JP3390833B2 - ジフルオロメタンとトリフルオロエタン又はパーフルオロエタンの実質的一定沸騰性組成物 - Google Patents

ジフルオロメタンとトリフルオロエタン又はパーフルオロエタンの実質的一定沸騰性組成物

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Description

【発明の詳細な説明】 発明の背景 本発明はフッ素化化合物の混合物である組成物、さら
に詳細には、ジフルオロメタンと1,1,1−トリフルオロ
エタン又はパーフルオロエタンの実質的一定沸騰性組成
物（substantially constant boiling compositio
n）である混合物に関する。
クロロフルオロカーボンは成層圏で紫外線の影響によ
り分解して塩素原子を放出すると仮定されたので、最近
クロロフルオロカーボンの長期間の環境的影響が実質的
に科学的吟味を受けている。塩素原子は成層圏で化学反
応を行い、有害な紫外線から地球を遮蔽している成層圏
のオゾン層を枯渇させると議論されている。成層圏のオ
ゾンが実質的に減少すると、地球上の生命の性質に重大
な不利な影響を与える。成層圏のオゾンの枯渇に伴い得
る環境問題の観点から、クロロフルオロカーボンが用い
られてきた用途で有用な代替えとなり、環境的にも安全
であり得る性質を有する新規材料が必要である。
環境的に安全な材料の候補となれる１個のフッ素化炭
化水素物質の数には限界がある。しかも既知の材料の混
合物は、与えられた混合物に所望の性質の組み合わせが
存在すれば用いることができる。しかし単純な混合物
は、気相及び液相の両方における成分の凝離のために冷
却及び他の装置の設計及び操作に問題を起こす。成分の
凝離の問題を避けるために、実質的一定沸騰性新規フル
オロカーボンブレンドの発見が特に望ましい。そのよう
なブレンドは成分の凝離の問題に会わないであろう。不
運なことに一定沸騰性組成物、例えば共沸混合物の形成
は予測することができず、かくして所望の性質の組み合
わせを有する組成物の検索は複雑となる。従って、パワ
ーサイクル作動液（power cycle working fluid）、
例えば冷媒、エアゾールプロペラント、熱媒、気体誘電
体、消化剤及びポリオレフィンやポリウレタンなどのポ
リマーのための発泡剤として有用な性質を有し、環境的
に安全であり得る実質的一定沸騰性組成物が緊急に求め
られている。
発明の概略 本発明は、ジフルオロメタン（HFC−32）
と1,1,1−トリフルオロエタン（HFC−143a）及びパーフ
ルオロエタン（FC−116）から成る群より選ばれるフッ
素化炭化水素を含むフッ素化化合物の、実質的一定沸騰
性組成物を目的とする。1,1,1−トリフルオロエタンを
含む本発明の組成物は、ジフルオロメタン対1,1,1−ト
リフルオロエタンの重量比が約1:99ないし99:1、通常約
10:90ないし90:10、好ましくは73:27ないし99:1又は73:
27ないし90:10である。パーフルオロエタンを含む組成
物は、ジフルオロメタン対パーフルオロエタンの重量比
が約1:99ないし37:63、好ましくは約9:91ないし18:82で
ある。特に好ましい共沸組成物は約78重量％のジフルオ
ロメタン及び約22重量％の沸点が約3448トールで約−1
7.2℃の1,1,1−トリフルオロエタンを含むか、あるいは
約11重量％のジフルオロメタン及び89重量％の沸点が約
9299トールで約−19.6℃のパーフルオロエタンを含む共
沸混合物である。
本発明の組成物はその２つのフルオロカーボン成分の
いずれよりも高い蒸気圧を示す。本発明で用いられる実
質的一定沸騰性組成物は、25℃における初期の蒸気圧が
初期の混合物の半分が蒸発した後も10％以上変化しない
ことを意味する。従って本明細書に記載の組成物は、意
図された用途における有用性を重大に失われる成分の凝
離に抵抗性である。フッ素化化合物の混合物である、本
発明の実質的一定沸騰性組成物は、パワーサイクル作動
液、例えば冷媒、エアゾールプロペラント、熱媒、気体
誘電体、消化剤及びポリオレフィンやポリウレタンなど
のポリマーのための発泡剤として特に有用である。
好ましい態様の詳細な説明 本発明の組成物で用いられるフッ素化化合物は、ハロ
カーボンの技術において従来用いられてきた命名法にお
いてHFC−32（ジフルオロメタン）及びフッ素化炭化水
素HFC−143a（1,1,1−トリフルオロエタン）又はFC−11
6（パーフルオロエタン）と工業的に同定される混合物
である。
広範囲に量の異なるフルオロカーボンを含むジフルオ
ロメタンと1,1,1−トリフルオロエタン又はパーフルオ
ロエタンの種々の混合物の相研究により、調べた温度範
囲の一定の温度で共沸混合物が形成されることが示され
る。広範囲の割合のフルオロカーボン成分を含む実質的
一定沸騰性組成物の評価に関してさらに研究すると、混
合物が成分の分別に対して抵抗性であるために組成物が
一定の温度で実質的一定沸騰性であることが結論され
る。特定のフルオロカーボン成分を開示される量で用い
ると、全く予想外に25℃という一定の温度で、初期の組
成物の50％が蒸発した後も組成物の蒸気圧が10％以上変
化しないことが示される。一定の温度における蒸気圧の
変化が小さいことは、混合物の沸点を実質的に変える程
の量で１つのフルオロカーボン成分の分離と過剰な損失
が起こらないことを示し、そのために組成物が例えば冷
媒、エアゾールプロペラント、発泡剤などの意図された
用途に特に適したものとなっている。
さらに本発明の実質的一定沸騰性新規組成物は露点圧
及び泡立ち点圧の圧力差が小さいことが研究により示さ
れる。当該技術分野において周知の通り、同一温度にお
ける露点圧及び泡立ち点圧の間の差は混合物の一定沸騰
性又は共沸混合物−様挙動の指標である。本発明の実質
的一定沸騰性組成物が示す圧力差は、いくつかの既知の
非共沸組成物のものと比較して非常に小さい。
本技術分野において十分認識されている通り、真の共
沸混合物と同成分を含む組成物には、冷却及び他の用途
のために真の共沸混合物と実質的に同等の性質を示すの
みでなく、一定沸騰性及び他の温度と圧力において沸騰
した場合に凝離又は分別しない傾向に関して真の共沸混
合物と実質的に同等の性質を示す範囲がある。
HFC−32とHFC−143a又はFC−116の実質的一定沸騰性
混合物に、組成物の共沸混合物−様性質を変えることな
く他のフルオロヒドロカーボンを加えることができる。
本発明の一定沸騰性混合物に加えることができるフルオ
ロヒドロカーボンの代表的例には、クロロジフルオロメ
タン（HCFC−22）、ペンタフルオロエタン（HFC−12
5）、1,1,2,2−テトラフルオロエタン（HFC−134）、１
−クロロ−1,1,2,2−テトラフルオロエタン（HCFC−124
a）、１−クロロ−1,2,2,2−テトラフルオロエタン（HC
FC−124）、1,1,1,2,3,3,3−ヘプタフルオロプロパン
（HFC−227ea）、1,1,1,2,2,3,3−ヘプタフルオロプロ
パン（HFC−227ca）、パーフルオロプロパン（FC−21
8）、1,1,1,2−テトラフルオロエタン（HFC−134a）、
1,1−ジフルオロエタン（HFC−125a）及びフルオロエタ
ン（HFC−161）が含まれる。例えばジフルオロメタンと
1,1,1−トリフルオロエタンの実質的一定沸騰性組成物
は組成物の合計重量に基づいて最高90重量％のペンタフ
ルオロエタンを含むことができる。
例えば冷媒として用いる場合、本発明のフルオロカー
ボン組成物中にしばしば挿入される添加物にはそのよう
な目的で用いられる従来の潤滑剤、腐食防止剤、安定剤
及び染料が含まれる。
本明細書に記載のフルオロカーボン組成物は、一定沸
騰性組成物を凝縮し、その後組成物、例えば凝縮液を冷
却するべき本体の近辺で蒸発させることにより冷却を与
えるために用いることができる。さらにこれらの組成物
は、フルオロカーボン組成物を蒸発させ、その後加熱す
るべき本体の近辺で一定沸騰性フルオロカーボン組成物
を凝縮させることにより、例えばヒートポンプにおいて
熱を与えるためにも用いることができる。
冷却及び加熱用途の他に、一定沸騰性新規フルオロカ
ーボン組成物はエアゾールプロペラント、気体誘電体、
消化剤、例えばポリオレフィン及びポリウレタンなどの
ポリマーのための発泡剤、ならびにパワーサイクル作動
液として有用である。
これらのフルオロカーボン組成物は実質的に単一の物
質として挙動するので、本発明の実質的一定沸騰性組成
物を用いることにより、成分の分別の問題及び系の操作
における取り扱いの問題を除去することができる。
本発明の好ましい態様を例示している以下の実施例を
参照することにより、本発明がさらに明確に理解される
であろう。実施例において他に指示がなければ部は重量
による。
実施例１ 組成を変化させたジフルオロメタン（HFC−32）と1,
1,1−トリフルオロエタン（HFC−143a）の混合物につき
相研究を行い、蒸気圧を−17.2℃の一定の温度で測定し
た。観察された最大圧により証明される通り共沸組成物
が得られ、以下の通りに同定された： ジフルオロメタン＝約78重量％ 1,1,1−トリフルオロエタン＝約22重量％ 蒸気圧＝−17.2℃にて約3488トール 相研究により共沸組成物は他の温度で以下の通りに変
化することが示される： （ａ）ジフルオロメタン＝約94重量％ 1,1,1−トリフルオロエタン＝約６重量％ 蒸気圧＝25℃にて約12768トール （ｂ）ジフルオロメタン＝約99重量％ 1,1,1−トリフルオロエタン＝約１重量％ 蒸気圧＝35℃にて約16588トール （ｃ）ジフルオロメタン＝約73重量％ 1,1,1−トリフルオロエタン＝約27重量％ 蒸気圧＝−50℃にて約901トール 実施例２ 組成を変化させたジフルオロメタン（HFC−32）とパ
ーフルオロエタン（FC−116）の混合物につき相研究を
行い、蒸気圧を−19.6℃の一定の温度で測定した。観察
された最大圧により証明される通り共沸組成物が得ら
れ、以下の通りに同定された： ジフルオロメタン＝約11重量％ パーフルオロエタン＝約89重量％ 蒸気圧＝−19.6℃にて約9299トール 相研究により共沸組成物は他の温度で以下の通りに変
化することが示される： （ａ）ジフルオロメタン＝約15重量％ パーフルオロエタン＝約85重量％ 蒸気圧＝25℃にて約29202トール （ｂ）ジフルオロメタン＝約18重量％ パーフルオロエタン＝約82重量％ 蒸気圧＝50℃にて約48231トール （ｃ）ジフルオロメタン＝約９重量％ パーフルオロエタン＝約91重量％ 蒸気圧＝−50℃にて約3230トール 実施例３ （ａ）ジフルオロメタン（HFC−32）と1,1,1−トリフ
ルオロエタン（HFC−143a）、ならびに（ｂ）ジフルオ
ロメタン（HFC−32）とパーフルオロエタン（FC−116）
の一定沸騰性フルオロカーボン組成物につき相研究を行
い、25℃の室温付近における気相損失（vapor phase
loss）の間の分別及び蒸気圧と組成の変化が最小である
ことを証明した。下表１及び２に示す通り、初期液体
（IQ）、最終液体（FQ）、初期蒸気（０）、最終蒸気
（１）蒸気圧、及び初期蒸気圧からの蒸気圧変化をすべ
て調べ、組成及び蒸気圧への蒸気の漏れの影響を決定し
た。
上記の表のデータは、ジフルオロカーボンと1,1,1−
トリフルオロエタンの混合物、及びジフルオロメタンと
パーフルオロエタンの混合物は実質的一定沸騰性であ
り、初期混合物の50％の蒸発に伴うジフルオロメタンと
1,1,1−トリフルオロエタンの場合の最大蒸気圧変化が
わずか2.2％であり、ジフルオロメタンとパーフルオロ
エタンの場合の最大変化がわずか9.49％であることを示
す。混合物の25℃における蒸気圧が、初期混合物の50％
が例えば蒸発により失われた後に10％以上変化しない場
合、混合物は一定沸騰性であると考えることができる。
実施例４ 変化させた量のペンタフルオロエタン（HFC−125）を
含むジフルオロメタン（HFC−32）と1,1,1−トリフルオ
ロエタン（HFC−143a）の一定沸騰性フルオロカーボン
組成物につき相研究を行い、室温近辺の25℃における気
相損失の間の分別及び蒸気圧ならびに組成の変化が最小
であることを証明した。下表３に示す通り、初期液体
（IQ）、最終液体（FQ）、初期蒸気（０）、最終蒸気
（１）蒸気圧、及び初期蒸気圧からの蒸気圧変化をすべ
て調べ、組成及び蒸気圧への蒸気の漏れの影響を決定し
た。
表３のデータは、広く変化させた量のペンタフルオロ
エタン（最高90重量％）を含むジフルオロメタンと1,1,
1−トリフルオロエタンの混合物が実質的に一定沸騰性
であり、初期混合物の50％が蒸発した時の蒸気圧の最大
変化がわずか2.1％であることを示す。
実施例５ 変化させた量の1,2,2,2−テトラフルオロエタン（HFC
−134a）を含むジフルオロメタン（HFC−32）と1,1,1−
トリフルオロエタン（HFC−143a）の一定沸騰性フルオ
ロカーボン組成物につき相研究を行い、室温付近の25℃
における気相損失の間の分別及び蒸気圧ならびに組成の
変化が最小であることを証明した。下表４に示す通り、
初期液体（IQ）、最終液体（FQ）、初期蒸気（０）、最
終蒸気（１）蒸気圧、及び初期蒸気圧からの蒸気圧変化
をすべて調べ、組成及び蒸気圧への蒸気の漏れの影響を
決定した。
表４のデータは、最高40重量％の広く変化させた量の
1,2,2,2−テトラフルオロエタンを含むジフルオロメタ
ンと1,1,1−トリフルオロエタンの混合物が実質的に一
定沸騰性であり、初期混合物の50％が蒸発した時の蒸気
圧の最大変化がわずか9.6％であることを示す。
実施例６ ペンタフルオロエタン（HFC−125）を含むジクロロメ
タン（HFC−32）と1,1,1−トリフルオロエタン（HCFC−
143a）の実質的一定沸騰性混合物の冷却性の評価を表５
に示し、冷媒（Ｒ−502）、クロロジフルオロメタン（H
CFC−22）及びペンタフルオロエタン（HFC−125）と比
較する。
容量は、蒸発器における冷媒の１循環当たりの冷媒の
エンタルピー変化、すなわち蒸発器において時間当たり
に冷媒により除去される熱を意味する。
性能係数（C.O.P.）は、圧縮器の仕事に対する真の冷
却効果の比率である。それは冷却エネルギー効率の尺度
である。
表４に示される実質的一定沸騰性混合物は、100％の
等エントロピー効率（isoentropy efficiency）におい
て3.5立方フィートを置換する圧縮器に基づく。表５に
示す通り、ジフルオロメタン、1,1,1−トリフルオロエ
タン及びペンタフルオロエタンの混合物を含む組成物
は、ペンタフルオロエタンと比較して容量を向上させ、
混合物の排出温度はクロロジフルオロメタンより低く、
それはおそらく圧縮器の寿命を長くするであろう。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 101:00 Ｃ０８Ｌ 101:00 (56)参考文献 特開 平３−170586（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−70769（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−239450（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C09K 5/04 A62D 1/08 C09K 3/30 C08J 9/14 ＣＡ（ＳＴＮ) ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ)

Claims (7)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】ジフルオロメタンおよびパーフルオロエタ
    ンを含み、ジフルオロメタン対パーフルオロエタンの重
    量比が1:99ないし37:63である実質的一定沸騰性組成
    物。
  2. 【請求項２】ジフルオロメタン対パーフルオロエタンの
    重量比が9:91ないし18:82である請求項１に記載の組成
    物。
  3. 【請求項３】ジフルオロメタン対パーフルオロエタンの
    重量比が11:89である請求項１に記載の組成物。
  4. 【請求項４】沸点が1240kPa（9299トール）で−19.6℃
    である請求項３に記載の組成物。
  5. 【請求項５】ジフルオロメタン、1,1,1−トリフルオロ
    エタンおよびペンタフルオロエタンの混合物であり、ジ
    フルオロメタン対1,1,1−トリフルオロエタンの重量比
    が1:99ないし99:1であり、最高で90重量％のペンタフル
    オロエタンを含有する実質的一定沸騰性組成物。
  6. 【請求項６】ジフルオロメタン、1,1,1−トリフルオロ
    エタン及び1,1,1,2−テトラフルオロエタンを含む組成
    物であって、ジフルオロメタン対1,1,1−トリフルオロ
    エタンの重量比が1:99ないし99:1であり、該組成物が最
    高で15重量％の1,1,1,2−テトラフルオロエタンを含有
    する実質的一定沸騰性組成物。
  7. 【請求項７】請求項１〜６のいずれか１つに記載の組成
    物を凝縮させ、その後冷却すべき物体の近辺で該組成物
    を蒸発させることを特徴とする冷却方法。
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