JP3494558B2 - Battery - Google Patents

Battery

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JP3494558B2
JP3494558B2 JP22976097A JP22976097A JP3494558B2 JP 3494558 B2 JP3494558 B2 JP 3494558B2 JP 22976097 A JP22976097 A JP 22976097A JP 22976097 A JP22976097 A JP 22976097A JP 3494558 B2 JP3494558 B2 JP 3494558B2
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electrode lead
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positive electrode
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正夫 川口
聡一 花房
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    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【０００１】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、発電要素がフィル
ム内に収納された構造の電池に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a battery having a structure in which a power generating element is housed in a film.

【０００２】[0002]

【従来の技術】近年、電子機器の発達にともない、小型
で軽量、かつエネルギー密度が高く、更に繰り返し充放
電が可能な二次電池の開発が要望されている。このよう
な二次電池としては、リチウムまたはリチウム合金を活
物質とする負極と、モリブデン、バナジウム、チタンあ
るいはニオブなどの酸化物、硫化物もしくはセレン化物
を活物質として含む懸濁液が塗布された集電体からなる
正極と非水電解液を具備したリチウム二次電池が知られ
ている。2. Description of the Related Art In recent years, with the development of electronic equipment, there has been a demand for development of a secondary battery that is small and lightweight, has a high energy density, and can be repeatedly charged and discharged. As such a secondary battery, a negative electrode using lithium or a lithium alloy as an active material and a suspension containing an oxide such as molybdenum, vanadium, titanium or niobium, a sulfide or a selenide as an active material are applied. A lithium secondary battery including a positive electrode made of a current collector and a non-aqueous electrolyte is known.

【０００３】また、負極に、例えばコークス、黒鉛、炭
素繊維、樹脂焼成体、熱分解気相炭素のようなリチウム
イオンを吸蔵放出する炭素質材料を含む懸濁液が塗布さ
れた集電体を用いたリチウム二次電池が提案されてい
る。前記二次電池は、デンドライト析出による負極特性
の劣化を改善することができるため、電池寿命と安全性
を向上することができる。Further, a current collector having a negative electrode coated with a suspension containing a carbonaceous material which absorbs and releases lithium ions, such as coke, graphite, carbon fiber, a resin fired body, and pyrolytic vapor phase carbon. The lithium secondary battery used has been proposed. Since the secondary battery can improve the deterioration of the negative electrode characteristics due to the dendrite deposition, the battery life and safety can be improved.

【０００４】ところで、リチウム二次電池の一例である
ポリマー電解質二次電池は、例えば、以下に説明する方
法で製造される。まず、リチウム系酸化物のような活物
質、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含
む正極層が集電体に担持された構造の正極と、リチウム
イオンを吸蔵放出し得る炭素質材料、非水電解液及びこ
の電解液を保持するポリマーを含む負極層が集電体に担
持された構造の負極と、前記正極と前記負極の間に配置
され、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを
含む固体ポリマー電解質層とを備えた発電要素を作製す
る。前記正極及び前記負極の集電体は、それぞれ、前記
リチウム系酸化物、前記炭素質材料と電位差を持たない
金属から形成されている。具体的には、前記正極の集電
体としてはアルミニウムからなる金網またはエキスパン
ドメタルが使用され、前記負極の集電体としては銅から
なる金網またはエキスパンドメタルが用いられている。
前記各集電体は、これと一体的に形成されているか、も
しくはこれと同一の金属板を接合することによって形成
されたリード端子を有する。このような発電要素を二つ
折りにした熱融着シール用フィルムで前記正極リード端
子の先端および前記負極リード端子の先端が前記フィル
ムの外側に延出するように被覆し、前記フィルムを熱圧
着によって張り合わせる。このようにして得られたポリ
マー電解質二次電池（素電池）は、例えば、単独か、も
しくは組電池の形態で電池パック内に収納され、電子機
器の電源として使用される。A polymer electrolyte secondary battery, which is an example of a lithium secondary battery, is manufactured, for example, by the method described below. First, a positive electrode having a structure in which an active material such as a lithium-based oxide, a nonaqueous electrolytic solution, and a positive electrode layer containing a polymer holding the electrolytic solution are supported on a current collector, and a carbonaceous material capable of absorbing and desorbing lithium ions A negative electrode having a structure in which a negative electrode layer containing a material, a non-aqueous electrolytic solution and a polymer holding the electrolytic solution is supported on a current collector, and the non-aqueous electrolytic solution and the electrolytic solution are disposed between the positive electrode and the negative electrode. And a solid polymer electrolyte layer containing a polymer that holds the power generation element. The current collectors of the positive electrode and the negative electrode are formed of a metal having no potential difference with the lithium-based oxide and the carbonaceous material, respectively. Specifically, a wire mesh or expanded metal made of aluminum is used as the current collector of the positive electrode, and a wire mesh or expanded metal made of copper is used as the current collector of the negative electrode.
Each of the current collectors has a lead terminal that is formed integrally with the current collector or that is formed by bonding the same metal plate as the current collector. Such a power-generating element is covered with a heat-sealing sealing film that is folded in two so that the tip of the positive electrode lead terminal and the tip of the negative electrode lead terminal extend to the outside of the film, and the film is bonded by thermocompression bonding. Stick together. The polymer electrolyte secondary battery (unit cell) thus obtained is housed in a battery pack in the form of, for example, a single battery or an assembled battery, and is used as a power source for electronic devices.

【０００５】前述した形態で電源として使用される場合
には、前記二次電池の正極リード端子と負極リード端子
は、前記電池パックのコネクターや、前記電池パック内
に収納された回路（保護回路など）、もしくは他のポリ
マー電解質二次電池のリードに接続されることとなる。
ところで、コネクターや、回路の端子は、通常、ニッケ
ルや、ステンレスから形成される。一方、前記正極リー
ド端子は、充放電反応中の腐食を防止するためにアルミ
ニウムから形成される。この正極リード端子と前述した
コネクターや、回路とを溶接や、半田付けによって接続
するのは大変に難しい。このようなことから、前記正極
リード端子にニッケルからなる補助端子を超音波溶接に
よって接続し、この補助端子をコネクターや、回路に接
続することが行われている。When used as a power source in the above-mentioned form, the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal of the secondary battery are connected to the connector of the battery pack or a circuit (protection circuit, etc.) housed in the battery pack. ) Or other polymer electrolyte secondary battery lead.
By the way, the connector and the terminal of the circuit are usually formed of nickel or stainless. Meanwhile, the positive electrode lead terminal is formed of aluminum to prevent corrosion during charge / discharge reaction. It is very difficult to connect the positive electrode lead terminal to the above-mentioned connector or circuit by welding or soldering. For this reason, an auxiliary terminal made of nickel is connected to the positive electrode lead terminal by ultrasonic welding, and the auxiliary terminal is connected to a connector or a circuit.

【０００６】しかしながら、前述しているようにニッケ
ルとアルミニウムを溶接によって強固に接続することは
困難であるため、正極リード端子から補助端子が外れる
という問題点が生じた。However, as described above, since it is difficult to firmly connect nickel and aluminum by welding, there arises a problem that the auxiliary terminal is detached from the positive electrode lead terminal.

【０００７】このようなことから、補助端子として銅板
を用いたが、銅板は腐食されやすいため、この補助端子
をコネクターや、回路あるいはリードに半田付けするの
に長時間を要した。半田付けがなされる個所は例えば３
００℃以上という高温になるため、半田付けに長時間を
要すると、前記二次電池が長期間に亘って高温に晒され
ることとなり、前記二次電池の性能、例えば放電容量が
低下するという問題点が生じる。For this reason, a copper plate was used as the auxiliary terminal, but since the copper plate is easily corroded, it took a long time to solder the auxiliary terminal to the connector, the circuit or the lead. For example, the soldering points are 3
Since the temperature is higher than 00 ° C., if the soldering takes a long time, the secondary battery is exposed to the high temperature for a long period of time, and the performance of the secondary battery, for example, the discharge capacity decreases. Dots occur.

【０００８】[0008]

【発明が解決しようとする課題】本発明は、強度及び耐
食性に優れ、半田付けやスポット溶接を容易に行え、安
価な正極リード端子及び負極リード端子を備えた電池を
提供しようとするものである。SUMMARY OF THE INVENTION It is an object of the present invention to provide a battery having a positive electrode lead terminal and a negative electrode lead terminal which are excellent in strength and corrosion resistance, can be easily soldered or spot welded, and are inexpensive. .

【０００９】[0009]

【課題を解決するための手段】本発明に係る電池は、正
極と、負極と、前記正極と電気的に接続された帯状の正
極リード端子と、前記負極と電気的に接続された帯状の
負極リード端子と含む発電要素；前記発電要素を前記正
極リード端子及び前記負極リード端子の先端が外部に突
出した状態で収納するフィルム；を具備し、前記正極リ
ード端子は、一方の面もしくは両面の少なくとも接続代
に前記フィルムと接しないように形成されたニッケル領
域と、前記フィルム内に位置する部分に形成されたアル
ミニウム領域とを含む帯状金属板からなり、前記負極リ
ード端子は、一方の面もしくは両面の少なくとも接続代
に前記フィルムと接しないように形成されたニッケル領
域と、前記フィルム内に位置する部分に形成された銅領
域とを含む帯状金属板からなり、前記負極リード端子
は、この端子の先端が突出しているフィルム端部と前記
ニッケル領域との間に位置する面にこの面を横切るよう
に半田をはじく領域が存在していることを特徴とするも
のである。A battery according to the present invention comprises a positive electrode, a negative electrode, a strip-shaped positive electrode lead terminal electrically connected to the positive electrode, and a strip-shaped negative electrode electrically connected to the negative electrode. A power generation element including a lead terminal; a film that accommodates the power generation element in a state where the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal are projected to the outside; and the positive electrode lead terminal has at least one surface or both surfaces. The negative electrode lead terminal comprises a strip-shaped metal plate including a nickel region formed so as not to come into contact with the film as a connection margin, and an aluminum region formed in a portion located in the film. A strip-shaped gold containing at least a nickel region formed so as not to contact the film at the connection margin, and a copper region formed in a portion located in the film. A plate, the negative electrode lead terminal
Is the end of the film from which the tip of this terminal projects
Across this plane to the plane located between the nickel area
It is characterized by the fact that there is an area that repels solder .

【００１０】 また、本発明に係る別の電池は、正極
と、負極と、前記正極と電気的に接続された帯状の正極
リード端子と、前記負極と電気的に接続された帯状の負
極リード端子と含む発電要素；前記発電要素を前記正極
リード端子及び前記負極リード端子の先端が外部に突出
した状態で収納するフィルム；を具備し、前記正極リー
ド端子は、前記フィルム内に位置する部分に形成された
アルミニウム領域を含む帯状金属板と、前記金属板の一
方の面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルム
と接しないように形成された半田層とを備え、前記負極
リード端子は、前記フィルム内に位置する部分に形成さ
れた銅領域を含む帯状金属板と、前記金属板の一方の面
もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接し
ないように形成された半田層とを備え、前記負極リード
端子は、この端子の先端が突出しているフィルム端部と
前記半田層との間に位置する面にこの面を横切るように
半田をはじく領域が存在していることを特徴とするもの
である。Another battery according to the present invention is a positive electrode, a negative electrode, a strip-shaped positive electrode lead terminal electrically connected to the positive electrode, and a strip-shaped negative electrode lead terminal electrically connected to the negative electrode. A film for accommodating the power generation element in a state where the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal are projected to the outside, and the positive electrode lead terminal is formed in a portion located in the film. And a solder layer formed so as not to come into contact with the film at least on one side or both sides of the metal plate, and the negative electrode lead terminal is in the film. And a strip-shaped metal plate including a copper region formed in a portion located at a position not formed in contact with the film at least on one side or both sides of the metal plate. A negative electrode lead comprising a solder layer
The terminal and the film edge where the tip of this terminal projects
On the surface located between the solder layer and across this surface
It is characterized in that there is an area that repels solder .

【００１１】[0011]

【発明の実施の形態】本発明に係る電池の一例（ポリマ
ー電解質二次電池）を図１〜図８を参照して詳細に説明
する。図１は本発明に係るポリマー電解質二次電池の一
例を示す部分切欠平面図、図２は図１の二次電池を示す
縦断面図、図３は図２のＡ部を示す拡大図、図４は図１
の二次電池の負極リード端子を示す断面図、図５は図１
の二次電池の負極リード端子の別の例を示す断面図、図
６は図１の二次電池の正極リード端子の別の例を示す断
面図、図７、図８は図１の二次電池の負極リード端子の
更に別の例を示す断面図である。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION An example of a battery according to the present invention (polymer electrolyte secondary battery) will be described in detail with reference to FIGS. 1 is a partially cutaway plan view showing an example of a polymer electrolyte secondary battery according to the present invention, FIG. 2 is a vertical sectional view showing the secondary battery of FIG. 1, and FIG. 3 is an enlarged view showing a portion A of FIG. 4 is shown in FIG.
Sectional view showing the negative electrode lead terminal of the secondary battery of FIG.
6 is a cross-sectional view showing another example of the negative electrode lead terminal of the secondary battery of FIG. 6, FIG. 6 is a cross-sectional view showing another example of the positive electrode lead terminal of the secondary battery of FIG. 1, and FIGS. It is sectional drawing which shows another example of the negative electrode lead terminal of a battery.

【００１２】図１に示すように、ポリマー電解質二次電
池は、発電要素１を備える。このような発電要素１は、
例えば図２に示すように、負極層２が銅製エキスパンド
メタルのような網状集電体３の両面に担持された構造を
有する負極４を備えている。２枚のセパレータ（固体ポ
リマー電解質層）５は、前記負極４の両面に積層されて
いる。２枚の正極６は、前記２枚のセパレータ５にそれ
ぞれ積層されている。前記各正極６は、活物質を含む正
極層７がアルミニウム製エキスパンドメタルのような網
状集電体８の両面に担持された構造を有する。前記負極
４の集電体３は、図１及び図２に示すように、網状負極
端子９を有する。また、前記２枚の正極集電体８は、網
状正極端子１０をそれぞれ有する。帯状の正極リード端
子１１は、一端が三つ折りにされ、この三つ折り部で前
記２つの正極端子１０を重ね合わせたものを挟んでい
る。前記正極リード端子１１の三つ折り部と前記２つの
正極端子１０の先端部とは、例えば溶接などによって固
定されている。また、図１に示すように、帯状の負極リ
ード端子１２は、前記負極端子９の下面に例えば溶接な
どによって固定されている。二つ折りにした熱融着シー
ル用フィルム１３は、前記発電要素１を前記正極リード
端子１１及び前記負極リード端子１２の先端が前記フィ
ルム１３から突出するように被覆している。前記フィル
ム１３の３つの開口部１４は、熱融着によって封止され
ている。As shown in FIG. 1, the polymer electrolyte secondary battery comprises a power generating element 1. Such a power generation element 1 is
For example, as shown in FIG. 2, the negative electrode layer 2 is provided with a negative electrode 4 having a structure in which a negative electrode layer 2 is carried on both sides of a mesh current collector 3 such as a copper expanded metal. Two separators (solid polymer electrolyte layer) 5 are laminated on both surfaces of the negative electrode 4. The two positive electrodes 6 are laminated on the two separators 5, respectively. Each of the positive electrodes 6 has a structure in which a positive electrode layer 7 containing an active material is carried on both sides of a reticulated current collector 8 such as an expanded metal made of aluminum. The current collector 3 of the negative electrode 4 has a mesh negative electrode terminal 9 as shown in FIGS. 1 and 2. The two positive electrode current collectors 8 each have a mesh positive electrode terminal 10. One end of the strip-shaped positive electrode lead terminal 11 is folded in three, and the three folded portions sandwich the two positive electrode terminals 10 stacked together. The three-folded portion of the positive electrode lead terminal 11 and the tip portion of the two positive electrode terminals 10 are fixed by, for example, welding. Further, as shown in FIG. 1, the strip-shaped negative electrode lead terminal 12 is fixed to the lower surface of the negative electrode terminal 9 by, for example, welding. The heat-sealable sealing film 13 folded in two covers the power generation element 1 so that the tips of the positive electrode lead terminal 11 and the negative electrode lead terminal 12 protrude from the film 13. The three openings 14 of the film 13 are sealed by heat fusion.

【００１３】前記正極リード端子１１は、図１及び図３
に示すように、両面の先端部（接続代）に形成された２
つのニッケル領域１５と、残りの部分に形成されたアル
ミニウム領域とから構成された帯状金属板から形成され
ている。このような金属板は、例えば、ニッケル板及び
アルミニウム板を冷間圧延加工によって一体化し、必要
に応じて熱処理を施すことにより作製することができる
（ニッケルとアルミニウムのクラッド板）。前記負極リ
ード端子１２は、図１及び図４に示すように、両面の先
端部（接続代）に形成された２つのニッケル領域１６
と、前記各ニッケル領域１６と前記フィルム１３の端部
との間に位置する面にこの面を横切るように存在する２
つの半田をはじく領域１７と、残りの部分に形成された
銅領域とからなる帯状金属板から形成されている。前記
半田をはじく領域は、例えば、アルミニウムから形成す
ることができる。このような金属板は、例えば、ニッケ
ル板、銅板及びアルミニウム板を冷間圧延加工によって
一体化し、必要に応じて熱処理を施すことにより作製す
ることができる（ニッケル、アルミニウム及び銅のクラ
ッド板）。また、前記半田をはじく領域は、前述したよ
うな予め帯状金属板に形成する方法の他に、例えば蒸着
などによって後から形成することも可能である。具体的
には、例えば図５に示すように、ニッケル板及び銅板を
冷間圧延加工によって一体化し、必要に応じて熱処理を
施すことにより、両面の先端部（接続代）に形成された
２つのニッケル領域１６と、残りの部分に形成された銅
領域とからなる帯状金属板を作製する。得られた金属板
の各ニッケル領域１６と隣接する部分にアルミニウムを
蒸着させて半田をはじく領域１８を形成することにより
前記負極リード端子１２を作製することができる。The positive electrode lead terminal 11 is shown in FIGS.
As shown in Fig. 2, 2 formed on the tips of both sides (connection margin)
It is formed of a strip-shaped metal plate composed of one nickel region 15 and an aluminum region formed on the remaining portion. Such a metal plate can be produced, for example, by integrating a nickel plate and an aluminum plate by cold rolling and subjecting them to heat treatment as necessary (nickel-aluminum clad plate). As shown in FIGS. 1 and 4, the negative electrode lead terminal 12 has two nickel regions 16 formed at the tip portions (connection margins) of both surfaces.
And a surface located between each nickel region 16 and the end of the film 13 so as to cross the surface 2.
It is formed of a strip-shaped metal plate composed of one solder-repellent area 17 and a copper area formed on the remaining portion. The solder repelling region can be formed of, for example, aluminum. Such a metal plate can be produced by, for example, integrating a nickel plate, a copper plate, and an aluminum plate by cold rolling and subjecting them to heat treatment as necessary (nickel, aluminum, and copper clad plate). Further, the solder repelling region can be formed later by, for example, vapor deposition or the like, in addition to the method of previously forming the band-shaped metal plate as described above. Specifically, as shown in FIG. 5, for example, a nickel plate and a copper plate are integrated by cold rolling, and heat treatment is performed if necessary, so that two end portions (connection margins) formed on both sides are formed. A strip-shaped metal plate including the nickel region 16 and the copper region formed on the remaining portion is produced. The negative electrode lead terminal 12 can be manufactured by forming a region 18 for repelling solder by vapor-depositing aluminum on a portion of the obtained metal plate adjacent to each nickel region 16.

【００１４】前記フィルム１３の端部のうち前記正極リ
ード端子１１及び前記負極リード端子１２の先端が突出
している端部から前記正極リード端子１１のニッケル領
域１５までの距離（ｄ）、及びこの端部から前記負極リ
ード端子１２のニッケル領域１６までの距離（ｄ）は、
０．５ｍｍ以上にそれぞれ設定すると良い。この距離を
０．５ｍｍ未満にすると、前記正極リード端子や、前記
負極リード端子の接続代に半田付けを行う際に、高温の
半田が前記ニッケル領域を伝って前記フィルムに到達
し、前記フィルムが溶けて前記フィルムの密閉性が低下
する恐れがある。特に、ポリマー電解質二次電池のフィ
ルムの密閉性が低下すると、高温環境下で使用した際に
非水電解液が前記フィルムを通して外部に逃散し、放電
容量の低下を招く。The distance (d) from the end portion of the end of the film 13 where the tips of the positive electrode lead terminal 11 and the negative electrode lead terminal 12 project to the nickel region 15 of the positive electrode lead terminal 11, and this end. From the portion to the nickel region 16 of the negative electrode lead terminal 12 is (d)
It is better to set each to 0.5 mm or more. When this distance is less than 0.5 mm, when soldering is performed for the connection lead of the positive electrode lead terminal or the negative electrode lead terminal, high-temperature solder reaches the film through the nickel region, and the film is There is a possibility that the film may be melted and the sealing property of the film may be deteriorated. In particular, when the sealing property of the film of the polymer electrolyte secondary battery is lowered, the non-aqueous electrolytic solution escapes through the film to the outside when used in a high temperature environment, resulting in a decrease in discharge capacity.

【００１５】なお、前述した図１〜図５においては、正
極リード端子及び負極リード端子１の両面にニッケル領
域を形成する例を説明したが、このニッケル領域は、図
６〜８に示すように、リード端子の片面に形成しても良
い。1 to 5 described above, an example in which nickel regions are formed on both surfaces of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal 1 has been described, but this nickel region is as shown in FIGS. Alternatively, it may be formed on one surface of the lead terminal.

【００１６】前記熱融着シール用フィルムとしては、例
えば、絶縁性及び保護機能を有する最外層と、熱融着性
を有する最内層と、前記最外層及び前記最内層の間に配
置された金属層とを含むラミネートフィルムを挙げるこ
とができる。Examples of the heat-sealing film include, for example, an outermost layer having insulating and protective functions, an innermost layer having heat-sealing properties, and a metal disposed between the outermost layer and the innermost layer. Laminated films containing layers can be mentioned.

【００１７】前記フィルムの最内層は、例えば、アイオ
ノマー、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（Ｐ
Ｐ）、エチレンビニルアセテート樹脂（ＥＶＡ）のよう
な熱融着性樹脂を含む層から形成することができる。The innermost layer of the film is, for example, an ionomer, polyethylene (PE), polypropylene (P
P) and a layer containing a heat-fusible resin such as ethylene vinyl acetate resin (EVA).

【００１８】前記フィルムの金属層を形成する金属とし
ては、例えば、アルミニウム、ニッケル等を挙げること
ができる。前記金属層は、前記フィルムの気密性を向上
することができる。Examples of the metal forming the metal layer of the film include aluminum and nickel. The metal layer may improve the airtightness of the film.

【００１９】前記フィルムの最外層は、例えば、ポリエ
チレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート、
ナイロンのような絶縁性樹脂を含む層から形成すること
ができる。The outermost layer of the film is, for example, polyethylene terephthalate (PET), polycarbonate,
It can be formed from a layer containing an insulating resin such as nylon.

【００２０】前記ラミネートフィルムとしては、例え
ば、（ａ）ＰＥＴ（最外層）／Ａｌ箔／ＰＥＴ／ＰＰも
しくはＰＥ（最内層）、（ｂ）ＰＥＴ（最外層）／Ａｌ
箔／ナイロン／ＰＥ（最内層）、（ｃ）ＰＥＴ（最外
層）／ＰＥ／Ｎｉ箔／アイオノマー（最内層）、（ｄ）
ナイロン（最外層）／ＰＥ，ＰＥＴ／ＰＥ／ＥＶＡ，Ｐ
ＥＴ／アイオノマー（最内層）、（ｅ）ＰＥＴ（最外
層）／ナイロン／ＰＥ，ＰＥＴ／ＰＰ，ＰＥＴ／ナイロ
ン／ＰＰ，ＰＥＴ／ビニリデンクロライド樹脂／ＰＥ，
Ａｌ蒸着ＰＥＴ／ＰＥ，ＰＥＴ／Ａｌ箔／ＰＥＴ／アイ
オノマー（最内層）、（ｆ）ポリカーボネート（最外
層）／ＰＥ／ＥＶＡ（最内層）、（ｇ）ＰＥＴ（最外
層）／Ａｌ箔／ＰＥ／アイオノマー（最内層）等を挙げ
ることができる。Examples of the laminate film include (a) PET (outermost layer) / Al foil / PET / PP or PE (innermost layer), (b) PET (outermost layer) / Al.
Foil / nylon / PE (innermost layer), (c) PET (outermost layer) / PE / Ni foil / ionomer (innermost layer), (d)
Nylon (outermost layer) / PE, PET / PE / EVA, P
ET / ionomer (innermost layer), (e) PET (outermost layer) / nylon / PE, PET / PP, PET / nylon / PP, PET / vinylidene chloride resin / PE,
Al evaporated PET / PE, PET / Al foil / PET / ionomer (innermost layer), (f) polycarbonate (outermost layer) / PE / EVA (innermost layer), (g) PET (outermost layer) / Al foil / PE / Examples thereof include an ionomer (innermost layer).

【００２１】前記ポリマー電解質二次電池の正極、負極
及び電解質層としては、例えば、以下に説明するものを
用いることができる。 （正極）この正極は、正極活物質、非水電解液及びこの
電解液を保持するポリマーを含む正極層が集電体に担持
されたものから形成される。As the positive electrode, negative electrode and electrolyte layer of the polymer electrolyte secondary battery, for example, those described below can be used. (Positive Electrode) This positive electrode is formed of a current collector carrying a positive electrode layer containing a positive electrode active material, a non-aqueous electrolytic solution, and a polymer holding the electrolytic solution.

【００２２】前記正極活物質としては、種々の酸化物
（例えばＬｉＭｎ2 Ｏ4 などのリチウムマンガン複合酸
化物、二酸化マンガン、例えばＬｉＮｉＯ2 などのリチ
ウム含有ニッケル酸化物、例えばＬｉＣｏＯ2 などのリ
チウム含有コバルト酸化物、リチウム含有ニッケルコバ
ルト酸化物、リチウムを含む非晶質五酸化バナジウムな
ど）や、カルコゲン化合物（例えば、二硫化チタン、二
硫化モリブテンなど）等を挙げることができる。中で
も、リチウムマンガン複合酸化物、リチウム含有コバル
ト酸化物、リチウム含有ニッケル酸化物を用いるのが好
ましい。Examples of the positive electrode active material include various oxides (eg, lithium manganese composite oxides such as LiMn 2 O 4 ; lithium-containing nickel oxides such as manganese dioxide, LiNiO 2 ; lithium-containing cobalt such as LiCoO 2; Examples thereof include oxides, lithium-containing nickel-cobalt oxides, lithium-containing amorphous vanadium pentoxide, etc.), chalcogen compounds (eg, titanium disulfide, molybdenum disulfide, etc.), and the like. Above all, it is preferable to use lithium manganese composite oxide, lithium-containing cobalt oxide, and lithium-containing nickel oxide.

【００２３】前記非水電解液は、非水溶媒に電解質を溶
解することにより調製される。前記非水溶媒としては、
エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネー
ト（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、ジメチル
カーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥ
Ｃ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、γ−ブチ
ロラクトン（γ−ＢＬ）、スルホラン、アセトニトリ
ル、１，２−ジメトキシエタン、１，３−ジメトキシプ
ロパン、ジメチルエーテル、テトラヒドロフラン（ＴＨ
Ｆ）、２−メチルテトラヒドロフラン等を挙げることが
できる。前記非水溶媒は、単独で使用しても、２種以上
混合して使用しても良い。The non-aqueous electrolytic solution is prepared by dissolving an electrolyte in a non-aqueous solvent. As the non-aqueous solvent,
Ethylene carbonate (EC), propylene carbonate (PC), butylene carbonate (BC), dimethyl carbonate (DMC), diethyl carbonate (DE
C), ethylmethyl carbonate (EMC), γ-butyrolactone (γ-BL), sulfolane, acetonitrile, 1,2-dimethoxyethane, 1,3-dimethoxypropane, dimethyl ether, tetrahydrofuran (TH
F), 2-methyltetrahydrofuran, etc. can be mentioned. The non-aqueous solvent may be used alone or in combination of two or more.

【００２４】前記電解質としては、例えば、過塩素酸リ
チウム（ＬｉＣｌＯ4 ）、六フッ化リン酸リチウム（Ｌ
ｉＰＦ6 ）、ホウ四フッ化リチウム（ＬｉＢＦ4 ）、六
フッ化砒素リチウム（ＬｉＡｓＦ6 ）、トリフルオロメ
タンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 ）、ビスト
リフルオロメチルスルホニルイミドリチウム［ＬｉＮ
（ＣＦ3 ＳＯ3 ）2 ］等のリチウム塩を挙げることがで
きる。Examples of the electrolyte include lithium perchlorate (LiClO 4 ), lithium hexafluorophosphate (L
iPF 6), boric tetrafluoride lithium (LiBF 4), lithium hexafluoroarsenate (LiAsF 6), lithium trifluoromethanesulfonate (LiCF 3 SO 3), bis (trifluoromethylsulfonyl) imide lithium [LiN
(CF 3 SO 3 ) 2 ] and the like.

【００２５】前記電解質の前記非水溶媒に対する溶解量
は、０．２ｍｏｌ／ｌ〜２ｍｏｌ／ｌとすることが望ま
しい。前記非水電解液を保持するポリマーとしては、例
えば、ポリエチレンオキサイド誘導体、ポリプロピレン
オキサイド誘導体、前記誘導体を含むポリマー、ビニリ
デンフロライド（ＶｄＦ）とヘキサフルオロプロピレン
（ＨＦＰ）との共重合体等を用いることができる。前記
ＨＦＰの共重合割合は、前記共重合体の合成方法にも依
存するが、通常、最大で２０重量％前後である。The amount of the electrolyte dissolved in the non-aqueous solvent is preferably 0.2 mol / l to 2 mol / l. As the polymer that holds the non-aqueous electrolyte, for example, a polyethylene oxide derivative, a polypropylene oxide derivative, a polymer containing the derivative, a copolymer of vinylidene fluoride (VdF) and hexafluoropropylene (HFP), or the like is used. You can The copolymerization ratio of the HFP depends on the synthesis method of the copolymer, but is usually about 20% by weight at the maximum.

【００２６】前述した図１，図２においては、前記正極
の集電体としてアルミニウム製エキスパンドメタルを使
用したが、前記集電体には、例えばアルミニウム箔、ア
ルミニウム製メッシュ、アルミニウム製パンチドメタル
等を用いても良い。In FIGS. 1 and 2 described above, an expanded metal made of aluminum is used as the current collector of the positive electrode, but the current collector may be, for example, aluminum foil, aluminum mesh, punched metal made of aluminum, or the like. May be used.

【００２７】前記正極端子１０は、例えば、アルミニウ
ムから形成することができる。この端子としては、前述
したような網状のもののほかに、板状のものを用いるこ
とが可能である。The positive electrode terminal 10 can be made of, for example, aluminum. As the terminals, in addition to the net-like ones described above, plate-like ones can be used.

【００２８】前記正極は、導電性を向上する観点から導
電性材料を含んでいてもよい。前記導電性材料として
は、例えば、人造黒鉛、カーボンブラック（例えばアセ
チレンブラックなど）、ニッケル粉末等を挙げることが
できる。The positive electrode may contain a conductive material from the viewpoint of improving conductivity. Examples of the conductive material include artificial graphite, carbon black (eg, acetylene black), nickel powder, and the like.

【００２９】前記正極は、例えば、以下の（ａ）、また
は（ｂ）の方法により作製することができる。 （ａ）前記非水電解液を保持するポリマー、可塑剤、前
記活物質及び前記導電材料を溶媒（例えば、アセトン）
の存在下で混合し、ペーストを調製し、成膜することに
より電解液未含浸の正極シートを作製した後、得られた
シートを前記集電体に接着する。得られた電解液未含浸
の正極中の可塑剤を例えば溶媒抽出により除去し、前記
非水電解液を含浸させることにより正極を得る。The positive electrode can be produced by the following method (a) or (b), for example. (A) A solvent (for example, acetone) for the polymer holding the non-aqueous electrolyte, the plasticizer, the active material, and the conductive material.
Is mixed to prepare a paste, and a film is formed to form a positive electrode sheet not impregnated with an electrolyte solution, and the obtained sheet is adhered to the current collector. The plasticizer in the obtained positive electrode not impregnated with the electrolytic solution is removed by, for example, solvent extraction, and the nonaqueous electrolytic solution is impregnated to obtain a positive electrode.

【００３０】（ｂ）前記非水電解液を保持するポリマ
ー、前記可塑剤、前記活物質及び前記導電材料を溶媒の
存在下で混合し、ペーストを調製し、得られたペースト
を前記集電体に塗布する。得られた電解液未含浸の正極
中の可塑剤を例えば溶媒抽出により除去し、前記非水電
解液を含浸させることにより正極を得る。(B) A polymer holding the non-aqueous electrolyte, the plasticizer, the active material and the conductive material are mixed in the presence of a solvent to prepare a paste, and the obtained paste is used as the current collector. Apply to. The plasticizer in the obtained positive electrode not impregnated with the electrolytic solution is removed by, for example, solvent extraction, and the nonaqueous electrolytic solution is impregnated to obtain a positive electrode.

【００３１】前記可塑剤としては、例えば、フタル酸ジ
ブチル（ＤＢＰ）、フタル酸ジメチル（ＤＭＰ）、エチ
ルフタリルエチルグリコレート（ＥＰＥＧ）等を挙げる
ことができる。Examples of the plasticizer include dibutyl phthalate (DBP), dimethyl phthalate (DMP), ethylphthalylethyl glycolate (EPEG) and the like.

【００３２】（負極）この負極は、負極活物質、非水電
解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む負極層が
集電体に担持されたものから形成される。(Negative Electrode) This negative electrode is formed of a current collector carrying a negative electrode layer containing a negative electrode active material, a nonaqueous electrolytic solution and a polymer holding the electrolytic solution.

【００３３】前記負極活物質としては、リチウムイオン
を吸蔵放出する炭素質材料を挙げることができる。かか
る炭素質材料としては、例えば、有機高分子化合物（例
えば、フェノール樹脂、ポリアクリロニトリル、セルロ
ース等）を焼成することにより得られるもの、コークス
や、メソフェーズピッチを焼成することにより得られる
もの、人造グラファイト、天然グラファイト等に代表さ
れる炭素質材料を挙げることができる。中でも、５００
℃〜３０００℃の温度で、常圧または減圧下にて前記メ
ソフェーズピッチを焼成して得られる炭素質材料を用い
るのが好ましい。Examples of the negative electrode active material include carbonaceous materials that absorb and release lithium ions. Examples of such carbonaceous materials include those obtained by firing an organic polymer compound (for example, phenol resin, polyacrylonitrile, cellulose, etc.), those obtained by firing coke and mesophase pitch, and artificial graphite. , Carbonaceous materials represented by natural graphite and the like. Above all, 500
It is preferable to use a carbonaceous material obtained by firing the mesophase pitch under normal pressure or reduced pressure at a temperature of from ℃ to 3,000 ℃.

【００３４】前記非水電解液及び前記ポリマーとして
は、前述した正極で説明したものと同様なものが用いら
れる。前述した図１、図２においては前記負極の集電体
としては、銅製エキスパンドメタルを使用したが、例え
ば銅箔、銅製メッシュ、銅製パンチドメタル等を用いて
も良い。As the non-aqueous electrolyte and the polymer, the same ones as those described for the positive electrode can be used. Although copper expanded metal is used as the current collector of the negative electrode in FIGS. 1 and 2 described above, for example, copper foil, copper mesh, copper punched metal, or the like may be used.

【００３５】前記負極端子９は、例えば、銅から形成す
ることができる。この端子としては、前述したような網
状のもののほかに、板状のものを用いることが可能であ
る。なお、前記負極シートは、人造グラファイト、天然
グラファイト、カーボンブラック、アセチレンブラッ
ク、ケッチェンブラック、ニッケル粉末、ポリフェニレ
ン誘導体等の導電性材料、オレフィン系ポリマーや炭素
繊維等のフィラーを含むことを許容する。The negative electrode terminal 9 can be formed of copper, for example. As the terminals, in addition to the net-like ones described above, plate-like ones can be used. The negative electrode sheet is allowed to contain artificial materials such as artificial graphite, natural graphite, carbon black, acetylene black, Ketjen black, nickel powder, polyphenylene derivatives, and fillers such as olefin polymers and carbon fibers.

【００３６】前記負極は、例えば、以下の（ａ）、また
は（ｂ）の方法により作製することができる。 （ａ）前記非水電解液を保持するポリマー、可塑剤及び
前記活物質を溶媒（例えば、アセトン）の存在下で混合
し、ペーストを調製し、成膜することにより電解液未含
浸の負極シートを作製した後、得られたシートを前記集
電体に接着する。得られた電解液未含浸の負極中の可塑
剤を例えば溶媒抽出により除去し、前記非水電解液を含
浸させることにより負極を得る。The negative electrode can be produced by the following method (a) or (b), for example. (A) A negative electrode sheet not impregnated with an electrolytic solution by mixing the polymer holding the non-aqueous electrolytic solution, the plasticizer and the active material in the presence of a solvent (for example, acetone) to prepare a paste and forming a film. After producing, the obtained sheet is adhered to the current collector. The plasticizer in the obtained negative electrode not impregnated with the electrolytic solution is removed by, for example, solvent extraction, and the negative electrode is obtained by impregnating the nonaqueous electrolytic solution.

【００３７】（ｂ）前記非水電解液を保持するポリマ
ー、可塑剤及び前記活物質を溶媒の存在下で混合し、ペ
ーストを調製し、得られたペーストを前記集電体に塗布
する。得られた電解液未含浸の負極中の可塑剤を例えば
溶媒抽出により除去し、前記非水電解液を含浸させるこ
とにより負極を得る。(B) The polymer holding the non-aqueous electrolyte, the plasticizer and the active material are mixed in the presence of a solvent to prepare a paste, and the obtained paste is applied to the current collector. The plasticizer in the obtained negative electrode not impregnated with the electrolytic solution is removed by, for example, solvent extraction, and the negative electrode is obtained by impregnating the nonaqueous electrolytic solution.

【００３８】前記可塑剤としては、前述した正極で説明
したのと同様なものを挙げることができる。 （固体ポリマー電解質層）この電解質層は、非水電解液
及びこの電解液を保持するポリマーを含む。As the plasticizer, the same ones as described above for the positive electrode can be mentioned. (Solid Polymer Electrolyte Layer) This electrolyte layer contains a non-aqueous electrolytic solution and a polymer that holds this electrolytic solution.

【００３９】前記非水電解液及び前記ポリマーとして
は、前述した正極で説明したものと同様なものが用いら
れる。前記電解質層は、強度を更に向上させる観点か
ら、酸化硅素粉末のような無機フィラーを添加しても良
い。As the non-aqueous electrolyte and the polymer, the same ones as those described for the positive electrode can be used. From the viewpoint of further improving the strength, an inorganic filler such as silicon oxide powder may be added to the electrolyte layer.

【００４０】前記セパレータシートは、例えば、前記非
水電解液を保持するポリマー、可塑剤及び前記無機フィ
ラーをアセトンなどの有機溶媒中で混合してペーストを
調製し、成膜した後、得られた電解液未含浸のセパレー
タシート中の可塑剤を例えば溶媒抽出により除去し、前
記非水電解液を含浸させることにより作製することがで
きる。The separator sheet is obtained, for example, by mixing the polymer holding the non-aqueous electrolyte, the plasticizer and the inorganic filler in an organic solvent such as acetone to prepare a paste and forming a film, and then obtaining the paste. It can be produced by removing the plasticizer in the separator sheet not impregnated with the electrolytic solution, for example, by solvent extraction, and impregnating the nonaqueous electrolytic solution.

【００４１】前記可塑剤としては、前述した正極で説明
したのと同様なものを挙げることができる。なお、可塑
剤の抽出及び非水電解液の含浸は、正極、負極及びセパ
レータシートについて個別に行っても良いし、これをま
とめた状態で行っても良い。As the plasticizer, the same ones as described for the positive electrode can be used. The extraction of the plasticizer and the impregnation of the non-aqueous electrolyte may be performed individually for the positive electrode, the negative electrode and the separator sheet, or may be performed in a state where they are put together.

【００４２】また、前述したポリマー電解質二次電池に
おいては、前述したようなニッケル領域を有する正極リ
ード端子及び負極リード端子の代りに、以下に説明する
ような構成の正極リード端子及び負極リード端子を用い
ることができる。Further, in the above-mentioned polymer electrolyte secondary battery, instead of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal having the nickel region as described above, a positive electrode lead terminal and a negative electrode lead terminal having the following structures are used. Can be used.

【００４３】（正極リード端子）図９に示すように、正
極リード端子２１は、帯状アルミニウム板の両面の先端
部（接続代）が半田層２２で被覆された構造を有する。
このようなリード端子は、例えば、帯状アルミニウム板
の両面の先端にニッケルメッキを施した後、このニッケ
ルメッキが施された部分に半田メッキを施すことによっ
て作製することができる。(Positive Electrode Lead Terminal) As shown in FIG. 9, the positive electrode lead terminal 21 has a structure in which the tip portions (connection margins) of both surfaces of a strip-shaped aluminum plate are covered with the solder layer 22.
Such a lead terminal can be manufactured by, for example, nickel-plating both ends of a strip-shaped aluminum plate and then solder-plating the nickel-plated portion.

【００４４】（負極リード端子）図１０に示すように、
負極リード端子２３は、両面の先端部（接続代）が半田
層２４で被覆された帯状銅板を備える。前記負極リード
端子２３は、前記半田層２４と隣接する箇所に端子２３
を横切るように半田をはじく領域２５が２つ形成されて
いる。この半田をはじく領域２５は、例えば、アルミニ
ウムから形成することができる。このようなリード端子
は、例えば、帯状銅板の両面の先端に半田メッキを施し
た後、この半田メッキが施された個所と隣接する部分
に、帯状銅板を横切るようにアルミニウムを蒸着させる
ことによって作製することができる。また、この半田を
はじく領域は、前述したような帯状金属板に後から形成
する方法の他に、予め帯状金属板に含める方法で形成す
ることができる。具体的には、表面の所望の個所に形成
された半田をはじく領域と、残りの部分に形成された銅
領域とからなる帯状金属板の接続代にニッケルメッキを
施した後、このニッケルメッキが施された個所に半田メ
ッキを施すことにより前記負極リード端子を作製するこ
とができる。(Negative electrode lead terminal) As shown in FIG.
The negative electrode lead terminal 23 includes a strip-shaped copper plate having both ends (connection margins) covered with the solder layer 24. The negative electrode lead terminal 23 has a terminal 23 at a position adjacent to the solder layer 24.
Two regions 25 for repelling the solder are formed so as to cross the line. The solder-repellent area 25 can be made of aluminum, for example. Such a lead terminal is produced, for example, by solder-plating the ends of both sides of the strip-shaped copper plate, and then vapor-depositing aluminum across the strip-shaped copper plate at a portion adjacent to the solder-plated portion. can do. In addition to the method of forming the solder-repellent region on the strip-shaped metal plate later, the solder-repellent region can be formed by a method of including the strip-shaped metal plate in advance. Specifically, after applying a nickel plating to the connection allowance of the strip-shaped metal plate consisting of the solder-repelling area formed at a desired portion of the surface and the copper area formed in the remaining portion, this nickel plating is The negative electrode lead terminal can be manufactured by applying solder plating to the applied portion.

【００４５】前記フィルムの端部のうち前記正極リード
端子２１及び前記負極リード端子２３の先端が突出して
いる端部から前記正極リード端子２１の半田層２２まで
の距離、及びこの端部から前記負極リード端子２３の半
田層２５までの距離は、０．５ｍｍ以上にそれぞれ設定
すると良い。この距離を０．５ｍｍ未満にすると、前記
正極リード端子や、前記負極リード端子の接続代に半田
付けを行う際に、高温の半田が前記半田層を伝って前記
フィルムに到達し、前記フィルムが溶けて前記フィルム
の密閉性が低下する恐れがある。Of the end portions of the film, the distance from the end portion where the tips of the positive electrode lead terminal 21 and the negative electrode lead terminal 23 protrude to the solder layer 22 of the positive electrode lead terminal 21, and this end portion from the negative electrode. The distance between the lead terminal 23 and the solder layer 25 is preferably set to 0.5 mm or more. When this distance is less than 0.5 mm, when soldering is performed for the connection margin of the positive electrode lead terminal or the negative electrode lead terminal, high temperature solder reaches the film through the solder layer and the film is There is a possibility that the film may be melted and the sealing property of the film may be deteriorated.

【００４６】なお、前述した図９及び図１０において
は、前記正極リード端子及び前記負極リード端子の両面
に半田層を有する構成を説明したが、前記正極リード端
子及び前記負極リード端子の片面のみに半田層を形成し
ても良い。9 and 10 described above, a structure having solder layers on both surfaces of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal is described, but only one surface of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal is described. A solder layer may be formed.

【００４７】以上説明したように本発明に係る電池は、
発電要素と、前記発電要素を前記正極リード端子及び前
記負極リード端子の先端が外部に突出した状態で収納す
るフィルムとを具備し、前記正極リード端子は、一方の
面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接
しないように形成されたニッケル領域と、前記フィルム
内に位置する部分に形成されたアルミニウム領域とを含
む帯状金属板からなり、前記負極リード端子は、一方の
面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接
しないように形成されたニッケル領域と、前記フィルム
内に位置する部分に形成された銅領域とを含む帯状金属
板からなることを特徴とするものである。このような電
池は、正極リード端子及び負極リード端子の引っ張り強
度を向上することができる。また、これらリード端子の
接続代は、ニッケルから形成されているため、表面の酸
化による腐食を抑えることができる。このため、前記正
極リード端子及び前記負極リード端子をコネクターやリ
ードなどに半田付けや、溶接によって容易に接続するこ
とができる。その結果、前記電池は、半田付けや溶接に
要する時間を短縮することができ、この時に生じる熱劣
化を抑制することができるため、性能が損なわれるのを
防止することができる。As described above, the battery according to the present invention is
A power generation element; and a film for accommodating the power generation element in a state where the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal are projected to the outside, the positive electrode lead terminal is provided on at least one surface or both surfaces for connection margin. The strip-shaped metal plate includes a nickel region formed so as not to contact the film and an aluminum region formed in a portion located in the film, and the negative electrode lead terminal has at least one surface or both surfaces connected to each other. Instead, it is characterized by comprising a strip-shaped metal plate including a nickel region formed so as not to contact the film and a copper region formed in a portion located in the film. Such a battery can improve the tensile strength of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal. Further, since the connection margin of these lead terminals is made of nickel, it is possible to suppress corrosion due to surface oxidation. Therefore, the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal can be easily connected to a connector or a lead by soldering or welding. As a result, the battery can reduce the time required for soldering and welding, and can suppress the thermal deterioration that occurs at this time, thus preventing the performance from being impaired.

【００４８】前記正極リード端子及び前記負極リード端
子のニッケル領域とこれら端子が突出しているフィルム
端部との距離を０．５ｍｍ以上にすることによって、前
記正極リード端子や、前記負極リード端子の接続代に半
田付けを行う際、溶融した半田が前記ニッケル領域を伝
って前記フィルムに到達するのを防止することができ
る。その結果、溶融した半田によって前記フィルムの封
止部が溶解するの回避することができるため、高い気密
性を維持することができる。Connection between the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal is made by setting the distance between the nickel regions of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal and the end of the film from which these terminals project to 0.5 mm or more. Instead, when soldering is performed, it is possible to prevent molten solder from reaching the film through the nickel region. As a result, it is possible to prevent the sealing portion of the film from being melted by the molten solder, so that high airtightness can be maintained.

【００４９】特に、前記負極リード端子において、ニッ
ケル領域とこの端子が突出しているフィルム端部との間
に前記負極リード端子を横切るように半田をはじく領域
が存在することによって、前記負極リード端子の接続代
に半田付けを行う際、溶融した半田が半田をはじく領域
ではじかれ、前記フィルムへの半田の流出を防止するこ
とができる。その結果、半田付けにより電池の気密性が
低下するのを回避することができる。In particular, in the negative electrode lead terminal, there is an area for repelling solder so as to traverse the negative electrode lead terminal between the nickel area and the end of the film from which the terminal protrudes. When soldering is performed for the connection allowance, the melted solder is repelled in the solder repelling region, so that the solder can be prevented from flowing out to the film. As a result, it is possible to avoid deterioration of the airtightness of the battery due to soldering.

【００５０】以上説明したように本発明に係る電池は、
発電要素と、前記発電要素を前記正極リード端子及び前
記負極リード端子の先端が外部に突出した状態で収納す
るフィルムとを具備し、前記正極リード端子は、前記フ
ィルム内に位置する部分に形成されたアルミニウム領域
を含む帯状金属板と、前記金属板の一方の面もしくは両
面の少なくとも接続代に前記フィルムと接しないように
形成された半田層とを備え、前記負極リード端子は、前
記フィルム内に位置する部分に形成された銅領域を含む
帯状金属板と、前記金属板の一方の面もしくは両面の少
なくとも接続代に前記フィルムと接しないように形成さ
れた半田層とを備えることを特徴とするものである。こ
のような電池は、正極リード端子及び負極リード端子の
引っ張り強度を向上することができる。また、これらリ
ード端子の接続代は、半田から形成されているため、表
面の酸化による腐食を抑えることができる。このため、
前記正極リード端子及び前記負極リード端子をコネクタ
ーやリードなどに半田付けや、溶接によって極めて容易
に接続することができる。その結果、前記電池は、半田
付けや溶接に要する時間を大幅に短縮することができる
ため、優れた性能を維持することができる。As described above, the battery according to the present invention is
A power generation element; and a film that accommodates the power generation element in a state where the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal are projected to the outside, and the positive electrode lead terminal is formed in a portion located in the film. A strip-shaped metal plate including an aluminum region, and a solder layer formed so as not to contact the film at least on one side or both sides of the metal plate, and the negative electrode lead terminal is provided in the film. It is characterized by further comprising: a strip-shaped metal plate including a copper region formed in a positioned portion; and a solder layer formed so as not to come into contact with the film at least on one side or both sides of the metal plate for a connection margin. It is a thing. Such a battery can improve the tensile strength of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal. Further, since the connection margin of these lead terminals is formed of solder, it is possible to suppress corrosion due to oxidation of the surface. For this reason,
The positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal can be extremely easily connected to a connector or a lead by soldering or welding. As a result, the battery can significantly reduce the time required for soldering and welding, and thus can maintain excellent performance.

【００５１】前記正極リード端子及び前記負極リード端
子の半田層とこれら端子が突出しているフィルム端部と
の距離を０．５ｍｍ以上にすることによって、前記正極
リード端子や、前記負極リード端子の接続代に半田付け
を行う際、溶融した半田が前記半田層を伝って前記フィ
ルムに到達するのを防止することができる。その結果、
溶融した半田によって前記フィルムの封止部が溶解する
の回避することができるため、高い気密性を維持するこ
とができる。By connecting the solder layer of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal to the end of the film from which these terminals project, the distance between the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal is set to 0.5 mm or more. Instead, when soldering is performed, it is possible to prevent molten solder from reaching the film through the solder layer. as a result,
Since it is possible to prevent the sealing portion of the film from being melted by the molten solder, it is possible to maintain high airtightness.

【００５２】特に、前記負極リード端子において、半田
層とこの端子が突出しているフィルム端部との間に前記
負極リード端子を横切るように半田をはじく領域が存在
することによって、前記負極リード端子の接続代に半田
付けを行う際、溶融した半田が半田をはじく領域ではじ
かれ、前記フィルムへの半田の流出を防止することがで
きる。その結果、半田付けにより電池の気密性が低下す
るのを回避することができる。In particular, in the negative electrode lead terminal, since there is a solder repelling region across the negative electrode lead terminal between the solder layer and the film end portion from which the terminal projects, the negative electrode lead terminal is When soldering is performed for the connection allowance, the melted solder is repelled in the solder repelling region, so that the solder can be prevented from flowing out to the film. As a result, it is possible to avoid deterioration of the airtightness of the battery due to soldering.

【００５３】[0053]

【実施例】以下、本発明に係わる実施例を図面を参照し
て詳細に説明する。 （実施例１） ＜正極の作製＞まず、活物質として組成式がＬｉＭｎ2
Ｏ4 で表されるリチウムマンガン複合酸化物６５重量％
と、カーボンブラック７．０重量％と、ビニリデンフロ
ライド−ヘキサフルオロプロピレン（ＶｄＦ−ＨＦＰ）
の共重合体粉末９．０重量％と、可塑剤としてフタル酸
ジブチル（ＤＢＰ）１９．０重量％をＮ−Ｎ−ジメチル
ホルムアミド中で混合し、ペーストを調製した。得られ
たペーストをポリエチレンテレフタレートフィルム（Ｐ
ＥＴフィルム）上に塗布し、シート化し、非水電解液未
含浸の正極シートを作製した。アルミニウム製エキスパ
ンドメタルからなり、正極端子部を有する集電体（厚さ
が３０μｍ）の両面に、得られた正極シートを熱ロール
で加熱圧着することにより非水電解液未含浸の正極を作
製した。Embodiments of the present invention will be described below in detail with reference to the drawings. Example 1 <Fabrication of Positive Electrode> First, as an active material, a composition formula is LiMn 2
65% by weight of lithium manganese composite oxide represented by O 4.
Carbon black 7.0% by weight, vinylidene fluoride-hexafluoropropylene (VdF-HFP)
A copolymer powder (9.0% by weight) was mixed with dibutyl phthalate (DBP) (19.0% by weight) as a plasticizer in NN-dimethylformamide to prepare a paste. The obtained paste was used as a polyethylene terephthalate film (P
ET film) and applied as a sheet to prepare a positive electrode sheet not impregnated with a non-aqueous electrolyte. A positive electrode not impregnated with a non-aqueous electrolyte was prepared by heating and pressing the obtained positive electrode sheet on both surfaces of a current collector (thickness: 30 μm) made of aluminum expanded metal and having a positive electrode terminal portion. .

【００５４】＜負極の作製＞活物質としてメソフェーズ
ピッチ炭素繊維６５．０重量％と、ビニリデンフロライ
ド−ヘキサフルオロプロピレン（ＶｄＦ−ＨＦＰ）の共
重合体粉末９重量％と、可塑剤｛フタル酸ジブチル（Ｄ
ＢＰ）｝２６重量％とをＮ−Ｎ−ジメチルホルムアミド
中で混合し、ペーストを調製した。得られたペーストを
ポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィル
ム）上に塗布し、シート化し、電解液未含浸の負極シー
トを作製した。銅製エキスパンドメタルからなり、負極
端子部を有する集電体（厚さが３０μｍ）の両面に、得
られた負極シートを熱ロールで加熱圧着することにより
電解液未含浸の負極を作製した。<Preparation of Negative Electrode> 65.0% by weight of mesophase pitch carbon fiber as an active material, 9% by weight of vinylidene fluoride-hexafluoropropylene (VdF-HFP) copolymer powder, and a plasticizer {dibutyl phthalate (D
BP)} 26 wt% was mixed in NN-dimethylformamide to prepare a paste. The obtained paste was applied onto a polyethylene terephthalate film (PET film) and formed into a sheet to prepare a negative electrode sheet not impregnated with an electrolytic solution. The obtained negative electrode sheet was heated and pressure-bonded to both surfaces of a current collector (thickness: 30 μm) made of copper expanded metal and having a negative electrode terminal portion to prepare a negative electrode not impregnated with an electrolytic solution.

【００５５】＜固体ポリマー電解層の作製＞酸化硅素粉
末を３３．３重量部と、ビニリデンフロライド−ヘキサ
フルオロプロピレン（ＶｄＦ−ＨＦＰ）の共重合体粉末
を２２．２重量部と、可塑剤｛フタル酸ジブチル（ＤＢ
Ｐ）｝４４．５重量部とをアセトン中で混合し、ペース
ト状にした。得られたペーストをポリエチレンテレフタ
レートフィルム（ＰＥＴフィルム）上に塗布し、シート
化し、電解液未含浸の電解質層を作製した。<Production of Solid Polymer Electrolyte Layer> 33.3 parts by weight of silicon oxide powder, 22.2 parts by weight of vinylidene fluoride-hexafluoropropylene (VdF-HFP) copolymer powder, and a plasticizer { Dibutyl phthalate (DB
P)} 44.5 parts by weight was mixed in acetone to form a paste. The obtained paste was applied onto a polyethylene terephthalate film (PET film) and formed into a sheet to prepare an electrolyte layer not impregnated with an electrolytic solution.

【００５６】＜非水電解液の調製＞エチレンカーボネー
ト（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）が体積比
で２：１の割合で混合された非水溶媒に電解質としての
ＬｉＰＦ6 をその濃度が１ｍｏｌ／ｌになるように溶解
させて非水電解液を調製した。<Preparation of Non-Aqueous Electrolyte Solution> LiPF 6 as an electrolyte was added to a non-aqueous solvent in which ethylene carbonate (EC) and dimethyl carbonate (DMC) were mixed at a volume ratio of 2: 1 and the concentration thereof was 1 mol / mol. A non-aqueous electrolytic solution was prepared by dissolving it so that the amount became 1.

【００５７】＜積層電極の作製＞前記正極を２枚と前記
負極を１枚と前記電解質層を２枚用意し、前記正極と前
記負極をその間に前記電解質層を介在させながら交互に
積層し、これらを１４５℃に加熱した剛性ロールにて加
熱圧着し、積層物を作製した。このような積層物をメタ
ノール中に浸漬し、前記積層物中のＤＢＰをメタノール
によって抽出し、除去した。これを乾燥し、前記組成の
非水電解液に浸積することにより前記積層物への電解液
の含浸を行い、厚さが６０μｍで、外形寸法が４０ｍｍ
×８０ｍｍの積層電極を作製した。<Preparation of Laminated Electrode> Two positive electrodes, one negative electrode, and two electrolyte layers were prepared, and the positive electrodes and the negative electrodes were alternately laminated with the electrolyte layer interposed therebetween. These were thermocompression-bonded with a rigid roll heated to 145 ° C. to produce a laminate. Such a laminate was immersed in methanol, and DBP in the laminate was extracted with methanol and removed. The laminate is impregnated with the electrolytic solution by drying and immersing it in a non-aqueous electrolytic solution having the above composition, and the thickness is 60 μm and the external dimension is 40 mm.
A laminated electrode having a size of 80 mm was prepared.

【００５８】＜電池の組立＞アルミニウム箔（母材）及
びニッケル箔を冷間圧延加工によって一体化し、熱処理
を施すことにより、前述した図３に示すように、帯状ア
ルミニウム箔の表裏面とも先端から４ｍｍまでの部分
（接続代）にニッケル箔が積層された構造を有するクラ
ッド板を作製した（正極リード端子）。前記正極リード
端子の厚さは８０μｍで、幅が５ｍｍであった。前記ニ
ッケル箔の厚さは１５μｍであった。また、銅箔（母
材）、アルミニウム箔及びニッケル箔を冷間圧延加工に
よって一体化し、熱処理を施すことにより、前述した図
４に示すように、帯状銅箔の表裏面とも先端から４ｍｍ
までの部分（接続代）にニッケル箔が積層され、各ニッ
ケル箔から１ｍｍまでの部分にアルミニウム箔が積層さ
れた構造を有するクラッド板を作製した（負極リード端
子）。前記負極リード端子の厚さは８０μｍで、幅が５
ｍｍであった。前記ニッケル箔及び前記アルミニウム箔
の厚さはそれぞれ１５μｍであった。<Assembly of Battery> Aluminum foil (base material) and nickel foil are integrated by cold rolling and subjected to heat treatment, and as shown in FIG. A clad plate having a structure in which nickel foil was laminated in a portion (connection allowance) up to 4 mm was produced (positive electrode lead terminal). The positive electrode lead terminal had a thickness of 80 μm and a width of 5 mm. The nickel foil had a thickness of 15 μm. Further, as shown in FIG. 4, the copper foil (base material), the aluminum foil, and the nickel foil are integrated by cold rolling and subjected to heat treatment.
A clad plate having a structure in which a nickel foil was laminated on the above portion (connection allowance) and an aluminum foil was laminated on the portion up to 1 mm from each nickel foil was prepared (negative electrode lead terminal). The negative electrode lead terminal has a thickness of 80 μm and a width of 5
It was mm. The nickel foil and the aluminum foil each had a thickness of 15 μm.

【００５９】前記正極リード端子の接続代でない端部を
三つ折りにし、この三つ折り部で前述した２つの正極端
子の先端を挟み、これらを溶接によって固定した。ま
た、前記負極リード端子の接続代でない端部を前述した
負極端子の下面に溶接した。The end portion of the positive electrode lead terminal which was not the connection margin was folded in three, and the tips of the two positive electrode terminals described above were sandwiched by the three folded portions and fixed by welding. Further, an end portion of the negative electrode lead terminal which is not a connection margin was welded to the lower surface of the negative electrode terminal described above.

【００６０】一方、熱融着シール用フィルムとして、厚
さが１２μｍのポリエステルフィルム、厚さが２０μｍ
のアルミニウム箔、厚さが１２μｍのポリエステルフィ
ルム及び厚さが５０μｍの変性ポリオレフィン系の熱融
着性樹脂層がこの順番に積層された複合フィルムを用意
した。このフィルムを前記熱融着性樹脂層が内側となる
ように二つ折りにし、前述した積層電極を前記正極リー
ド端子及び前記負極リード端子の先端が外部に突出する
ように被覆した。前記積層電極に過熱融着時の熱影響を
及ぼさないようにマージンを持たせ、幅５ｍｍで前記フ
ィルムを熱融着することにより前記フィルム内に積層電
極を密封し、前述した図１〜２に示す構造を有し、厚さ
が０．３ｍｍで、リード部分を除く外形寸法が５５ｍｍ
×９０ｍｍであるポリマー電解質二次電池を１０個製造
した。なお、前記各二次電池において、前記フィルムか
ら突出した正極リード端子及び負極リード端子の長さ
は、５ｍｍである。前記正極リード端子は、両面の先端
から４ｍｍまでにニッケル領域が存在している。各ニッ
ケル領域と前記フィルムの端部とは１ｍｍ離れている。
一方、前記負極リード端子は、両面の先端から４ｍｍま
でにニッケル領域が存在している。各ニッケル領域から
１ｍｍまでの部分、つまり各ニッケル領域から前記フィ
ルムの端部までの部分に、半田をはじく領域としてのア
ルミニウム領域が存在している。 （実施例２）銅箔（母材）及びニッケル箔を冷間圧延加
工によって一体化し、熱処理を施した後、各ニッケル領
域と隣接する部分にアルミニウムを蒸着させることによ
って、前述した図５に示すように、帯状銅箔の表裏面と
も先端から４ｍｍまでの部分（接続代）にニッケル箔が
積層された構造を有するクラッド板の各ニッケル箔から
１ｍｍまでの部分にアルミニウム層が形成されたものを
作製した（負極リード端子）。前記負極リード端子の厚
さは８０μｍで、幅が５ｍｍであった。前記ニッケル箔
及び前記アルミニウム層の厚さはそれぞれ１５μｍであ
った。On the other hand, as a film for heat fusion sealing, a polyester film having a thickness of 12 μm and a thickness of 20 μm
Of aluminum foil, a polyester film having a thickness of 12 μm, and a modified polyolefin-based heat-fusible resin layer having a thickness of 50 μm were laminated in this order to prepare a composite film. This film was folded in two so that the heat-fusible resin layer was on the inside, and the above-mentioned laminated electrode was covered so that the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal were projected to the outside. A margin is given to the laminated electrode so as not to exert a thermal influence at the time of overheat fusion, and the laminated electrode is hermetically sealed in the film by thermally adhering the film with a width of 5 mm. It has the structure shown, the thickness is 0.3 mm, and the external dimensions are 55 mm excluding the lead parts.
Ten polymer electrolyte secondary batteries having a size of 90 mm were manufactured. In each secondary battery, the length of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal protruding from the film is 5 mm. The positive electrode lead terminal has a nickel region within 4 mm from the tips of both surfaces. Each nickel region and the edge of the film are 1 mm apart.
On the other hand, the negative electrode lead terminal has a nickel region within 4 mm from the tips of both surfaces. An aluminum region as a solder repelling region is present in a portion from each nickel region to 1 mm, that is, in a portion from each nickel region to the end of the film. (Example 2) A copper foil (base material) and a nickel foil are integrated by cold rolling, heat-treated, and aluminum is vapor-deposited on a portion adjacent to each nickel region, as shown in FIG. 5 described above. As described above, a clad plate having a structure in which a nickel foil is laminated on a portion (connection margin) up to 4 mm from both ends of the strip-shaped copper foil has an aluminum layer formed on each nickel foil up to 1 mm. It was produced (negative electrode lead terminal). The negative electrode lead terminal had a thickness of 80 μm and a width of 5 mm. The nickel foil and the aluminum layer each had a thickness of 15 μm.

【００６１】実施例１と同様な積層電極に前記負極リー
ド端子及び実施例１と同様な正極リード端子を実施例１
と同様にして取り付けた。これを実施例１と同様な熱融
着シール用フィルム内に実施例１と同様にして密封し、
前述した図１〜２に示す構造を有し、厚さが０．３ｍｍ
で、リード部分を除く外形寸法が５５ｍｍ×９０ｍｍで
あるポリマー電解質二次電池を１０個製造した。なお、
前記各二次電池において、前記フィルムから突出した正
極リード端子及び負極リード端子の長さは、５ｍｍであ
る。前記正極リード端子は、両面の先端から４ｍｍまで
にニッケル領域が存在している。各ニッケル領域と前記
フィルムの端部とは１ｍｍ離れている。一方、前記負極
リード端子は、両面の先端から４ｍｍまでにニッケル領
域が存在している。各ニッケル領域から１ｍｍまでの部
分、つまり各ニッケル領域から前記フィルムの端部まで
の部分に、半田をはじく領域としてのアルミニウム領域
が存在している。 （実施例３）厚さが８０μｍで、幅が５ｍｍの帯状アル
ミニウム箔を用意し、このアルミニウム箔の表裏面とも
先端から４ｍｍまでの部分にニッケルメッキを施した
後、この部分を溶融した半田に浸漬して半田メッキを施
すことによって、前述した図９に示すように両面の先端
から４ｍｍ（接続代）までの部分を半田層で被覆し、正
極リード端子を作製した。前記半田層の厚さは１０μｍ
であった。また、厚さが８０μｍで、幅が５ｍｍの帯状
銅箔を用意し、この銅箔の表裏面とも先端から４ｍｍま
での部分を溶融した半田に浸漬して半田メッキを施すこ
とによって、両面の先端から４ｍｍまでの部分（接続
代）を厚さが１０μｍの半田層で被覆した。次いで、各
半田層から１ｍｍまでの部分にアルミニウムを蒸着させ
ることによって、前述した図１０に示すような構造の負
極リード端子を作製した。なお、得られたアルミニウム
層の厚さは、５μｍであった。The same negative electrode lead terminal and the same positive electrode lead terminal as in Example 1 were formed on the same laminated electrode as in Example 1.
It was installed in the same manner as in. This was sealed in the same film for heat fusion sealing as in Example 1 in the same manner as in Example 1,
It has the structure shown in FIGS. 1 and 2 and has a thickness of 0.3 mm.
Then, 10 polymer electrolyte secondary batteries each having an external dimension of 55 mm × 90 mm excluding the lead portion were manufactured. In addition,
In each of the secondary batteries, the length of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal protruding from the film is 5 mm. The positive electrode lead terminal has a nickel region within 4 mm from the tips of both surfaces. Each nickel region and the edge of the film are 1 mm apart. On the other hand, the negative electrode lead terminal has a nickel region within 4 mm from the tips of both surfaces. An aluminum region as a solder repelling region is present in a portion from each nickel region to 1 mm, that is, in a portion from each nickel region to the end of the film. (Example 3) A strip-shaped aluminum foil having a thickness of 80 μm and a width of 5 mm was prepared. Both the front and back surfaces of this aluminum foil were nickel-plated on the part from the tip to 4 mm, and this part was used as molten solder. By immersing and applying solder plating, as shown in FIG. 9 described above, the portions up to 4 mm (connection margin) from both ends were covered with a solder layer to produce a positive electrode lead terminal. The thickness of the solder layer is 10 μm
Met. In addition, a strip-shaped copper foil having a thickness of 80 μm and a width of 5 mm is prepared, and both front and back surfaces of the copper foil are dipped in molten solder to melt the solder from the tip to 4 mm, and the tip of both sides is plated. From 4 mm to 4 mm (connection allowance) was covered with a solder layer having a thickness of 10 μm. Next, aluminum was vapor-deposited on the portion up to 1 mm from each solder layer to manufacture the negative electrode lead terminal having the structure shown in FIG. 10 described above. The thickness of the obtained aluminum layer was 5 μm.

【００６２】実施例１と同様な積層電極に前記負極リー
ド端子及び前記正極リード端子を実施例１と同様にして
取り付けた。これを実施例１と同様な熱融着シール用フ
ィルム内に実施例１と同様にして密封し、厚さが０．３
ｍｍで、リード部分を除く外形寸法が５５ｍｍ×９０ｍ
ｍであるポリマー電解質二次電池を１０個製造した。な
お、前記各二次電池において、前記フィルムから突出し
た正極リード端子及び負極リード端子の長さは、５ｍｍ
である。前記正極リード端子は、両面の先端から４ｍｍ
までに半田層が存在している。各半田層と前記フィルム
の端部とは１ｍｍ離れている。一方、前記負極リード端
子は、両面の先端から４ｍｍまでに半田層が存在してい
る。各半田層から１ｍｍまでの部分、つまり各半田層か
ら前記フィルムの端部までの部分に、半田をはじく領域
としてのアルミニウム領域が存在している。 （実施例４）銅箔（母材）及びアルミニウム箔を冷間圧
延加工によって一体化し、熱処理を施すことにより、帯
状銅箔の表裏面とも接続代（先端から４ｍｍまでの部
分）から１ｍｍまでの部分にアルミニウム箔が積層され
た構造を有し、厚さが８０μｍで、幅が５ｍｍの帯状ク
ラッド板を作製した。このクラッド板の表裏面とも先端
から４ｍｍまでの部分を溶融した半田に浸漬して半田メ
ッキを施すことによって、両面の先端から４ｍｍまでの
部分（接続代）を厚さが１０μｍの半田層で被覆し、負
極リード端子を作製した。The negative electrode lead terminal and the positive electrode lead terminal were attached to the same laminated electrode as in Example 1 in the same manner as in Example 1. This was sealed in the same heat-sealing sealing film as in Example 1 in the same manner as in Example 1, and the thickness was 0.3.
mm, external dimensions are 55 mm x 90 m excluding lead parts
10 polymer electrolyte secondary batteries of m were manufactured. In each of the secondary batteries, the length of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal protruding from the film was 5 mm.
Is. The positive electrode lead terminal is 4 mm from both ends.
By the time there is a solder layer. Each solder layer is separated from the edge of the film by 1 mm. On the other hand, the negative electrode lead terminal has a solder layer within 4 mm from the tips of both surfaces. An aluminum region as a region for repelling solder is present in the portion from each solder layer to 1 mm, that is, in the portion from each solder layer to the end of the film. (Example 4) A copper foil (base material) and an aluminum foil were integrated by cold rolling and subjected to heat treatment so that both the front and back surfaces of the strip-shaped copper foil from the connection allowance (portion from the tip to 4 mm) to 1 mm. A band-shaped clad plate having a structure in which aluminum foil was laminated on a part, having a thickness of 80 μm and a width of 5 mm was produced. Both the front and back surfaces of this clad plate are dipped in molten solder at the portion up to 4 mm from the tip, and solder plating is applied to cover the portion (connection margin) from the tip on both sides with a solder layer with a thickness of 10 μm. Then, a negative electrode lead terminal was produced.

【００６３】実施例１と同様な積層電極に前記負極リー
ド端子及び前記正極リード端子を実施例１と同様にして
取り付けた。これを実施例１と同様な熱融着シール用フ
ィルム内に実施例１と同様にして密封し、厚さが０．３
ｍｍで、リード部分を除く外形寸法が５５ｍｍ×９０ｍ
ｍであるポリマー電解質二次電池を１０個製造した。な
お、前記各二次電池において、前記フィルムから突出し
た正極リード端子及び負極リード端子の長さは、５ｍｍ
である。前記正極リード端子は、両面の先端から４ｍｍ
までに半田層が存在している。各半田層と前記フィルム
の端部とは１ｍｍ離れている。一方、前記負極リード端
子は、両面の先端から４ｍｍまでに半田層が存在してい
る。各半田層から１ｍｍまでの部分、つまり各半田層か
ら前記フィルムの端部までの部分に、半田をはじく領域
としてのアルミニウム領域が存在している。 （比較例１）正極リード端子として厚さが８０μｍで、
幅が５ｍｍの帯状アルミニウム箔を用意した。また、負
極リード端子として厚さが８０μｍで、幅が５ｍｍの帯
状銅箔を用意した。The negative electrode lead terminal and the positive electrode lead terminal were attached to the same laminated electrode as in Example 1 in the same manner as in Example 1. This was sealed in the same heat-sealing sealing film as in Example 1 in the same manner as in Example 1, and the thickness was 0.3.
mm, external dimensions are 55 mm x 90 m excluding lead parts
10 polymer electrolyte secondary batteries of m were manufactured. In each of the secondary batteries, the length of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal protruding from the film was 5 mm.
Is. The positive electrode lead terminal is 4 mm from both ends.
By the time there is a solder layer. Each solder layer is separated from the edge of the film by 1 mm. On the other hand, the negative electrode lead terminal has a solder layer within 4 mm from the tips of both surfaces. An aluminum region as a region for repelling solder is present in the portion from each solder layer to 1 mm, that is, in the portion from each solder layer to the end of the film. Comparative Example 1 A positive electrode lead terminal having a thickness of 80 μm
A strip-shaped aluminum foil having a width of 5 mm was prepared. Further, as a negative electrode lead terminal, a strip-shaped copper foil having a thickness of 80 μm and a width of 5 mm was prepared.

【００６４】前記正極リード端子の一端部を三つ折りに
し、この三つ折り部で実施例１と同様な積層電極の２つ
の正極端子の先端を挟み、これらを溶接によって固定し
た。また、前記負極リード端子の一端部を前述した積層
電極の負極端子の下面に溶接した。実施例１と同様な熱
融着シール用フィルムを前記熱融着性樹脂層が内側とな
るように二つ折りにし、前述した積層電極を前記正極リ
ード端子及び前記負極リード端子の先端から５ｍｍまで
の部分が外部に突出するように被覆した。前記積層電極
に過熱融着時の熱影響を及ぼさないように前記積層電極
との間にマージンを持たせ、幅５ｍｍで前記フィルムを
熱融着することにより前記フィルム内に積層電極を密封
し、厚さが０．３ｍｍで、リード部分を除く外形寸法が
５５ｍｍ×９０ｍｍであるポリマー電解質二次電池を１
０個製造した。 （比較例２）正極リード端子として、厚さが８０μｍ
で、幅が５ｍｍの帯状アルミニウム箔の一端に厚さが８
０μｍで、幅が５ｍｍの帯状銅箔が超音波溶接によって
接続されたものを用意した。また、負極リードとして厚
さが８０μｍで、幅が５ｍｍの帯状銅箔を用意した。な
お、前記正極リード端子のアルミニウム箔及び銅箔の長
さは、前記正極リードをフィルムから５ｍｍ突出させた
際、この突出した先端から４ｍｍまでの部分が銅箔で、
残りの部分がアルミニウム箔となるように設定した。One end of the positive electrode lead terminal was folded in three, and the tips of two positive electrode terminals of the same laminated electrode as in Example 1 were sandwiched between the three folded portions and fixed by welding. In addition, one end of the negative electrode lead terminal was welded to the lower surface of the negative electrode terminal of the laminated electrode described above. The same heat-sealing sealing film as in Example 1 was folded in two so that the heat-fusible resin layer was on the inner side, and the above-mentioned laminated electrode was placed up to 5 mm from the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal. The part was coated so that it protruded to the outside. A margin is provided between the laminated electrode and the laminated electrode so that the laminated electrode is not affected by heat at the time of heat-sealing, and the laminated electrode is sealed in the film by heat-sealing the film with a width of 5 mm, One polymer electrolyte secondary battery with a thickness of 0.3 mm and external dimensions of 55 mm x 90 mm excluding the lead portion
0 pieces were manufactured. (Comparative Example 2) The thickness of the positive electrode lead terminal is 80 μm.
And a thickness of 8 mm at one end of the strip-shaped aluminum foil with a width of 5 mm.
A strip-shaped copper foil having a width of 0 μm and a width of 5 mm was connected by ultrasonic welding. Further, as a negative electrode lead, a strip-shaped copper foil having a thickness of 80 μm and a width of 5 mm was prepared. The length of the aluminum foil and the copper foil of the positive electrode lead terminal is such that when the positive electrode lead is projected 5 mm from the film, the portion up to 4 mm from the protruding tip is copper foil,
The remaining part was set to be aluminum foil.

【００６５】前記正極リード端子のアルミニウム箔側の
端部を三つ折りにし、この三つ折り部で実施例１と同様
な積層電極の２つの正極端子の先端を挟み、これらを溶
接によって固定した。また、前記負極リード端子の一端
部を前述した積層電極の負極端子の下面に溶接した。実
施例１と同様な熱融着シール用フィルムを前記熱融着性
樹脂層が内側となるように二つ折りにし、前述した積層
電極を前記正極リード端子及び前記負極リード端子の先
端から５ｍｍまでの部分が外部に突出するように被覆し
た。前記フィルムを前記積層電極に過熱融着時の熱影響
を及ぼさないように前記積層電極との間にマージンを持
たせ、幅５ｍｍで熱融着することにより前記フィルム内
に積層電極を密封し、厚さが０．３ｍｍで、リード部分
を除く外形寸法が５５ｍｍ×９０ｍｍであるポリマー電
解質二次電池を１０個製造した。 （参照例）正極リード端子として、帯状アルミニウム箔
を母材とし、前記母材の表裏面とも先端から６ｍｍまで
の部分（接続代）ニッケル箔が積層された構造を有する
クラッド板を用意した。前記正極リード端子の厚さは８
０μｍで、幅が５ｍｍであった。前記ニッケル箔の厚さ
は１５μｍであった。また、負極リード端子として、帯
状銅箔を母材とし、前記母材の表裏面とも先端から６ｍ
ｍまでの部分（接続代）にニッケル箔が積層され、各ニ
ッケル箔から１ｍｍまでの部分にアルミニウム箔が積層
された構造を有するクラッド板を用意した。前記負極リ
ード端子の厚さは８０μｍで、幅が５ｍｍであった。前
記ニッケル箔及び前記アルミニウム箔の厚さはそれぞれ
１５μｍであった。The end portion of the positive electrode lead terminal on the aluminum foil side was folded in three, and the tips of the two positive electrode terminals of the laminated electrode similar to those in Example 1 were sandwiched between the three folded portions and fixed by welding. In addition, one end of the negative electrode lead terminal was welded to the lower surface of the negative electrode terminal of the laminated electrode described above. The same heat-sealing sealing film as in Example 1 was folded in two so that the heat-fusible resin layer was on the inner side, and the above-mentioned laminated electrode was placed up to 5 mm from the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal. The part was coated so that it protruded to the outside. A margin is provided between the film and the laminated electrode so as not to exert a thermal influence on the laminated electrode when the film is overheated, and the laminated electrode is hermetically sealed in the film by heat-sealing the film with a width of 5 mm, Ten polymer electrolyte secondary batteries each having a thickness of 0.3 mm and outer dimensions excluding lead portions of 55 mm × 90 mm were manufactured. (Reference Example) As a positive electrode lead terminal, a clad plate having a structure in which a strip-shaped aluminum foil was used as a base material and nickel foils having a portion (connection margin) up to 6 mm from both ends of the base material were laminated was prepared. The thickness of the positive electrode lead terminal is 8
The width was 0 μm and the width was 5 mm. The nickel foil had a thickness of 15 μm. Further, as a negative electrode lead terminal, a strip-shaped copper foil is used as a base material, and both front and back surfaces of the base material are 6 m from the tip.
A clad plate having a structure in which a nickel foil was laminated in a portion up to m (connection cost) and an aluminum foil was laminated in a portion up to 1 mm from each nickel foil was prepared. The negative electrode lead terminal had a thickness of 80 μm and a width of 5 mm. The nickel foil and the aluminum foil each had a thickness of 15 μm.

【００６６】前記正極リード端子の接続代でない端部を
三つ折りにし、この三つ折り部で前述した２つの正極端
子の先端を挟み、これらを溶接によって固定した。ま
た、前記負極リード端子の接続代でない端部を前述した
負極端子の下面に溶接した。The end portion of the positive electrode lead terminal which was not the connection margin was folded in three, and the tips of the two positive electrode terminals described above were sandwiched between the three folded portions and fixed by welding. Further, an end portion of the negative electrode lead terminal which is not a connection margin was welded to the lower surface of the negative electrode terminal described above.

【００６７】一方、実施例１と同様な熱融着シール用フ
ィルムを前記熱融着性樹脂層が内側となるように二つ折
りにし、前述した積層電極を前記正極リード端子及び前
記負極リード端子の先端から５ｍｍまでの部分が外部に
突出するように被覆した。前記積層電極に過熱融着時の
熱影響を及ぼさないように前記積層電極との間にマージ
ンを持たせ、幅５ｍｍで前記フィルムを熱融着すること
により前記フィルム内に積層電極を密封し、厚さが０．
３ｍｍで、リード部分を除く外形寸法が５５ｍｍ×９０
ｍｍであるポリマー電解質二次電池を１０個製造した。
なお、前記各二次電池において、前記正極リード端子及
び前記負極リード端子双方の前記フィルムから突出して
いる部分はニッケル領域から形成されていた。On the other hand, the same heat-sealing sealing film as in Example 1 was folded in two so that the heat-fusible resin layer was on the inside, and the above-mentioned laminated electrode was connected to the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal. It was coated so that the part up to 5 mm from the tip protruded to the outside. A margin is provided between the laminated electrode and the laminated electrode so that the laminated electrode is not affected by heat at the time of heat-sealing, and the laminated electrode is sealed in the film by heat-sealing the film with a width of 5 mm, The thickness is 0.
3 mm, external dimensions excluding the lead part are 55 mm x 90
10 polymer electrolyte secondary batteries having a size of 10 mm were manufactured.
In each of the secondary batteries, the portions of both the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal protruding from the film were formed of nickel regions.

【００６８】得られた実施例１〜４、比較例１〜２及び
参照例の二次電池それぞれ１０個ずつについて、５４ｍ
Ａの電流で４．２Ｖまで定電流定電圧充電した後、５４
ｍＡの電流で２．８Ｖまで放電した際の放電容量を測定
し、基準容量の確認を行った。次いで、４５℃−９３％
ＲＨの恒温恒湿槽に１０日間貯蔵した後、各リード端子
先端部に糸半田を用い、コテによる半田付けの実験を行
い、半田付けに要した時間を測定し、各種類ごとに平均
値を算出し、その結果を相対値（実施例１の正極リード
半田付けに要した時間及び負極リード半田付けに要した
時間をそれぞれ１とする）として表し、下記表１に示
す。For each of the obtained secondary batteries of Examples 1 to 4, Comparative Examples 1 to 2 and Reference Example, 10 each, 54 m
After constant-current and constant-voltage charging to 4.2V with the current of A, 54
The discharge capacity when discharged to 2.8 V with a current of mA was measured to confirm the reference capacity. Then 45 ° C-93%
After storing in a constant temperature and humidity chamber of RH for 10 days, using a solder wire on the tip of each lead terminal, an experiment of soldering with a trowel was conducted, the time required for soldering was measured, and the average value for each type was calculated. The values are calculated and expressed as relative values (the time required for soldering the positive electrode lead and the time required for soldering the negative electrode lead in Example 1 are each set to 1), and are shown in Table 1 below.

【００６９】また、半田付け実験が終了した後の二次電
池について、前述したのと同様な条件で充電して放電し
た際の放電容量を測定し、半田付け実験前の基準容量に
対する低下率を算出し、各種類ごとに平均値を求め、そ
の結果を下記表１に示す。Further, with respect to the secondary battery after the soldering experiment was completed, the discharge capacity when it was charged and discharged under the same conditions as described above was measured, and the reduction rate with respect to the reference capacity before the soldering experiment was measured. The values are calculated and averaged for each type, and the results are shown in Table 1 below.

【００７０】更に、半田付け実験が終了した後の二次電
池について、６０℃−Ｄｒｙの環境下に７日間貯蔵し、
貯蔵による重量減少率及び貯蔵前の放電容量に対する放
電容量劣化率を測定し、最小値、最大値及び平均値を下
記表２に示す。Further, the secondary battery after the soldering experiment was completed was stored in an environment of 60 ° C.-Dry for 7 days,
The weight reduction rate due to storage and the discharge capacity deterioration rate relative to the discharge capacity before storage were measured, and the minimum value, the maximum value and the average value are shown in Table 2 below.

【００７１】[0071]

【表１】 [Table 1]

【００７２】[0072]

【表２】 [Table 2]

【００７３】表１及び表２から明らかなように、実施例
１〜４の二次電池は、半田付けによる放電容量の低下を
抑制することができる。同時に、実施例１〜４の二次電
池は、ニッケル領域もしくは半田層が外装フィルムから
離れているため、半田付け時にフィルム側に半田が流出
するのを防止することができ、外装フィルムの封止部を
損傷させることがなく、電池の貯蔵特性の劣化を回避す
ることができる。As is clear from Tables 1 and 2, the secondary batteries of Examples 1 to 4 can suppress the decrease in discharge capacity due to soldering. At the same time, in the secondary batteries of Examples 1 to 4, since the nickel region or the solder layer is separated from the exterior film, the solder can be prevented from flowing out to the film side during soldering, and the exterior film is sealed. It is possible to avoid deterioration of the storage characteristics of the battery without damaging the parts.

【００７４】[0074]

【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば、正
極リード端子及び負極リード端子の引っ張り強度を高い
値に維持しつつ、半田付けや溶接による性能劣化及び気
密性の低下が回避された電池を提供することができる。As described above in detail, according to the present invention, the tensile strength of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal can be maintained at a high value, and performance deterioration and airtightness deterioration due to soldering or welding can be avoided. Battery can be provided.

【図面の簡単な説明】[Brief description of drawings]

【図１】本発明に係るポリマー電解質二次電池の一例を
示す部分切欠平面図。FIG. 1 is a partially cutaway plan view showing an example of a polymer electrolyte secondary battery according to the present invention.

【図２】図１の二次電池を示す縦断面図。FIG. 2 is a vertical cross-sectional view showing the secondary battery of FIG.

【図３】図２のＡ部を示す拡大断面図。FIG. 3 is an enlarged cross-sectional view showing a portion A of FIG.

【図４】図１の二次電池の負極リード端子を示す要部拡
大断面図。4 is an enlarged cross-sectional view of a main part showing a negative electrode lead terminal of the secondary battery of FIG.

【図５】図１の二次電池の負極リード端子の別の例を示
す要部拡大断面図。5 is an enlarged cross-sectional view of a main part showing another example of the negative electrode lead terminal of the secondary battery of FIG.

【図６】図１の二次電池の正極リード端子の別の例を示
す要部拡大断面図。6 is an enlarged cross-sectional view of a main part showing another example of the positive electrode lead terminal of the secondary battery of FIG.

【図７】図１の二次電池の負極リード端子の更に別の例
を示す要部拡大断面図。7 is an enlarged cross-sectional view of a main part showing still another example of the negative electrode lead terminal of the secondary battery of FIG.

【図８】図１の二次電池の負極リード端子の更に別の例
を示す要部拡大断面図。8 is an enlarged cross-sectional view of a main part showing still another example of the negative electrode lead terminal of the secondary battery of FIG.

【図９】本発明に係る別のポリマー電解質二次電池の正
極リード端子を示す要部拡大断面図。FIG. 9 is an enlarged sectional view of an essential part showing a positive electrode lead terminal of another polymer electrolyte secondary battery according to the present invention.

【図１０】本発明に係る別のポリマー電解質二次電池の
負極リード端子を示す要部拡大断面図。FIG. 10 is an enlarged sectional view of an essential part showing a negative electrode lead terminal of another polymer electrolyte secondary battery according to the present invention.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

１…発電要素、 １１…正極リード端子、 １２…負極リード端子、 １３…熱融着シール用フィルム、 １４…封止部（熱融着部）、 １６…ニッケル領域、 １７…半田をはじく領域。 1 ... power generation element, 11 ... Positive electrode lead terminal, 12 ... Negative electrode lead terminal, 13 ... Film for heat fusion sealing, 14 ... Sealing part (heat sealing part), 16 ... Nickel region, 17 ... An area that repels solder.

フロントページの続き (56)参考文献 特開 平９−265973（ＪＰ，Ａ) 特開 平11−40198（ＪＰ，Ａ) 特開 平10−312788（ＪＰ，Ａ) 特開 平10−289696（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−2264（ＪＰ，Ａ) 特開 昭64−27161（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−241664（ＪＰ，Ａ) 特開 平10−302738（ＪＰ，Ａ) 特開 平10−64510（ＪＰ，Ａ) 実開 昭50−72928（ＪＰ，Ｕ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 2/30 H01M 2/26 H01M 10/40 Continuation of the front page (56) Reference JP-A-9-265973 (JP, A) JP-A-11-40198 (JP, A) JP-A-10-312788 (JP, A) JP-A-10-289696 (JP , A) JP 61-2264 (JP, A) JP 64-27161 (JP, A) JP 3-241664 (JP, A) JP 10-302738 (JP, A) JP 10-64510 (JP, A) Actual development 50-72928 (JP, U) (58) Fields investigated (Int.Cl. 7 , DB name) H01M 2/30 H01M 2/26 H01M 10/40

Claims (5)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項１】 正極と、負極と、前記正極と電気的に接
続された帯状の正極リード端子と、前記負極と電気的に
接続された帯状の負極リード端子と含む発電要素； 前記発電要素を前記正極リード端子及び前記負極リード
端子の先端が外部に突出した状態で収納するフィルム；
を具備し、 前記正極リード端子は、一方の面もしくは両面の少なく
とも接続代に前記フィルムと接しないように形成された
ニッケル領域と、前記フィルム内に位置する部分に形成
されたアルミニウム領域とを含む帯状金属板からなり、 前記負極リード端子は、一方の面もしくは両面の少なく
とも接続代に前記フィルムと接しないように形成された
ニッケル領域と、前記フィルム内に位置する部分に形成
された銅領域とを含む帯状金属板からなり、前記負極リード端子は、この端子の先端が突出している
フィルム端部と前記ニッケル領域との間に位置する面に
この面を横切るように半田をはじく領域が存在している
ことを特徴とする電池。1. A power generation element including a positive electrode, a negative electrode, a strip-shaped positive electrode lead terminal electrically connected to the positive electrode, and a strip-shaped negative electrode lead terminal electrically connected to the negative electrode; A film for accommodating the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal in a state where the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal are projected outward.
The positive electrode lead terminal includes a nickel region formed so as not to come into contact with the film at least on one side or both sides of the connection margin, and an aluminum region formed in a portion located in the film. The strip-shaped metal plate, the negative electrode lead terminal, a nickel region formed so as not to contact the film at least one connection margin of one surface or both surfaces, and a copper region formed in a portion located in the film The negative electrode lead terminal has a tip protruding from the terminal.
On the surface located between the edge of the film and the nickel area
A battery characterized in that there is a solder-repelling region across the surface . 【請求項２】 正極と、負極と、前記正極と電気的に接
続された帯状の正極リード端子と、前記負極と電気的に
接続された帯状の負極リード端子と含む発電要素； 前記発電要素を前記正極リード端子及び前記負極リード
端子の先端が外部に突出した状態で収納するフィルム；
を具備し、 前記正極リード端子は、前記フィルム内に位置する部分
に形成されたアルミニウム領域を含む帯状金属板と、前
記金属板の一方の面もしくは両面の少なくとも接続代に
前記フィルムと接しないように形成された半田層とを備
え、 前記負極リード端子は、前記フィルム内に位置する部分
に形成された銅領域を含む帯状金属板と、前記金属板の
一方の面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィル
ムと接しないように形成された半田層とを備え、 前記負極リード端子は、この端子の先端が突出している
フィルム端部と前記半田層との間に位置する面にこの面
を横切るように半田をはじく領域が存在していることを
特徴とする電池。 2. A positive electrode, a negative electrode, and an electrical contact with the positive electrode.
The continuous strip-shaped positive electrode lead terminal and the negative electrode electrically
A power generation element including a connected strip-shaped negative electrode lead terminal; the power generation element including the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead
Film to be stored with the tips of terminals protruding to the outside;
And the positive electrode lead terminal is a portion located in the film.
A strip-shaped metal plate including an aluminum region formed in
At least the connection fee on one side or both sides of the metal plate
A solder layer formed so as not to contact the film
The negative electrode lead terminal is located in the film.
A strip-shaped metal plate including a copper region formed in, and the metal plate
The fill is applied to at least one connection margin on one side or both sides.
And a solder layer formed so as not to come into contact with the battery , the tip of the negative electrode lead terminal is projected.
This surface is located between the film edge and the solder layer.
That there is a solder repelling area across the
Characteristic battery. 【請求項３】 前記半田をはじく領域は、アルミニウム
から形成されていることを特徴とする請求項１または２
いずれか１項記載の電池。 3. The solder repelling area is aluminum.
It is formed from the following.
The battery according to claim 1. 【請求項４】 前記正極リード端子及び／または前記負
極リード端子のニッケル領域は、前記正極リード端子及
び前記負極リード端子の先端が突出しているフィルム端
部と０．５ｍｍ以上離れていることを特徴とする請求項
１項記載の電池。 4. The positive electrode lead terminal and / or the negative electrode.
The nickel area of the pole lead terminals is
And the edge of the film where the tip of the negative electrode lead terminal projects
The part is separated by 0.5 mm or more.
The battery according to item 1. 【請求項５】 前記正極リード端子及び／または前記負
極リード端子の半田層は、前記正極リード端子及び前記
負極リード端子の先端が突出しているフィルム端部と
０．５ｍｍ以上離れていることを特徴とする請求項２記
載の電池。 5. The positive electrode lead terminal and / or the negative electrode
The solder layer of the pole lead terminal includes the positive electrode lead terminal and the solder layer.
With the film edge where the tip of the negative electrode lead terminal is protruding
3. The method according to claim 2, wherein the distance is 0.5 mm or more.
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