JP4037554B2 - 窒化物半導体発光素子およびその製造方法 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は窒化物半導体発光素子およびその製造方法に関し、特に、InNリッチ窒化物半導体を発光層とする赤色発光素子およびその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
窒化ガリウム系半導体(InAlGaN)は、その光学遷移が直接遷移型であるため、高い効率での発光再結合が可能であり、また、その遷移エネルギーが1.89〜6.2eVと幅広いため、短波長半導体レーザまたは高輝度可視LED(Light Emitting Diode)などの高効率発光素子材料としてその開発が進められている。
【0003】
窒化ガリウム系半導体(InAlGaN)は、基本構成として2元半導体である、GaN,AlN,InNの組合わせにより構成され、このうち、GaNに関する開発が盛んに行われてきた。GaNはその融点が1,700℃以上と高く、また、成長温度での窒素の平衡蒸気圧が極めて高いため、バルク単結晶を成長させることは困難である。このため、その単結晶の成長には、ハイドライド気相成長(Hydride Vapor Phase Epitaxial growth)法や有機金属気相成長法(Metal Organic Chemical Vapor Deposition;以下、MOCVDという)法が主として用いられている。これらのうち、MOCVD法を用いた単結晶の成長法が特に盛んに開発され、例えばGaNに、InまたはAlを混ぜたInxGa1-xNやAlyGa1-yNなどの3元混晶が取得されている。これらの材料のヘテロ接合構造(heterostructure)を用いれば、発光効率をより一層向上させることができ、さらに、注入キャリアの閉込めや光の閉込めに有効なダブルヘテロ接合構造(double heterostructure)を形成することにより高輝度LEDや短波長LD(Laser Diode)を実現することができる。
【0004】
InxGa1-xNは、In組成xを変化させることによりバンドギャップエネルギーEgをGaNの3.4eVからInNの1.89eVまで変えることができるので、可視光の発光素子用の活性層として用いることができる。この3元混晶は、GaNとInNとの組合わせで構成することができるが、GaNは結晶品質を高めるために1,000℃以上の成長温度が必要であるのに対し、InNは比較的蒸気圧の高いInを含むため、GaNよりも低い温度でのみ結晶成長が可能である。このため、InxGa1-xNの結晶成長においてもIn組成xを比較的高く制御するためには成長温度をGaNよりも低くする必要がある(Appl.Phys.Lett.59,2251(1991))。このInxGa1-xNを活性層として青色(x=0.2)、緑色(x=0.45)のLEDの開発がこれまで進められ(Jpn.Appl.Phys.34,L1332(1995))、現在では商品化に至りつつある。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、InGaNにおけるInの組成をより大きくして、より波長の長い赤色領域で発光させようとすると、InGaNの結晶品質が劣化するため、発光強度が低下する。このため長波長の領域では未だ実用に至っていない。
【0006】
この一方、可視領域での発光材料としてInyAl1-yNも潜在的にその可能性を有している。
【0007】
しかしながら、InyAl1-yNの結晶は、InNとAlNとの間で格子定数が大きく異なるため、非混合領域が大きい。また、InNとAlNとは平衡蒸気圧が異なり、AlNが高温で結晶成長するのに対し、AlNが結晶成長する温度ではInNが蒸発してしまう。このため、InyAl1-yNの結晶成長は、困難であるといわれている(T.Matsuoka:Proc. of ICN'97(Oct.,1997,Tokushima,japan)p20)。
【0008】
さらに、InNの結晶成長は低温成長を可能とするマイクロ波励起MOVPE(Micro-wave Enhanced Metal Organic Vapor Phase Epitaxial growth)法を用いて研究が進められているが、その発光特性は未だに低い。
【0009】
このように、窒化物半導体は、赤色発光の可能性を有するにもかかわらず、Inの組成比が大きいInリッチ窒化物半導体の結晶成長技術が確立していないために、実用化に耐えうる赤色発光が実現していない。
【0010】
本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、赤色発光可能なInリッチ窒化物半導体およびこれを発光層とする窒化物半導体発光素子並びにこれらの製造方法を提供することにある。
【0011】
【課題を解決するための手段】
本発明によれば、
複数層の積層体と、
前記積層体の一方の面の側に形成された第1の電極と、
前記積層体の他方の面の側に形成された第2の電極と、
を備え、
前記積層体は、
組成式Inx1Aly1Ga1-x1-y1 N(0<x1≦1、0≦y1<1)により表されるInリッチ領域と、組成式Inx2Aly2Ga1-x2-y2 N(0<x2<x1≦1、y1<y2≦1)で表されるAlリッチ領域と、が面内方向に分離して存在する活性層と、
前記活性層を覆うように前記活性層の上に形成された第1のクラッド層と、
を含み、
前記第1の電極から前記第2の電極へ電流を流すことにより前記活性層が赤色光を発光する窒化物半導体発光素子が提供される。
【0014】
また、本発明によれば、
組成式Inx Aly Ga1-x-y N(0<x、0<y、x+y≦1)により表される半導体を第1の温度で成長させてInとAlとを同時に含む不完全結晶層を形成する工程と、
熱的に安定した材料を前記第1の温度で前記不完全結晶層上に成長させて前記不完全結晶層を覆う第1のクラッド層を形成する工程と、
前記第1の温度よりも高い第2の温度で熱処理をして前記不完全結晶層を結晶化させるとともに面内方向への相分離を発生させて赤色発光可能な活性層とし、前記活性層および前記第1のクラッド層を含む積層体を形成する工程と、
前記積層体の一方の面の側と、他方の面の側とに、第1および第2の電極をそれぞれ形成する工程と、
を備え、
前記熱的に安定した材料は、前記第2の温度で熱的に安定している、窒化物半導体発光素子の製造方法が提供される。
【0017】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態のいくつかについて図面を参照しながら説明する。
図1は、本発明にかかる窒化物半導体の実施の一形態を含む半導体積層体10を示す略示断面図である。同図に示す積層体10は、本実施形態において特徴的なInAlN層101と、このInAlN層101の上にさらに形成されたAlGaN層102と、このAlGaN層102の上に形成されたGaN層103とを含んでいる。
【0018】
本実施形態においては、この積層体10はGaN層の上に形成され、このGaN層とInAlN層101との界面と、InAlN層101とAlGaN層102との界面とはいずれもへテロ接合をなし、InAlN層101を活性層、GaN層およびAlGaN層102をクラッド層とするダブルへテロ構造となっている。但し、積層体10をGaN層の上に形成することは本質的ではなく、InAlN層101との間で結晶成長が可能な他の窒化物半導体などの上に形成しても良いし、または他の材料でなる基板上に形成してInAlN層101とAlGaN層102との間でのみヘテロ接合を形成しても良い。
【0019】
InAlN層101は、層中で相分離がなされており、Inリッチ混晶とAlリッチ混晶との混合体で形成されている。
【0020】
図1に示すInAlN層101を製造する方法を本発明にかかる窒化物半導体の製造方法の一実施形態として以下に説明する。
【0021】
本実施形態においてInAlN層101を含む積層体10は、MOCVD法により形成する。窒素源としてはアンモニア(NH3)、プラズマ励起窒素またはヒドラジン(H2NNH2)を用い、キャリアガスとして窒素を用いる。
【0022】
前述したとおり、InNとAlNとは格子定数および平衡蒸気圧が異なるため、従来、その単結晶成長が困難であった。
【0023】
本実施形態の製造方法は、第1の温度でInAlN層101をGaNの上に成長させ、InとAlとを同時に含み、少なくともその一部がアモルファスまたは微細結晶粒からなる不完全結晶層を形成し、さらにこの不完全結晶層の上にキャップ層を形成し、第1の温度よりも高い第2の温度で熱処理することにより相分離を発生させる点にその特徴がある。
【0024】
まず、GaN層の上に約500℃の温度でInAlN層101を成長させる。この段階では、InAlN層101はその一部がアモルファスまたは微細結晶粒からなる不完全結晶となっていることが確認できている。
【0025】
次に、同一の温度約500℃にてAlGaNをInAlN層101の上に成長させ、AlGaN層102でInAlN層101を覆うキャップ層を形成する。
【0026】
次に、成長温度を約1,000℃まで上昇させてInAlN層102のキャップ層の上にGaN層103を成長させることにより、積層体10を形成する。
【0027】
このような温度変化は、InAlN層101の不完全結晶に対して熱アニールを加えることとなり、これによりInAlN層101は熱的に安定した状態に変化する。この結果、GaN層103を成長させた段階でInAlN層101がその層中で結晶化を進めるとともに、相分離を惹起してInリッチ混晶とAlリッチ混晶の領域に分離し、この状態は室温にまで降温しても保持されることが判明した。
【0028】
ここで、重要なことは、AlGaN層102を用いてInAlN層101を覆うキャップ層を形成することである。即ち、InAlN層101を成長させた直後に成長温度を引上げると、不安定結晶中のInが相互に結合してドロップレット(droplet)を形成してしまうために結晶化が適切に進行しない。本実施形態では、AlGaN層102でInAlN層101を覆うことによりドロップレットを形成するおそれが解消することが判明した。このように、キャップ層を用いて良好なInリッチ混晶またはInNを形成するので、このキャップ層のパターニングにより、赤色発光可能な窒化物半導体の局在化や量子ドットの作成も可能になる。これにより、設計の柔軟性の高い窒化物半導体を提供することができる。
【0029】
キャップ層を形成した上で成長温度を引上げることの効果については、InAlN層101とキャップ層102との間での結合がその後の熱処理の工程でInAlN層101の結晶化に何らかの影響を及しているものと考えられるが、その詳細までは解明されていない。AlGaNは、InAlN層101を結晶化し相分離させる第2の温度においても熱的に比較的安定しているため、本実施形態においてキャップ層102の好適な材料として選択した。
【0030】
この積層体10に電子線を用いてキャリアを励起させると、InAlN層101中のInリッチ混晶から赤色の発光が得られることが確認された。これは、積層体10のなかで荷電子帯と伝導体とのエネルギーギャップが最も小さいInリッチ混晶にキャリアが励起注入されたためであり、本実施形態の方法を用いて図1に示す積層体10を製造することにより、赤色発光する窒化物半導体が提供されることが確認された。なお、本実施形態で得られたInリッチ混晶のInとAlとの組成比は、EDX(Energy Dispersive X-rays Detection)分析から49:1であることが判明した。
【0031】
次に、本発明にかかる発光素子の実施の一形態について図面を参照しながら説明する。
【0032】
図1は、本実施形態の発光素子20の概略構造を示す略示断面図である。同図に示す発光素子20は、サファイア基板201の上に形成されたn型GaN層202と、n型GaN層202の上に形成された第1のクラッド層であるn型AlGaN層203と、n型AlGaN層203の上に形成された積層体10’とを備えている。積層体10’は、本発明にかかる窒化物半導体101’を含み、この窒化物半導体101’の上に積層して形成され、図1に示す積層体10のAlGaN層102およびGaN層103とそれぞれ等価作用を有するp型AlGaN層102’およびp型層GaN103’とを備えている。p型GaN層103’は本実施形態において第2のクラッド層を構成する。発光素子20は、n型GaN層202上の領域でn型AlGaN層203の形成領域を除く領域上に形成されたn側電極204と、積層体10’の上に形成されたp側電極205をさらに備えている。
【0033】
発光素子20の製造方法は次のとおりである。
まず、サファイア基板201上に既知の方法でn型GaN層202およびn型AlGaN層203を形成した後、n型AlGaN層203の上に積層体10’を形成する。積層体10’の製造方法は、上述した本発明にかかる窒化物半導体の製造方法の一実施形態と略同一であるが、窒化物半導体101’およびp型AlGaN層102’は約450℃の温度で成長させ、また、p型GaN層103’は約1,000℃の温度で成長させる。
【0034】
次に、フォトレジストを用いたパターニングにより、積層体10’の形成領域を除く領域を選択的に除去し、レジストを剥離した後、既知の方法を用いてn型GaN層202上にn型電極204を形成し、p型GaN層103’の上にp側電極205を形成することにより、図2に示す発光素子20が得られる。
【0035】
本実施形態の発光素子20に対し、電極204,205にバイアスを印加して電流を注入したところ、InAlN層101’から赤色光が発光されることが確認された。このことは、上述した本発明にかかる窒化物半導体の実施の一形態と同様に、InAlN層101’内にInリッチ混晶が適切に形成されているためであり、注入キャリアがInリッチ混晶の領域内に効率よく閉込められたことを示している。
【0036】
以上、本発明の実施の形態について説明したが、本発明は上記形態に限られるものでなく、その趣旨を逸脱しない範囲で種々変形して実施することができる。例えば、本発明にかかる窒化物半導体および発光素子の製造方法については、相分離を利用してInリッチ混晶またはInNを形成すれば良く、少なくともInNを含む3元以上の混晶またはアモルファス、微結晶の集合体に対してその成長温度よりも高い温度で熱処理を加えればよい。また、このときのキャップ層としてはAlGaNを用いたが、他の半導体層または酸化物でも同様の効果を得ることができる。例えば、基板または他の窒化物半導体の上にInAlN層を約500℃で成長させた後、酸化膜SiO2または窒化膜SixNy等をキャップ層としてInAlN層の上に形成し、約1,000℃で熱処理しても良好なInリッチ混晶またはInNを形成することができる。さらに上述した実施形態ではダブルへテロ接合またはヘテロ接合によりクラッド層と接合された活性層を有する形態について説明したが、ヘテロ接合によらずに発光素子を形成しても良い。
【0037】
【発明の効果】
以上詳述したとおり、本発明は、以下の効果を奏する。
即ち、本発明にかかる窒化物半導体によれば、組成式Inx1Aly1Ga1-x1-y1 N(0<x1≦1、0≦y1<1)により表されるInリッチ領域と、組成式Inx2Aly2Ga1-x2-y2 N(0<x2<x1≦1、y1<y2≦1)で表されるAlリッチ領域と、が混在するので、Inリッチ混晶が他の窒化物と常温で相分離され、赤色発光可能な窒化物半導体が提供される。
【0038】
また、本発明にかかる窒化物半導体の製造方法によれば、InとAlとを同時に含む不完全結晶層を覆うキャップ層を形成した上で、上記不完全結晶層の成長温度よりも高い第2の温度で熱処理をする工程を備えるので、結晶化を進行させるとともにInリッチ混晶とAlリッチ混晶との相分離を発生させることができる。これにより、Inの結合によるドロップレットを形成することなく、良好なInリッチ混晶またはInNを含み、赤色発光可能な窒化物半導体を製造することができる。また、キャップ層を用いて良好なInリッチ混晶またはInNを形成するので、このキャップ層のパターニングにより、赤色発光可能な窒化物半導体の局在化や量子ドットの作成も可能になる。これにより、設計の柔軟性の高い窒化物半導体を提供することができる。
【0039】
また、本発明にかかる窒化物半導体発光素子によれば、上記本発明にかかる窒化物半導体を発光層として備えるので、赤色で発光する窒化物半導体発光素子を提供することができる。
【0040】
さらに、本発明にかかる窒化物半導体発光素子の製造方法によれば、不完全結晶層を覆うキャップ層を形成した上で、上記不完全結晶層の成長温度よりも高い第2の温度で熱処理をする工程を備えるので、Alリッチ混晶と相分離されたInリッチ混晶またはInNを含む窒化物半導体を発光層とし、赤色発光可能な窒化物半導体発光素子を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明にかかる窒化物半導体の実施の一形態の略示断面図である。
【図2】本発明にかかる窒化物半導体発光素子の実施の一形態の略示断面図である。
【符号の説明】
10,10’ 積層体
100 GaN
101,101’ InAlN
102 AlGaN
102’ p−AlGaN
103 GaN
103’ p−GaN
203 n−AlGaN
204,205 電極
Claims (9)
- 複数層の積層体と、
前記積層体の一方の面の側に形成された第1の電極と、
前記積層体の他方の面の側に形成された第2の電極と、
を備え、
前記積層体は、
組成式Inx1Aly1Ga1-x1-y1 N(0<x1≦1、0≦y1<1)により表されるInリッチ領域と、組成式Inx2Aly2Ga1-x2-y2 N(0<x2<x1≦1、y1<y2≦1)で表されるAlリッチ領域と、が面内方向に分離して存在する活性層と、
前記活性層を覆うように前記活性層の上に形成された第1のクラッド層と、
を含み、
前記第1の電極から前記第2の電極へ電流を流すことにより前記活性層が赤色光を発光する窒化物半導体発光素子。 - 前記第1のクラッド層は、組成式Inx Aly Ga1-x-y N(0≦x≦1、0≦y≦1)により表される窒化物半導体層であることを特徴とする請求項1に記載の窒化物半導体発光素子。
- 前記積層体は、組成式Inx Aly Ga1-x-y N(0≦x≦1、0≦y≦1)により表され、前記第1のクラッド層を覆うように前記第1のクラッド層の上に形成される第2のクラッド層をさらにふくむ請求項1または2に記載の窒化物半導体発光素子。
- 前記第1のクラッド層は、前記活性層においてInの相互結合によるドロップレットが形成されることを妨げることを特徴とする請求項1乃至3のいずれかに記載の窒化物半導体発光素子。
- 組成式Inx Aly Ga1-x-y N(0<x、0<y、x+y≦1)により表される半導体を第1の温度で成長させてInとAlとを同時に含む不完全結晶層を形成する工程と、
熱的に安定した材料を前記第1の温度で前記不完全結晶層上に成長させて前記不完全結晶層を覆う第1のクラッド層を形成する工程と、
前記第1の温度よりも高い第2の温度で熱処理をして前記不完全結晶層を結晶化させるとともに面内方向への相分離を発生させて赤色発光可能な活性層とし、前記活性層および前記第1のクラッド層を含む積層体を形成する工程と、
前記積層体の一方の面の側と、他方の面の側とに、第1および第2の電極をそれぞれ形成する工程と、
を備え、
前記熱的に安定した材料は、前記第2の温度で熱的に安定している、窒化物半導体発光素子の製造方法。 - 前記熱的に安定した材料は、組成式Inx Aly Ga1-x-y N(0≦x≦1、0≦y≦1)により表される材料であることを特徴とする請求項5に記載の窒化物半導体発光素子の製造方法。
- 前記熱的に安定した材料は、酸化ケイ素(SiO2)であることを特徴とする請求項5に記載の窒化物半導体発光素子の製造方法。
- 前記熱的に安定した材料は、窒化ケイ素(SixNy)であることを特徴とする請求項5に記載の窒化物半導体発光素子の製造方法。
- 前記積層体を形成する工程は、前記熱処理において組成式Inx Aly Ga1-x-y N(0≦x≦1、0≦y≦1)により表される半導体を前記第1のクラッド層上に成長させて第2のクラッド層を形成する工程を含み、
前記積層体は、前記第2のクラッド層をさらに含むことを特徴とする請求項5乃至8のいずれかに記載の窒化物半導体発光素子の製造方法。
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