JP4019180B2 - 酸化プルトニウムを含む規格外燃料および／または廃棄物からのプルトニウム回収方法 - Google Patents

酸化プルトニウムを含む規格外燃料および／または廃棄物からのプルトニウム回収方法 Download PDF

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本発明は、酸化プルトニウムを含む規格外燃料および／または廃棄物からプルトニウムを回収する湿式処理方法に関する。詳しくは、プルトニウムと珪素との共晶体を形成させ、前記共晶体からプルトニウムを溶解回収する方法に関する。
従来、非特許文献１に示されるように、プルトニウムの再利用を目的とし、ＭＯＸ燃料製造時の規格外燃料や、試験施設及び分析施設などから発生する酸化プルトニウムの試験体等の廃棄物からプルトニウムを回収する方法として、これらの規格外燃料や廃棄物を硝酸と作用させることにより酸化プルトニウムを硝酸に溶解させ、硝酸プルトニウムとして回収する方法が取られてきた。
しかしながら、プルトニウムの冨化度が高い（例えば１５％以上）酸化プルトニウム燃料又はこの酸化物の焙焼体（酸化雰囲気中で例えば５００℃以上）を含有する場合は硝酸溶解が困難である。
このため、非特許文献２に開示されるように、このような酸化プルトニウム燃料等の硝酸溶解を容易にするため、規格外燃料や廃棄物にウランを添加し、例えば１，２００℃以上の高温度でプルトニウムとウランとの固溶体を形成させ、ウランの硝酸溶解能力を利用しプルトニウムを例えば１００〜１１０℃の硝酸に長時間溶解させていた。その結果、プルトニウムを単独で取り出せないという欠点があった。
R.E.Lerch,"Dissolution of Unirradiated Mechanically Blended,Sol-Gel,and Coprecipitated Mixed Oxide Fuel",HEDL-TME,72-67 C-10（June 1972）. M.D.Freshley,D.W.Brite,J.L.Dniel and P.E.Hart,"Irradiation -Induced Densification And PuO2 Particle Behavior In Mixed-Oxide Pellet Fuel",Journal of Nuclear Materials, vol.81, P63-92（1979）.
このため，本発明は、プルトニウム冨化度や熱履歴に影響されることなく、酸化プルトニウムを含む規格外燃料および／または廃棄物からプルトニウムを単独で回収する方法を提供することを目的とする。
本発明者らは、鋭意研究の下、酸化プルトニウムを含む規格外燃料および／または廃棄物と、炭化珪素とを混合し、加熱することにより、プルトニウムの富化度や熱履歴に影響されることなくプルトニウムと珪素との共晶体が形成でき、この共晶体においてプルトニウムが硝酸に溶解し易いことを見出し、本発明を完成させるに至ったものである。
すなわち本発明は、酸化プルトニウムを含む規格外燃料および／または廃棄物と、炭化珪素とを混合した後、真空中あるいは非酸化性雰囲気中にて、１０００℃〜１７００℃の範囲で加熱してプルトニウムと珪素との共晶体を形成し、次いで当該共晶体を２Ｎ〜７Ｎ、２０℃〜７０℃の硝酸に溶解させ、プルトニウムを硝酸プルトニウムとして回収することを特徴とする酸化プルトニウムを含む規格外燃料および／または廃棄物からのプルトニウム回収方法である。
本発明によれば、プルトニウムと珪素との共晶体を形成し、この共晶体と硝酸とを混合することにより、プルトニウムのみが硝酸に溶解するため、硝酸プルトニウムとして容易にプルトニウムを回収することができる。
特に、酸化プルトニウムを含む規格外燃料や廃棄物にウランを添加して、プルトニウムとウランとの固溶体を形成させる従来技術においては、固溶体を溶解させる際に使用する硝酸の濃度や温度、溶解時間、添加剤などの厳しい条件が必要となったが、本発明においては、ウランを添加することなく酸化プルトニウムと珪素との共晶体を容易に形成でき、この共晶体を溶解させる際にも比較的低温度、低濃度の硝酸を使用することができる。また、共晶体からプルトニウムを溶解させる場合も、共晶体を形成している珪素、未反応の炭化珪素及び反応副生成物の珪素酸化物等は硝酸に溶解することなく、プルトニウムのみを回収することができる。
さらに、酸化プルトニウムと珪素との共晶体を、２Ｎ〜７Ｎの低濃度、２０℃〜７０℃の低温度の硝酸で溶解できることは、プルトニウムを回収するうえで不純物を硝酸溶解させない方法のひとつとして利点がある。
本発明の酸化プルトニウムを含む規格外燃料および／または廃棄物からのプルトニウム回収方法について、この方法を実施するために好ましく使用できる装置を図示した図１及び図２を用いて、以下に説明する。図１は、電磁波を用いた加熱装置であり、図２は、電気抵抗式加熱装置である。
図１における電磁波を用いた加熱装置は、共晶体を収容する回収容器１を内部に備えたオーブン２と、このオーブン２の熱源となるマイクロ波発振器３（例えば２．４ＧＨｚ）と、マイクロ波発振器３により発振されるマイクロ波をオーブン２に伝達する導波管４とを備えている。このオーブン２内は、真空又は非酸化性雰囲気としてある。
一方、図２における電気抵抗式加熱装置は、共晶体を収容する回収容器１１と、複数のヒータ１３を有する加熱炉１２とを備えている。この加熱炉１２内は、真空又は非酸化性雰囲気としてある。
かような装置を用いて本発明の方法を実施するに際しては、まず、酸化プルトニウムを含む規格外燃料および／または廃棄物と炭化珪素とを回収容器１，１１に収容し、これらの混合物を被処理物とする。
その際、図１の電磁波による加熱装置を用いた場合には、回収容器１内に載置されている炭化珪素の焼成体で成形されたハニカム５に、酸化プルトニウム（粉末状、ペレット状若しくはこれらの混合物）を充填して、被処理物とする。同様に、図２の電気抵抗式加熱炉を用いた場合にも、ハニカム１５に、酸化プルトニウムを充填して、被処理物とする。
上述のように炭化珪素のハニカムに酸化プルトニウムを充填したものを被処理物とすることができるが、粉末状またはペレット状の酸化プルトニウムと、炭化珪素とを混合したものを被処理物としてもよい。この場合には、反応効率を向上させることも可能である。
次いで、被処理物を真空中又は非酸化性雰囲気中にて、１，０００℃〜１，７００℃に加熱して、プルトニウムと珪素との共晶体を得る。ここで、非酸化性雰囲気とは、不活性ガス存在下等の非酸化性雰囲気にあることを意味する。
なお、加熱装置は、上述の装置に限られるものではなく、酸化プルトニウムと炭化珪素との被処理物を加熱できるものであればよい。
次いで、上述の共晶体を、２Ｎ〜７Ｎの低濃度、２０℃〜７０℃の低温の硝酸に溶解させる。
すると、プルトニウムのみが硝酸に急速に溶解して、硝酸プルトニウムとして回収できる。なお、共晶体を形成している珪素、未反応の炭化珪素及び反応副生成物の珪素酸化物等は、硝酸に不溶解となるため硝酸プルトニウムを効率よく回収できる。
また、この未反応の炭化珪素、反応副生成物の珪素酸化物及び硝酸溶解残渣等は、炭化珪素原料に混合することにより再利用が可能である。
（実施例１）
＜共晶体１＞
プルトニウム冨化度３０％の高速炉用の規格外ＭＯＸペレット（５ｍｍΦ，８ｍｍＨ）と高熱履歴（非酸化性雰囲気中にて１，６５０℃で加熱）酸化プルトニウムペレット焼結体とを、炭化珪素セラミックス板上（７０ｍｍＬ×５０ｍｍＤ×５ｍｍＴ）に縦置きしたものを、アルゴン９５％，水素５％の混合ガス中（非酸化性雰囲気）にて１，６５０℃で２時間加熱した。これによりＭＯＸペレット及び酸化プルトニウムペレット焼結体は、炭化珪素セラミックス板にはめ込まれるように溶融し、プルトニウム及びウランと珪素との共晶体１を形成した。
＜共晶体２＞
炭化珪素セラミックス板を破壊して塊状片としたものの中に前記高熱履歴酸化プルトニウムペレット焼結体を埋めたものを、共晶体１と同一の条件にて加熱した。これにより酸化プルトニウムペレット焼結体が、塊状片の炭化珪素セラミックスにはめ込まれるように溶融し、プルトニウムと珪素との共晶体２を形成した。
前記共晶体１を、７０℃，４Ｎの硝酸に浸したところプルトニウムとウランとが急速に溶解し、硝酸プルトニウム及び硝酸ウラニルが同定された。さらに、溶媒抽出法やイオン交換法を用いて、ウランを除去し、硝酸プルトニウムを単独で回収した。
また、前記共晶体２を、同一条件の硝酸に浸したところプルトニウムが急速に溶解し、硝酸プルトニウムが同定された。なお、共晶体１及び２ともに、共晶体の珪素、未反応の炭化珪素セラミックス及び反応副生成物の珪素酸化物は、硝酸に溶解しなかった。
（実施例２）
酸化プルトニウム粉末に炭化珪素粉末を質量比で（１：２）に混合し、坩堝に入れ真空中（１０-3〜１０-4Ｔｏｒｒ）にて、温度１，０００〜１，３００℃で８時間加熱した。すると、反応ガス（ＣＯ,ＣＯ2）の発生を伴いながら、約１，０００℃から反応が開始し、１，３００℃で反応が完了した。この加熱後の坩堝内の試料を、７０℃，４規定の硝酸に浸したところプルトニウムのみが急速に溶解し、硝酸プルトニウムが同定された。共晶体の珪素、未反応の炭化珪素及び反応副生成物の珪素酸化物は、硝酸に溶解しなかった。
本発明の方法を実施するために用いられる加熱装置の一実施例を示す断面模式図である。 本発明の方法を実施するために用いられる加熱装置の別の実施例を示す断面模式図である。

Claims (1)

  1. 酸化プルトニウムを含む規格外燃料および／または廃棄物と、炭化珪素とを混合した後、真空中あるいは非酸化性雰囲気中にて、１０００℃〜１７００℃の範囲で加熱してプルトニウムと珪素との共晶体を形成し、次いで当該共晶体を２Ｎ〜７Ｎ、２０℃〜７０℃の硝酸に溶解させ、プルトニウムを硝酸プルトニウムとして回収することを特徴とする酸化プルトニウムを含む規格外燃料および／または廃棄物からのプルトニウム回収方法。
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