JP3430667B2 - ポリプロピレン樹脂改質用オレフィン系共重合体組成物 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 【０００１】 【産業上の利用分野】本発明は、オレフィン系共重合体
組成物に関し、さらに詳細には耐衝撃性、流動性、機械
的強度が良好で、かつ優れた外観改良効果を与える、ペ
レット状またはクラム形状で提供可能なポリプロピレン
樹脂改質用のオレフィン系共重合体組成物に関する。 【０００２】 【従来の技術】結晶性ポリプロピレンは、剛性、熱変形
温度、表面硬度などに優れた汎用樹脂として多方面の用
途に使用されているが、耐衝撃性などに欠点があること
が知られている。かかる欠点を克服するため、ポリプロ
ピレン樹脂にエチレン・α−オレフィンまたはエチレン
・α−オレフィン・非共役ジエン共重合体ゴムなどの改
質材を機械的に混練りする方法が一般的に用いられてい
る。特に、エチレン・α−オレフィン系共重合体ゴムの
中でも、高エチレン含量タイプでペレット形状を有する
ものが、取り扱いが良好なため多く用いられている。し
かしながら、エチレン含量を増やすと、ポリプロピレン
樹脂の耐衝撃性が低下する。 【０００３】また、ポリプロピレン樹脂の耐衝撃性と機
械的強度をより向上させるには、高分子量タイプのエチ
レン・α−オレフィン系共重合体ゴムが好ましい。しか
しながら、このオレフィン系共重合体ゴムの高分子量化
は、ポリプロピレン樹脂の流動性を著しく阻害してしま
う。また、高流動性の傾向にあるポリプロピレン樹脂と
ゴム成分との流動性の差が著しく拡がり、組成物中での
ゴムの分散性を悪化させ、成形時に金型内でゴムの流動
が乱れることによる成形外観不良を起こしやすくなる。
従って、実用上限られた用途にしか使用できない状況に
ある。一方、オレフィン系共重合体の低分子量化は、外
観は改良されるものの、耐衝撃性や機械的強度の低下を
伴ってしまうために、用途が限定されてしまうという欠
点がある。 【０００４】本発明は、上記従来技術の課題を背景にな
されたもので、組成および流動性の異なる２種類のエチ
レン・α−オレフィン系ランダム共重合体を用いること
により、耐衝撃性、流動性、機械的強度に加え、外観改
良効果を兼ね備えたポリプロピレン樹脂改質材として有
用な、オレフィン系共重合体組成物を提供することを目
的とする。 【０００５】 【課題を解決するための手段】本発明は、下記に示す２
種類のエチレン・α−オレフィン系ランダム共重合体
（以下「オレフィン系共重合体」ともいう）（Ａ）、
（Ｂ）を主成分とし、（Ａ）／（Ｂ）＝９５／５〜８０
／２０の重量比率で含有することを特徴とするポリプロ
ピレン樹脂改質用オレフィン系共重合体組成物を提供す
るものである。エチレン・α−オレフィン系ランダム共
重合体（Ａ）；α−オレフィン含量＝２０〜３５重量
％、ムーニー粘度（（ＭＬ1+4 、１００℃）＝７０〜１
３０、ヨウ素価＝５〜３０である、エチレン・α−オレ
フィン・非共役ジエン３元共重合体。エチレン・α−オ
レフィン系ランダム共重合体（Ｂ）；α−オレフィン含
量＝１０〜２５重量％、メルトフローレート（ＭＦＲ）
（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝１０〜５０ｇ／１０
分である、エチレン・α−オレフィン系共重合体。 【０００６】従来、ポリプロピレン樹脂の耐衝撃性をよ
り向上させるには、エチレン・α−オレフィン系ランダ
ム共重合体のα−オレフィン含量を上げることが考えら
れるが、α−オレフィン含量が３５重量％を超えると、
ペレット化またはクラム形状での提供が困難であった。
また、ポリプロピレン樹脂に混練りした場合に、該樹脂
を著しく軟化させ、さらに機械的強度を低下させるとい
う欠点があった。 【０００７】この問題に対して、本発明者らは、例えば
エチレン・α−オレフィンに非共役ジエンを含有させる
こと、および高分子量化することで、耐衝撃性に対しα
−オレフィン含量を上げるのと同様の効果があることを
見出し、これを利用してペレットまたはクラム形状で使
用できるオレフィン系共重合体の改良を検討してきた。
しかしながら、最近、生産性向上の観点から流動性の著
しく高いポリプロピレン樹脂を使用する傾向にある。通
常、押し出し機でポリプロピレン樹脂と改質ゴムを混練
りする場合、押し出し機内での両成分の溶融粘度に大き
な差があると、ゴムの分散性が悪くなる。このため、オ
レフィン系共重合体を高分子量化することは、充分な耐
衝撃性を得られないばかりでなく、成形外観を損なった
り、成形表面への配向性が悪いために塗装性をも低下さ
せることになる場合がある。同時に、流動性の高いポリ
プロピレン樹脂を用いても、ゴム成分が流動性を阻害す
るために、ポリプロピレン樹脂組成物としては充分な流
動性が得られなくなってしまう。従って、単一の重合体
で上記のごとく、耐衝撃性、機械的強度、流動性および
外観改良を同時に改良することは極めて困難と考えられ
てきた。 【０００８】かかる状況に鑑み、本発明者らが鋭意検討
を進めた結果、ポリプロピレン樹脂に特定の２種類のエ
チレン・α−オレフィン系ランダム共重合体で構成され
るオレフィン系共重合体組成物を用いることでこれらの
問題を解決し、ポリプロピレン樹脂に耐衝撃性、機械的
強度、流動性および外観改良効果を与えることができる
ことを見出した。 【０００９】すなわち、本発明のオレフィン系共重合体
組成物は、エチレン・α−オレフィン系ランダム共重合
体で、特定の組成および分子量を有する「高分子量タイ
プのエチレン・α−オレフィン・非共役ジエン３元共重
合体」と「低分子量タイプのエチレン・α−オレフィン
系共重合体」とを、特定の重量比率で含有することを特
徴とする。 【００１０】高分子量タイプのエチレン・α−オレフィ
ン・非共役ジエン３元共重合体（Ａ）を用いることで耐
衝撃性を向上させながら、低分子量タイプのエチレン・
α−オレフィン系共重合体（Ｂ）が流動性の低下を防
ぎ、かつエチレン連鎖に基づく結晶が分散したゴム成分
を内部から補強することにより、機械的強度を向上させ
ることを可能にしている。さらに、高分子量タイプのオ
レフィン系共重合体（Ａ）の分散性が向上し、成形品の
表面での均一な分散が可能なこと、および異なる流動性
を持つ２種類のゴムの組み合わせ比率により、ゴム成分
の流動性を制御することで、成形時の表面の乱れを防ぐ
ことにより、外観改良効果を兼備させている。従って、
本発明の改質効果を得るには、特定の流動性を持つ２種
類のオレフィン系共重合体（Ａ）、（Ｂ）を特定の比率
で含有されていることが必要である。 【００１１】このうち、高分子量タイプのオレフィン系
共重合体（Ａ）は、α−オレフィン含量が２０〜３５重
量％、好ましくは２０〜３０重量％、さらに好ましくは
２３〜２８重量％、ムーニー粘度（（ＭＬ₁₊₄ 、１００
℃）が７０〜１３０、好ましくは７５〜１００、さらに
好ましくは８０〜９５、ヨウ素価が５〜３０、好ましく
は８〜２０の範囲にある、エチレン・α−オレフィン・
非共役ジエン３元共重合体である。 【００１２】また、低分子量タイプのオレフィン系共重
合体（Ｂ）は、α−オレフィン含量が１０〜２５重量
％、好ましくは１５〜２０重量％、ＭＦＲ（１９０℃、
２．１６ｋｇ荷重）が１０〜５０ｇ／１０分、好ましく
は１０〜３０の範囲にある、エチレン・α−オレフィン
系共重合体である。 【００１３】高分子量タイプであるオレフィン系共重合
体（Ａ）のα−オレフィン含量が、２０重量％未満では
充分な耐衝撃性が得られず、一方３５重量％を超えると
ポリプロピレン樹脂組成物を著しく軟化させてしまい、
充分な強度が得られない。また、オレフィン系共重合体
（Ａ）のムーニー粘度が、７０未満では充分な機械的強
度を得るのが困難となり、一方１３０を超えるとゴム成
分の流動性が成形時のゴム成分の流れを乱すため、本発
明の目的に反してポリプロピレン樹脂組成物の表面を悪
化させてしまう。さらに、オレフィン系共重合体（Ａ）
のヨウ素価が、５未満では耐衝撃性の改良効果を低下さ
せてしまい、一方３０を超えるとポリプロピレン樹脂と
の混練り時にゲル化により物性が低下する場合がある。
さらにまた、オレフィン系共重合体（Ａ）は、エチレン
・α−オレフィン・非共役ジエン３元共重合体であっ
て、非共役ジエンを必須成分とする。共重合成分として
非共役ジエンを含有しない場合には、耐衝撃性の改良が
充分でない。なお、非共役ジエンの含量は、通常、１０
〜２５重量％程度である。 【００１４】一方、低分子量タイプであるオレフィン系
共重合体（Ｂ）のα−オレフィン含量が１０重量％未満
では、エチレン結晶性が高くなり、耐衝撃性を低下させ
てしう。一方、２５重量％を超えると、エチレン結晶性
が少なすぎて本発明の組成物を内部から補強する効果が
得られず、ポリプロピレン樹脂組成物の機械的強度を低
下させる。また、オレフィン系共重合体（Ｂ）のＭＦＲ
（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、１０〜５０ｇ／１
０分の範囲にある必要がある。上記の高分子量タイプの
オレフィン系共重合体（Ａ）の流動性を補い、成形時に
流れの乱れのない流動性を保ちながら高分子量タイプの
ゴムを成形品表面に均一に配向させることで、外観を改
良する効果を得るためには、この範囲の流動性が必要で
ある。すなわち、オレフィン系共重合体（Ｂ）のＭＦＲ
が、１０ｇ／１０分未満ではゴム成分の流動性が低下し
て外観改良が得られず、一方５０ｇ／１０分を超えると
耐衝撃性などの物性面での低下が起こってしまう。 【００１５】本発明においては、目的の改質効果を得る
ためには、上記２種類のエチレン・α−オレフィン系ラ
ンダム共重合体を、特定の比率で構成させ、高分子量タ
イプのゴム〔オレフィン系共重合体（Ａ）〕を低分子量
タイプ〔オレフィン系共重合体（Ｂ）〕が補い構造を取
らせる必要がある。従って、上記オレフィン系共重合体
（Ａ）、（Ｂ）の割合は、（Ａ）／（Ｂ）（重量比）＝
９５／５〜８０／２０、好ましくは９２／８〜８５／１
５の比率で含有されていることが必要である。この範囲
を外れると、本発明の組成物の流動性と分散性を損なう
か、あるいは機械的強度を損なってしまい、目的の改質
効果を兼ね備えることが困難である。すなわち、オレフ
ィン系共重合体（Ａ）の割合が、８０重量％未満では物
性面での低下が起こってしまい、一方９５重量％を超え
るとゴム成分の流動性が上がらず、外観改良効果が得ら
れない。 【００１６】なお、本発明のオレフィン系共重合体組成
物は、上記オレフィン系共重合体（Ａ）および（Ｂ）が
あらかじめ均一に混合されていることが好ましい。すな
わち、上記の２種類のオレフィン系共重合体（Ａ）、
（Ｂ）を各々単独でポリプロピレン樹脂に添加して混練
りしても、射出成形時に低分子量成分が成形品の表面に
配向し易いことから、表面近傍に低分子量タイプが、ま
た成形品内部に高分子量タイプが偏在してしまい、上記
本発明の改質効果を持ち合わせることが困難になること
がある。 【００１７】なお、本発明で使用されるエチレン・α−
オレフィン系ランダム共重合体（Ａ）、（Ｂ）は、触媒
としては限定されないが、例えばバナジウム／周期律表
第Ｉ〜IV族の金属の有機金属化合物、特に好ましくは有
機アルミニウムから形成される触媒の存在下に炭化水素
溶媒中で、エチレンとα−オレフィンと必要に応じて不
等価な非共役ジエン化合物を共重合することにより製造
することができる。上記触媒系および重合法は、例えば
特公昭４３−１８７０９号公報、特公昭４５−２３７５
９号公報などに記載されている。 【００１８】すなわち、オレフィン系共重合体（Ａ）、
（Ｂ）の製造に用いられる触媒成分としては、バナジウ
ム化合物と周期律表第Ｉ〜IV族の金属の有機金属化合物
との組合わせからなる触媒を用いることが好ましい。バ
ナジウム化合物としては、不活性有機溶剤に可溶な３〜
５価のバナジウム化合物が用いられる。このバナジウム
化合物としては、バナジウムのハライド、オキシハライ
ド、含酸素化合物とのキレート錯体、バナジン酸エステ
ルなどが好ましい。これらの化合物を具体的に例示すれ
ば、四塩化バナジウム、オキシ三塩化バナジウム、バナ
ジウムトリスアセチルアセトナート、バナジン酸トリエ
トキシド、バナジン酸トリ−ｎ−ブトキシド、バナジン
酸ジ−ｎ−ブトキシモノクロリド、バナジン酸エトキシ
ジクロリド、四塩化バナジウムまたはオキシ三塩化バナ
ジウムとアルコールとの反応生成物などが挙げられる。
これらは単独で、または２種以上を混合して用いること
ができる。これらの化合物のうちさらに好ましくは四塩
化バナジウム、オキシ三塩化バナジウムおよびこれらの
バナジウム化合物とアルコールとの反応生成物である。 【００１９】周期律表第Ｉ〜IV族の金属の有機金属化合
物としては、有機リチウム化合物、有機亜鉛化合物、有
機マグネシウム化合物および有機アルミニウム化合物を
挙げることができる。そのうち、有機アルミニウム化合
物が特に好ましい。有機アルミニウム化合物としては、
トリエチルアルミニウム、トリ−ｎ−プロピルアルミニ
ウム、トリ−イソプロピルアルミニウム、トリ−ｎ−ブ
チルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリ
−ｎ−ヘキシルアルミニウム、トリ−ｎ−オクチルアル
ミニウム、トリ−ｎ−デシルアルミニウム、トリ−ｎ−
ドデシルアルミニウム、ジエチルモノクロルアルミニウ
ム、ジブチルモノクロルアルミニウム、ジ−ｎ−ヘキシ
ルモノクロルアルミニウム、ジ−ｎ−オクチルモノクロ
ルアルミニウム、エチルアルミニウムセスキクロリド、
ｎ−ブチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミ
ニウムジクロリド、ｎ−ブチルアルミニウムジクロリ
ド、イソブチルアルミニウムジクロリド、ｎ−ヘキシル
アルミニウムジクロリド、ｎ−オクチルアルミニウムジ
クロリドなどが挙げられる。 【００２０】これらの有機アルミニウムとアルコール、
アミンなどの反応物を使用することもできる。例えばメ
タノール、エタノール、ｎ−ブタノール、イソブタノー
ル、ｔ−ブタノール、ｎ−ヘキサノール、ｎ−オクタノ
ール、２−エチル−ヘキサノール、ｎ−デカノール、ト
リエチルアミン、トリ−ｎ−プロピルアミン、トリ−ｎ
−ブチルアミン、トリ−イソブチルアミン、トリ−ｎ−
ヘキシルアミン、トリ−ｎ−オクチルアミン、トリ−２
−エチルヘキシルアミン、ジエチルアミン、ジ−ｎ−ブ
チルアミン、ジ−イソブチルアミン、ジ−ｎ−オクチル
アミン、ジ−２−エチルヘキシルアミン、エチルアミ
ン、ｎ−プロピルアミン、ｎ−ブチルアミン、イソブチ
ルアミン、２−エチルヘキシルアミンなどである。これ
らの有機アルミニウムと反応物の比は、アルミニウムに
対し０．０１〜０．５、好ましくは０．０５〜０．２
（モル比）である。これらの有機アルミニウムまたは有
機アルミニウムの反応物は２種以上を混合して用いるこ
とができる。 【００２１】また、炭化水素溶媒としては、ｎ−ペンタ
ン、ｎ−ヘキサン、ｎ−ヘプタン、ｎ−オクタン、イソ
オクタン、シクロヘキサンなどが挙げられる。さらに、
重合条件としては、通常、温度０〜１２０℃、Ａｌ／Ｖ
（モル比）＝２０〜５０、重合時間５秒〜１時間であ
る。 【００２２】また、オレフィン系共重合体（Ａ）、
（Ｂ）のα−オレフィン成分としては、例えばプロピレ
ン、１−ブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペン
テン、１−ヘキセンなどが挙げられ、好ましくはプロピ
レン、１−ブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペ
ンテン、さらに好ましくはプロピレン、１−ブテンであ
る。特に、（Ｂ）成分のα−オレフィンは、１−ブテン
が好ましい。また、非共役ジエン化合物としては、エチ
リデンノルボルネン、プロペニルノルボルネン、ジシク
ロペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、５−メチル−
１，４−ヘキサジエンなどが挙げられ、好ましくはエチ
リデンノルボルネンである。 【００２３】本発明のオレフィン系共重合体組成物の調
製は、各成分の良好な分散が得られれば、如何なる方法
を用いてもよい。混合は、重合工程、乾燥−ペレット化
工程またはペレット、クラム形状の製品になった後のい
ずれの段階においても可能である。混合時のオレフィン
系共重合体の状態は、液体でも固体でも何ら制限される
ものではない。従って、２段階重合方式で製造すること
も、２基以上の重合容器で同時に重合した共重合体をそ
のまま混合して用いることも、市販されているオレフィ
ン系共重合体をゴムまたは樹脂工業において使用される
ロールミル、バンバリーミキサー、加圧ニーダー、押し
出し機などを使用して混合することもできる。 【００２４】本発明のオレフィン系共重合体組成物に
は、耐衝撃性、剛性、機械的強度、成形加工性などの物
性を損なわない範囲で、通常のゴムおよび樹脂に慣用の
補助添加剤を配合することができる。この補助添加剤と
しては、ポリイソブチレン、ブチルゴム、スチレン−ブ
タジエンゴムの部分水素添加物、スチレン−イソプレン
の部分水素添加物などのゴム成分、カーボンブラック、
シリカなどの補強剤、クレー、タルク、炭酸カルシウム
などの充填剤、そのほか鉱物油、可塑剤、熱安定剤、加
工助剤、着色剤、酸化防止剤、紫外線安定剤、離型剤、
難燃剤などが挙げられる。 【００２５】本発明のオレフィン系共重合体組成物は、
耐衝撃性、機械的強度、流動性、成形外観に優れている
うえ、ペレットまたはクラム形状で供給することができ
ることから、従来からオレフィン系熱可塑性エラストマ
ーが使用されている自動車の内・外装材、弱電部品のハ
ウジングなどの部品、工業用部品などに、ポリプロピレ
ン樹脂と安い混合費用で使用することができる。 【００２６】 【実施例】以下、実施例により本発明をさらに具体的に
説明するが、本発明はその主旨を越えない限り、以下の
実施例に制約されるものではない。なお各種の測定方法
は、下記のとおりである。 α−オレフィン含量およびヨウ素価は、赤外分析によ
り求めた。 ＭＦＲは、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８によるメルトフロー
レート。 ムーニー粘度は、ＪＩＳ Ｋ６３８３に拠った。 アイゾット衝撃強度は、ＡＳＴＭ Ｄ２５６に拠っ
た。 引張降伏強度は、ＪＩＳ Ｋ７１１３に拠った。 【００２７】オレフィン系共重合体は、次の方法で製造
した。ＥＰ−１ 内容積５Ｌの連続重合装置を用いて共重合を行った。チ
ッ素ガスで充分に置換された重合容器に、エチルセスキ
アルミニウムクロライド１５ｍｍｏｌ／時間、三塩化オ
キシバナジウム１ｍｍｏｌ／時間、ｎ−ヘキサン４Ｌ／
時間、プロピレン２．５ＮＬ／分、エチレン５ＮＬ／
分、水素０．０５ＮＬ／分、さらにエチリデンノルボル
ネン２５ｍｍｏｌ／時間の流量で連続供給し、温度３５
℃に維持し、かつ圧力を５．０ｋｇＧ／ｃｍ² になるよ
うにした。重合中は、重合容器の内容量が２．５Ｌに保
たれるように、連続的に反応物を抜き取った。このよう
にして得られた共重合体は、イソプロピルアルコールで
反応を停止させ、酸化防止剤を含むアルコールで凝固
し、１００℃の熱ロールで乾燥した。得られた共重合体
は、プロピレン含量２５重量％、ムーニー粘度（ＭＬ
₁₊₄ 、１００℃）９３、ヨウ素価１２．５であった。 【００２８】ＥＰ−２ ＥＰ−１と同様の方法で、プロピレン２．５ＮＬ／分、
エチレン５ＮＬ／分、水素０．５ＮＬ／分、さらにエチ
リデンノルボルネン３０ｍｍｏｌ／時間で連続供給し重
合して３元の共重合体を得た。得られた共重合体は、プ
ロピレン含量２５重量％、ムーニー粘度（ＭＬ₁₊₄ 、１
００℃）４５、ヨウ素価１５であった。 【００２９】ＥＰ−３ ＥＰ−１と同様の方法で、プロピレン４．９ＮＬ／分、
エチレン２．２５ＮＬ／分、水素０．０５ＮＬ／分で連
続供給し重合して２元の共重合体を得た。得られた共重
合体は、プロピレン含量５０重量％、ムーニー粘度（Ｍ
Ｌ₁₊₄ 、１００℃）７５であった。 【００３０】ＥＰ−４ ＥＰ−１と同様の方法で、プロピレン１．５ＮＬ／分、
エチレン１０ＮＬ／分、水素５ＮＬ／分で連続供給し重
合して共重合体を得た。得られた共重合体は、プロピレ
ン含量１５重量％、ＭＦＲ４０ｇ／１０分であった。 【００３１】ＥＰ−５ ＥＰ−１と同様の方法でプロピレン１．５ＮＬ／分に変
更して共重合体を得た。ＥＰ−６ ＥＰ−１と同様の方法で水素の供給を停止して重合し、
共重合体を得た。ＥＰ−７ ＥＰ−１と同様の方法でエチリデンノルボルネン７５ｍ
ｍｏｌ／時間に変更して重合し、共重合体を得た。 【００３２】ＥＢ−１ ＥＰ−１と同様の方法で、ブテン−１を２ＮＬ／分、エ
チレン１０ＮＬ／分、水素４ＮＬ／分で連続供給し重合
して共重合体を得た。得られた共重合体は、ブテン−１
含量１７重量％、ＭＦＲ４０ｇ／１０分であった。 【００３３】ＥＢ−２ ＥＰ−１と同様の方法で、ブテン−１を２．５ＮＬ／
分、エチレン８ＮＬ／分、水素１．５ＮＬ／分で連続供
給し重合して共重合体を得た。得られた共重合体は、ブ
テン−１含量２０重量％、ＭＦＲ４ｇ／１０分であっ
た。 【００３４】ＥＢ−３ ＥＢ−１と同様の方法でブテン−１を０．６ＮＬ／分に
変更して重合して共重合体を得た。ＥＢ−４ ＥＢ−１と同様の方法でブテン−１を５ＮＬ／分に変更
して重合して共重合体を得た。ＥＢ−５ ＥＢ−１と同様の方法で水素１０ＮＬ／分に変更して重
合して共重合体を得た。上記の方法で製造したオレフィ
ン系共重合体の性状を表１〜２に示す。 【００３５】実施例１ 上記で得たオレフィン系共重合体（ＥＰ−１）９００ｇ
と（ＥＢ−１）１００ｇを、１００℃の１０インチロー
ルでブレンドし、さらに５５ｍｍφ押し出し機にカッタ
ーを取り付けた装置でペレットを作製した。付着防止剤
は、０．１ＰＨＲ添加した。これらのペレットを２００
ｇずつ４分割し、直径２０ｃｍの円柱容器に各ペレット
を入れ、４２ｋｇ／ｃｍ² の荷重を掛けて２４時間圧縮
テスト（付着性）を行った。その結果、ペレットどうし
の付着は認められなかった。 【００３６】次に、このペレット１３０ｇと市販のポリ
プロピレン樹脂〔三菱油化（株）製、ＢＣ０５Ｃ〕５２
０ｇを、内容量１Ｌのニーダー（予熱温度１５０℃、混
練時間５分）を用いて混練りしたのち、５０℃のロール
を用いてシート化した。このシートをカッターを用いて
角ペレットにし、射出成形機〔日本精鋼所（株）製、
６．５オンスインラインスクリュータイプ〕で物性評価
用テストピースを作製した。 【００３７】射出条件 射出圧 ；１次 ５００（ｋｇ／ｃｍ² ） ２次 ４００（ｋｇ／ｃｍ² ） 射出時間；１５秒 成形温度；２４０℃ 冷却温度；４０℃（金型） 冷却時間；２０秒 テストピースの物性評価の結果を表３に示す。 【００３８】外観改良効果は、上記テストピース表面上
に発生したフローマークの数で下記のとおり判断した。
３０ｃｍ×１０ｃｍのテストピース上に、フローマーク
０〜３本を○、４本〜１０本を△、１１本以上を×と評
価した。 【００３９】実施例２ 上記で得たオレフィン系共重合体（ＥＰ−１）９００ｇ
と（ＥＰ−５）１００ｇを、実施例１と同様の方法でペ
レット化した。実施例１と同様の圧縮テスト（付着性）
を実施した結果、付着は見られなかった。実施例１と同
様の方法で成形したテストピースの物性評価の結果を表
３に示す。 【００４０】実施例３ 上記で得たオレフィン系共重合体（ＥＰ−６）と（ＥＢ
−１）を用いる以外、実施例１と同様の方法でペレット
化した。物性評価の結果を表３に示す。 【００４１】比較例１ 上記で得たオレフィン系共重合体（ＥＰ−１）のみ１，
０００ｇを、実施例１と同様の方法でペレット化した。
ペレット化は可能であった。物性の評価結果を表３に示
す。 【００４２】比較例２ 上記で得たオレフィン系共重合体（ＥＰ−１）７００ｇ
と（ＥＢ−１）３００ｇを、実施例１と同様の方法でペ
レット化した。ペレット化は可能であったが、成形外観
効果が得られず、比較例１と同レベルであった。物性の
評価結果を表３に示す。 【００４３】比較例３ 上記で得たオレフィン系共重合体（ＥＰ−１）９７０ｇ
と（ＥＢ−１）３０ｇを、実施例１と同様の方法でペレ
ット化した。ペレット化は可能であったが、成形外観効
果が得られず、比較例１と同レベルであった。物性の評
価結果を表４に示す。 【００４４】比較例４〜１１ 上記で得たオレフィン系共重合体を表４〜５に示す組み
合わせと配合比で用いて、実施例１と同様の方法でペレ
ット化した。ペレット化は可能であったが、成形外観効
果が得られず、比較例１と同レベルであった。物性の評
価結果を表４〜５に示す。 【００４５】 【表１】 【００４６】 【表２】 【００４７】 【表３】【００４８】 【表４】 【００４９】 【表５】【００５０】 【発明の効果】本発明によれば、組成および流動性の異
なる２種類のエチレン・α−オレフィン系ランダム共重
合体を用いることにより、耐衝撃性、流動性、機械的強
度に加え、外観改良効果を兼ね備えたポリプロピレン樹
脂改質材として有用な、オレフィン系共重合体組成物が
得られる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 竹内 泰雄 東京都中央区築地二丁目11番24号 日本 合成ゴム株式会社内 (56)参考文献 特開 平７−252391（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C08L 23/00 - 23/36

Claims (1)

1. (57)【特許請求の範囲】 【請求項１】 下記に示す２種類のエチレン・α−オレ
   フィン系ランダム共重合体（Ａ）、（Ｂ）を主成分と
   し、（Ａ）／（Ｂ）＝９５／５〜８０／２０の重量比率
   で含有することを特徴とするポリプロピレン樹脂改質用
   オレフィン系共重合体組成物。エチレン・α−オレフィ
   ン系ランダム共重合体（Ａ）；α−オレフィン含量＝２
   ０〜３５重量％、ムーニー粘度（（ＭＬ1+4 、１００
   ℃）＝７０〜１３０、ヨウ素価＝５〜３０である、エチ
   レン・α−オレフィン・非共役ジエン３元共重合体。エ
   チレン・α−オレフィン系ランダム共重合体（Ｂ）；α
   −オレフィン含量＝１０〜２５重量％、メルトフローレ
   ート（ＭＦＲ）（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝１０
   〜５０ｇ／１０分である、エチレン・α−オレフィン系
   共重合体。