JP3564887B2 - 軽水炉用燃料棒およびその製造方法 - Google Patents

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Description

【0001】
【発明の属する技術分野】
この発明は、軽水炉用燃料棒およびその製造方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
図1の断面図に示されるように、軽水炉用の燃料棒1はジルカロイ2(JISH4751ZrNT802D)もしくはジルカロイ4(JIS H4751ZrNT804D)などのジルコニウム合金からなる被覆管2の内部にUO燃料ペレット3を積重ねて充填し、スプリング5でUO燃料ペレット3を押圧するようにして被覆管2の両端を端栓4で封止し、TIG溶接することにより密封して組立てられる。前記TIG溶接により形成される溶接部のビード6の幅は約2mmでその両側に同じく約2mm幅の熱影響部7が形成されるが、TIG溶接し溶接部をそのまま放冷すると、前記熱影響部7は、通常、100℃/秒程度の冷却速度で冷却されるといわれている。
【0003】
溶接前の被覆管2は加工組織を有しており、端栓4は等軸晶組織を有しているが、TIG溶接することにより形成される溶接部のビード6および熱影響部7は組織が変化し、ビード6は液相から急冷されることにより非常に微細な針状晶組織になり、そして熱影響部7はジルコニウム高温安定相であるβ(b.c.c.)相あるいはαとβとが混在する領域の温度から急冷されることにより、図2に示されるように、等軸晶組織8と針状晶組織9が混在する組織にそれぞれ変化する。
【0004】
近年、電力供給源として原子力発電の比重が高まり、それにつれて原子力発電所の効率的な運転が求められるようになってきた。しかし、原子力発電所の効率的な運転は、そこに設置されている軽水炉の高効率運転を必要とし、軽水炉の高効率運転はジルコニウム被覆管にUO燃料を充填した燃料棒の耐食性を向上させ、燃料棒の交換回数を減らす必要があったが、従来のジルカロイ2またはジルカロイ4からなる被覆管を用いた燃料棒では、長期間の十分な耐食性が得られない。
【0005】
そこで、従来のジルカロイ2またはジルカロイ4よりも長期間の腐食に耐えうるNb:0.6〜2.0重量%、Sn:0.5〜1.5重量%、Fe:0.05〜0.3重量%を含有し、残りがZrおよび不可避不純物からなる組成のジルコニウム合金(以下、このジルコニウム合金を、NbおよびFeを含むジルコニウム合金という)が提案されている(例えば、特開昭61−170552号公報、特開平1−188643号公報、特開平2−4937号公報、、特開平3−90527号公報、特公平2−6018号公報、特公平3−6019号公報など参照)。
【0006】
そして、NbおよびFeを含むジルコニウム合金からなる被覆管2を使用した場合、TIG溶接し溶接部をそのまま放冷して得られた前記熱影響部7の組織は、図2に示されるように、等軸晶組織8と等軸晶組織8の結晶粒界10、等軸晶組織8と針状晶組織9の結晶粒界10並びに針状晶組織9と針状晶組織9の結晶粒界10にNbおよびFeが偏析し、これら結晶粒界でのNbおよびFe濃度はそれぞれ最大でNb:3.5重量%でかつFe:0.6重量%となることも知られている。しかし、熱影響部7の結晶粒界10にZr、NbおよびFeを含む金属間化合物が存在することは知られておらず、存在しているとしても粒径が0.01μm未満のごく微細なもので、金属間化合物として存在を確認することが不可能であった。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】
前記NbおよびFeを含むジルコニウム合金からなる被覆管を使用しUO燃料を充填した燃料棒は、通常は、従来のジルカロイ2またはジルカロイ4からなる被覆管よりも耐食性が向上しているが、Nb含有のジルコニウム合金からなる被覆管の溶接熱影響部は、ジルカロイ2またはジルカロイ4からなる被覆管の溶接熱影響部よりも耐食性に劣ることがあった。
【0008】
例えば、原子炉内で起こる腐食速度を炉外で評価する手法の一つとして、温度:360℃、圧力がその温度での飽和蒸気圧である約190気圧で実施するオートクレーブ試験があるが、前記NbおよびFeを含むジルコニウム合金からなる被覆管とジルカロイ4からなる端栓をTIG溶接することにより密封して組立てられた燃料棒のサンプルを、前記条件で120日間オートクレーブ試験したところ、溶接ビード部および端栓側熱影響部は、非溶接部と同様に黒色の酸化膜で覆われており、この黒色の酸化膜で覆われた部分は耐食性に問題がないが、NbおよびFeを含むジルコニウム合金からなる被覆管側の溶接熱影響部には白色の酸化膜が形成され、この白色の酸化膜が発生した部分の耐食性は極めて低く、薄肉の被覆管の溶接熱影響部の白色酸化膜の形成による耐食性の低下は燃料棒の寿命の大幅な短縮につながり、好ましくないことが分かった。
【0009】
【課題を解決するための手段】
そこで、本発明者等はNbおよびFeを含むジルコニウム合金からなる被覆管の熱影響部に発生する白色の酸化膜について研究を行っていたところ、
従来のNbおよびFeを含むジルコニウム合金からなる被覆管と端栓をTIG溶接して得られたNbおよびFeを含むジルコニウム合金からなる被覆管側の熱影響部に500℃〜750℃で1分〜24時間保持の熱処理を施すと、熱影響部の結晶粒界に粒径:0.01〜0.5μmのZr、NbおよびFeを含む金属間化合物(例えば、Zr0.5 Nb0.3 Fe0.2 など)からなる析出物が析出し、かかる粒径:0.01〜0.5μmのZr、NbおよびFeを含む金属間化合物からなる析出物が結晶粒界に存在する被覆管の熱影響部には白色の酸化膜が発生せず、耐食性は一段と向上する、などの知見を得たのである。
【0010】
この発明は、かかる知見に基づいてなされたものであって、
(1)NbおよびFeを含むジルコニウム合金からなる被覆管の内部に酸化ウラン燃料ペレットを充填し、被覆管の両端をジルコニウム合金からなる端栓で封止したのち、前記被覆管と端栓をTIG溶接することにより密封する軽水炉用燃料棒の製造方法において、
前記被覆管と端栓のTIG溶接により形成されたビードに隣接する被覆管の熱影響部を500℃〜750℃で1分〜24時間保持の熱処理する軽水炉用燃料棒の製造方法、に特徴を有するものである。
【0011】
この発明の軽水炉用燃料棒の被覆管として用いる前記NbおよびFeを含むジルコニウム合金は、Nb:0.6〜2.0重量%、Sn:0.5〜1.5重量%、Fe:0.05〜0.3重量%を含有し、残りがZrおよび不可避不純物からなる組成のジルコニウム合金であるが、Nb:0.8〜1.2重量%、Sn:0.8〜1.1重量%、Fe:0.08〜0.12重量%を含有し、残りがZrおよび不可避不純物からなる組成のジルコニウム合金であることが好ましい。
【0012】
この発明のNbおよびFeを含むジルコニウム合金からなる被覆管の内部に酸化ウラン燃料ペレットを充填し、前記被覆管の両端を端栓で封止したのち、前記被覆管と端栓をTIG溶接することにより密封してなる軽水炉用燃料棒のTIG溶接により形成されたビードに隣接する被覆管の熱影響部組織における結晶粒界に存在する粒径:0.01〜0.5μmのZr、NbおよびFeを含有する金属間化合物からなる析出物には、前記NbおよびFeを含むジルコニウム合金の不可避不純物としてCrが含まれていると、微量のCrが検出されることもあった。
【0013】
この発明の軽水炉用燃料棒における溶接熱影響部の結晶粒界に存在する粒径:0.01〜0.5μmのZr、NbおよびFeを含有する金属間化合物の析出物は、不活性性ガス雰囲気中で(イ)誘導加熱あるいは直接通電加熱するかまたは(ロ)抵抗加熱炉で間接的に加熱することにより得られる。その際、500℃〜750℃の範囲で温度が高い時は1分〜24時間の範囲内で短時間保持し、反対に温度の低い時は長時間保持の熱処理を施す。
【0014】
溶接熱影響部の結晶粒界のZr、NbおよびFeを含有する金属間化合物の析出物は、粒径が0.01μm未満では十分な耐食性が得られず、一方、0.5μmを越える析出物は通常の条件では存在しない。また500℃未満の温度に現実的な時間保持しても金属間化合物の析出物の粒径が0.01μmには達せず、750℃を越える温度で熱処理した場合、再び耐食性の低下が起こる。この時、析出物の成長は起こるが、その数は急激に減少し、再溶解が始まっているものと考えられる。熱処理時間が1分未満では温度を最高の750℃にしても金属間化合物の析出物の粒径が0.01μmには達しない。一方、24時間以上熱処理しても、既に平衡に達しており、それ以上の析出物の成長および耐食性の改善効果は認められない。
【0015】
【発明の実施の形態】
実施例1
直径:10mm、厚さ:0.6mmの寸法を有し、Nb:1.0重量%、Sn:1.0重量%、Fe:0.1重量%を含有し、残りがZrおよび不可避不純物からなる組成の組成のジルコニウム合金製被覆管を用意し、このジルコニウム合金製被覆管の端部にSn:1.5重量%、Fe:0.2重量%、Cr:0.1重量%を含有し、残りがZrおよび不可避不純物からなる組成のジルコニウム合金製端栓を下記の条件でTIG溶接し、熱影響部を表1に示される条件で熱処理することによりZr、NbおよびFeを含む金属間化合物からなる析出物を結晶粒界に生じさせ、本発明サンプル1〜15、比較サンプル1〜5および従来サンプル1を作製した。
TIG溶接条件:
電流:30A、
電圧:15V、
溶接速度:500mm/min.
冷却ガス:25ι/min.He、
【0016】
かかる本発明サンプル1〜15、比較サンプル1〜3および従来サンプル1を硝フッ酸(HNO:HF:HO=45:5:50(vol%))の溶液中で厚さ:100μmまで化学研磨し、直径:3mmのdisk状に切り出した後、下記の条件の電解研磨を行うことにより透過電子顕微鏡観察用薄膜試料を作製した。
電解研磨条件:
電圧:20V、
電流:100mA、
温度:マイナス40℃、
溶液:5%過塩酸−メタノール
【0017】
この様にして得られた本発明サンプル1〜15、比較サンプル1〜3および従来サンプル1の透過電子顕微鏡観察用薄膜試料を加速電圧:200KV、倍率:50,000倍で観察し、さらに熱影響部の結晶粒界に存在するZr、NbおよびFeを含有する金属間化合物からなる析出物の粒径を測定し、それらの結果を表1に示した。
【0018】
一方、本発明サンプル1〜15、比較サンプル1〜3および従来サンプル1をオートクレーブ装置に装入し、360℃の高温純水中に120日間保持の条件によるオートクレーブ試験し、ジルコニウム合金製被覆管の熱影響部の色調を調べ、その結果を表1に示した。
【0019】
【表1】
Figure 0003564887
【0020】
表1に示される結果から、熱処理しない従来サンプル1のジルコニウム合金製被覆管の熱影響部はオートクレーブ試験により白色となって耐食性が劣ることが分かる。一方、熱影響部のZr、NbおよびFeを含有する金属間化合物からなる析出物の粒径が0.01〜0.5μmの範囲内にある本発明サンプル1〜15は、オートクレーブ試験後の熱影響部の色調がいずれも黒色で耐食性に優れているが、熱影響部のZr、NbおよびFeを含有する金属間化合物からなる析出物の粒径が0.01μm未満の比較サンプル1〜3は、オートクレーブ試験後の熱影響部の色調がいずれも白色で耐食性が低いことが分かる。
【0021】
【発明の効果】
上述のように、この発明の軽水炉用燃料棒は、溶接熱影響部の熱処理により従来よりも耐食性が向上し、信頼性の高い高効率運転が可能となって、原子力産業の発展に大いに貢献しうるものである。
【図面の簡単な説明】
【図1】軽水炉用燃料棒の構造を示す説明図である。
【図2】NbおよびFeを含むジルコニウム合金からなる被覆管のTIG溶接により形成された熱影響部の組織における結晶粒界の説明図である。
【符号の説明】
1 燃料棒
2 被覆管
3 UO燃料ペレット
4 端栓
5 スプリング
6 ビード6
7 熱影響部
8 等軸晶組織
9 針状晶組織
10 結晶粒界

Claims (1)

  1. Nb:0.6〜2.0重量%、Sn:0.5〜1.5重量%、Fe:0.05〜0.3重量%を含有し、残りがZrおよび不可避不純物からなる組成のジルコニウム合金からなる被覆管の内部に酸化ウラン燃料ペレットを充填し、被覆管の両端をジルコニウム合金からなる端栓で封止したのち、前記被覆管と端栓をTIG溶接することにより密封する軽水炉用燃料棒の製造方法において、
    前記被覆管と端栓のTIG溶接により形成されたビードに隣接する被覆管の熱影響部を500℃〜750℃で1分〜24時間保持の熱処理することを特徴とする軽水炉用燃料棒の製造方法。
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