JPH11204088A - Sheet battery - Google Patents

Sheet battery

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JPH11204088A
JPH11204088A JP10001719A JP171998A JPH11204088A JP H11204088 A JPH11204088 A JP H11204088A JP 10001719 A JP10001719 A JP 10001719A JP 171998 A JP171998 A JP 171998A JP H11204088 A JPH11204088 A JP H11204088A
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JP
Japan
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film
heat
positive electrode
negative electrode
battery
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Application number
JP10001719A
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Japanese (ja)
Inventor
Soichi Hanabusa
Kazunori Yoshimoto
三則 吉本
聡一 花房
Original Assignee
Toshiba Battery Co Ltd
東芝電池株式会社
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Publication date
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    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies or technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10Energy storage
    • Y02E60/12Battery technologies with an indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/122Lithium-ion batteries

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a battery maintaining high air tightness with improved energy efficiency per unit volume by thermally fusing and sealing an opening of a cylindrical enclosure member storing power generating elements.
SOLUTION: In this battery, a belt-shaped positive electrode external terminal 2 and a belt-shaped negative electrode external terminal 3 are stored in a cylindrical enclosure member 2 having a gas barrier property, extending from the cylindrical enclosure member 1. The cylindrical enclosure member 1 is cylindrically shaped by a multi-layered film having a first thermal fusion resin film, a metal thin film, a second thermal fusion resin film, and a resin film laminated in order being pasted so that the first thermal fusion film is positioned on an inner face. At an opening of the cylindrical enclosure member, the first thermal fusion resin film is thermally fused with each other, and is fused. In the positive electrode, a positive electrode layer containing a positive electrode active substance, a non-aqueous electrolyte solution and a polymer holding this electrolyte solution is carried by a porous power collector. In the negative electrode, a negative electrode layer containing a negative electrode active substance, a non-aqueous electrolyte solution, and a polymer holding this electrolyte solution is carried by a porous power collector.
COPYRIGHT: (C)1999,JPO

Description

【発明の詳細な説明】 DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】 [0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、発電要素がフィルム内に収納された構造のシート形電池に関する。 The present invention relates to relates to a sheet-like battery of the power generating element is housed in the film structure.

【0002】 [0002]

【従来の技術】近年、電子機器の発達にともない、小型で軽量、かつエネルギー密度が高く、更に繰り返し充放電が可能な非水電解液二次電池の開発が要望されている。 In recent years, with the development of electronic devices, small and light, and high energy density it has been desired further repeated development of non-aqueous electrolyte secondary battery that can be charged and discharged. このような二次電池としては、リチウムまたはリチウム合金を活物質とする負極と、モリブデン、バナジウム、チタンあるいはニオブなどの酸化物、硫化物もしくはセレン化物を活物質として含む懸濁液が塗布された集電体からなる正極と非水電解液を具備したリチウム二次電池が知られている。 Examples of such secondary battery, a negative electrode for a lithium or lithium alloy as an active material, molybdenum, vanadium, oxides such as titanium or niobium, a suspension containing the sulfide or selenide as the active material is applied lithium secondary battery having a positive electrode and the nonaqueous electrolyte solution is known consisting of a current collector.

【0003】また、最近では負極に例えばコークス、黒鉛、炭素繊維、樹脂焼成体、熱分解気相炭素のようなリチウムイオンを吸蔵放出する炭素質材料を含むものを用い、正極としてリチウムコバルト酸化物やリチウムマンガン酸化物を含むものを用いるリチウムイオン二次電池の開発、商品化が活発に行われている。 [0003] anode, for example, coke recently, graphite, carbon fiber, resin fired body, a lithium ion, such as pyrolytic vapor carbon used those containing a carbonaceous material capable of absorbing discharged, lithium cobalt oxide as a positive electrode development of the lithium ion secondary battery using those containing or lithium manganese oxide, commercialization has been actively conducted.

【0004】これら非水電解液二次電池の形態は、当初、コイン形や、円筒形が主流であったが、用途の多様化に伴い角形や長円形等の体積効率の優れた形態を有するものの要求が高まっている。 [0004] forms of these non-aqueous electrolyte secondary cell has initially a coin shape and, although cylindrical is the mainstream, an excellent form of volumetric efficiency, such as rectangular or oval with diversification of applications things of the request is growing. また、さらなる軽量化及び小型化を目的として、発電要素を収納する容器を従来の金属製外装缶からフィルム材料に変更することが検討されている。 Further, for the purpose of further weight and size, the container for storing the power generating element to change from a conventional metal outer can in the film material has been studied.

【0005】このフィルム材料としては、フィルムの内外で水蒸気及び酸素等の気体の交換が行われないよう中心にアルミニウム箔等の金属箔が配置され、最外層としてポリエチレンテレフタレート等の前記金属箔を物理的衝撃から保護するための樹脂層が、最内層としてアイオノマー等の熱融着性樹脂層が設けられた多層フィルム(ラミネートフィルム)が一般的に用いられている。 [0005] As the film material, it is arranged metal foil such as aluminum foil is centered so that the exchange of water vapor and gases such as oxygen is not performed inside and outside the film, the physical and the metal foil such as polyethylene terephthalate as the outermost layer resin layer for protection from impact is, a multilayer film heat-fusible resin layer is provided of ionomers (laminate film) is generally used as the innermost layer. 前記多層フィルムを用いた電池の封止は、まず、2枚の多層フィルムの間に発電要素となる内容物を前記発電要素と前記最内層が接するように配置し、前記2枚のフィルムの4辺を加熱圧着し、フィルム周縁の最内層同士を接着することにより行われる。 The sealing of the battery using the multilayer film, first, the contents of which the power generating element between two multi-layer films are arranged the such that the the power generating element innermost layer is in contact, 4 of the two films sides to the thermocompression bonding is carried out by adhering the innermost ends of the film circumference. このように発電要素をフィルム材料で密封することにより、電池の薄形化及び軽量化を図れる。 By sealing this way the power generation element in the film material, thereby the thin and weight of the battery.

【0006】前述のようなフィルム材で封止する構造の電池において、電池の気密性を従来の金属外装缶を用いたものと同程度にするためには、融着部の面積をある程度大きくする必要がある。 [0006] In the battery structure is sealed with film material as described above, the air-tightness of the battery to the same extent as that using a conventional metal outer can, to some extent increase the area of ​​the fused portion There is a need.

【0007】 [0007]

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、融着部を広くすると、融着部の大きさ分電池の外形が大きくなるため、大きさの割に電池容量が低く、単位体積当たりのエネルギー効率が低くなるという問題点が生じる。 [SUMMARY OF THE INVENTION However, when widening the fused portion, since the outer shape of the size fraction battery fused parts becomes large, the size allocated to the battery capacity is low, the energy efficiency per unit volume problem of low occurs. 本発明は、高い気密性を維持しつつ、単位体積当たりのエネルギー効率が向上されたシート形電池を提供しようとするものである。 The present invention, while maintaining high air-tightness, it is intended to provide a sheet-shaped battery energy efficiency is improved per unit volume.

【0008】 [0008]

【課題を解決するための手段】本発明に係るシート形電池は、発電要素が筒状外装材内に収納されており、前記筒状外装材の開口部が熱融着により封止された構造を有することを特徴とするものである。 Sheet-shaped battery according to the present invention SUMMARY OF THE INVENTION The power generating element is housed in a tubular sheathing material, opening of the tubular sheathing material is sealed by heat-sealing structure it is characterized in that it has a.

【0009】 [0009]

【発明の実施の形態】以下、本発明に係るシート形電池(例えば、シート形ポリマー二次電池)を図1〜4を参照して説明する。 DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, a sheet-shaped battery according to the present invention (e.g., a sheet-shaped polymer secondary battery) will be described with reference to FIGS. 1-4. 図1は本発明に係るシート形電池を示す平面図、図2は図1の電池を示す斜視図、図3は図1 Figure 1 is a plan view showing a sheet-shaped battery according to the present invention, FIG 2 is a perspective view showing the battery of FIG. 1, FIG. 3 FIG. 1
の電池に使用される筒状外装材を示す部分断面図、図4 Partial cross-sectional view showing a tubular sheathing material for use in batteries, 4
は図1の電池を示す断面図である。 Is a sectional view showing the battery of Fig.

【0010】図1及び図2に示すように、シート状の発電要素は、ガスバリア性を有する筒状の外装材1内に帯状の正極外部端子2及び帯状の負極外部端子3が前記外装材1から延出するように収納されている。 [0010] Figure 1 and 2, the power generating element of sheet form, tubular outer package 1 is rectangular, positive electrode external terminal 2 and a strip-shaped anode external terminal 3 the outer package in one having a gas barrier property It is accommodated so as to extend from. 前記筒状外装材1は、第1熱融着樹脂フィルム、金属薄膜、第2熱融着樹脂フィルム、樹脂フィルムがこの順番に積層された多層フィルムを内面に前記第1熱融着樹脂フィルムが位置するように張り合わせ、筒状にしたものからなる。 It said tubular outer member 1, the first heat-sealing resin film, a metal thin film, the second heat-sealing resin film, resin film is first heat-sealing resin film multilayer film laminated in this order on the inner surface laminated so as to be positioned, it consists of those in a cylindrical shape.
前記筒状外装材1の開口部は、互いの第1熱融着樹脂フィルムを熱融着させることにより封止されている。 Opening of the tubular outer package 1 is sealed by thermal fusion of the first heat-sealing resin film each other.

【0011】ここで、前記筒状外装材1における多層フィルムの端部同士を接着した箇所の構造について説明する。 [0011] Here, a description will be given of the structure of a portion of the ends was bonded multilayer film in the tubular outer member 1. 図3に示すように、多層フィルムの一方側の端部は、下面側から上面側に向かって第1熱融着樹脂フィルム4a、金属薄膜5a、第2熱融着樹脂フィルム6a、 As shown in FIG. 3, one end of the multilayer film, the first heat-sealing resin film 4a toward the lower surface to the upper surface, the metal thin film 5a, the second heat-sealing resin film 6a,
樹脂フィルム7aがこの順番に積層されており、前記第1熱融着樹脂フィルム4aの上面及び前記金属薄膜5a Resin film 7a are laminated in this order, the upper surface of the first heat-sealing resin film 4a and the metal film 5a
の上面が露出するように階段状に切り欠かれている。 Is cut out in a stepped shape so that the upper surface of exposed. この多層フィルムの他方側の端部は、下面側から上面側に向かって第1熱融着樹脂フィルム4b、金属薄膜5b、 End of the other side of the multilayer film, the first heat-sealing resin film 4b toward the lower surface to the upper surface, the metal thin film 5b,
第2熱融着樹脂フィルム6b、樹脂フィルム7bがこの順番に積層されており、前記金属薄膜5bの下面及び前記第2の熱融着樹脂フィルム6bの下面が露出するように階段状に切り欠かれている。 The second heat-sealing resin film 6b, resin film 7b are stacked in this order, the lower surface and the second heat Chakujushi film 6b deleted cut in a step-shape as the lower surface is exposed to the metal thin film 5b is he. 一方側端部と他方側端部の第1熱融着樹脂フィルム同士及び一方側端部と他方側端部の第2熱融着樹脂フィルム同士は、それぞれ、熱融着によって接着されている。 The second heat-sealing resin film each other while the first heat-sealing resin film each other and one side end portion of the side edge portion and the other-side end and the other end are respectively bonded by heat fusion. 一方側の端部の第1熱融着樹脂フィルム4aの上面に他方側の端部の金属薄膜5b On the other hand the upper surface of the first heat-sealing resin film 4a of the end portion on the side of the ends on the other side a thin metal film 5b
が熱融着により接着され、さらに一方側の端部の金属薄膜5aの上面に他方側の端部の第2熱融着樹脂フィルム6bが熱融着によって接着されている。 There second heat-sealing resin film 6b of the end of the adhesive, further the other side on the upper surface of the metal thin film 5a of the end of one side are bonded by thermal fusion by heat sealing. このようにして多層フィルムの端部同士を接着することによりガスバリア性を有する筒状外装材を形成する。 Thus forming a tubular outer member having a gas barrier property by adhering the ends of the multilayer film.

【0012】次いで、前記筒状外装材1内に収納されるシート状発電要素について説明する。 [0012] Next, a description will be given sheet power generating element housed in the cylindrical outer package 1. 発電要素は、図4 Power generating element, as shown in FIG. 4
に示すように、負極層8が多孔質集電体9の両面に担持された構造を有する負極10を備える。 As shown in, it comprises a negative electrode 10 having a structure in which negative electrode layer 8 is supported on both sides of the porous current collector 9. 2枚の正極11 Two of the positive electrode 11
は、前記負極10の両面に配置されている。 It is disposed on both surfaces of the negative electrode 10. 各正極11 Each of the positive electrode 11
は、正極層12が多孔質集電体13の両面に担持された構造を有する。 Has a structure in which the positive electrode layer 12 is supported on both sides of the porous current collector 13. 固体電解質層14は、前記正極11と前記負極10の間に介在されている。 The solid electrolyte layer 14 is interposed between the anode 10 and the cathode 11. 前記各正極11の集電体13は、図4の奥側に位置する部分に帯状の正極端子15を有する。 The collector 13 of the positive electrode 11 has a band-like positive electrode terminal 15 in the portion located on the far side of FIG. また、前記負極10の集電体9は、前記正極端子15と重ならないような位置(例えば、図4 Moreover, the collector 9 of the negative electrode 10, the positive electrode terminal 15 does not overlap such a position (e.g., FIG. 4
の手前側に位置する部分)に帯状の負極端子16を有する。 A negative electrode terminal 16 of the strip-shaped portion) that is located in front of the. 前記2枚の正極端子15は、前記外部正極端子2に接続されている。 The two positive electrode terminal 15 is connected to the external positive terminal 2. 一方、前記負極端子16は、前記外部負極端子3に接続されている。 Meanwhile, the negative electrode terminal 16 is connected to the external negative terminal 3.

【0013】前記シート形電池の正極、負極、電解質層及び多層フィルムとしては、例えば、以下に説明するものを用いることができる。 [0013] The sheet-like battery of the positive electrode, negative electrode, electrolyte layer and a multilayer film, for example, can be used as described below. (正極)この正極は、正極活物質、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む正極層が多孔質集電体に担持されたものから形成される。 (Positive) the cathode is formed from those positive electrode layer comprising a polymer for holding the positive electrode active material, a nonaqueous electrolytic solution and the electrolytic solution is supported on a porous current collector.

【0014】前記正極活物質としては、種々の酸化物(例えばLiMn 24などのリチウムマンガン複合酸化物、二酸化マンガン、例えばLiNiO 2などのリチウム含有ニッケル酸化物、例えばLiCoO 2などのリチウム含有コバルト酸化物、リチウム含有ニッケルコバルト酸化物、リチウムを含む非晶質五酸化バナジウムなど)や、カルコゲン化合物(例えば、二硫化チタン、二硫化モリブテンなど)等を挙げることができる。 [0014] As the positive electrode active material, various oxides (e.g., lithium manganese composite oxides such as LiMn 2 O 4, manganese dioxide, for example, lithium-containing nickel oxides such as LiNiO 2, for example, lithium-containing cobalt such as LiCoO 2 oxide, lithium-containing nickel cobalt oxide, such as an amorphous vanadium pentoxide containing lithium) or chalcogen compounds (e.g., titanium disulfide, can be mentioned a two-sulfide molybdenum) or the like. 中でも、リチウムマンガン複合酸化物、リチウム含有コバルト酸化物、リチウム含有ニッケル酸化物を用いるのが好ましい。 Among them, lithium-manganese composite oxide, lithium-containing cobalt oxides, to use a lithium-containing nickel oxide preferred.

【0015】前記非水電解液は、非水溶媒に電解質を溶解することにより調製される。 [0015] The non-aqueous electrolyte solution is prepared by dissolving an electrolyte in a nonaqueous solvent. 前記非水溶媒としては、 As the nonaqueous solvent,
エチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ブチレンカーボネート(BC)、ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DE Ethylene carbonate (EC), propylene carbonate (PC), butylene carbonate (BC), dimethyl carbonate (DMC), diethyl carbonate (DE
C)、エチルメチルカーボネート(EMC)、γ−ブチロラクトン(γ−BL)、スルホラン、アセトニトリル、1,2−ジメトキシエタン、1,3−ジメトキシプロパン、ジメチルエーテル、テトラヒドロフラン(TH C), ethyl methyl carbonate (EMC), .gamma.-butyrolactone (γ-BL), sulfolane, acetonitrile, 1,2-dimethoxyethane, 1,3-dimethoxypropane, dimethyl ether, tetrahydrofuran (TH
F)、2−メチルテトラヒドロフラン等を挙げることができる。 F), it may be mentioned 2-methyl tetrahydrofuran. 前記非水溶媒は、単独で使用しても、2種以上混合して使用しても良い。 The nonaqueous solvent may be used alone or may be used in combination of two or more.

【0016】前記電解質としては、例えば、過塩素酸リチウム(LiClO 4 )、六フッ化リン酸リチウム(L [0016] As the electrolyte, for example, lithium perchlorate (LiClO 4), lithium hexafluorophosphate (L
iPF 6 )、ホウ四フッ化リチウム(LiBF 4 )、六フッ化砒素リチウム(LiAsF 6 )、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム(LiCF 3 SO 3 )、ビストリフルオロメチルスルホニルイミドリチウム[LiN iPF 6), boric tetrafluoride lithium (LiBF 4), lithium hexafluoroarsenate (LiAsF 6), lithium trifluoromethanesulfonate (LiCF 3 SO 3), bis (trifluoromethylsulfonyl) imide lithium [LiN
(CF 3 SO 32 ]等のリチウム塩を挙げることができる。 (CF 3 SO 3) 2] lithium salts and the like.

【0017】前記電解質の前記非水溶媒に対する溶解量は、0.2mol/l〜2mol/lとすることが望ましい。 The amount dissolved in the nonaqueous solvent of the electrolyte is preferred to be 0.2mol / l~2mol / l. 非水電解液を保持する性質を有するポリマーとしては、例えば、ポリエチレンオキサイド誘導体、ポリプロピレンオキサイド誘導体、前記誘導体を含むポリマー、ビニリデンフロライド(VdF)とヘキサフルオロプロピレン(HFP)との共重合体等を用いることができる。 The polymer having the property of retaining the nonaqueous electrolyte solution, for example, polyethylene oxide derivatives, polypropylene oxide derivatives, polymers containing the derivative, a copolymer of vinylidene fluoride (VdF) and hexafluoropropylene (HFP) it can be used. 前記HFPの共重合割合は、前記共重合体の合成方法にも依存するが、通常、最大で20重量%前後である。 Copolymerization ratio of the HFP varies depending on the method of synthesizing the copolymer is usually 20% by weight before and after the maximum.

【0018】前記正極は、導電性を向上する観点から導電性材料を含んでいてもよい。 [0018] The positive electrode, from the viewpoint of improving the conductivity may include a conductive material. 前記導電性材料としては、例えば、人造黒鉛、カーボンブラック(例えばアセチレンブラックなど)、ニッケル粉末等を挙げることができる。 Examples of the conductive material, for example, artificial graphite, carbon black (e.g., acetylene black, etc.), and nickel powder and the like.

【0019】前記多孔質集電体及び前記端子部は、例えば、アルミニウム製エキスパンドメタル、アルミニウム製メッシュ、アルミニウム製パンチドメタル等から形成することができる。 [0019] The porous current collector and the terminal portion, for example, can be formed of aluminum expanded metal, aluminum mesh, from aluminum punched metal or the like.

【0020】外部正極端子としての正極リードは、例えばアルミニウム箔から形成することができる。 The positive electrode lead as an external positive electrode terminal can be formed for example of aluminum foil. (負極)この負極は、負極活物質、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む負極層が多孔質集電体に担持されたものから形成される。 (Negative) This negative electrode, the negative electrode active material, a negative electrode layer containing a polymer to hold the nonaqueous electrolyte and the electrolytic solution is formed from those carried on a porous collector.

【0021】前記負極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵放出する炭素質材料を挙げることができる。 [0021] As the negative electrode active material include a carbonaceous material capable of absorbing and releasing lithium ions. かかる炭素質材料としては、例えば、有機高分子化合物(例えば、フェノール樹脂、ポリアクリロニトリル、セルロース等)を焼成することにより得られるもの、コークスや、メソフェーズピッチを焼成することにより得られるもの、人造グラファイト、天然グラファイト等に代表される炭素質材料を挙げることができる。 Such carbonaceous materials, for example, an organic polymer compound (e.g., phenol resins, polyacrylonitrile, cellulose, etc.), those obtained by calcining, coke or, those obtained by baking mesophase pitch, artificial graphite , mention may be made of a carbonaceous material represented by natural graphite. 中でも、500 Among them, 500
℃〜3000℃の温度で、常圧または減圧下にて前記メソフェーズピッチを焼成して得られる炭素質材料を用いるのが好ましい。 ° C. at a temperature of to 3000 ° C., preferably used a carbonaceous material obtained by calcining the mesophase pitch at atmospheric pressure or under reduced pressure.

【0022】前記非水電解液及びこの非水電解液を保持する性質を有するポリマーとしては、前述した正極で説明したものと同様なものが用いられる。 [0022] As a polymer having the property of retaining the non-aqueous electrolyte and the non-aqueous electrolyte solution, one similar to those described in the positive electrode described above is used. なお、前記負極は、人造グラファイト、天然グラファイト、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ニッケル粉末、ポリフェニレン誘導体等の導電性材料、オレフィン系ポリマーや炭素繊維等のフィラーを含むことを許容する。 Incidentally, the negative electrode allows artificial graphite, natural graphite, carbon black, acetylene black, ketjen black, nickel powder, conductive material such as polyphenylene derivatives, to include a filler such as olefin polymers and carbon fibers.

【0023】前記多孔質集電体及び前記端子部は、例えば、銅製エキスパンドメタル、銅製メッシュ、銅製パンチドメタル等から形成することができる。 [0023] The porous current collector and the terminal portion may be formed of copper expanded metal, copper mesh, from copper punched metal or the like. 外部負極端子としての負極リードは、例えば銅箔から形成することができる。 Negative lead of the external negative terminal may be formed of, for example, copper foil.

【0024】(ゲル状電解質層)この電解質層は、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む。 [0024] (gel electrolyte layer) The electrolyte layer comprises a polymer to hold the nonaqueous electrolyte and the electrolytic solution. 前記非水電解液及びこの非水電解液を保持する性質を有するポリマーとしては、前述した正極で説明したものと同様なものが用いられる。 As the non-aqueous electrolyte and a polymer having the property of retaining the non-aqueous electrolyte solution, one similar to those described in the positive electrode described above is used.

【0025】前記電解質層は、強度を更に向上させる観点から、酸化硅素粉末のような無機フィラーを添加しても良い。 [0025] The electrolyte layer, from the viewpoint of further improving the strength, may be added inorganic fillers such as silicon oxide powder. (筒状外装材)この筒状外装材は、金属薄膜と、前記金属薄膜の両面に配置された熱融着樹脂フィルムとを有する多層フィルムの両端部を一方側の端部の金属薄膜と他方側の端部の熱融着樹脂フィルムとが重なるように合わせ、一方側端部の金属薄膜と他方側端部の熱融着樹脂フィルムとを熱融着によって接着することにより形成される。 (Tubular sheathing material) the tubular sheathing material comprises a metallic thin film, one end of the metal thin film and the other the end portions of the multilayer film having a heat Chakujushi film disposed on both surfaces of the metal thin film combined so as to overlap and the heat Chakujushi film end on the side, whereas is formed by bonding the heat Chakujushi film of the metal thin film and the other side end portion of the side edge portions by heat fusion. 前記筒状外装材の開口部は熱融着により封止される。 Opening of the tubular sheathing material is sealed by heat fusion. このため、前記筒状外装材の内面に熱融着樹脂を配する必要がある。 Therefore, it is necessary to arrange the heat-sealing resin on the inner surface of the tubular outer member. この内面は、前記熱融着樹脂フィルムによって形成されていても良いが、別の熱融着樹脂フィルムで形成することもできる。 The inner surface may be formed by the heat-fusible resin film, but can also be formed by another heat Chakujushi film.

【0026】前記金属薄膜は防湿性及び耐通気性を有する金属から形成される。 [0026] The metal thin film is formed of a metal having a moisture resistance and air permeation resistant. このような金属としては、例えば、アルミニウム(Al)を挙げることができる。 Such metals can include, for example, aluminum (Al). 前記熱融着樹脂フィルムは、例えば、アイオノマー、ポリエチレンから形成することができる。 The heat-fusible resin film, for example, can be formed ionomer, polyethylene.

【0027】前記筒状外装材の外面は、耐衝撃性を有する樹脂が配されていることが好ましい。 The outer surface of the tubular outer member is preferably a resin having impact resistance is arranged. このような樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート(PE Examples of such resins include polyethylene terephthalate (PE
T)、ポリエステル、ナイロンを挙げることができる。 T), mention may be made of polyester, nylon.

【0028】前記多層フィルムとしては、具体的には、 [0028] Examples of the multilayer film, specifically,
シール面側から外面に向けて積層したポリエチレン(P Polyethylene laminated toward the outer surface from the seal surface (P
E)/Al/PE/ポリエステルの多層フィルムを挙げることができる。 E) / multi-layer film of Al / PE / polyester can be mentioned.

【0029】以上詳述したように本発明に係るシート形電池は、発電要素が筒状外装材内に収納されており、前記筒状外装材の開口部が熱融着により封止された構造を有する。 [0029] The sheet-shaped battery as detailed according to the present invention above, the power generating element is housed in a tubular sheathing material, opening of the tubular sheathing material is sealed by heat-sealing structure having. このような電池は、外装フィルムで発電要素を被覆し、前記外装フィルムの開口部を熱融着により封止する従来のシート形電池に比べて熱融着により封止する開口部を少なくすることができるため、最外郭寸法(電池サイズ)を小さくすることができる。 Such cells, be coated with power generating element exterior film, to reduce the opening to seal the thermal fusion compared to conventional sheet type battery sealed by thermal fusion bonding the opening of the outer film since it is, it is possible to reduce the outermost dimensions (cell size). その結果、前記電池は、高い気密性を維持しつつ、単位体積当たりのエネルギー効率を向上することができる。 As a result, the battery, while maintaining high air-tightness, it is possible to improve the energy efficiency per unit volume.

【0030】前記筒状外装材を、金属薄膜と、前記金属薄膜の両面に配置された熱融着樹脂フィルムとを有する多層フィルムの両端部を一方側の端部の金属薄膜と他方側の端部の熱融着樹脂フィルムとが重なるように合わせ、前記金属薄膜と前記熱融着樹脂フィルムとを熱融着によって接着することにより形成することによって、前記外装材による発電要素の密封性をより向上することができる。 [0030] The said tubular outer member, and the metallic thin film, one end of the metal thin film and the other side end of the both ends of the multilayer film having a heat Chakujushi film disposed on both surfaces of the metal thin film parts heat Chakujushi film and are combined so as to overlap the, by forming by bonding and the heat-fusible resin film and the metal thin film by thermal fusion, more sealability of the power generating element by the outer member it can be improved. また、前記多層フィルムの両端部を張り合わせる際に接着剤を使用しないため、接着剤の使用に伴う不具合(例えば、シート形ポリマー二次電池において、前記接着剤が非水電解液に溶解し、気密性が損なわれる等)を回避することができる。 Further, since no adhesive is used when laminating the both end portions of the multilayer film, defects associated with the use of adhesive (e.g., in sheet form polymer secondary battery, the adhesive is dissolved in a non-aqueous electrolyte solution, airtightness can be avoided impaired, etc.).

【0031】 [0031]

【実施例】以下、本発明に係わる実施例を図面を参照して詳細に説明する。 EXAMPLES Hereinafter, an embodiment according to the present invention with reference to the accompanying drawings. (実施例) <正極の作製>まず、活物質として組成式がLiMn 2 (Example) <Preparation of Positive Electrode> First, a composition formula LiMn as an active material 2
4で表されるリチウムマンガン複合酸化物と、カーボンブラックと、ビニリデンフロライド−ヘキサフルオロプロピレン(VdF−HFP)の共重合体粉末と、可塑剤としてフタル酸ジブチル(DBP)をアセトン中で混合し、ペーストを調製した。 Lithium manganese composite oxide represented by O 4, carbon black, vinylidene fluoride - mixing a copolymer powder of hexafluoropropylene (VdF-HFP), and dibutyl phthalate (DBP) as a plasticizer in acetone and, to prepare a paste. 得られたペーストをポリエチレンテレフタレートフィルム(PETフィルム)上に塗布し、シート化し、非水電解液未含浸の正極シートを作製した。 The resulting paste was coated on a polyethylene terephthalate film (PET film), and sheeted to prepare a positive electrode sheet of the non-aqueous electrolyte unimpregnated. アルミニウム製エキスパンドメタルからなり、正極端子部を有する集電体の両面に、得られた正極シートを熱ロールで加熱圧着することにより非水電解液未含浸の正極を作製した。 An aluminum expanded metal, on both sides of the current collector having a positive terminal portion, and the resulting positive electrode sheet was prepared a positive electrode of a nonaqueous solution not impregnated by heat-pressing at a hot roll.

【0032】<負極の作製>活物質としてメソフェーズピッチ炭素繊維と、VdF−HFPの共重合体粉末と、 [0032] and mesophase pitch carbon fibers as <Preparation of Negative Electrode> active material, a copolymer powder of VdF-HFP,
DBPとをアセトン中で混合し、ペーストを調製した。 A DBP were mixed in acetone to prepare a paste.
得られたペーストをPETフィルム上に塗布し、シート化し、電解液未含浸の負極シートを作製した。 The obtained paste was applied onto a PET film was sheeted to produce a negative electrode sheet of the electrolyte unimpregnated. 銅製エキスパンドメタルからなり、負極端子部を有する集電体の両面に、得られた負極シートを熱ロールで加熱圧着することにより電解液未含浸の負極を作製した。 It consists of copper expanded metal, on both sides of the current collector having the negative terminal portion, the negative electrode sheet obtained to prepare a negative electrode of the electrolytic solution not impregnated by heat-pressing at a hot roll.

【0033】<固体ポリマー電解層の作製>酸化硅素粉末と、VdF−HFPの共重合体粉末と、DBPとをアセトン中で混合し、ペースト状にした。 The oxide silicon powder <Preparation of solid polymer electrolyte layer>, a copolymer powder of VdF-HFP, and a DBP were mixed in acetone to form a paste. 得られたペーストをPETフィルム上に塗布し、シート化し、電解液未含浸の電解質層を作製した。 The obtained paste was applied onto a PET film was sheeted to prepare an electrolyte layer of the electrolyte unimpregnated.

【0034】<非水電解液の調製>エチレンカーボネート(EC)とジメチルカーボネート(DMC)が混合された非水溶媒に電解質としてのLiPF 6を溶解させて非水電解液を調製した。 [0034] was prepared <nonaqueous electrolyte prepared in> ethylene carbonate (EC) and dimethyl carbonate (DMC) by dissolving LiPF 6 as an electrolyte in a nonaqueous solvent is mixed nonaqueous electrolyte.

【0035】<素電池の作製>前記正極を2枚と前記負極を1枚と前記電解質層を2枚用意し、前記正極と前記負極をその間に前記電解質層を介在させながら交互に積層し、これらを加熱した剛性ロールにて加熱圧着し、積層物を作製した。 [0035] the electrolyte layer and two sheets of positive electrode the one sheet negative electrode <Preparation of the unit cell> Prepare two sheets, and stacking the positive electrode and the negative electrode alternately while interposing the electrolyte layer therebetween, these were heat-pressed at a heated rigid roll to prepare a laminate. このような積層物をメタノール中に浸漬し、前記積層物中のDBPをメタノールによって抽出し、除去し、乾燥させた。 Such laminates were immersed in methanol, the DBP in the laminate was extracted by methanol, it is removed and dried. 次いで、前記2枚の正極端子部に外部正極端子としての正極リード(帯状アルミニウム箔からなる)を接続すると共に、前記負極端子部に外部負極端子としての負極リード(帯状銅箔からなる)を接続し、シート状の発電要素を得た。 Then, the connection with connecting a positive electrode lead (made of a strip-shaped aluminum foil) as the external positive terminal in the two positive electrode terminal, a negative electrode lead (made of a strip-shaped copper foil) as the external negative terminal to the negative electrode terminal to obtain a power generating element of the sheet-like.

【0036】<筒状外装材の作製>第1ポリエチレンフィルム、Al箔、第2ポリエチレンフィルム及びポリエステルフィルムがこの順番に積層された厚さが120μ [0036] <Production of tubular sheathing material> first polyethylene film, Al foil, the thickness of the second polyethylene film and polyester film are layered in this order 120μ
mの多層フィルムを用意した。 We were prepared multilayer film of m. 前記多層フィルムの一方側の端部を前述した図3に示すように前記第1ポリエチレンフィルムの上面及び前記Al箔の上面が露出するように階段状に切り欠いた。 The upper surfaces of the Al foil of the first polyethylene film to indicate the end of one side of the multilayer film in FIG. 3 described above was cut out in a step-like exposed. また、他方側の端部を前述した図3に示すように前記第2ポリエチレンフィルムの下面及び前記Al箔の下面が露出するように階段状に切り欠いた。 Also, it cuts out the ends on the other side in a step-like so that the lower surface and the lower surface of the Al foil of the second polyethylene film as shown in FIG. 3 described above is exposed. この多層フィルムの両端部を内面に第1ポリエチレンフィルムを位置するように重ね合わせ、筒状にした。 Both ends of the multilayer film superposed so as to be positioned a first polyethylene film on the inner surface, and a cylindrical shape. この時、一方側の端部の第1ポリエチレンフィルムの上面に他方側端部のAl箔を積層し、かつ一方側端部のAl箔の上面に他方側端部の第2ポリエチレンフィルムを積層した。 At this time, whereas by laminating Al foil on the other side end portion on the upper surface of the first polyethylene film end on the side, and on the other hand on the upper surface of the Al foil of the side end portions by laminating a second polyethylene film of the other side end portion . また、第2ポリエチレンフィルム及びポリエステルフィルムについては、それぞれ、端部同士を当接させた。 As for the second polyethylene film and polyester film, respectively, abut the ends. 次いで、この重ね合わせた端部に加熱加圧を施すことにより、双方の端部のポリエチレンフィルム同士、一方側端部の金属薄膜と他方側端部の第2ポリエチレンフィルム、他方側端部の金属薄膜と一方側端部の第1ポリエチレンフィルム、それぞれを熱融着により接着し、ガスバリア性を有する筒状外装材を得た。 Then, by applying heat and pressure to the end that has the overlapped, both the polyethylene film between the ends, while the second polyethylene film of the metal thin film and the other side end portion of the side edge, the metal of the end on the other side the first polyethylene film of the thin film and the one side end portion, bonded respectively by heat sealing, to obtain a tubular sheathing material having a gas barrier property.

【0037】<電池の組立>得られた筒状外装材内に前記発電要素を正負極リードが前記外装材から延出するように収納した。 [0037] the power generating element <Assembly of Battery> The resulting tubular cladding members positive and negative electrode lead is housed so as to extend from the outer package. 正負極リードが延出された開口部を内面の第1ポリエチレンフィルムを熱融着させることにより封止した。 Sealed by the positive and negative electrode leads thermally fusing the first polyethylene film of the inner surface an opening extending. 残りの開口部から前記組成の非水電解液を注液することにより前記発電要素に前記非水電解液を含浸させた。 Impregnated with the nonaqueous electrolyte solution to the power generating element by pouring a nonaqueous electrolyte solution of the composition from the remainder of the opening. 次いで、この開口部を内面の第1ポリエチレンフィルムを熱融着させることにより封止し、前述した図1及び図2に示す構造を有し、厚さが1.3mmで、リード部分を除く外径寸法が40×60mmのシート形ポリマー二次電池を製造した。 Then, sealed the opening by heat-sealing the first polyethylene film of the inner surface, has a structure shown in FIGS. 1 and 2 described above, a thickness of 1.3 mm, an outer excluding lead portion diameter was prepared a sheet-shaped polymer secondary battery of 40 × 60 mm. (比較例)前述した実施例と同様にして発電要素を作製した。 It was prepared (Comparative Example) power generating elements in the same manner as in the embodiment described above. 実施例と同様な種類の多層フィルムを内側に第1 The first of a similar type multilayer film as in Example inwardly
ポリエチレンフィルムが位置するように二つ折りにした。 Polyethylene film was folded in two so as to be located. このフィルムで前記発電要素を前記正負極リードが前記フィルムから延出するように被覆した。 This film by the positive and negative electrode lead the power generating element is covered so as to extend from said film. ひきつづき、前記フィルムの3つの開口部のうちの2つを、内面の第1ポリエチレンフィルムを熱融着させることによって封止し、残りの開口部から実施例と同様な非水電解液を注液し、前記発電要素に前記電解液を含浸させた。 Subsequently, two of the three openings of the film, sealed by heat sealing the first polyethylene film of the inner surface, pouring the remaining implementation from the opening examples and similar non-aqueous electrolyte solution and it was impregnated with the electrolytic solution into the power generating element. 次いで、この開口部を内面の第1ポリエチレンフィルムを熱融着させることにより封止し、厚さが1.3mmで、 Then, the opening is sealed by thermal fusion of the first polyethylene film of the inner surface, a thickness of 1.3 mm,
リード部分を除く外径寸法が50×60mmのシート形ポリマー二次電池を製造した。 Outer diameter except for lead portions to produce a sheet-shaped polymer secondary battery of 50 × 60 mm.

【0038】得られた実施例及び比較例の二次電池の占有体積を算出し、得られた体積値を基に、それぞれの二次電池を収納することができる最小形状のパックケースを作製した。 [0038] calculate the volume occupied by the secondary battery obtained in Examples and Comparative Examples, based on the obtained volume value, to produce a pack case of the smallest feature that can accommodate the respective secondary batteries . 実施例の二次電池が収納されるパックケースの内容積は3.12cm 3であった。 Internal volume of the pack case where the secondary battery of Example is housed was 3.12cm 3. これに対し、比較例の二次電池が収納されるパックケースの内容積は3.90cm 3と25%大きかった。 In contrast, the internal volume of the pack case where the secondary battery of Comparative Example is housed was 25% greater 3.90cm 3. このことから、実施例のシート形ポリマー二次電池は、比較例のシート形ポリマー二次電池に比較して専有体積を低減することができ、体積エネルギー密度を向上することができることがわかる。 Therefore, the sheet-shaped polymer secondary battery of the embodiment, it can be seen that it is possible to reduce the occupied volume as compared with the sheet-shaped polymer secondary battery of Comparative Example can be improved volume energy density.

【0039】 [0039]

【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば、高い気密性を維持しつつ、単位体積当たりのエネルギー効率を向上することができ、信頼性が高いシート形電池を提供することができる。 According to the present invention as described above in detail, while maintaining high air-tightness, it is possible to improve the energy efficiency per unit volume, to provide a highly reliable sheet-like battery it can.

【図面の簡単な説明】 BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS

【図1】本発明に係るシート形電池を示す平面図。 Plan view of a sheet-shaped battery according to the present invention; FIG.

【図2】図1の電池を示す斜視図。 Figure 2 is a perspective view showing the battery of Fig.

【図3】図1の電池に使用される筒状外装材を示す部分断面図。 Figure 3 is a partial sectional view showing a tubular sheathing material to be used in the battery of FIG.

【図4】図1の電池を示す断面図。 4 is a cross-sectional view showing the battery of Fig.

【符号の説明】 DESCRIPTION OF SYMBOLS

1…筒状外装材、 2…正極外部端子、 3…負極外部端子。 1 ... tubular sheathing material, 2 ... positive external terminal, 3 ... negative electrode external terminal.

Claims (2)

    【特許請求の範囲】 [The claims]
  1. 【請求項1】 発電要素が筒状外装材内に収納されており、前記筒状外装材の開口部が熱融着により封止された構造を有することを特徴とするシート形電池。 1. A power generating element is housed in the tubular cladding members, the sheet-like battery, characterized by having an opening of the tubular sheathing material is sealed by heat sealing structure.
  2. 【請求項2】 前記筒状外装材は、金属薄膜と、前記金属薄膜の両面に配置された熱融着樹脂フィルムとを有する多層フィルムの両端部を一方側の端部の金属薄膜と他方側の端部の熱融着樹脂フィルムとが重なるように合わせ、前記金属薄膜と前記熱融着樹脂フィルムとを熱融着によって接着することにより得られることを特徴とする請求項1記載のシート形電池。 Wherein said tubular outer member includes a metallic thin film, one side end portion of the metal thin film and the other side of both end portions of the multilayer film having a heat Chakujushi films arranged on both sides of the metal thin film end heat Chakujushi film and are combined so as to overlap the sheet form of claim 1, wherein a obtained by bonding the said heat-fusible resin film and the metal thin film by heat-sealing battery.
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