JP3961983B2 - 燃料電池の製造方法 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、正・負極間にイオン交換膜を配置し、負極の触媒に水素を接触させるとともに正極の触媒に酸素を接触させることにより発電する燃料電池の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
図７は従来の燃料電池を説明する説明図である。燃料電池１００は、負極層（水素極）１０１と正極層（酸素極）１０２との間にイオン交換膜１０３を配置し、負極層１０１に含む触媒に水素分子（Ｈ２）を接触させるとともに、正極層１０２に含む触媒に酸素分子（Ｏ２）を接触させることにより、電子ｅ−を矢印の如く流すことにより、電流を発生させるものである。電流を発生させる際に、水素分子（Ｈ２）と酸素分子（Ｏ２）とから生成水（Ｈ２Ｏ）を得る。
この燃料電池１００の負極層１０１、正極層１０２、イオン交換膜１０３を次図で詳しく説明する。
【０００３】
図８は従来の燃料電池を示す説明図である。
燃料電池は、一対の拡散層１０４，１０５の内側にそれぞれバインダー層１０６及びバインダー層１０７を備え、これらバインダー層１０６及びバインダー層１０７の内側にそれぞれ負極層１０１及び正極層１０２を備え、これら負極層１０１及び正極層１０２の間にイオン交換膜１０３を備える。
【０００４】
この燃料電池を製造する際には、先ず拡散層１０４にバインダー層１０６用の溶液を塗布するとともに、拡散層１０５にバインダー層１０７用の溶液を塗布し、塗布したバインダー層１０６，１０７を焼成することによりバインダー層１０６，１０７を固化する。
【０００５】
次に、固化したバインダー層１０６に負極層１０１の溶液を塗布するとともに、固化したバインダー層１０７に正極層１０２の溶液を塗布し、塗布した負・正極層１０１，１０２を乾燥することにより負・正極層１０１，１０２を固化する。
次いで、固化した負極層１０１にシート状のイオン交換膜１０３を載せ、続いてイオン交換膜１０３に正極層１０２が固化された拡散層１０５を載せて７層の多層構造を形成する。
次に、この多層構造を矢印の如く加熱圧着することにより電極構造を形成する。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
上述したように、燃料電池はイオン交換膜１０３としてシートを使用しており、加えてバインダー層１０６、負極層１０１、正極層１０２、バインダー層１０７のそれぞれの層を固化した状態で加熱圧着するので、それぞれの層の境界に密着不良部分が発生する虞がある。
燃料電池の各層に密着不良部分が発生すると、電流を効率よく発生することが難しくなり、製造ラインの検査の段階において、これらの燃料電池が廃棄処分や修復処分になり、そのことが生産性を高める妨げになっている。
【０００７】
さらに、燃料電池のイオン交換膜１０３としてシートを使用しているので、燃料電池を加熱圧着の際に、イオン交換膜１０３を加熱状態で加圧することになり、イオン交換膜１０３の性能が低下する虞がある。これにより、検査の段階で廃棄処分や修復処分の対象となる部品が一層多くなり、そのことが生産性を高める妨げになっている。
【０００８】
加えて、イオン交換膜１０３としてシートを使用しているので、イオン交換膜１０３の取扱い性を考慮するとイオン交換膜１０３をある程度厚くする必要がある。このため、燃料電池を薄くすることが難しく、そのことが燃料電池の小型化を図る妨げになる。
【０００９】
そこで、本発明の目的は、それぞれの層の境界に密着不良部分が発生することを防ぐことができ、さらにイオン交換膜の性能低下を防ぐことができ、加えてイオン交換膜を薄くすることができる燃料電池の製造方法を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、それぞれの層間に密着不良部分が発生するのは、先の塗膜が固化した後に、次の溶液を塗布して、この溶液が先の塗膜に滲み込まず、結果として密着不良が発生することが、その原因であることを突き止めた。
そこで、先の塗膜が乾かないうちに、次の溶液を重ねたところ、溶液が先の塗膜に滲み込み、密着性が著しく高まることが分かった。
同様に、シート状のイオン交換膜に溶液を塗布した場合にも、溶液がシート状のイオン交換膜に滲み込まず、結果として密着不良が発生することが、その原因であることを突き止めた。
【００１１】
そこで、請求項１は、燃料電池を構成する正電極層用に、電極粒及びバインダーを、通常の質量比１：１と比較して前記バインダーが少量となる質量比１：（０．７〜０．９）で混入した溶液を準備する工程と、得られた溶液を、シート状の拡散層の上面に塗布して正電極層を形成する工程と、この正電極層が未乾燥のうちに、この正電極層の上面にイオン交換膜用の溶液を塗布してイオン交換膜を形成するとともに、塗布した溶液の一部を重力の影響で浸透させる工程と、このイオン交換膜が未乾燥のうちに、このイオン交換膜の上面に負電極層用の溶液を塗布して負電極層を形成する工程と、これら正負の電極層及びイオン交換膜のそれぞれの溶液を荷重をかけないで乾燥することにより、正負の電極層及びイオン交換膜を固化する固化工程と、からなり、前記各工程を実施することにより、前記正電極層に生成水を排出するための空隙を確保することを特徴とする。
【００１２】
イオン交換膜に溶液を採用し、電極用の溶液及びイオン交換膜用の溶液をそれぞれ未乾燥の状態で塗布すれば、境界で混合が発生する。
これにより、正負の電極層及びイオン交換膜の各層の境界に密着不良部分が発生することを防ぐことができるので、イオン交換膜における反応効率を良好に保つことができる。
【００１３】
ここで、イオン交換膜にシートを使用した場合、シート状イオン交換膜の取扱い性を好適に保つためにはイオン交換膜をある程度厚くする必要がある。このため、燃料電池を薄くすることが難しく、そのことが燃料電池の小型化を図る妨げになる。
そこで、請求項１においてイオン交換膜を溶液とし、イオン交換膜を溶液の状態で取扱いできるようにした。イオン交換膜を溶液とすることで、取扱いの際にイオン交換膜の厚さを規制する必要はない。このため、イオン交換膜を薄くすることが可能になり、燃料電池を薄くすることができる。
【００１４】
ところで、燃料電池を使用して電流を発生させる際に、水素分子（Ｈ２）と酸素分子（Ｏ２）とが反応して燃料電池内に生成水（Ｈ２Ｏ）を生成する。この生成水は側拡散層（カーボンペーパー）を透過させて燃料電池の外部に排出する。
しかし、未乾燥の電極層上にイオン交換膜用の溶液を塗布すると、イオン交換膜用の溶液が電極層に浸透して、浸透した溶液で電極層の空隙が減少してしまう虞がある。
【００１５】
このため、燃料電池を製造する際に、電極層をイオン交換膜の下方に配置すると、イオン交換膜用の溶液で電極層の空隙が減少してしまい、発電により生成した生成水を、拡散層から燃料電池の外部に効率よく排出できないことが懸念される。
【００１６】
生成水を効率よく排出することができないと、水素や酸素の反応ガスを好適に供給することが妨げられるので、濃度過電圧が高くなり、燃料電池の発電性能を良好に保つことが難しくなる。
なお、「濃度過電圧」とは、電極層における反応物質及び反応生成物の補給及び除去の速度が遅く、電極層の反応が妨害されるときに現れる電圧低下をいう。すなわち、濃度過電圧が高くなるということは電圧低下量が増すということである。
【００１７】
そこで、請求項１において、正電極層の電極粒とバインダーとの質量比を１：（０．７〜０．９）にして、通常の電極粒とバインダーとの質量比１：１と比較してバインダーを少なくした。
電極粒に対するバインダーの質量比が０．７未満になると、バインダーが少なすぎて電極粒を好適に結合することが難しく溶液が流れ出す虞がある。そこで、電極粒に対するバインダーの質量比を０．７以上に設定して、電極粒を好適に結合することにした。
【００１８】
一方、電極粒に対するバインダーの質量比が０．９を超えると、バインダーが多すぎて正電極層に必要な空隙を確保できない虞がある。そこで、電極粒に対するバインダーの質量比を０．９以下に設定して、正電極層の空隙を好適に確保するようにした。
【００１９】
正電極層の電極粒とバインダーとの質量比を１：（０．７〜０．９）の範囲に設定し、この範囲でバインダーを好適に減らすことにより、電極粒の結合を保ちながら正電極層の空隙を通常より大きく確保することができる。
これにより、正電極層にイオン交換膜を形成した際に、イオン交換膜の溶媒、すなわちバインダーが正電極層に浸透しても、正電極層に含むバインダーの量が適正な量を確保することができる。
このため、正電極層の空隙を好適に確保することができるので、この空隙を通して生成水を良好に排出することができる。
【００２０】
また、請求項２は、前記正電極層用の溶液、および前記負電極層用の溶液をインクジェットで塗布することを特徴とする。
インクジェットは塗布範囲を正確に絞り込むことができるので、未塗布部分にマスキング処理を施す必要がなく、溶液を有効に使用することができる。
【００２１】
【発明の実施の形態】
本発明の実施の形態を添付図に基づいて以下に説明する。
図１は本発明に係る燃料電池を示す分解斜視図である。
燃料電池ユニット１０は複数（２個）の燃料電池組体１１，１１で構成したものである。燃料電池組体１１は、燃料電池１２を構成するシート状の負極側拡散層１３の外側に負極側流路基板３１を配置し、燃料電池１２を構成するシート状の正極側拡散層１４の外側に正極側流路基板３４を配置したものである。
【００２２】
負極側拡散層１３に負極側流路基板３１を積層することで、負極側流路基板３１の流路溝３１ａを負極側拡散層１３で覆うことにより、水素ガス流路３２を形成する。また、正極側拡散層１４に正極側流路基板３４を積層することで、正極側流路基板３４の流路溝３４ａを正極側拡散層１４で覆うことにより、酸素ガス流路３５を形成する。
【００２３】
燃料電池１２は、正極側拡散層１４及び負極側拡散層１３の内側にそれぞれバインダーを介して正極層（正電極層）１８及び負極層（負電極層）１７を備え、これら正極層１８及び負極層１７の間にイオン交換膜１６を備える。
このように、構成した燃料電池組体１１をセパレータ３６を介して複数個（図１では２個のみを示す）備えることで、燃料電池ユニット１０を構成する。
なお、燃料電池１２については図２で詳しく説明する。
【００２４】
燃料電池ユニット１０によれば、水素ガス流路３２に水素ガスを供給することで、負極層１７に含む触媒に水素分子（Ｈ２）を吸着させるとともに、酸素ガス流路３５に酸素ガスを供給することで、正極層１８に含む触媒に酸素分子（Ｏ２）を吸着させる。これにより、電子（ｅ−）を矢印の如く流して電流を発生させることができる。
なお、電流を発生させる際には、水素分子（Ｈ２）と酸素分子（Ｏ２）とから生成水（Ｈ２Ｏ）が発生する。
【００２５】
図２は本発明に係る燃料電池を示す説明図である。
燃料電池１２は、負極側拡散層１３及び正極側拡散層１４の内側にそれぞれ負極層１７及び正極層１８を備え、これら負極層１７及び正極層１８の間にイオン交換膜１９を備える。
負極側拡散層１３は、負極側のカーボンペーパー１３ａ及び負極側のバインダー層１５ａからなるシート材である。
また、正極側拡散層１４は、正極側のカーボンペーパー１４ａ及び正極側のバインダー層１６ａからなるシート材である。
【００２６】
負極側のバインダー層１５ａを構成するバインダーは、カーボンフッ素樹脂である。また、正極側のバインダー層１６ａを構成するバインダーは、撥水性を備えたカーボンポリマーであり、カーボンポリマーはポリテトラフルオロエチレンの骨格にスルホン酸を導入したものが該当する。
【００２７】
負極層１７は、負極用の溶液に触媒（電極粒）２１を混合し、溶液を塗布後に乾燥することで固化したものである。負極層１７の触媒２１は、炭素２２の表面に触媒として白金−ルテニウム合金２３を担持したものであり、白金−ルテニウム合金２３に水素分子（Ｈ２）を吸着させるものである。
この負極層１７には、触媒２１に加えて溶媒としてバインダー１７ａを混入し、触媒２１とバインダー１７ａとの質量比を１：１になるようにした。
【００２８】
正極層１８は、正極用の溶液に触媒（電極粒）２４を混合し、溶液を塗布後に乾燥することで固化したものである。正極層１８の触媒２４は、炭素２５の表面に触媒として白金２６を担持したものであり、白金２６に酸素分子（Ｏ２）を吸着させるものである。
この正極層１８には、触媒２４に加えて溶媒としてバインダー１８ａを混入し、触媒２４とバインダー１８ａとの質量比を１：（０．７〜０．９）になるようにした。
【００２９】
触媒２４とバインダー１８ａとの質量比を１：（０．７〜０．９）に設定した理由は以下の通りである。
すなわち、触媒２４に対するバインダー１８ａの質量比が０．７未満になると、バインダー１８ａが少なすぎて触媒２４を好適に結合することが難しく負極層１８の溶液が流れ出す虞がある。そこで、触媒２４に対するバインダー１８ａの質量比を０．７以上に設定して触媒２４を好適に結合することにした。
【００３０】
一方、触媒２４に対するバインダー１８ａの質量比が０．９を超えると、バインダー１８ａが多すぎて正極層１８に必要な空隙を確保できない虞がある。そこで、触媒２４に対するバインダー１８ａの質量比を０．９以下に設定して、正極層１８の空隙を好適に確保するようにした。
【００３１】
正極層１８の触媒２４とバインダー１８ａとの質量比を１：（０．７〜０．９）の範囲に設定し、この範囲でバインダー１８ａを好適に減らすことにより、触媒２４の結合を保ちながら正極層１８の空隙を通常より大きく確保することができる。
【００３２】
これにより、正極層１８にイオン交換膜１９を形成した際に、イオン交換膜１９の溶媒、すなわちバインダー１９ａが正極層１８に浸透しても、正極層１８に含むバインダー１８ａ及びバインダー１９ａが適正な量を確保することができる。このため、正極層１８の空隙を好適に確保することができるので、この空隙を通して生成水を良好に排出することができる。
この結果、生成水を効率よく排出することで水素や酸素の反応ガスを好適に供給することができるので、濃度過電圧を抑えて燃料電池の発電性能を良好に保つことができる。
【００３３】
イオン交換膜１９は、正極層１８と負極層１７間に溶液の状態で塗布した後、正極層１８及び負極層１７と一緒に乾燥することにより正極層１８及び負極層１７と一体に固化したものである。
このイオン交換膜１９には、溶媒としてバインダー１９ａが混入されている。
【００３４】
次に、燃料電池１２の製造方法を図３〜図６に基づいて説明する。
図３（ａ）〜（ｃ）は本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第１工程説明図である。
（ａ）において、シート状の正極側拡散層１４を配置する。すなわち、正極側拡散層１４のカーボンペーパー１４ａをセットした後、このカーボンペーパー１４ａ上にバインダー層１６ａ用の溶液を塗布する。
【００３５】
（ｂ）において、バインダー層１６ａが未乾燥のうちに、バインダー層１６ａの上方にスプレー５１を配置し、スプレー５１を矢印▲１▼の如く移動することにより、噴射口５２から正極層１８用の溶液を噴霧状に塗布して正極層１８を形成する。
【００３６】
（ｃ）において、正極層１８は、触媒２４とバインダー１８ａとの質量比を１：（０．７〜０．９）に設定した。
触媒２４に対するバインダー１８ａの質量比を０．７以上に設定して触媒２４を好適に結合し、質量比を０．９以下に設定して正極層１８の空隙を好適に確保する。
【００３７】
図４（ａ），（ｂ）は本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第２工程説明図である。
（ａ）において、正極層１８が未乾燥のうちに、コーター５４を正極層１８の上面に沿って矢印▲２▼の如く移動して、コーター５４で正極層１８上にイオン交換膜１９用の溶液を塗布してイオン交換膜１９を形成する。
【００３８】
具体的には、コーター５４のブレード５４ａを正極層１８の上面から上方に所定間隔離して上面に平行に配置し、このブレード５４ａを正極層１８の上面に沿って矢印▲２▼の如く移動しながら、ブレード５４ａでイオン交換膜１９のペースト（溶液）を一定の厚さにならすことによりイオン交換膜１９を形成する。
【００３９】
（ｂ）において、正極層１８上にイオン交換膜１９用の溶液を塗布することにより、イオン交換膜１９用の溶液が重力の影響で矢印▲３▼の如く下方に流れ正極層１８の空隙１８ｂに浸透する。
【００４０】
正極層１８は、触媒２４とバインダー１８ａとの質量比を１：（０．７〜０．９）にして、バインダー１８ａを少量にすることで、正極層１８の空隙１８ｂを通常より大きく確保できる。
よって、イオン交換膜１９の溶液、すなわちバインダー１９ａが正極層１８の空隙に矢印▲３▼の如く浸透しても、正極層１８に含むバインダー１８ａ，１９ａを適正な量に確保して、正極層１８の空隙を好適に確保できる。
【００４１】
図５（ａ），（ｂ）は本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第３工程説明図である。
（ａ）において、イオン交換膜１９が未乾燥のうちに、イオン交換膜１９の上方にスプレー５６を配置し、スプレー５６を矢印▲４▼の如く移動することにより、噴射口５７から負極層１７用の溶液を噴霧状に塗布して負極層１７を形成する。
（ｂ）において、負極層１７が未乾燥のうちに、負極層１７上に、負極側拡散層１３（図２参照）を構成するバインダー層１５ａの溶液を塗布する。
【００４２】
図６（ａ），（ｂ）は本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第４工程説明図である。
（ａ）において、バインダー層１５ａに負極側のカーボンペーパー１３ａを載せることにより、バインダー層１５ａ及びカーボンペーパー１３ａでシート状の正極側拡散層１３を形成する。
【００４３】
次に、バインダー層１６ａ、正極層１８、イオン交換膜１９、負極層１７、バインダー層１５ａが未乾燥のうちに、バインダー層１６ａ、正極層１８、イオン交換膜１９、負極層１７、バインダー層１５ａに荷重をかけないで、バインダー層１６ａ、正極層１８、イオン交換膜１９、負極層１７、バインダー層１５ａを一緒に乾燥する。
【００４４】
（ｂ）において、バインダー層１６ａ、正極層１８、イオン交換膜１９、負極層１７、バインダー層１５ａを固化することで、バインダー層１６ａ、正極層１８、イオン交換膜１９、負極層１７、バインダー層１５ａを固化した状態で一体に積層する。
これにより、燃料電池１２の製造工程が完了する。
【００４５】
このように、燃料電池１２の製造方法によれば、バインダー層１６ａ、正極層１８、イオン交換膜１９、負極層１７、バインダー層１５ａが未乾燥の状態で、それぞれの上面に溶液を塗布することで、それぞれの境界において隣接する溶液同士を好適に混合させることができる。
【００４６】
よって、バインダー層１６ａと正極層１８との間の境界に密着不良部分が発生することを防ぐことができる。また、正極層１８とイオン交換膜１９との間の境界に密着不良部分が発生することを防ぐことができる。さらに、イオン交換膜１９と負極層１７との間の境界に密着不良部分が発生することを防ぐことができる。また、負極層１７とバインダー層１５ａとの間の境界に密着不良部分が発生することを防ぐことができる。
これにより、燃料電池１２における反応効率を良好に保つことができる。
【００４７】
さらに、正極層１８を構成する触媒２４とバインダー１８ａとの質量比を１：（０．７〜０．９）にすることで、正極層１８の空隙を好適に確保することができ、この空隙を通して生成水を良好に排出することができる。
この結果、生成水を効率よく排出することで水素や酸素の反応ガスを好適に供給することができるので、濃度過電圧を抑えて燃料電池の発電性能を良好に保つことができる。
【００４８】
加えて、イオン交換膜１９を溶液とすることで、イオン交換膜１９を溶液の状態で取り扱うことができるので、取扱い性の観点からイオン交換膜１９の厚さを規制する必要はない。このため、イオン交換膜１９を薄くすることが可能になり、燃料電池１２を薄くすることができる。
【００５０】
また、前記実施形態では、バインダー層１６ａ上やイオン交換膜１９上に塗布する正極層１８や負極層１７の溶液をスプレー５１，５６を使用して噴霧状に塗布する例について説明したが、スプレーに限らないで、インクジェット方式を採用することも可能である。要は、負極層１７や正極層１８の溶液を噴霧状に塗布できる方式であればよい。
【００５１】
ここで、スプレー及びインクジェットは溶液を噴霧状に塗布する点で同じである。スプレーは噴霧範囲が比較的広く塗布時間を短くできるが、未塗布部分を確保するためにマスキング処理が必要になる。一般に、マスキング処理部に付着した溶液は回収が難しい。
【００５２】
一方、インクジェットは塗布範囲を正確に絞り込むことができるので、未塗布部分にマスキング処理を施す必要がなく、溶液を有効に使用することができる。但し、インクジェットは、塗布範囲が狭いのでスプレーと比較して塗布スピードが劣る。
【００５３】
さらに、前記実施形態では、負極層１７の上面にコーター５４を用いてイオン交換膜１９用の溶液を塗布する例について説明したが、その他の塗布手段でイオン交換膜１９用の溶液を塗布することも可能である。
【００５４】
【発明の効果】
本発明は上記構成により次の効果を発揮する。
請求項１は、イオン交換膜に溶液を採用し、電極層用の溶液及びイオン交換膜用の溶液をそれぞれ未乾燥の状態で塗布すれば、境界で混合が発生する。これにより、正負の電極層及びイオン交換膜の各層の境界に密着不良部分が発生することを防ぐことができるので、イオン交換膜における反応効率を良好に保つことができる。
この結果、燃料電池の品質を安定させることができるので、生産性を高めることができる。
【００５５】
加えて、イオン交換膜を溶液とすることで、イオン交換膜を溶液の状態で取り扱うことができるので、取扱い性の観点からイオン交換膜の厚さを規制する必要はない。このため、イオン交換膜を薄くすることが可能になり、燃料電池を薄くすることができるので、燃料電池の小型化を図ることができる。
【００５６】
また、正電極層の電極粒とバインダーとの質量比を１：（０．７〜０．９）にした。このように、正電極層の電極粒とバインダーとの質量比を１：（０．７〜０．９）の範囲に設定することで、この範囲でバインダーを好適に減らすことにより、電極粒の結合を保ちながら正電極層の空隙を通常より大きく確保することができる。
これにより、正電極層にイオン交換膜を形成した際に、イオン交換膜の溶媒、すなわちバインダーが正電極層に浸透しても、正電極層に含むバインダーの量が適正な量を確保することができる。
【００５７】
このため、正電極層の空隙を好適に確保することができるので、この空隙を通して生成水を良好に排出することができる。
この結果、生成水を効率よく排出することで水素や酸素の反応ガスを好適に供給することができるので、濃度過電圧を抑えて燃料電池の発電性能を良好に保つことができる。
【００５８】
また、請求項２は、正電極層用の溶液、および負電極層用の溶液をインクジェットで塗布する。インクジェットは塗布範囲を正確に絞り込むことができるので、未塗布部分にマスキング処理を施す必要がなく、溶液を有効に使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明に係る燃料電池を示す分解斜視図
【図２】 本発明に係る燃料電池を示す説明図
【図３】 本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第１工程説明図
【図４】 本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第２工程説明図
【図５】 本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第３工程説明図
【図６】 本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第３工程説明図
【図７】 従来の燃料電池を説明する説明図
【図８】 従来の燃料電池を構成する燃料電池を示す説明図
【符号の説明】
１２…燃料電池、１３…負極側拡散層（シート）、１４…正極側拡散層、１７…負極層（負電極層）、１８…正極層（正電極層）、１９…イオン交換膜、２１、２４…触媒。
【発明の属する技術分野】
本発明は、正・負極間にイオン交換膜を配置し、負極の触媒に水素を接触させるとともに正極の触媒に酸素を接触させることにより発電する燃料電池の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
図７は従来の燃料電池を説明する説明図である。燃料電池１００は、負極層（水素極）１０１と正極層（酸素極）１０２との間にイオン交換膜１０３を配置し、負極層１０１に含む触媒に水素分子（Ｈ２）を接触させるとともに、正極層１０２に含む触媒に酸素分子（Ｏ２）を接触させることにより、電子ｅ−を矢印の如く流すことにより、電流を発生させるものである。電流を発生させる際に、水素分子（Ｈ２）と酸素分子（Ｏ２）とから生成水（Ｈ２Ｏ）を得る。
この燃料電池１００の負極層１０１、正極層１０２、イオン交換膜１０３を次図で詳しく説明する。
【０００３】
図８は従来の燃料電池を示す説明図である。
燃料電池は、一対の拡散層１０４，１０５の内側にそれぞれバインダー層１０６及びバインダー層１０７を備え、これらバインダー層１０６及びバインダー層１０７の内側にそれぞれ負極層１０１及び正極層１０２を備え、これら負極層１０１及び正極層１０２の間にイオン交換膜１０３を備える。
【０００４】
この燃料電池を製造する際には、先ず拡散層１０４にバインダー層１０６用の溶液を塗布するとともに、拡散層１０５にバインダー層１０７用の溶液を塗布し、塗布したバインダー層１０６，１０７を焼成することによりバインダー層１０６，１０７を固化する。
【０００５】
次に、固化したバインダー層１０６に負極層１０１の溶液を塗布するとともに、固化したバインダー層１０７に正極層１０２の溶液を塗布し、塗布した負・正極層１０１，１０２を乾燥することにより負・正極層１０１，１０２を固化する。
次いで、固化した負極層１０１にシート状のイオン交換膜１０３を載せ、続いてイオン交換膜１０３に正極層１０２が固化された拡散層１０５を載せて７層の多層構造を形成する。
次に、この多層構造を矢印の如く加熱圧着することにより電極構造を形成する。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
上述したように、燃料電池はイオン交換膜１０３としてシートを使用しており、加えてバインダー層１０６、負極層１０１、正極層１０２、バインダー層１０７のそれぞれの層を固化した状態で加熱圧着するので、それぞれの層の境界に密着不良部分が発生する虞がある。
燃料電池の各層に密着不良部分が発生すると、電流を効率よく発生することが難しくなり、製造ラインの検査の段階において、これらの燃料電池が廃棄処分や修復処分になり、そのことが生産性を高める妨げになっている。
【０００７】
さらに、燃料電池のイオン交換膜１０３としてシートを使用しているので、燃料電池を加熱圧着の際に、イオン交換膜１０３を加熱状態で加圧することになり、イオン交換膜１０３の性能が低下する虞がある。これにより、検査の段階で廃棄処分や修復処分の対象となる部品が一層多くなり、そのことが生産性を高める妨げになっている。
【０００８】
加えて、イオン交換膜１０３としてシートを使用しているので、イオン交換膜１０３の取扱い性を考慮するとイオン交換膜１０３をある程度厚くする必要がある。このため、燃料電池を薄くすることが難しく、そのことが燃料電池の小型化を図る妨げになる。
【０００９】
そこで、本発明の目的は、それぞれの層の境界に密着不良部分が発生することを防ぐことができ、さらにイオン交換膜の性能低下を防ぐことができ、加えてイオン交換膜を薄くすることができる燃料電池の製造方法を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、それぞれの層間に密着不良部分が発生するのは、先の塗膜が固化した後に、次の溶液を塗布して、この溶液が先の塗膜に滲み込まず、結果として密着不良が発生することが、その原因であることを突き止めた。
そこで、先の塗膜が乾かないうちに、次の溶液を重ねたところ、溶液が先の塗膜に滲み込み、密着性が著しく高まることが分かった。
同様に、シート状のイオン交換膜に溶液を塗布した場合にも、溶液がシート状のイオン交換膜に滲み込まず、結果として密着不良が発生することが、その原因であることを突き止めた。
【００１１】
そこで、請求項１は、燃料電池を構成する正電極層用に、電極粒及びバインダーを、通常の質量比１：１と比較して前記バインダーが少量となる質量比１：（０．７〜０．９）で混入した溶液を準備する工程と、得られた溶液を、シート状の拡散層の上面に塗布して正電極層を形成する工程と、この正電極層が未乾燥のうちに、この正電極層の上面にイオン交換膜用の溶液を塗布してイオン交換膜を形成するとともに、塗布した溶液の一部を重力の影響で浸透させる工程と、このイオン交換膜が未乾燥のうちに、このイオン交換膜の上面に負電極層用の溶液を塗布して負電極層を形成する工程と、これら正負の電極層及びイオン交換膜のそれぞれの溶液を荷重をかけないで乾燥することにより、正負の電極層及びイオン交換膜を固化する固化工程と、からなり、前記各工程を実施することにより、前記正電極層に生成水を排出するための空隙を確保することを特徴とする。
【００１２】
イオン交換膜に溶液を採用し、電極用の溶液及びイオン交換膜用の溶液をそれぞれ未乾燥の状態で塗布すれば、境界で混合が発生する。
これにより、正負の電極層及びイオン交換膜の各層の境界に密着不良部分が発生することを防ぐことができるので、イオン交換膜における反応効率を良好に保つことができる。
【００１３】
ここで、イオン交換膜にシートを使用した場合、シート状イオン交換膜の取扱い性を好適に保つためにはイオン交換膜をある程度厚くする必要がある。このため、燃料電池を薄くすることが難しく、そのことが燃料電池の小型化を図る妨げになる。
そこで、請求項１においてイオン交換膜を溶液とし、イオン交換膜を溶液の状態で取扱いできるようにした。イオン交換膜を溶液とすることで、取扱いの際にイオン交換膜の厚さを規制する必要はない。このため、イオン交換膜を薄くすることが可能になり、燃料電池を薄くすることができる。
【００１４】
ところで、燃料電池を使用して電流を発生させる際に、水素分子（Ｈ２）と酸素分子（Ｏ２）とが反応して燃料電池内に生成水（Ｈ２Ｏ）を生成する。この生成水は側拡散層（カーボンペーパー）を透過させて燃料電池の外部に排出する。
しかし、未乾燥の電極層上にイオン交換膜用の溶液を塗布すると、イオン交換膜用の溶液が電極層に浸透して、浸透した溶液で電極層の空隙が減少してしまう虞がある。
【００１５】
このため、燃料電池を製造する際に、電極層をイオン交換膜の下方に配置すると、イオン交換膜用の溶液で電極層の空隙が減少してしまい、発電により生成した生成水を、拡散層から燃料電池の外部に効率よく排出できないことが懸念される。
【００１６】
生成水を効率よく排出することができないと、水素や酸素の反応ガスを好適に供給することが妨げられるので、濃度過電圧が高くなり、燃料電池の発電性能を良好に保つことが難しくなる。
なお、「濃度過電圧」とは、電極層における反応物質及び反応生成物の補給及び除去の速度が遅く、電極層の反応が妨害されるときに現れる電圧低下をいう。すなわち、濃度過電圧が高くなるということは電圧低下量が増すということである。
【００１７】
そこで、請求項１において、正電極層の電極粒とバインダーとの質量比を１：（０．７〜０．９）にして、通常の電極粒とバインダーとの質量比１：１と比較してバインダーを少なくした。
電極粒に対するバインダーの質量比が０．７未満になると、バインダーが少なすぎて電極粒を好適に結合することが難しく溶液が流れ出す虞がある。そこで、電極粒に対するバインダーの質量比を０．７以上に設定して、電極粒を好適に結合することにした。
【００１８】
一方、電極粒に対するバインダーの質量比が０．９を超えると、バインダーが多すぎて正電極層に必要な空隙を確保できない虞がある。そこで、電極粒に対するバインダーの質量比を０．９以下に設定して、正電極層の空隙を好適に確保するようにした。
【００１９】
正電極層の電極粒とバインダーとの質量比を１：（０．７〜０．９）の範囲に設定し、この範囲でバインダーを好適に減らすことにより、電極粒の結合を保ちながら正電極層の空隙を通常より大きく確保することができる。
これにより、正電極層にイオン交換膜を形成した際に、イオン交換膜の溶媒、すなわちバインダーが正電極層に浸透しても、正電極層に含むバインダーの量が適正な量を確保することができる。
このため、正電極層の空隙を好適に確保することができるので、この空隙を通して生成水を良好に排出することができる。
【００２０】
また、請求項２は、前記正電極層用の溶液、および前記負電極層用の溶液をインクジェットで塗布することを特徴とする。
インクジェットは塗布範囲を正確に絞り込むことができるので、未塗布部分にマスキング処理を施す必要がなく、溶液を有効に使用することができる。
【００２１】
【発明の実施の形態】
本発明の実施の形態を添付図に基づいて以下に説明する。
図１は本発明に係る燃料電池を示す分解斜視図である。
燃料電池ユニット１０は複数（２個）の燃料電池組体１１，１１で構成したものである。燃料電池組体１１は、燃料電池１２を構成するシート状の負極側拡散層１３の外側に負極側流路基板３１を配置し、燃料電池１２を構成するシート状の正極側拡散層１４の外側に正極側流路基板３４を配置したものである。
【００２２】
負極側拡散層１３に負極側流路基板３１を積層することで、負極側流路基板３１の流路溝３１ａを負極側拡散層１３で覆うことにより、水素ガス流路３２を形成する。また、正極側拡散層１４に正極側流路基板３４を積層することで、正極側流路基板３４の流路溝３４ａを正極側拡散層１４で覆うことにより、酸素ガス流路３５を形成する。
【００２３】
燃料電池１２は、正極側拡散層１４及び負極側拡散層１３の内側にそれぞれバインダーを介して正極層（正電極層）１８及び負極層（負電極層）１７を備え、これら正極層１８及び負極層１７の間にイオン交換膜１６を備える。
このように、構成した燃料電池組体１１をセパレータ３６を介して複数個（図１では２個のみを示す）備えることで、燃料電池ユニット１０を構成する。
なお、燃料電池１２については図２で詳しく説明する。
【００２４】
燃料電池ユニット１０によれば、水素ガス流路３２に水素ガスを供給することで、負極層１７に含む触媒に水素分子（Ｈ２）を吸着させるとともに、酸素ガス流路３５に酸素ガスを供給することで、正極層１８に含む触媒に酸素分子（Ｏ２）を吸着させる。これにより、電子（ｅ−）を矢印の如く流して電流を発生させることができる。
なお、電流を発生させる際には、水素分子（Ｈ２）と酸素分子（Ｏ２）とから生成水（Ｈ２Ｏ）が発生する。
【００２５】
図２は本発明に係る燃料電池を示す説明図である。
燃料電池１２は、負極側拡散層１３及び正極側拡散層１４の内側にそれぞれ負極層１７及び正極層１８を備え、これら負極層１７及び正極層１８の間にイオン交換膜１９を備える。
負極側拡散層１３は、負極側のカーボンペーパー１３ａ及び負極側のバインダー層１５ａからなるシート材である。
また、正極側拡散層１４は、正極側のカーボンペーパー１４ａ及び正極側のバインダー層１６ａからなるシート材である。
【００２６】
負極側のバインダー層１５ａを構成するバインダーは、カーボンフッ素樹脂である。また、正極側のバインダー層１６ａを構成するバインダーは、撥水性を備えたカーボンポリマーであり、カーボンポリマーはポリテトラフルオロエチレンの骨格にスルホン酸を導入したものが該当する。
【００２７】
負極層１７は、負極用の溶液に触媒（電極粒）２１を混合し、溶液を塗布後に乾燥することで固化したものである。負極層１７の触媒２１は、炭素２２の表面に触媒として白金−ルテニウム合金２３を担持したものであり、白金−ルテニウム合金２３に水素分子（Ｈ２）を吸着させるものである。
この負極層１７には、触媒２１に加えて溶媒としてバインダー１７ａを混入し、触媒２１とバインダー１７ａとの質量比を１：１になるようにした。
【００２８】
正極層１８は、正極用の溶液に触媒（電極粒）２４を混合し、溶液を塗布後に乾燥することで固化したものである。正極層１８の触媒２４は、炭素２５の表面に触媒として白金２６を担持したものであり、白金２６に酸素分子（Ｏ２）を吸着させるものである。
この正極層１８には、触媒２４に加えて溶媒としてバインダー１８ａを混入し、触媒２４とバインダー１８ａとの質量比を１：（０．７〜０．９）になるようにした。
【００２９】
触媒２４とバインダー１８ａとの質量比を１：（０．７〜０．９）に設定した理由は以下の通りである。
すなわち、触媒２４に対するバインダー１８ａの質量比が０．７未満になると、バインダー１８ａが少なすぎて触媒２４を好適に結合することが難しく負極層１８の溶液が流れ出す虞がある。そこで、触媒２４に対するバインダー１８ａの質量比を０．７以上に設定して触媒２４を好適に結合することにした。
【００３０】
一方、触媒２４に対するバインダー１８ａの質量比が０．９を超えると、バインダー１８ａが多すぎて正極層１８に必要な空隙を確保できない虞がある。そこで、触媒２４に対するバインダー１８ａの質量比を０．９以下に設定して、正極層１８の空隙を好適に確保するようにした。
【００３１】
正極層１８の触媒２４とバインダー１８ａとの質量比を１：（０．７〜０．９）の範囲に設定し、この範囲でバインダー１８ａを好適に減らすことにより、触媒２４の結合を保ちながら正極層１８の空隙を通常より大きく確保することができる。
【００３２】
これにより、正極層１８にイオン交換膜１９を形成した際に、イオン交換膜１９の溶媒、すなわちバインダー１９ａが正極層１８に浸透しても、正極層１８に含むバインダー１８ａ及びバインダー１９ａが適正な量を確保することができる。このため、正極層１８の空隙を好適に確保することができるので、この空隙を通して生成水を良好に排出することができる。
この結果、生成水を効率よく排出することで水素や酸素の反応ガスを好適に供給することができるので、濃度過電圧を抑えて燃料電池の発電性能を良好に保つことができる。
【００３３】
イオン交換膜１９は、正極層１８と負極層１７間に溶液の状態で塗布した後、正極層１８及び負極層１７と一緒に乾燥することにより正極層１８及び負極層１７と一体に固化したものである。
このイオン交換膜１９には、溶媒としてバインダー１９ａが混入されている。
【００３４】
次に、燃料電池１２の製造方法を図３〜図６に基づいて説明する。
図３（ａ）〜（ｃ）は本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第１工程説明図である。
（ａ）において、シート状の正極側拡散層１４を配置する。すなわち、正極側拡散層１４のカーボンペーパー１４ａをセットした後、このカーボンペーパー１４ａ上にバインダー層１６ａ用の溶液を塗布する。
【００３５】
（ｂ）において、バインダー層１６ａが未乾燥のうちに、バインダー層１６ａの上方にスプレー５１を配置し、スプレー５１を矢印▲１▼の如く移動することにより、噴射口５２から正極層１８用の溶液を噴霧状に塗布して正極層１８を形成する。
【００３６】
（ｃ）において、正極層１８は、触媒２４とバインダー１８ａとの質量比を１：（０．７〜０．９）に設定した。
触媒２４に対するバインダー１８ａの質量比を０．７以上に設定して触媒２４を好適に結合し、質量比を０．９以下に設定して正極層１８の空隙を好適に確保する。
【００３７】
図４（ａ），（ｂ）は本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第２工程説明図である。
（ａ）において、正極層１８が未乾燥のうちに、コーター５４を正極層１８の上面に沿って矢印▲２▼の如く移動して、コーター５４で正極層１８上にイオン交換膜１９用の溶液を塗布してイオン交換膜１９を形成する。
【００３８】
具体的には、コーター５４のブレード５４ａを正極層１８の上面から上方に所定間隔離して上面に平行に配置し、このブレード５４ａを正極層１８の上面に沿って矢印▲２▼の如く移動しながら、ブレード５４ａでイオン交換膜１９のペースト（溶液）を一定の厚さにならすことによりイオン交換膜１９を形成する。
【００３９】
（ｂ）において、正極層１８上にイオン交換膜１９用の溶液を塗布することにより、イオン交換膜１９用の溶液が重力の影響で矢印▲３▼の如く下方に流れ正極層１８の空隙１８ｂに浸透する。
【００４０】
正極層１８は、触媒２４とバインダー１８ａとの質量比を１：（０．７〜０．９）にして、バインダー１８ａを少量にすることで、正極層１８の空隙１８ｂを通常より大きく確保できる。
よって、イオン交換膜１９の溶液、すなわちバインダー１９ａが正極層１８の空隙に矢印▲３▼の如く浸透しても、正極層１８に含むバインダー１８ａ，１９ａを適正な量に確保して、正極層１８の空隙を好適に確保できる。
【００４１】
図５（ａ），（ｂ）は本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第３工程説明図である。
（ａ）において、イオン交換膜１９が未乾燥のうちに、イオン交換膜１９の上方にスプレー５６を配置し、スプレー５６を矢印▲４▼の如く移動することにより、噴射口５７から負極層１７用の溶液を噴霧状に塗布して負極層１７を形成する。
（ｂ）において、負極層１７が未乾燥のうちに、負極層１７上に、負極側拡散層１３（図２参照）を構成するバインダー層１５ａの溶液を塗布する。
【００４２】
図６（ａ），（ｂ）は本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第４工程説明図である。
（ａ）において、バインダー層１５ａに負極側のカーボンペーパー１３ａを載せることにより、バインダー層１５ａ及びカーボンペーパー１３ａでシート状の正極側拡散層１３を形成する。
【００４３】
次に、バインダー層１６ａ、正極層１８、イオン交換膜１９、負極層１７、バインダー層１５ａが未乾燥のうちに、バインダー層１６ａ、正極層１８、イオン交換膜１９、負極層１７、バインダー層１５ａに荷重をかけないで、バインダー層１６ａ、正極層１８、イオン交換膜１９、負極層１７、バインダー層１５ａを一緒に乾燥する。
【００４４】
（ｂ）において、バインダー層１６ａ、正極層１８、イオン交換膜１９、負極層１７、バインダー層１５ａを固化することで、バインダー層１６ａ、正極層１８、イオン交換膜１９、負極層１７、バインダー層１５ａを固化した状態で一体に積層する。
これにより、燃料電池１２の製造工程が完了する。
【００４５】
このように、燃料電池１２の製造方法によれば、バインダー層１６ａ、正極層１８、イオン交換膜１９、負極層１７、バインダー層１５ａが未乾燥の状態で、それぞれの上面に溶液を塗布することで、それぞれの境界において隣接する溶液同士を好適に混合させることができる。
【００４６】
よって、バインダー層１６ａと正極層１８との間の境界に密着不良部分が発生することを防ぐことができる。また、正極層１８とイオン交換膜１９との間の境界に密着不良部分が発生することを防ぐことができる。さらに、イオン交換膜１９と負極層１７との間の境界に密着不良部分が発生することを防ぐことができる。また、負極層１７とバインダー層１５ａとの間の境界に密着不良部分が発生することを防ぐことができる。
これにより、燃料電池１２における反応効率を良好に保つことができる。
【００４７】
さらに、正極層１８を構成する触媒２４とバインダー１８ａとの質量比を１：（０．７〜０．９）にすることで、正極層１８の空隙を好適に確保することができ、この空隙を通して生成水を良好に排出することができる。
この結果、生成水を効率よく排出することで水素や酸素の反応ガスを好適に供給することができるので、濃度過電圧を抑えて燃料電池の発電性能を良好に保つことができる。
【００４８】
加えて、イオン交換膜１９を溶液とすることで、イオン交換膜１９を溶液の状態で取り扱うことができるので、取扱い性の観点からイオン交換膜１９の厚さを規制する必要はない。このため、イオン交換膜１９を薄くすることが可能になり、燃料電池１２を薄くすることができる。
【００５０】
また、前記実施形態では、バインダー層１６ａ上やイオン交換膜１９上に塗布する正極層１８や負極層１７の溶液をスプレー５１，５６を使用して噴霧状に塗布する例について説明したが、スプレーに限らないで、インクジェット方式を採用することも可能である。要は、負極層１７や正極層１８の溶液を噴霧状に塗布できる方式であればよい。
【００５１】
ここで、スプレー及びインクジェットは溶液を噴霧状に塗布する点で同じである。スプレーは噴霧範囲が比較的広く塗布時間を短くできるが、未塗布部分を確保するためにマスキング処理が必要になる。一般に、マスキング処理部に付着した溶液は回収が難しい。
【００５２】
一方、インクジェットは塗布範囲を正確に絞り込むことができるので、未塗布部分にマスキング処理を施す必要がなく、溶液を有効に使用することができる。但し、インクジェットは、塗布範囲が狭いのでスプレーと比較して塗布スピードが劣る。
【００５３】
さらに、前記実施形態では、負極層１７の上面にコーター５４を用いてイオン交換膜１９用の溶液を塗布する例について説明したが、その他の塗布手段でイオン交換膜１９用の溶液を塗布することも可能である。
【００５４】
【発明の効果】
本発明は上記構成により次の効果を発揮する。
請求項１は、イオン交換膜に溶液を採用し、電極層用の溶液及びイオン交換膜用の溶液をそれぞれ未乾燥の状態で塗布すれば、境界で混合が発生する。これにより、正負の電極層及びイオン交換膜の各層の境界に密着不良部分が発生することを防ぐことができるので、イオン交換膜における反応効率を良好に保つことができる。
この結果、燃料電池の品質を安定させることができるので、生産性を高めることができる。
【００５５】
加えて、イオン交換膜を溶液とすることで、イオン交換膜を溶液の状態で取り扱うことができるので、取扱い性の観点からイオン交換膜の厚さを規制する必要はない。このため、イオン交換膜を薄くすることが可能になり、燃料電池を薄くすることができるので、燃料電池の小型化を図ることができる。
【００５６】
また、正電極層の電極粒とバインダーとの質量比を１：（０．７〜０．９）にした。このように、正電極層の電極粒とバインダーとの質量比を１：（０．７〜０．９）の範囲に設定することで、この範囲でバインダーを好適に減らすことにより、電極粒の結合を保ちながら正電極層の空隙を通常より大きく確保することができる。
これにより、正電極層にイオン交換膜を形成した際に、イオン交換膜の溶媒、すなわちバインダーが正電極層に浸透しても、正電極層に含むバインダーの量が適正な量を確保することができる。
【００５７】
このため、正電極層の空隙を好適に確保することができるので、この空隙を通して生成水を良好に排出することができる。
この結果、生成水を効率よく排出することで水素や酸素の反応ガスを好適に供給することができるので、濃度過電圧を抑えて燃料電池の発電性能を良好に保つことができる。
【００５８】
また、請求項２は、正電極層用の溶液、および負電極層用の溶液をインクジェットで塗布する。インクジェットは塗布範囲を正確に絞り込むことができるので、未塗布部分にマスキング処理を施す必要がなく、溶液を有効に使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明に係る燃料電池を示す分解斜視図
【図２】 本発明に係る燃料電池を示す説明図
【図３】 本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第１工程説明図
【図４】 本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第２工程説明図
【図５】 本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第３工程説明図
【図６】 本発明に係る燃料電池の製造方法を示す第３工程説明図
【図７】 従来の燃料電池を説明する説明図
【図８】 従来の燃料電池を構成する燃料電池を示す説明図
【符号の説明】
１２…燃料電池、１３…負極側拡散層（シート）、１４…正極側拡散層、１７…負極層（負電極層）、１８…正極層（正電極層）、１９…イオン交換膜、２１、２４…触媒。
Claims (2)
- 燃料電池を構成する正電極層用に、電極粒及びバインダーを、通常の質量比１：１と比較して前記バインダーが少量となる質量比１：（０．７〜０．９）で混入した溶液を準備する工程と、
得られた溶液を、シート状の拡散層の上面に塗布して正電極層を形成する工程と、
この正電極層が未乾燥のうちに、この正電極層の上面にイオン交換膜用の溶液を塗布してイオン交換膜を形成するとともに、塗布した溶液の一部を重力の影響で浸透させる工程と、
このイオン交換膜が未乾燥のうちに、このイオン交換膜の上面に負電極層用の溶液を塗布して負電極層を形成する工程と、
これら正負の電極層及びイオン交換膜のそれぞれの溶液を荷重をかけないで乾燥することにより、正負の電極層及びイオン交換膜を固化する固化工程と、からなり、
前記各工程を実施することにより、前記正電極層に生成水を排出するための空隙を確保することを特徴とする燃料電池の製造方法。 - 前記正電極層用の溶液、および前記負電極層用の溶液をインクジェットで塗布することを特徴とする請求項１記載の燃料電池の製造方法。
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