JP4128648B2 - 密閉電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、密閉電池およびその製造方法に関し、特に電解液の注入孔を封止する構造を改良した密閉電池およびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
一般に、密閉電池は角型密閉電池を例にとると次のような構造のものが知られている。
【０００３】
（１） 開口部を有する金属からなる有底角形の外装缶内に発電要素を収納し、この外装缶の開口部から電解液を注液した後、前記外装缶の上端開口部にハーメティックシールにより絶縁された電極端子を有する蓋体をかしめ接合することにより密閉した電池。
【０００４】
（２）開口部を有する金属からなる有底角形の外装缶内に発電要素を収納し、この外装缶の開口部にハーメティックシールにより絶縁された電極端子および電解液の注液孔を有する金属板材からなる蓋体を溶接して接合し、電解液を前記蓋体の注液孔を通して前記外装缶内に注液した後、前記注液孔に球形状または釘形の金属製栓体を蓋込み、この栓体と前記蓋体を前記注液孔の近傍でろう付けまたは抵抗溶接により接合し、前記注液孔を塞いで密閉した電池。
【０００５】
（３）前記（２）同様に電解液を注入した後、金属薄板材からなる封止蓋を、前記蓋体または前記外装缶にレーザ溶接によりシーム接合し、前記注液孔を塞いで密閉した電池。
【０００６】
しかしながら、前記（１）の構造を有する角型密閉電池では、蓋体がかしめ接合される外装缶が有底角形の形状を有し、円筒形の外装缶へのかしめ接合とは相違し、辺とコーナ部とでかしめの条件が異なるため、かしめ接合後の外装缶と蓋体との気密性が損なわれる問題がある。
【０００７】
前記（２）の構造を有する角型密閉電池では、前記栓体が電解液が付着されている注液孔で抵抗溶接、ろう付けがなされるため、前記電解液の蒸発により前記栓体の接合不良を招く恐れがある。また、軽量化を図る目的で前記蓋体をアルミニウムにより形成する場合、前記栓体をろう付けや抵抗溶接により前記蓋体の注液孔に接合することが困難になる。
【０００８】
前記（３）の構造を有する角型密閉電池では、前記（１）および（２）に比べて封止は良好に行われるものの、溶接時の入熱により注液した電解液が蒸発を伴って注液孔より吹き出し、溶接に悪影響を与える場合がある。
【０００９】
なお、前述した問題は注液孔が設けられる位置が外装缶の底面や側面であっても、部位が異なるだけで、他の構成が変わらないため同様な問題が起こる。
【００１０】
また、角型の密閉電池のみならず、円筒缶の密閉電池であっても、前配（１）の技術では円筒型の密閉電池の場合、かしめ条件が一定になるため、角型よりも密閉性が増加するものの、溶接に比べ密閉性、特に使用中での高温環境下での密閉性が損なわれる。つまり、（２）および（３）の技術では、角型密閉電池と同様な理由から接合不良が起こったり、接合自体が困難になる。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、外装缶の開口部に蓋体を気密に接合し、かつ注液孔をレーザ溶接で封止する場合、溶接による入熱により外装缶内に収容された電解液が蒸発しても、注液孔から吹き出すことなく蓋体または外装缶の注液孔を金属封止蓋で封止した構造を有する密閉電池およびその製造方法を提供しようとするものである。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明による解決手段は、開口部を有する金属からなる外装缶と、この外装缶内に収納され、セパレータを挟んで対峙された正極および負極を有する発電要素と、前記外装缶の開口部に溶接により接合された金属製の蓋体と、前記発電要素に電気的に接続された電極端子と、前記蓋体または外装缶に設けられ、電解液を前記外装缶内に注液するための注液孔とを具備した密閉電池であって、
前記注液孔に圧入され、エチレン・プロピレンゴムからなる封止部材と、前記注液孔を封止し押圧する金属からなる封止蓋によりなされ、前記封止蓋とこの封止蓋が取付けられる前記蓋体または前記外装缶のうち、少なくとも一方は、アルミニウムまたは０．０５重量％以下のマグネシウムおよび０．２重量％以下の銅を含むアルミニウム系金属からなり、かつ、前記封止蓋は前記注液孔を含む前記蓋体または前記外装缶にレーザ光によるシーム溶接又はスポット溶接により接合されていることを特徴とする密閉電池にある。
【００１４】
また本発明による解決手段は、前記封止部材の形状は球状であることを特徴とする密閉電池にある。
【００１６】
本発明による課題解決手段は、金属からなる外装缶内にセパレータを挟んで対峙された正極および負極を有する発電要素を収納する工程と、
前記発電要素と電気的に接続された電極端子を形成する工程と、
前記外装缶の開口部に金属製蓋体を溶接により接合する工程と、
前記外装缶内に電解液を前記蓋体または前記外装缶に設けられた注液孔を通して注液する工程と、
前記注液孔にエチレン・プロピレンゴムからなる封止部材を圧入する工程と、
前記注液孔を含む前記蓋体または前記外装缶の外表面にアルミニウムまたは０．０５重量％以下のマグネシウムおよび０．２重量％以下の銅を含むアルミニウム系金属板材からなる封止蓋を、レーザ光によるシーム溶接又はスポット溶接により、少なくとも一方がアルミニウムまたは０．０５重量％以下のマグネシウムおよび０．２重量％以下の銅を含むアルミニウム系金属板材からなる前記蓋体または外装缶に接合して前記注液孔を塞ぐ工程と、
を具備したことを特徴とする密閉電池の製造方法にある。
【００１７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に係わる密閉電池を角型密閉電池を例として図面を参照して詳細に説明する。ここで、角型とは外装缶を発電要素を含む面で切断したときの形状が長方形であることを意味するが、コーナ部においてアールが付けられているものも含むものである。
【００１８】
図１は、本発明に係わる密閉電池、例えば角型密閉リチウムイオン二次電池を示す斜視図、図２は、図１の二次電池の縦断面図、図３は本発明に関わる二次電池の平面図、図４は本発明に関わる二次電池の別の実施形態の平面図である。
【００１９】
すなわち、金属からなる有底矩形筒状をなす外装缶１は、アルミニウム製で正極端子を兼ね、底部内面には絶縁フィルム２が配置されている。また、底部には防爆用の溝が設けられている。
【００２０】
発電要素である電極体３は、外装缶１内に収納されている。電極体３は、負極４とセパレータ５と正極６とを前記正極６が最外周に位置するように渦巻状に捲回した後、偏平状にプレス成形することにより作製したものである。中心付近にリード取り出し穴を有する例えば合成樹脂からなるスペーサ７は、外装缶１内の電極体３上に配置されている。
【００２１】
金属製蓋体８は、アルミニウム製で外装缶１の上端開口部に例えばレーザ溶接により気密に接合されている。蓋体８の中心付近には、負極端子の取出し穴９が開口され、かつこの取出し穴９から離れた箇所に電解液３０の注液孔１０が開口されている。
【００２２】
負極端子１１は、蓋体８の取出し穴９にガラス製または樹脂製の絶縁体１２を介してハーメテイックシールされている。負極端子１１の下端面には、リードｌ３が接続され、かつ、このリード１３の他端は電極体３の負極４に接続されている。
【００２３】
封止材としてのゴム製の弾性体２５は、蓋体８の注液孔１０を通して電解液３０を注液した後において注液孔１０内に挿入されている。弾性体２５の外径は注液孔１０の内径よりも大きいので、弾性体２５は注液孔１０に圧入されて注液孔１０内で停止する。これによって電解液３０は封止される。なお、弾性体でなくても同様の効果があればよい。
【００２４】
金属板材からなる封止蓋１４は、図３または図４に示すように前記ゴム製の弾性体２５が挿入された注液孔１０を含む蓋体８の外表面にレーザ溶接によるシーム接合またはスポット接合により固着されている。
【００２５】
シーム接合の場合、蓋体８に対する封止蓋１４の固着は、図２に示すようにレーザ溶接の始点１５から終点１６に至る溶接軌跡（倒えば、円形の溶接軌跡）１７が注液孔１０を囲むように封止蓋１４に閉ループに形成されると共に、溶接の始点１５または終点１６のうちの少なくとも一方が、溶接軌跡１７における閉ループ部分の外側に位置するようにシ−ム接合することによりなされることが好ましい。
【００２６】
絶縁紙１９は、封止蓋１４を含む蓋体８の外表面全体に被覆されている。スリット２０を有する下部側絶縁紙２１は、外装缶１の底面に配置されている。二つ折りされたＰＴＣ（Ｐｏｓｉｔｉｖｅ Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ Ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ）素子２２は、一方の面が外装缶１の底面と下部側絶縁紙２１の問に介装され、かつ他方の面が前記スリット２０を通して絶縁紙２１の外側に延出されている。
【００２７】
外装チューブ２３は、外装缶１の側面から上下面の絶縁紙１９、２１の周辺まで延出するように配置され、上部側絶縁紙１９および下部側絶縁紙２１を外装缶１に固定している。このような外装チューブ２３の配置により、外部に延出された前記ＰＴＣ素子２２の他方の面が下部側絶縁紙２１の底面に向けて折り曲げられる。
【００２８】
次に、本発明に係わる密閉電池の製造方法を詳細に説明する。まず、金属からなる有底角形の外装缶１内の底面に絶縁紙２を配置し、この中に発電要素（例えば正極６および負極４をセパレータ５を挟んで渦巻き状に捲回し、偏平状に成形した電極体３）を収納する。なお、後述する充電可能な二次電池の場合には、充電可能な形態の発電要素が用いられる。
【００２９】
次に、外装缶１内の電極体３上に中心付近にリード取出し穴を有するスぺーサ７を配置した後、絶縁材１２を介してハーメティックシールされた電極端子（負極端子１１）および電解液３０の注液孔１０を有する金属製蓋体８を外装缶１の上端開口部に例えばレーザ溶接により気密に接合する。
【００３０】
次いで、外装缶１内に電解液３０を蓋体８の注液孔１０を通して注液する。
【００３１】
電解液３０は非水電解液であり、例えば、六弗化リンリチウム等のような電解質をエチレン・カーボネートやプロピレン・カーボネート等の有機溶媒で溶解したものであり、
電解質としては、例えば、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＢ（Ｃ６Ｈ５）４、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＣＨ３ＳＯ３から選ばれる１種または２種以上のリチウム塩を用いる。
【００３２】
また、有機溶媒としては、例えばプロピレンカーボネート、チレンカーボネート、１，２−ジメトキシエタン、γ−ブチルラクトン、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、１，３−ジオキソラン、スルホラン、アセトニトリル、ジエチレンカーボネート、ジプロビルカーボネートから選ばれる１種または２種以上の混合物を用いる。
【００３３】
電解質の非水溶媒に対する溶解量は、０．５〜１．５５モル／l とすることが望ましい。
【００３４】
また、ゴム弾性体２５は、引張弾性率が４００ｋｇｆ／ｍｍ２以下であって、硬度が国際硬さ単位（ＪＩＳ Ｋ６３０１測定）において、６０〜９０度であることが好ましく、具体的にはエチレンプロピレンゴム、シリコーン樹脂、フッ素樹脂等を用いることが出来る。
つづいて、注液孔にゴム製の弾性体２５を挿入し、注液孔１０を含む蓋体８の外表面に金属板材からなる封止蓋１４をレーザ溶接によりシーム接合またはスポット接合して注液孔１０を塞ぐ。
【００３５】
シーム接合の場合は、図２に示すようにその始点１５から終点１６に至る溶接軌跡（例えば円形の溶接軌跡）１７が注液孔１０を囲むように閉ループを形成して前記金属製封止蓋１４になされ、かつ前記溶接の始点１５および終点１６を前記溶接軌跡１７の閉ループ部分の外側に位置させることが好ましい。
【００３６】
次いで、蓋体８表面に絶縁紙１９を位置し、かつ、外装缶１の底部外面にスリット２０を有する絶縁紙２１を配置すると共に、この絶縁紙２１に二つ折りされたＰＴＣ素子２２を配置し、外装缶１を合む全体を外装チューブ２３に入れ、このチューブ２３を熱収縮することにより上部側の絶縁紙１９を蓋体８に、下部側の絶縁紙２１およびＰＴＣ素子２２を外装缶１の底部に固定して例えば前述した図１、図２および図３に示す構造の角型密閉リチウムイオンニ次電池のような角型密閉電池を製造する。
【００３７】
なお、上記実施の形態の他の例として、以下の形態で実施することが出来る。
【００３８】
外装缶は、アルミニウムの外に、ステンレスまたは鉄を用いることが出来る。
【００３９】
負極は、例えばリチウムイオンニ次電池の場合、リチウムイオンが出し入れされる炭素質物質を含むぺーストを銅薄板のような集電体の両面に保持させた構造を形成する。
【００４０】
正極は、例えばリチウムイオンニ次電池の場合、リチウムニッケル酸化物、リチウムコバルト酸化物のような活物質を含むペーストをアルミニウム薄板のような集電体の両面に保持させた構造に形成する。
【００４１】
セパレータとしては、例えばリチウムイオンニ次電池の場合、ボリプロピレンやポリエチレンのような合成樹脂からなる多孔性フィルムを用いる。
【００４２】
電解液３０としては、例えばリチウムイオンニ次電池の場合、過塩素酸リチウム、ホウフッ化リチウム、六フッ化リチウム、六フッ化燐リチウム等の電解質をエチレンカーボネート、プロピレンカーボネートのような有機溶媒で溶解したもの等を用いる。
【００４３】
ゴム製の弾性体はエチレン・プロピレンゴムの一種であるＥＰＤＭ（エチレン・プロピレン・ジエン共重合体）から作られ、球形を有している。弾性体の直径は、注液孔に対して５％〜２０％大きくすることが好ましい。
【００４４】
蓋体への封止蓋のレ一ザ溶接に際しては、例えば照射エネルギーを４〜５Ｊ／Ｐｕｌｓｅ、パルス幅を３〜１０．０ｍｓ、集光部におけるレーザ光のスポット径を０．４〜０．５ｍｍにすることが好ましい。シ−ム接合の場合はオーバーラップ率を６５〜８０％にすることが好ましい。
【００４５】
以上、説明した本発明によれば、注液孔を通して電解液３０を注液した後において、注液孔にゴム製の弾性体を挿入して封止する。弾性体は電池容器内部の圧力上昇により脱落する可能性があるため、これを防止するために蓋体または外装缶の外表面に封止蓋をレーザ溶接により取付ける。レーザ溶接はシーム溶接またはスポット溶接が用いられる。
【００４６】
シーム接合とした場合、弾性体とシーム接合された封止板で二重に封止されるため、封止の信頼性を高めることができる。また、シーム溶接の場合、封止蓋をレ−ザ溶接する際、溶接入熱により電解液３０の蒸発が生じても、注液孔からの吹き出しが発生しないため、前記電解液３０による溶接への影響がなく、かつ接合部で凝固割れを生じることがない。その結果、注液孔を気密に塞ぐことができ、封止性（密閉性）の高い密閉電池を得ることができる。
【００４７】
従って、電解液３０の注入後の注液孔が良好に気密封止された構造を有する高信頼性の密閉電池を製造することができる。
【００４８】
また、外装缶１と電極体３との電気的接合は、図５に示す構造にしてもよい。すなわち、電極体３の最外周をセパレータ５とし、その代わりに電極体３から正極リード２４を蓋体８の側に設けて、蓋体８における電極体３側の面に対して正極リード２４を溶接によって接合する。このようにすれば、蓋体８と外装缶１とは溶接によって電気的に接合されるので、蓋体８を介して間接的に外装缶１と電極体３とを電気的に接合することができる。
【００４９】
なお、前述した密閉型電池において電極体を外装缶に収納する際にその負極が外側に位置するようにして外装缶を負極端子とし、蓋体にハーメテイックシールされた電極端子を正極端子とする構造にしてもよい。また、本発明に係わる密閉電池は角型の密閉電池に限らず、形状が異なるだけで電池としての基本構成が変わらない円筒型等の密閉電池にも同様に適用することができる。
【００５０】
【実施例】
以下、本発明の実施例を前述した図１、図２、図３および図４に示すような蓋体に注液孔を設けた角型密閉リチウムイオン二次電池を参照して詳細に説明する。
【００５１】
（実施例１）
まず、アルミニウム（ＪＩＳ合金番号Ａ３００３）からなる有底角形の外装缶１内の底面に絶縁紙２を配置し、この中に正極６および負極４をセパレータ５を挟んで渦巻き状に捲回し、偏平状に成形した電極体３を収納した。つづいて、外装缶１内の電極体３上の中心付近にリード取出し穴を有するスぺーサ７を配置した後、絶縁材１２を介してハーメティックシールされた負極端子１１および直径１．２ｍｍの電解液３０の注液孔１０を有するアルミニウム（ＪＩＳ合金番号Ａ３００３）からなる厚さ１．０ｍｍの蓋体８を外装缶１の上端開口部にレーザ溶接により気密に接合した。
【００５２】
次いで、外装缶１内に六フッ化燐リチウムの電解質をエチレンカーボネートとメチルエチルカーボネートで溶解した非水溶媒系電解液３０を蓋体８の注液孔１０を通して注液した。
【００５３】
続いて、ゴム状の弾性体であるＥＰＤＭからなる直径１．３ｍｍの球体を注液孔に挿入した。
【００５４】
その後、注液孔ｌ０を含む蓋体８の外表面に長さ５ｍｍ、幅５ｍｍ、厚さ０．２０ｍｍのアルミニウム（ＪＩＳ合金番号Ａ１Ｎ３０）の板材からなる封止蓋１４を配置し、照射エネルギー５．０Ｊ／Ｐｕｌｓｅ、パルス幅５．０ｍｓ、繰り返し数２４Ｈｚ、オーバーラップ率７５％の条件で、図３に示すようにその始点１５から終点１６に至る円形の溶接軌跡ｌ７が注液孔１０を閉ループを形成して囲むように、かつ、溶接の始点１５および終点１６を溶接軌跡ｌ７における閉ループの外側に位置させるようにレーザ溶接を封止蓋１４に施してシーム接合し、注液孔１０を塞いだ。
【００５５】
次いで、蓋体８表面に絶縁紙１９を位置し、かつ、外装缶１の底部外面にスリット２０を有する絶縁紙２１を配置すると共に、この絶縁紙２１に二つ折りされたＰＴＣ素子２２を配置し、外装缶１を含む全体を外装チューブ２３に入れ、このチューブ２３を熱収縮することにより上部側の絶縁紙１９を蓋体８に、下部側絶縁紙２１およびＰＴＣ素子２２を外装缶１の底部に固定することにより、前述した図１、図２および図３に示す構造の角型密閉リチウムイオンニ次電池を製造した。
【００５６】
ここでは、弾性体２５は球状であるとしたが、円柱状または円錐状でもよい。
【００５７】
また、弾性体２５の材質は電解液３０に対して耐性があれば、ＥＰＤＭ以外の材質でもよい。それらの一例は、シリコン系ゴム、ポリプロピレン、ポリエチレン等である。
【００５８】
（実施例２）
まず、アルミニウム（ＪＩＳ合金番号Ａ３００３）からなる有底角形の外装缶１内の底面に絶縁紙２を配置し、この中に正極６および負極４をセパレータ５を挟んで渦巻状に捲回し、偏平状に成形した電極体３を収納した。
【００５９】
つづいて、外装缶１内の電極体３上の中心付近にリード取出し穴を有するスぺーサ７を配置した後、絶縁材１２を介してハーメティックシールされた負極端子１１および直径１．２ｍｍの電解液３０の注液孔１０を有するるアルミニウム（ＪＩＳ合金番号Ａ３００３）からなる厚さ１．０ｍｍの蓋体８を外装缶１の上端開口部にレーザ溶接により気密に接合した。
【００６０】
次いで、外装缶１内に六フッ化燐リチウムの電解質をエチレンカーボネートとメチルエチルカーボネートで溶解した非水溶媒系電解液３０を蓋体８の注液孔１０を通して注液した。
【００６１】
続いてゴム状の弾性体であるＥＰＤＭからなる直径１．３ｍｍの球体を注液孔に挿入した。
【００６２】
その後、注液孔１０を含む蓋体８の外表面に長さ５ｍｍ、幅５ｍｍ、厚さ０．２０ｍｍのアルミニウム（ＪＩＳ合金番号Ａ１Ｎ３０）の板材からなる封止蓋１４を配置し、レーザ溶接を封止蓋１４の４つのコーナ部に施してスポット接合し、注液孔１０を塞いだ。
【００６３】
次いで、蓋体８表面に絶縁紙１９を配置し、かつ外装缶１の底部外面にスリット２０を有する絶縁紙２１を配置すると共に、この絶縁紙２１に二つ折りされたＰＴＣ素子２２を配置し、外装缶１を含む全体を外装チューブ２３に入れ、このチューブ２３を熱収縮することにより上部側の絶縁紙１９を蓋体８に、下部側の絶縁紙２ｌおよびＰＴＣ素子２２を外装缶１の底部に固定することにより前述した図１、図２および図３に示す構造の角型密閉リチウムイオンニ次電池を製造した。
【００６４】
得られた実施例（１）および（２）の二次電池では、良好な注液孔の封止性が得られ、特に実施例（１）についてはレーザによる溶接時に電解液３０の吹き出しが生じなかつた。
【００６５】
【発明の効果】
以上詳述したように、本発明によれば、注液孔を高い信頼性で気密封止された角型密閉電池を提供することができる。また、レーザ溶接時に電解液の影響を受けないため、高い歩留まりで上記電池を製造できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係わる角型密閉リチウムイオンニ次電池を示す部分切欠斜視図。
【図２】本発明に係わる角型密閉リチウムイオン二次電池の一部断面側面図。
【図３】本発明に係わる角型密閉リチウムイオン二次電池の平面図。
【図４】本発明に係わる角型密閉リチウムイオン二次電池の別の実施形態の平面図。
【図５】本発明に係わる別の角型密閉二次電池を示す部分切欠斜視図。
【符号の説明】
１…外装缶、３…電極体、８…蓋体、１０…注液孔、１１…電極端子（負極端子）、１４…封止蓋、１５…シーム溶接始点、１６…シーム溶接終点、
１７…シーム溶接軌跡、１８…スポット溶接部、２２…ＰＴＣ素子、２３…外装チューブ、２５…ゴム状の弾性体
【発明の属する技術分野】
本発明は、密閉電池およびその製造方法に関し、特に電解液の注入孔を封止する構造を改良した密閉電池およびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
一般に、密閉電池は角型密閉電池を例にとると次のような構造のものが知られている。
【０００３】
（１） 開口部を有する金属からなる有底角形の外装缶内に発電要素を収納し、この外装缶の開口部から電解液を注液した後、前記外装缶の上端開口部にハーメティックシールにより絶縁された電極端子を有する蓋体をかしめ接合することにより密閉した電池。
【０００４】
（２）開口部を有する金属からなる有底角形の外装缶内に発電要素を収納し、この外装缶の開口部にハーメティックシールにより絶縁された電極端子および電解液の注液孔を有する金属板材からなる蓋体を溶接して接合し、電解液を前記蓋体の注液孔を通して前記外装缶内に注液した後、前記注液孔に球形状または釘形の金属製栓体を蓋込み、この栓体と前記蓋体を前記注液孔の近傍でろう付けまたは抵抗溶接により接合し、前記注液孔を塞いで密閉した電池。
【０００５】
（３）前記（２）同様に電解液を注入した後、金属薄板材からなる封止蓋を、前記蓋体または前記外装缶にレーザ溶接によりシーム接合し、前記注液孔を塞いで密閉した電池。
【０００６】
しかしながら、前記（１）の構造を有する角型密閉電池では、蓋体がかしめ接合される外装缶が有底角形の形状を有し、円筒形の外装缶へのかしめ接合とは相違し、辺とコーナ部とでかしめの条件が異なるため、かしめ接合後の外装缶と蓋体との気密性が損なわれる問題がある。
【０００７】
前記（２）の構造を有する角型密閉電池では、前記栓体が電解液が付着されている注液孔で抵抗溶接、ろう付けがなされるため、前記電解液の蒸発により前記栓体の接合不良を招く恐れがある。また、軽量化を図る目的で前記蓋体をアルミニウムにより形成する場合、前記栓体をろう付けや抵抗溶接により前記蓋体の注液孔に接合することが困難になる。
【０００８】
前記（３）の構造を有する角型密閉電池では、前記（１）および（２）に比べて封止は良好に行われるものの、溶接時の入熱により注液した電解液が蒸発を伴って注液孔より吹き出し、溶接に悪影響を与える場合がある。
【０００９】
なお、前述した問題は注液孔が設けられる位置が外装缶の底面や側面であっても、部位が異なるだけで、他の構成が変わらないため同様な問題が起こる。
【００１０】
また、角型の密閉電池のみならず、円筒缶の密閉電池であっても、前配（１）の技術では円筒型の密閉電池の場合、かしめ条件が一定になるため、角型よりも密閉性が増加するものの、溶接に比べ密閉性、特に使用中での高温環境下での密閉性が損なわれる。つまり、（２）および（３）の技術では、角型密閉電池と同様な理由から接合不良が起こったり、接合自体が困難になる。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、外装缶の開口部に蓋体を気密に接合し、かつ注液孔をレーザ溶接で封止する場合、溶接による入熱により外装缶内に収容された電解液が蒸発しても、注液孔から吹き出すことなく蓋体または外装缶の注液孔を金属封止蓋で封止した構造を有する密閉電池およびその製造方法を提供しようとするものである。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明による解決手段は、開口部を有する金属からなる外装缶と、この外装缶内に収納され、セパレータを挟んで対峙された正極および負極を有する発電要素と、前記外装缶の開口部に溶接により接合された金属製の蓋体と、前記発電要素に電気的に接続された電極端子と、前記蓋体または外装缶に設けられ、電解液を前記外装缶内に注液するための注液孔とを具備した密閉電池であって、
前記注液孔に圧入され、エチレン・プロピレンゴムからなる封止部材と、前記注液孔を封止し押圧する金属からなる封止蓋によりなされ、前記封止蓋とこの封止蓋が取付けられる前記蓋体または前記外装缶のうち、少なくとも一方は、アルミニウムまたは０．０５重量％以下のマグネシウムおよび０．２重量％以下の銅を含むアルミニウム系金属からなり、かつ、前記封止蓋は前記注液孔を含む前記蓋体または前記外装缶にレーザ光によるシーム溶接又はスポット溶接により接合されていることを特徴とする密閉電池にある。
【００１４】
また本発明による解決手段は、前記封止部材の形状は球状であることを特徴とする密閉電池にある。
【００１６】
本発明による課題解決手段は、金属からなる外装缶内にセパレータを挟んで対峙された正極および負極を有する発電要素を収納する工程と、
前記発電要素と電気的に接続された電極端子を形成する工程と、
前記外装缶の開口部に金属製蓋体を溶接により接合する工程と、
前記外装缶内に電解液を前記蓋体または前記外装缶に設けられた注液孔を通して注液する工程と、
前記注液孔にエチレン・プロピレンゴムからなる封止部材を圧入する工程と、
前記注液孔を含む前記蓋体または前記外装缶の外表面にアルミニウムまたは０．０５重量％以下のマグネシウムおよび０．２重量％以下の銅を含むアルミニウム系金属板材からなる封止蓋を、レーザ光によるシーム溶接又はスポット溶接により、少なくとも一方がアルミニウムまたは０．０５重量％以下のマグネシウムおよび０．２重量％以下の銅を含むアルミニウム系金属板材からなる前記蓋体または外装缶に接合して前記注液孔を塞ぐ工程と、
を具備したことを特徴とする密閉電池の製造方法にある。
【００１７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に係わる密閉電池を角型密閉電池を例として図面を参照して詳細に説明する。ここで、角型とは外装缶を発電要素を含む面で切断したときの形状が長方形であることを意味するが、コーナ部においてアールが付けられているものも含むものである。
【００１８】
図１は、本発明に係わる密閉電池、例えば角型密閉リチウムイオン二次電池を示す斜視図、図２は、図１の二次電池の縦断面図、図３は本発明に関わる二次電池の平面図、図４は本発明に関わる二次電池の別の実施形態の平面図である。
【００１９】
すなわち、金属からなる有底矩形筒状をなす外装缶１は、アルミニウム製で正極端子を兼ね、底部内面には絶縁フィルム２が配置されている。また、底部には防爆用の溝が設けられている。
【００２０】
発電要素である電極体３は、外装缶１内に収納されている。電極体３は、負極４とセパレータ５と正極６とを前記正極６が最外周に位置するように渦巻状に捲回した後、偏平状にプレス成形することにより作製したものである。中心付近にリード取り出し穴を有する例えば合成樹脂からなるスペーサ７は、外装缶１内の電極体３上に配置されている。
【００２１】
金属製蓋体８は、アルミニウム製で外装缶１の上端開口部に例えばレーザ溶接により気密に接合されている。蓋体８の中心付近には、負極端子の取出し穴９が開口され、かつこの取出し穴９から離れた箇所に電解液３０の注液孔１０が開口されている。
【００２２】
負極端子１１は、蓋体８の取出し穴９にガラス製または樹脂製の絶縁体１２を介してハーメテイックシールされている。負極端子１１の下端面には、リードｌ３が接続され、かつ、このリード１３の他端は電極体３の負極４に接続されている。
【００２３】
封止材としてのゴム製の弾性体２５は、蓋体８の注液孔１０を通して電解液３０を注液した後において注液孔１０内に挿入されている。弾性体２５の外径は注液孔１０の内径よりも大きいので、弾性体２５は注液孔１０に圧入されて注液孔１０内で停止する。これによって電解液３０は封止される。なお、弾性体でなくても同様の効果があればよい。
【００２４】
金属板材からなる封止蓋１４は、図３または図４に示すように前記ゴム製の弾性体２５が挿入された注液孔１０を含む蓋体８の外表面にレーザ溶接によるシーム接合またはスポット接合により固着されている。
【００２５】
シーム接合の場合、蓋体８に対する封止蓋１４の固着は、図２に示すようにレーザ溶接の始点１５から終点１６に至る溶接軌跡（倒えば、円形の溶接軌跡）１７が注液孔１０を囲むように封止蓋１４に閉ループに形成されると共に、溶接の始点１５または終点１６のうちの少なくとも一方が、溶接軌跡１７における閉ループ部分の外側に位置するようにシ−ム接合することによりなされることが好ましい。
【００２６】
絶縁紙１９は、封止蓋１４を含む蓋体８の外表面全体に被覆されている。スリット２０を有する下部側絶縁紙２１は、外装缶１の底面に配置されている。二つ折りされたＰＴＣ（Ｐｏｓｉｔｉｖｅ Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ Ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ）素子２２は、一方の面が外装缶１の底面と下部側絶縁紙２１の問に介装され、かつ他方の面が前記スリット２０を通して絶縁紙２１の外側に延出されている。
【００２７】
外装チューブ２３は、外装缶１の側面から上下面の絶縁紙１９、２１の周辺まで延出するように配置され、上部側絶縁紙１９および下部側絶縁紙２１を外装缶１に固定している。このような外装チューブ２３の配置により、外部に延出された前記ＰＴＣ素子２２の他方の面が下部側絶縁紙２１の底面に向けて折り曲げられる。
【００２８】
次に、本発明に係わる密閉電池の製造方法を詳細に説明する。まず、金属からなる有底角形の外装缶１内の底面に絶縁紙２を配置し、この中に発電要素（例えば正極６および負極４をセパレータ５を挟んで渦巻き状に捲回し、偏平状に成形した電極体３）を収納する。なお、後述する充電可能な二次電池の場合には、充電可能な形態の発電要素が用いられる。
【００２９】
次に、外装缶１内の電極体３上に中心付近にリード取出し穴を有するスぺーサ７を配置した後、絶縁材１２を介してハーメティックシールされた電極端子（負極端子１１）および電解液３０の注液孔１０を有する金属製蓋体８を外装缶１の上端開口部に例えばレーザ溶接により気密に接合する。
【００３０】
次いで、外装缶１内に電解液３０を蓋体８の注液孔１０を通して注液する。
【００３１】
電解液３０は非水電解液であり、例えば、六弗化リンリチウム等のような電解質をエチレン・カーボネートやプロピレン・カーボネート等の有機溶媒で溶解したものであり、
電解質としては、例えば、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＢ（Ｃ６Ｈ５）４、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＣＨ３ＳＯ３から選ばれる１種または２種以上のリチウム塩を用いる。
【００３２】
また、有機溶媒としては、例えばプロピレンカーボネート、チレンカーボネート、１，２−ジメトキシエタン、γ−ブチルラクトン、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、１，３−ジオキソラン、スルホラン、アセトニトリル、ジエチレンカーボネート、ジプロビルカーボネートから選ばれる１種または２種以上の混合物を用いる。
【００３３】
電解質の非水溶媒に対する溶解量は、０．５〜１．５５モル／l とすることが望ましい。
【００３４】
また、ゴム弾性体２５は、引張弾性率が４００ｋｇｆ／ｍｍ２以下であって、硬度が国際硬さ単位（ＪＩＳ Ｋ６３０１測定）において、６０〜９０度であることが好ましく、具体的にはエチレンプロピレンゴム、シリコーン樹脂、フッ素樹脂等を用いることが出来る。
つづいて、注液孔にゴム製の弾性体２５を挿入し、注液孔１０を含む蓋体８の外表面に金属板材からなる封止蓋１４をレーザ溶接によりシーム接合またはスポット接合して注液孔１０を塞ぐ。
【００３５】
シーム接合の場合は、図２に示すようにその始点１５から終点１６に至る溶接軌跡（例えば円形の溶接軌跡）１７が注液孔１０を囲むように閉ループを形成して前記金属製封止蓋１４になされ、かつ前記溶接の始点１５および終点１６を前記溶接軌跡１７の閉ループ部分の外側に位置させることが好ましい。
【００３６】
次いで、蓋体８表面に絶縁紙１９を位置し、かつ、外装缶１の底部外面にスリット２０を有する絶縁紙２１を配置すると共に、この絶縁紙２１に二つ折りされたＰＴＣ素子２２を配置し、外装缶１を合む全体を外装チューブ２３に入れ、このチューブ２３を熱収縮することにより上部側の絶縁紙１９を蓋体８に、下部側の絶縁紙２１およびＰＴＣ素子２２を外装缶１の底部に固定して例えば前述した図１、図２および図３に示す構造の角型密閉リチウムイオンニ次電池のような角型密閉電池を製造する。
【００３７】
なお、上記実施の形態の他の例として、以下の形態で実施することが出来る。
【００３８】
外装缶は、アルミニウムの外に、ステンレスまたは鉄を用いることが出来る。
【００３９】
負極は、例えばリチウムイオンニ次電池の場合、リチウムイオンが出し入れされる炭素質物質を含むぺーストを銅薄板のような集電体の両面に保持させた構造を形成する。
【００４０】
正極は、例えばリチウムイオンニ次電池の場合、リチウムニッケル酸化物、リチウムコバルト酸化物のような活物質を含むペーストをアルミニウム薄板のような集電体の両面に保持させた構造に形成する。
【００４１】
セパレータとしては、例えばリチウムイオンニ次電池の場合、ボリプロピレンやポリエチレンのような合成樹脂からなる多孔性フィルムを用いる。
【００４２】
電解液３０としては、例えばリチウムイオンニ次電池の場合、過塩素酸リチウム、ホウフッ化リチウム、六フッ化リチウム、六フッ化燐リチウム等の電解質をエチレンカーボネート、プロピレンカーボネートのような有機溶媒で溶解したもの等を用いる。
【００４３】
ゴム製の弾性体はエチレン・プロピレンゴムの一種であるＥＰＤＭ（エチレン・プロピレン・ジエン共重合体）から作られ、球形を有している。弾性体の直径は、注液孔に対して５％〜２０％大きくすることが好ましい。
【００４４】
蓋体への封止蓋のレ一ザ溶接に際しては、例えば照射エネルギーを４〜５Ｊ／Ｐｕｌｓｅ、パルス幅を３〜１０．０ｍｓ、集光部におけるレーザ光のスポット径を０．４〜０．５ｍｍにすることが好ましい。シ−ム接合の場合はオーバーラップ率を６５〜８０％にすることが好ましい。
【００４５】
以上、説明した本発明によれば、注液孔を通して電解液３０を注液した後において、注液孔にゴム製の弾性体を挿入して封止する。弾性体は電池容器内部の圧力上昇により脱落する可能性があるため、これを防止するために蓋体または外装缶の外表面に封止蓋をレーザ溶接により取付ける。レーザ溶接はシーム溶接またはスポット溶接が用いられる。
【００４６】
シーム接合とした場合、弾性体とシーム接合された封止板で二重に封止されるため、封止の信頼性を高めることができる。また、シーム溶接の場合、封止蓋をレ−ザ溶接する際、溶接入熱により電解液３０の蒸発が生じても、注液孔からの吹き出しが発生しないため、前記電解液３０による溶接への影響がなく、かつ接合部で凝固割れを生じることがない。その結果、注液孔を気密に塞ぐことができ、封止性（密閉性）の高い密閉電池を得ることができる。
【００４７】
従って、電解液３０の注入後の注液孔が良好に気密封止された構造を有する高信頼性の密閉電池を製造することができる。
【００４８】
また、外装缶１と電極体３との電気的接合は、図５に示す構造にしてもよい。すなわち、電極体３の最外周をセパレータ５とし、その代わりに電極体３から正極リード２４を蓋体８の側に設けて、蓋体８における電極体３側の面に対して正極リード２４を溶接によって接合する。このようにすれば、蓋体８と外装缶１とは溶接によって電気的に接合されるので、蓋体８を介して間接的に外装缶１と電極体３とを電気的に接合することができる。
【００４９】
なお、前述した密閉型電池において電極体を外装缶に収納する際にその負極が外側に位置するようにして外装缶を負極端子とし、蓋体にハーメテイックシールされた電極端子を正極端子とする構造にしてもよい。また、本発明に係わる密閉電池は角型の密閉電池に限らず、形状が異なるだけで電池としての基本構成が変わらない円筒型等の密閉電池にも同様に適用することができる。
【００５０】
【実施例】
以下、本発明の実施例を前述した図１、図２、図３および図４に示すような蓋体に注液孔を設けた角型密閉リチウムイオン二次電池を参照して詳細に説明する。
【００５１】
（実施例１）
まず、アルミニウム（ＪＩＳ合金番号Ａ３００３）からなる有底角形の外装缶１内の底面に絶縁紙２を配置し、この中に正極６および負極４をセパレータ５を挟んで渦巻き状に捲回し、偏平状に成形した電極体３を収納した。つづいて、外装缶１内の電極体３上の中心付近にリード取出し穴を有するスぺーサ７を配置した後、絶縁材１２を介してハーメティックシールされた負極端子１１および直径１．２ｍｍの電解液３０の注液孔１０を有するアルミニウム（ＪＩＳ合金番号Ａ３００３）からなる厚さ１．０ｍｍの蓋体８を外装缶１の上端開口部にレーザ溶接により気密に接合した。
【００５２】
次いで、外装缶１内に六フッ化燐リチウムの電解質をエチレンカーボネートとメチルエチルカーボネートで溶解した非水溶媒系電解液３０を蓋体８の注液孔１０を通して注液した。
【００５３】
続いて、ゴム状の弾性体であるＥＰＤＭからなる直径１．３ｍｍの球体を注液孔に挿入した。
【００５４】
その後、注液孔ｌ０を含む蓋体８の外表面に長さ５ｍｍ、幅５ｍｍ、厚さ０．２０ｍｍのアルミニウム（ＪＩＳ合金番号Ａ１Ｎ３０）の板材からなる封止蓋１４を配置し、照射エネルギー５．０Ｊ／Ｐｕｌｓｅ、パルス幅５．０ｍｓ、繰り返し数２４Ｈｚ、オーバーラップ率７５％の条件で、図３に示すようにその始点１５から終点１６に至る円形の溶接軌跡ｌ７が注液孔１０を閉ループを形成して囲むように、かつ、溶接の始点１５および終点１６を溶接軌跡ｌ７における閉ループの外側に位置させるようにレーザ溶接を封止蓋１４に施してシーム接合し、注液孔１０を塞いだ。
【００５５】
次いで、蓋体８表面に絶縁紙１９を位置し、かつ、外装缶１の底部外面にスリット２０を有する絶縁紙２１を配置すると共に、この絶縁紙２１に二つ折りされたＰＴＣ素子２２を配置し、外装缶１を含む全体を外装チューブ２３に入れ、このチューブ２３を熱収縮することにより上部側の絶縁紙１９を蓋体８に、下部側絶縁紙２１およびＰＴＣ素子２２を外装缶１の底部に固定することにより、前述した図１、図２および図３に示す構造の角型密閉リチウムイオンニ次電池を製造した。
【００５６】
ここでは、弾性体２５は球状であるとしたが、円柱状または円錐状でもよい。
【００５７】
また、弾性体２５の材質は電解液３０に対して耐性があれば、ＥＰＤＭ以外の材質でもよい。それらの一例は、シリコン系ゴム、ポリプロピレン、ポリエチレン等である。
【００５８】
（実施例２）
まず、アルミニウム（ＪＩＳ合金番号Ａ３００３）からなる有底角形の外装缶１内の底面に絶縁紙２を配置し、この中に正極６および負極４をセパレータ５を挟んで渦巻状に捲回し、偏平状に成形した電極体３を収納した。
【００５９】
つづいて、外装缶１内の電極体３上の中心付近にリード取出し穴を有するスぺーサ７を配置した後、絶縁材１２を介してハーメティックシールされた負極端子１１および直径１．２ｍｍの電解液３０の注液孔１０を有するるアルミニウム（ＪＩＳ合金番号Ａ３００３）からなる厚さ１．０ｍｍの蓋体８を外装缶１の上端開口部にレーザ溶接により気密に接合した。
【００６０】
次いで、外装缶１内に六フッ化燐リチウムの電解質をエチレンカーボネートとメチルエチルカーボネートで溶解した非水溶媒系電解液３０を蓋体８の注液孔１０を通して注液した。
【００６１】
続いてゴム状の弾性体であるＥＰＤＭからなる直径１．３ｍｍの球体を注液孔に挿入した。
【００６２】
その後、注液孔１０を含む蓋体８の外表面に長さ５ｍｍ、幅５ｍｍ、厚さ０．２０ｍｍのアルミニウム（ＪＩＳ合金番号Ａ１Ｎ３０）の板材からなる封止蓋１４を配置し、レーザ溶接を封止蓋１４の４つのコーナ部に施してスポット接合し、注液孔１０を塞いだ。
【００６３】
次いで、蓋体８表面に絶縁紙１９を配置し、かつ外装缶１の底部外面にスリット２０を有する絶縁紙２１を配置すると共に、この絶縁紙２１に二つ折りされたＰＴＣ素子２２を配置し、外装缶１を含む全体を外装チューブ２３に入れ、このチューブ２３を熱収縮することにより上部側の絶縁紙１９を蓋体８に、下部側の絶縁紙２ｌおよびＰＴＣ素子２２を外装缶１の底部に固定することにより前述した図１、図２および図３に示す構造の角型密閉リチウムイオンニ次電池を製造した。
【００６４】
得られた実施例（１）および（２）の二次電池では、良好な注液孔の封止性が得られ、特に実施例（１）についてはレーザによる溶接時に電解液３０の吹き出しが生じなかつた。
【００６５】
【発明の効果】
以上詳述したように、本発明によれば、注液孔を高い信頼性で気密封止された角型密閉電池を提供することができる。また、レーザ溶接時に電解液の影響を受けないため、高い歩留まりで上記電池を製造できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係わる角型密閉リチウムイオンニ次電池を示す部分切欠斜視図。
【図２】本発明に係わる角型密閉リチウムイオン二次電池の一部断面側面図。
【図３】本発明に係わる角型密閉リチウムイオン二次電池の平面図。
【図４】本発明に係わる角型密閉リチウムイオン二次電池の別の実施形態の平面図。
【図５】本発明に係わる別の角型密閉二次電池を示す部分切欠斜視図。
【符号の説明】
１…外装缶、３…電極体、８…蓋体、１０…注液孔、１１…電極端子（負極端子）、１４…封止蓋、１５…シーム溶接始点、１６…シーム溶接終点、
１７…シーム溶接軌跡、１８…スポット溶接部、２２…ＰＴＣ素子、２３…外装チューブ、２５…ゴム状の弾性体
Claims (3)
- 開口部を有する金属からなる外装缶と、この外装缶内に収納され、セパレータを挟んで対峙された正極および負極を有する発電要素と、前記外装缶の開口部に溶接により接合された金属製の蓋体と、前記発電要素に電気的に接続された電極端子と、前記蓋体または外装缶に設けられ、電解液を前記外装缶内に注液するための注液孔とを具備した密閉電池であって、
前記注液孔に圧入され、エチレン・プロピレンゴムからなる封止部材と、前記注液孔を封止し押圧する金属からなる封止蓋によりなされ、前記封止蓋とこの封止蓋が取付けられる前記蓋体または前記外装缶のうち、少なくとも一方は、アルミニウムまたは０．０５重量％以下のマグネシウムおよび０．２重量％以下の銅を含むアルミニウム系金属からなり、かつ、前記封止蓋は前記注液孔を含む前記蓋体または前記外装缶にレーザ光によるシーム溶接又はスポット溶接により接合されていることを特徴とする密閉電池。 - 前記封止部材の圧入される前の形状は球状であることを特徴とする請求項１記載の密閉電池。
- 金属からなる外装缶内にセパレータを挟んで対峙された正極および負極を有する発電要素を収納する工程と、
前記発電要素と電気的に接続された電極端子を形成する工程と、
前記外装缶の開口部に金属製蓋体を溶接により接合する工程と、
前記外装缶内に電解液を前記蓋体または前記外装缶に設けられた注液孔を通して注液する工程と、
前記注液孔にエチレン・プロピレンゴムからなる封止部材を圧入する工程と、
前記注液孔を含む前記蓋体または前記外装缶の外表面にアルミニウムまたは０．０５重量％以下のマグネシウムおよび０．２重量％以下の銅を含むアルミニウム系金属板材からなる封止蓋を、レーザ光によるシーム溶接又はスポット溶接により、少なくとも一方がアルミニウムまたは０．０５重量％以下のマグネシウムおよび０．２重量％以下の銅を含むアルミニウム系金属板材からなる前記蓋体または外装缶に接合して前記注液孔を塞ぐ工程と、
を具備したことを特徴とする密閉電池の製造方法。
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1998
- 1998-03-19 JP JP07027798A patent/JP4128648B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| US9537172B2 (en) | 2013-03-22 | 2017-01-03 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Sealed secondary battery and manufacturing method of sealed secondary battery |
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| JPH11273638A (ja) | 1999-10-08 |
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