜1として膜厚30μmのゴアセレクト膜(ジャパンゴアテックス社製)の両面に塗布し、触媒層2a、2bを得た。なお、このとき、後述で得られる電極4a、4b、14a、14b中に含まれる白金量が0.5mg/cm2、パーフルオロカーボンスルホン酸量が1.2mg/cm2となるよう調整した。
ガス拡散層用基材に不織布13a、13bを用いたMEA12bより構成された単電池を48個積層し、その両端に、ガス拡散層用基材に織布3a、3bを用いたMEA12aより構成された単電池をそれぞれ1個ずつ配置して、合計50個の単電池からなる電池積層体を形成した。このとき、MEA12a、12b間に、反応ガスを供給し、生成水や余剰ガスを運び去るためのガス流路7を有する所定のセパレータ板6a、6bを配して単電池を構成した。このとき、MEA12aとセパレータ板6aとを用いて単電池を2個積層する毎に、MEA12aと接する面と反対側の面に冷却水用の流路を設けたセパレータ板6bを2枚重ねて、内部に冷却部16を有する複合セパレータ板を配した。そして、電池積層体を集電板9および絶縁板10を介して、エンドプレート11で挟み、締結ロッド(図示しない)により両端から10kgf/cm2の圧力で固定し、図1に示す燃料電池スタックを得た。この電池を電池Aとした。
電池A〜Cを75℃に保持しながら、アノードに水素を、カソードに空気を供給した。加湿条件として水素ガスおよび空気の露点を75℃に設定し、燃料利用率80%、酸素利用率40%、電流密度0.3A/cm2の条件で電池A〜Cを1000時間連続運転させた。そして、このときの電池積層体における単電池の平均セル電圧を監視した。その評価結果を図2に示す。
その結果、実施例1の電池Aと同様に、本実施例の電池の平均セル電圧は、ほぼ一定で安定しており、本実施例の電池は、長期の連続運転において優れた出力特性を示した。
実施例1と同様の方法により、織布または不織布からなる基材を含むガス拡散層を作製した。また、実施例1と同様の方法により高分子電解質膜の両面に触媒層を形成した。そして、ガス拡散層の導電性撥水カーボン層を備えた側が触媒層と接するように、カソード側に織布3bを用いたガス拡散層8bを配置し、アノード側に不織布13aを用いたガス拡散層18aを配置した後、ホットプレス(条件:150℃、5MPa、10分間)により接合した。このようにして、カソード4bにおけるガス拡散層8b用基材に織布3bを用い、アノード14aにおけるガス拡散層18a用基材に不織布13aを用いたMEA12cを作製した。
その結果、実施例1の電池Aと同様に、本実施例の電池の平均セル電圧は、ほぼ一定で安定しており、本実施例の電池は、長期の連続運転において優れた出力特性を示した。
本実施例では、実施例1と同様のMEA12aおよびMEA12bを用いて電池積層体を構成するが、本実施例では、冷却部を有する複合セパレータ板に隣接する部位にMEA12aを配し、それ以外の部位にはMEA12bを配した。このようにMEA12aとMEA12bの配置の仕方を変えた以外は、実施例1と同様の方法により電池積層体を構成した。
その結果、実施例1の電池Aと同様に、本実施例の電池の平均セル電圧は、ほぼ一定で安定しており、本実施例の電池は、長期の連続運転において優れた出力特性を示した。
実施例1と同様の方法によりガス拡散層用基材として織布、および不織布を作製した。そして、これらの基材を以下のように撥水処理することによりガス拡散層を得た。
テトラフルオロエチレンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体の水性ディスパージョン(ダイキン工業(株)製、ND−1)と水とを、1:20(織布の場合)、または1:40(不織布の場合)の体積比で混合して撥水処理液を得た。そして、基材を室温下で撥水処理液中に1分間浸漬させた。その1分後、撥水処理液を含浸させた基材を取り出し、270℃で2時間焼成し、水分および界面活性剤などを取り除いた。このようにして、基材が織布からなるガス拡散層28a、28bおよび基材が不織布からなるガス拡散層38a、38bをそれぞれ得た。
その結果、実施例1の電池Aと同様に、本実施例の電池の平均セル電圧は、ほぼ一定で安定しており、本実施例の電池は、長期の連続運転において優れた出力特性を示した。
実施例1で作製した織布を織布A(厚さ300μm、嵩密度300kg/m3)とし、織布Aよりも薄い織布Dおよび厚い織布Eをそれぞれ以下のように作製した。
また、直径8μmのPAN系の単繊維100本を撚り合わせて単糸を作製し、さらにこれを2本撚り合わせて双糸を作製した。そして、経緯密度が300本/10cmとなるようにこの双糸を平織りすることにより、織布E(厚さ420μm、嵩密度300kg/m3)を得た。
その評価結果を電池Aの結果とともに図7に示す。織布Dは繊維が細すぎるため、強度が弱く、破壊されやすい。従って電池Dでは、初期の段階で強度不足による電圧の低下が生じた。一方、織布Eは厚すぎるため、ガス透過性が低く水を外部に排出する能力が低い。従って、電池Eでは、フラッディング現象が起こり、電圧が徐々に低下した。また、電池Aの平均抵抗値が2.5mΩであったのに対し、電池Eの平均抵抗値は3.5mΩとかなり高く、発電効率が低下した。
実施例1で作製した織布を織布A(厚さ300μm、嵩密度300kg/m3)とし、この織布Aよりも嵩密度が低い織布Fおよび高い織布Gをそれぞれ以下のように作製した。
直径8μmのPAN系の単繊維50本を撚り合わせて単糸を作製し、さらにこれを2本撚り合わせて双糸を作製した。そして、経緯密度が200本/10cmとなるように、この双糸を平織りすることにより織布F(厚さ300μm、嵩密度100kg/m3)を得た。
また、直径8μmのPAN系の単繊維50本を撚り合わせて単糸を作製し、さらにこれを2本撚り合わせて双糸を作製した。そして、経緯密度が800本/10cmとなるように、この双糸を平織りすることにより織布G(厚さ300μm、嵩密度700kg/m3)を得た。
織布Fは嵩密度が低く、双糸間に隙間が増えるため、抵抗値が3.7mΩと増加し、電気伝導性が低下した。また、導電性撥水カーボン層を形成するためのインクを織布Fに塗布した場合、インクは織布F中にしみ込みやすくなり、ガス拡散性が低下することによりフラッディング現象が起こり、電圧が徐々に低下した。織布Gは嵩密度が高く、目が詰まりすぎているため、織布G単体のガス拡散性、特に厚さ方向のガス拡散性が悪く、フラッディング現象が起こり、電圧が徐々に低下した。
実施例1で作製した不織布を不織布A(厚さ200μm、嵩密度500kg/m3)とし、この不織布Aよりも薄い不織布Hおよび厚い不織布Iをそれぞれ以下のように作製した。
直径5μmおよび平均繊維長10mmの単繊維からなるPAN系繊維に10%のポリビニルアルコール(PVA)水溶液を、繊維とPVAが15:1の重量比となるように加え、湿式法(抄紙法)により製紙し、不織布H(厚さ30μm、嵩密度500kg/m3)を得た。
不織布Hは、厚さが薄すぎたため、強度が弱く、破壊されやすい。このため、電池Hでは、初期の段階で電圧が低下した。また、不織布Iは厚すぎるため、ガス透過性が低く、水を外部に排出する能力が低い。このため、電池Iでは、フラッディング現象が起こり、電圧が徐々に低下した。
実施例1で作製した不織布を不織布A(厚さ200μm、嵩密度500kg/m3)とする。この不織布Aよりも嵩密度が低い不織布Jおよび高い不織布Kをそれぞれ以下のように作製した。
直径20μmおよび平均繊維長20mmの単繊維からなるPAN系繊維に10%のポリビニルアルコール(PVA)水溶液を、繊維とPVAが15:1の重量比となるように加え、湿式法(抄紙法)により製紙し、不織布J(厚さ200μm、嵩密度200kg/m3)を得た。
不織布Jは嵩密度が低いため、抵抗値が5.8mΩと増加し、電気伝導性が低下した。また、導電性撥水カーボン層を形成するためのインクを不織布J上に塗布した場合、インクが不織布J中にしみ込みやすくなり、ガス拡散性が低下する。このため、電池Jでは、フラッディング現象が起こり、電圧が徐々に低下した。また、不織布Kは嵩密度が高く、目が詰まりすぎているため、基材単体のガス拡散性、特に厚さ方向のガス拡散性が悪くなる。このため、電池Kでは、フラッディングが起こり、電圧が徐々に低下した。
2a、2b 触媒層
3a、3b 織布
4a、14a、24a、34a アノード
4b、14b、24b、34b カソード
5a、5b ガスシール材
6a、6b セパレータ板
7 ガス流路
8a、8b、18a、18b、28a、28b、38a、38b ガス拡散層
9 集電板
10 絶縁板
11 エンドプレート
12a、12b、12c、12a’、12b’ MEA
13a、13b 不織布
15a、15b 導電性撥水カーボン層
16 冷却部
Claims (6)
- 水素イオン伝導性高分子電解質膜、前記電解質膜を挟み、触媒層およびガス拡散層を有する一対の電極、前記電極に反応ガスを供給するガス流路を有する一対のセパレータ板を具備した単電池を少なくと3個積層した電池積層体、ならびに前記電池積層体を積層方向に圧縮する一対のエンドプレートを含む燃料電池スタックであって、
前記電池積層体の少なくとも両端の単電池を構成するガス拡散層が織布を基材とし、前記両端の単電池以外の単電池を構成するガス拡散層が不織布を基材とすることを特徴とする燃料電池スタック。 - 水素イオン伝導性高分子電解質膜、前記電解質膜を挟み、触媒層およびガス拡散層を有するアノードおよびカソード、前記アノードに燃料ガスを供給するガス流路を有するアノード側セパレータ板、および前記カソードに酸化剤ガスを供給するガス流路を有するカソード側セパレータ板を具備した単電池を複数個積層した電池積層体、ならびに前記電池積層体を積層方向に圧縮する一対のエンドプレートを含む燃料電池スタックであって、
前記単電池のカソードにおけるガス拡散層が織布を基材とし、アノードにおけるガス拡散層が不織布を基材とすることを特徴とする燃料電池スタック。 - 水素イオン伝導性高分子電解質膜、前記電解質膜を挟み、触媒層およびガス拡散層を有する一対の電極、前記電極に反応ガスを供給するガス流路を有する一対のセパレータ板を具備した単電池を少なくとも3個積層した電池積層体、ならびに前記電池積層体を積層方向に圧縮する一対のエンドプレートを含む燃料電池スタックであって、
前記セパレータ板の少なくとも一つは内部に冷却部を有し、
前記電池積層体の少なくとも前記冷却部を有するセパレータ板を含む単電池を構成するガス拡散層が織布を基材とし、前記冷却部を有するセパレータ板を含む単電池以外の単電池を構成するガス拡散層が不織布を基材とすることを特徴とする燃料電池スタック。 - 前記織布が、20〜400μmの厚さ、および200〜500kg/m3の嵩密度を有することを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の燃料電池スタック。
- 前記不織布が、50〜500μmの厚さ、および300〜800kg/m3の嵩密度を有することを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の燃料電池スタック。
- 前記ガス拡散層の触媒層と接する側に、導電性撥水カーボン層が形成されていることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の燃料電池スタック。
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