JP3415230B2 - 射出成形方法 - Google Patents
射出成形方法Info
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- JP3415230B2 JP3415230B2 JP31419493A JP31419493A JP3415230B2 JP 3415230 B2 JP3415230 B2 JP 3415230B2 JP 31419493 A JP31419493 A JP 31419493A JP 31419493 A JP31419493 A JP 31419493A JP 3415230 B2 JP3415230 B2 JP 3415230B2
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- molding
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- Processing And Handling Of Plastics And Other Materials For Molding In General (AREA)
- Injection Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、カーボンフィラーを含
有するポリカーボネイトの射出成形方法に関し、詳細に
は射出成形時の流動性を向上し、かつ成形時の機械的強
度、特に曲げ弾性率，曲げ強さの低下を低減する射出成
形方法に関する。 【０００２】 【従来の技術】従来よりカーボンフィラー或いはガラス
フィラーを含有する分子量１６０００〜３５０００の中
流動性或いは低流動性ポリカーボネイトは分子量１６０
００未満のものでは得られない金属に近い機械的強度や
分子量３５０００より大きなものでは得られない流動性
をいかし、様々な成形品に用いられている。特にカーボ
ンフィラーを含有するポリカーボネイトは（以後、ＣＦ
ＰＣという）、アルミニウム等の金属代替として用いら
れている。その一例としては、アルミニウムから代替え
されてカメラや顕微鏡に用いるレンズなどの光学素子を
保持する鏡筒があげられる。 【０００３】中流動性或いは低流動性ＣＦＰＣの成形方
法は成形樹脂温度２６０℃〜３１０℃，空気雰囲気で加
熱溶融して射出成形を行っており、金型構造としては二
次加工によるゲートカットの不要な構造が望まれ、ゲー
ト部を細くし、型開き時にゲートカットを行うピンゲー
ト，サブマリンゲートが用いられている。また、不活性
ガス雰囲気での成形方法としては、黄変等の着色防止に
用いたり、例えば特開平４−１２８０１９号公報にはメ
タクリル樹脂を用いて射出成形する際の異物量を低減す
るため用いる射出成形法が開示されている。 【０００４】 【発明が解決しようとする課題】しかるに、中流動性或
いは低流動性ＣＦＰＣは成形する際にカーボンフィラー
を含有するため、含有されていないポリカーボネイト
（以後、ＰＣという）に比べて流動性が悪くなる。特
に、成形物の形状に薄肉部を有する物やゲート部が細い
ピンゲート，サブマリンゲートにおいては流動抵抗が増
して金型内に樹脂が流れない等の不具合が発生する。 【０００５】流動性を向上するため、成形時の圧力を高
めたり、加熱溶融時の樹脂温度を高くする等が考えられ
る。ＰＣは他の熱可塑性樹脂と比較した場合、粘度の圧
力依存性が小さく、温度の依存性が高いため、成形樹脂
温度を高くすることが求められる。しかし、ＣＦＰＣは
フィラーを含有していないＰＣやガラスフィラー含有Ｐ
Ｃに比べて熱酸化劣化による影響が大きく、機械的強
度、特にフィラーを含有していないＰＣやガラスフィラ
ー含有ＰＣにはみられない曲げ弾性率，曲げ強さの急激
な低下が生じてしまう。 【０００６】また、前記従来技術で行われている不活性
ガス雰囲気での射出成形は、外観上の不具合である黄変
や前記特開平４−１２８０１９合公報に記載されるよう
な透明樹脂における炭化異物の低減などである。 【０００７】因って、本発明は前記従来技術における問
題点に鑑みてなされたもので、中流動性或いは低流動性
ＣＦＰＣの射出成形時の流動性を向上し、かつ機械的強
度の低下を低減し、薄肉部を有する成形品または金型構
造にゲート部の細いピンゲート，サブマリンゲートを用
いたものでの射出成形を可能にする射出成形方法を提供
するものである。 【０００８】 【課題を解決するための手段】本発明は、射出成形方法
に用いる樹脂としてカーボンフィラーを５容量％以上４
０容量％未満含有する分子量（ＭＷ）１６０００以上３
５０００以下のポリカーボネイトを用いる。ガラスフィ
ラー等他のフィラーとの混合系でも有効であるが、効果
の大きさからカーボンフィラー単体のものが望ましい。
射出成形するに際し、不活性ガスを９０容量％以上含む
不活性ガス雰囲気下で加熱溶融し、かつ成形樹脂温度を
３２０℃以上３８０℃未満と高く設定する。 【０００９】不活性ガスを成形機のシリンダーおよび樹
脂供給部に供給し、不活性ガス雰囲気に置換する。不活
性ガスの体積占有比率としては９０容量％でも効果は期
待できるが、望ましくは９９容量％以上である。用いる
不活性ガスとしては窒素，ヘリウム，二酸化炭素および
アルゴン等が考えられるが、コスト面から窒素が望まし
い。加熱溶融する際の樹脂温度はシリンダーのノズル部
を含めたシリンダーの全ての部分の温度を高くすること
によって得られる。但し、前記樹脂供給部近辺では互の
ペレットが固まる”おこし状態”を防ぐために低く設定
してもよい。 【００１０】 【作用】本発明は、カーボンフィラーを５容量％以上４
０容量％未満含有する分子量１６０００以上３５０００
以下のポリカーボネイトに適用される。これは、フィラ
ーを含有しないＰＣやガラスフィラー含有のみのＰＣに
本発明を用いてもその効果があまり期待できないためで
ある。 【００１１】すなわち、フィラーを含有しないＰＣを空
気雰囲気で加熱溶融して分子量を若干低下させると機械
的強度、特に曲げ弾性率や曲げ強度が向上し、そしてこ
のようなＰＣにカーボンフィラー，ガラスフィラー等を
添加する際、樹脂との密着力を増すためフィラー表面を
アミノシラン等カップリング剤による処理が行われる。
しかし、カーボンフィラーの場合は主査骨格が炭素結合
であるのに対し、ガラスフィラーの場合は主査骨格がケ
イ素酸化物であり、主査骨格がケイ素酸化物であるガラ
スフィラーは、同じケイ素化合物であるアミノシラン等
のカップリング剤との密着性は良好であるのに対し、主
査骨格が炭素結合であるカーボンフィラーは前記カップ
リング剤との密着性は良好ではない。そのため熱酸化劣
化の影響はカーボンフィラーを含有するＰＣに比べて少
なくなり、その特性（即ち、ガラスフィラーのみを含有
するＰＣ特性）はフィラーを含有しないＰＣに類似す
る。これに対し、ＣＦＰＣはガラスフィラーを含有する
ポリカーボネイトに比べて熱酸化劣化の影響が大きく、
機械的強度の低下をまねくためである。 【００１２】カーボンフィラーの含有率については、カ
ーボンフィラー５容量％未満含有のＰＣはその含有率が
低いために、流動性が良好であり、不活性ガス雰囲気で
樹脂温度を高める必要もなく、空気雰囲気下で樹脂温度
を高めたとしても、カップリング剤により処理したカー
ボンフィラーとのの密着性の影響は物性に影響を与える
程にはならない。これに対してカーボンフィラー４０容
量％よりも多く含有するＰＣはその含有率が高いため
に、不活性ガス雰囲気で樹脂温度を高めても流動性の向
上は期待できない。 【００１３】分子量においても、１６０００未満のもの
は流動性が良好であり、分子量が小さいためにカップリ
ング剤により処理したカーボンフィラーとの密着性の低
下にともなう機械的強度の低下、特に曲げ弾性率，曲げ
強度の影響が少ない。これに対して分子量３５０００よ
りも大きいＰＣは分子量が高く流動性を高めるために
は、成形樹脂温度を非常に高くする必要があり、この場
合には、極端な分子量の低下が発生したり、カップリン
グ剤により処理したカーボンフィラーとの密着不良が発
生したりして実用的ではない。成形樹脂温度は、３２０
℃未満では流動性の向上の効果は少なく、また、空気雰
囲気下でもカップリング剤により処理したカーボンフィ
ラーとの密着性は低下しない。これに対して、３８０℃
以上では不活性ガス雰囲気下でも瞬時に熱劣化が発生し
てしまい、実用上困難である。 【００１４】 【実施例１】市販の分子量２２０００，カーボンフィラ
ー３０容量％含有ポリカーボネイトをピンゲート（ゲー
ト径１ｍｍ）の構造を有する幅２０ｍｍ×長さ１００ｍ
ｍ×厚さ２ｍｍのダンベル金型を用いて、射出成形機
（住友重機（株）製サイキャップＳＧ５０）のシリンダ
ー温度を最高温度で３１０℃から３９０℃まで１０℃毎
に設定し、それぞれの温度で成形を行った。他の成形条
件は全て同一とした。 【００１５】成形に際し、成形機樹脂供給部下部より窒
素ガスを毎分２リットルの流量で連続して放流し、シリ
ンダーおよび樹脂供給部内の空間部の窒素体積占有比率
を９９容量％とした。そして、成形時の充填ピーク圧力
により流動性を評価し、充填ピーク圧力が小さいほど流
動性が良好と判断した。また、オートグラフ（島津製作
所（株）製）により曲げ弾性率および曲げ強さを測定
し、ＧＰＣ（ゲルパーミエイションクロマトグラフィー
東ソー（株）製）にてスチレン換算分子量を分析して
評価を行った。結果を表１（抜粋）に示す。 【００１６】 【表１】 【００１７】また、比較例として、同条件で窒素ガスを
用いずに空気雰囲気で加熱溶融し、成形・評価を行った
結果を表２に示す。 【００１８】 【表２】 【００１９】表１および表２から理解できるように、空
気雰囲気下（表２）では成形樹脂温度３１０℃をこえた
あたりから曲げ弾性率，曲げ強さ，分子量の低下が認め
られ、３６０℃以上ではＰＣの分解のため成形不能にな
ったのに対し、窒素雰囲気下（表１）では３６０℃をこ
えても大きな低下は認められず、３９０℃をこえると極
端な低下が認められる。 【００２０】 【実施例２】前記実施例１と同条件，同評価方法を用い
て、カーボンフィラー５容量％・分子量１６０００・Ｐ
Ｃ樹脂の成形，評価を行った。但し、成形樹脂温度は３
１０℃から３９０℃まで１０℃毎に行い、成形雰囲気は
前記実施例１と同様の流量にて窒素雰囲気下で行った。
結果を表３（抜粋）に示す。 【００２１】 【表３】 【００２２】 【実施例３】前記実施例１と同条件，同評価方法を用い
て、カーボンフィラー４０容量％・分子量３５０００・
ＰＣ樹脂の成形，評価を行った。但し、成形樹脂温度は
３１０℃から３９０℃まで１０℃毎に行い、成形雰囲気
は前記実施例１と同様の流量にて窒素雰囲気下で行っ
た。結果を表４（抜粋）に示す。 【００２３】 【表４】 【００２４】 【実施例４】前記実施例１と同条件，同評価方法を用い
て、カーボンフィラー２０容量％＋ガラスフィラー１０
容量％・分子量２２０００・ＰＣ樹脂の成形，評価を行
った。但し、成形樹脂温度は３１０℃から３９０℃まで
１０℃毎に行い、成形雰囲気は前記実施例１と同様の流
量にて窒素雰囲気下で行った。結果を表５（抜粋）に示
す。 【００２５】 【表５】【００２６】実施例２から実施例４において理解できる
ように、実施例１と同様に、窒素雰囲気下（表３，表
４，表５）では３７０℃を越えても大きな、曲げ弾性
率、曲げ強さ、分子量の低下は認められず、３９０℃を
越えると極端な低下が認められている。 【発明の効果】以上説明した様に、本発明に係る射出成
形方法によれば、カーボンフィラーを含有するポリカー
ボネイトの射出成形時における流動性を向上し、かつ成
形時の機械的強度、特に曲げ弾性率，曲げ強さを低減す
ることなく、薄肉部を有する成形品または金型構造にピ
ンゲート，サブマリンゲートを有する金型での射出成形
を可能とするものである。
有するポリカーボネイトの射出成形方法に関し、詳細に
は射出成形時の流動性を向上し、かつ成形時の機械的強
度、特に曲げ弾性率，曲げ強さの低下を低減する射出成
形方法に関する。 【０００２】 【従来の技術】従来よりカーボンフィラー或いはガラス
フィラーを含有する分子量１６０００〜３５０００の中
流動性或いは低流動性ポリカーボネイトは分子量１６０
００未満のものでは得られない金属に近い機械的強度や
分子量３５０００より大きなものでは得られない流動性
をいかし、様々な成形品に用いられている。特にカーボ
ンフィラーを含有するポリカーボネイトは（以後、ＣＦ
ＰＣという）、アルミニウム等の金属代替として用いら
れている。その一例としては、アルミニウムから代替え
されてカメラや顕微鏡に用いるレンズなどの光学素子を
保持する鏡筒があげられる。 【０００３】中流動性或いは低流動性ＣＦＰＣの成形方
法は成形樹脂温度２６０℃〜３１０℃，空気雰囲気で加
熱溶融して射出成形を行っており、金型構造としては二
次加工によるゲートカットの不要な構造が望まれ、ゲー
ト部を細くし、型開き時にゲートカットを行うピンゲー
ト，サブマリンゲートが用いられている。また、不活性
ガス雰囲気での成形方法としては、黄変等の着色防止に
用いたり、例えば特開平４−１２８０１９号公報にはメ
タクリル樹脂を用いて射出成形する際の異物量を低減す
るため用いる射出成形法が開示されている。 【０００４】 【発明が解決しようとする課題】しかるに、中流動性或
いは低流動性ＣＦＰＣは成形する際にカーボンフィラー
を含有するため、含有されていないポリカーボネイト
（以後、ＰＣという）に比べて流動性が悪くなる。特
に、成形物の形状に薄肉部を有する物やゲート部が細い
ピンゲート，サブマリンゲートにおいては流動抵抗が増
して金型内に樹脂が流れない等の不具合が発生する。 【０００５】流動性を向上するため、成形時の圧力を高
めたり、加熱溶融時の樹脂温度を高くする等が考えられ
る。ＰＣは他の熱可塑性樹脂と比較した場合、粘度の圧
力依存性が小さく、温度の依存性が高いため、成形樹脂
温度を高くすることが求められる。しかし、ＣＦＰＣは
フィラーを含有していないＰＣやガラスフィラー含有Ｐ
Ｃに比べて熱酸化劣化による影響が大きく、機械的強
度、特にフィラーを含有していないＰＣやガラスフィラ
ー含有ＰＣにはみられない曲げ弾性率，曲げ強さの急激
な低下が生じてしまう。 【０００６】また、前記従来技術で行われている不活性
ガス雰囲気での射出成形は、外観上の不具合である黄変
や前記特開平４−１２８０１９合公報に記載されるよう
な透明樹脂における炭化異物の低減などである。 【０００７】因って、本発明は前記従来技術における問
題点に鑑みてなされたもので、中流動性或いは低流動性
ＣＦＰＣの射出成形時の流動性を向上し、かつ機械的強
度の低下を低減し、薄肉部を有する成形品または金型構
造にゲート部の細いピンゲート，サブマリンゲートを用
いたものでの射出成形を可能にする射出成形方法を提供
するものである。 【０００８】 【課題を解決するための手段】本発明は、射出成形方法
に用いる樹脂としてカーボンフィラーを５容量％以上４
０容量％未満含有する分子量（ＭＷ）１６０００以上３
５０００以下のポリカーボネイトを用いる。ガラスフィ
ラー等他のフィラーとの混合系でも有効であるが、効果
の大きさからカーボンフィラー単体のものが望ましい。
射出成形するに際し、不活性ガスを９０容量％以上含む
不活性ガス雰囲気下で加熱溶融し、かつ成形樹脂温度を
３２０℃以上３８０℃未満と高く設定する。 【０００９】不活性ガスを成形機のシリンダーおよび樹
脂供給部に供給し、不活性ガス雰囲気に置換する。不活
性ガスの体積占有比率としては９０容量％でも効果は期
待できるが、望ましくは９９容量％以上である。用いる
不活性ガスとしては窒素，ヘリウム，二酸化炭素および
アルゴン等が考えられるが、コスト面から窒素が望まし
い。加熱溶融する際の樹脂温度はシリンダーのノズル部
を含めたシリンダーの全ての部分の温度を高くすること
によって得られる。但し、前記樹脂供給部近辺では互の
ペレットが固まる”おこし状態”を防ぐために低く設定
してもよい。 【００１０】 【作用】本発明は、カーボンフィラーを５容量％以上４
０容量％未満含有する分子量１６０００以上３５０００
以下のポリカーボネイトに適用される。これは、フィラ
ーを含有しないＰＣやガラスフィラー含有のみのＰＣに
本発明を用いてもその効果があまり期待できないためで
ある。 【００１１】すなわち、フィラーを含有しないＰＣを空
気雰囲気で加熱溶融して分子量を若干低下させると機械
的強度、特に曲げ弾性率や曲げ強度が向上し、そしてこ
のようなＰＣにカーボンフィラー，ガラスフィラー等を
添加する際、樹脂との密着力を増すためフィラー表面を
アミノシラン等カップリング剤による処理が行われる。
しかし、カーボンフィラーの場合は主査骨格が炭素結合
であるのに対し、ガラスフィラーの場合は主査骨格がケ
イ素酸化物であり、主査骨格がケイ素酸化物であるガラ
スフィラーは、同じケイ素化合物であるアミノシラン等
のカップリング剤との密着性は良好であるのに対し、主
査骨格が炭素結合であるカーボンフィラーは前記カップ
リング剤との密着性は良好ではない。そのため熱酸化劣
化の影響はカーボンフィラーを含有するＰＣに比べて少
なくなり、その特性（即ち、ガラスフィラーのみを含有
するＰＣ特性）はフィラーを含有しないＰＣに類似す
る。これに対し、ＣＦＰＣはガラスフィラーを含有する
ポリカーボネイトに比べて熱酸化劣化の影響が大きく、
機械的強度の低下をまねくためである。 【００１２】カーボンフィラーの含有率については、カ
ーボンフィラー５容量％未満含有のＰＣはその含有率が
低いために、流動性が良好であり、不活性ガス雰囲気で
樹脂温度を高める必要もなく、空気雰囲気下で樹脂温度
を高めたとしても、カップリング剤により処理したカー
ボンフィラーとのの密着性の影響は物性に影響を与える
程にはならない。これに対してカーボンフィラー４０容
量％よりも多く含有するＰＣはその含有率が高いため
に、不活性ガス雰囲気で樹脂温度を高めても流動性の向
上は期待できない。 【００１３】分子量においても、１６０００未満のもの
は流動性が良好であり、分子量が小さいためにカップリ
ング剤により処理したカーボンフィラーとの密着性の低
下にともなう機械的強度の低下、特に曲げ弾性率，曲げ
強度の影響が少ない。これに対して分子量３５０００よ
りも大きいＰＣは分子量が高く流動性を高めるために
は、成形樹脂温度を非常に高くする必要があり、この場
合には、極端な分子量の低下が発生したり、カップリン
グ剤により処理したカーボンフィラーとの密着不良が発
生したりして実用的ではない。成形樹脂温度は、３２０
℃未満では流動性の向上の効果は少なく、また、空気雰
囲気下でもカップリング剤により処理したカーボンフィ
ラーとの密着性は低下しない。これに対して、３８０℃
以上では不活性ガス雰囲気下でも瞬時に熱劣化が発生し
てしまい、実用上困難である。 【００１４】 【実施例１】市販の分子量２２０００，カーボンフィラ
ー３０容量％含有ポリカーボネイトをピンゲート（ゲー
ト径１ｍｍ）の構造を有する幅２０ｍｍ×長さ１００ｍ
ｍ×厚さ２ｍｍのダンベル金型を用いて、射出成形機
（住友重機（株）製サイキャップＳＧ５０）のシリンダ
ー温度を最高温度で３１０℃から３９０℃まで１０℃毎
に設定し、それぞれの温度で成形を行った。他の成形条
件は全て同一とした。 【００１５】成形に際し、成形機樹脂供給部下部より窒
素ガスを毎分２リットルの流量で連続して放流し、シリ
ンダーおよび樹脂供給部内の空間部の窒素体積占有比率
を９９容量％とした。そして、成形時の充填ピーク圧力
により流動性を評価し、充填ピーク圧力が小さいほど流
動性が良好と判断した。また、オートグラフ（島津製作
所（株）製）により曲げ弾性率および曲げ強さを測定
し、ＧＰＣ（ゲルパーミエイションクロマトグラフィー
東ソー（株）製）にてスチレン換算分子量を分析して
評価を行った。結果を表１（抜粋）に示す。 【００１６】 【表１】 【００１７】また、比較例として、同条件で窒素ガスを
用いずに空気雰囲気で加熱溶融し、成形・評価を行った
結果を表２に示す。 【００１８】 【表２】 【００１９】表１および表２から理解できるように、空
気雰囲気下（表２）では成形樹脂温度３１０℃をこえた
あたりから曲げ弾性率，曲げ強さ，分子量の低下が認め
られ、３６０℃以上ではＰＣの分解のため成形不能にな
ったのに対し、窒素雰囲気下（表１）では３６０℃をこ
えても大きな低下は認められず、３９０℃をこえると極
端な低下が認められる。 【００２０】 【実施例２】前記実施例１と同条件，同評価方法を用い
て、カーボンフィラー５容量％・分子量１６０００・Ｐ
Ｃ樹脂の成形，評価を行った。但し、成形樹脂温度は３
１０℃から３９０℃まで１０℃毎に行い、成形雰囲気は
前記実施例１と同様の流量にて窒素雰囲気下で行った。
結果を表３（抜粋）に示す。 【００２１】 【表３】 【００２２】 【実施例３】前記実施例１と同条件，同評価方法を用い
て、カーボンフィラー４０容量％・分子量３５０００・
ＰＣ樹脂の成形，評価を行った。但し、成形樹脂温度は
３１０℃から３９０℃まで１０℃毎に行い、成形雰囲気
は前記実施例１と同様の流量にて窒素雰囲気下で行っ
た。結果を表４（抜粋）に示す。 【００２３】 【表４】 【００２４】 【実施例４】前記実施例１と同条件，同評価方法を用い
て、カーボンフィラー２０容量％＋ガラスフィラー１０
容量％・分子量２２０００・ＰＣ樹脂の成形，評価を行
った。但し、成形樹脂温度は３１０℃から３９０℃まで
１０℃毎に行い、成形雰囲気は前記実施例１と同様の流
量にて窒素雰囲気下で行った。結果を表５（抜粋）に示
す。 【００２５】 【表５】【００２６】実施例２から実施例４において理解できる
ように、実施例１と同様に、窒素雰囲気下（表３，表
４，表５）では３７０℃を越えても大きな、曲げ弾性
率、曲げ強さ、分子量の低下は認められず、３９０℃を
越えると極端な低下が認められている。 【発明の効果】以上説明した様に、本発明に係る射出成
形方法によれば、カーボンフィラーを含有するポリカー
ボネイトの射出成形時における流動性を向上し、かつ成
形時の機械的強度、特に曲げ弾性率，曲げ強さを低減す
ることなく、薄肉部を有する成形品または金型構造にピ
ンゲート，サブマリンゲートを有する金型での射出成形
を可能とするものである。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ
Ｂ２９Ｋ 507:04 Ｂ２９Ｋ 507:04
Claims (1)
- (57)【特許請求の範囲】 【請求項１】 カーボンフィラーを５容量％以上４０容
量％未満含有する分子量１６０００以上３５０００以下
のポリカーボネイトの射出成形方法において、成形樹脂
温度を３２０℃以上３８０℃未満かつ不活性ガスを９０
容量％以上含む不活性ガス雰囲気で加熱溶融することを
特徴とする射出成形方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP31419493A JP3415230B2 (ja) | 1993-11-19 | 1993-11-19 | 射出成形方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP31419493A JP3415230B2 (ja) | 1993-11-19 | 1993-11-19 | 射出成形方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07137093A JPH07137093A (ja) | 1995-05-30 |
| JP3415230B2 true JP3415230B2 (ja) | 2003-06-09 |
Family
ID=18050406
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP31419493A Expired - Fee Related JP3415230B2 (ja) | 1993-11-19 | 1993-11-19 | 射出成形方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3415230B2 (ja) |
-
1993
- 1993-11-19 JP JP31419493A patent/JP3415230B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07137093A (ja) | 1995-05-30 |
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