JP3361639B2 - 耐光性樹脂組成物 - Google Patents

耐光性樹脂組成物

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JP3361639B2 JP33966294A JP33966294A JP3361639B2 JP 3361639 B2 JP3361639 B2 JP 3361639B2 JP 33966294 A JP33966294 A JP 33966294A JP 33966294 A JP33966294 A JP 33966294A JP 3361639 B2 JP3361639 B2 JP 3361639B2
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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、耐光性樹脂組成物に関
し、さらに詳しくは、ポリフェニレンエーテル(以下、
PPEということがある)系の耐光性樹脂組成物に関す
る。
【0002】
【従来の技術およびその課題】多くの重合体は、光に暴
露されると変色するという好ましくない性質をもってい
る。特にPPE系樹脂は、その優れた耐熱性、機械的強
度等の特性の故に多くの電気・電子部品、自動車部品等
の内外部パーツに使用されているが、その耐光性はかな
り悪く、多くのハウジング用途では、塗装を行わないと
使用が困難である。しかしながら、最近の傾向として塗
膜の薄肉化の要求が大きくなり、母材であるPPE系樹
脂に耐光性が求められるようになってきた。
【0003】PPE系樹脂または、これをスチレン、ハ
イインパクトポリスチレン(HIPS)、SBS、S
B、SEBS、SES、SEP、SEPS系重合体など
で強化した樹脂組成物に、紫外線吸収剤、ヒンダードア
ミン系ラジカル捕捉剤、エポキシ系化合物を添加し、そ
の光安定性を高めようとする試みがなされた(高分子劣
化崩壊のトラブル対策と最新の改質安定化技術、第93〜
97頁、昭和56年、経営開発センター出版部)。しかし、
この方法では、これらの添加剤が同時に可塑剤としても
働いてしまうという不都合が生じる。すなわち、光安定
効果を高めるために添加剤の量を増すと可塑性により熱
変形温度が低下してしまい、そこで、その用途により要
求される熱変形温度を得るためにさらにPPE系樹脂を
添加すると、耐光性が再び悪くなるという悪循環が生じ
ていた。また、これらの添加剤は、添加量わずか2%程
度でその光安定性の効果が飽和してしまうという問題も
ある。
【0004】一方、PPE系樹脂に、0.001 〜0.2 重量
%のアントラピリドン染料、0.001〜0.5 重量%のキノ
フタロン染料を添加して耐光性を改善した組成物が知ら
れている(特公平5-86431 号公報)。この技術は、紫外
線に暴露されたとき退色を示す上記染料をPPE系樹脂
に添加することにより、PPE系樹脂の光変色を見かけ
上相殺するものである。しかし、この方法は、十分な光
変色抑制のためには、より多くのこれら染料の添加が必
要となり、このことは、プラスチックの調色過程におい
てより濃い補色顔料(チタン、ブラック、その他の顔
料)による補正を必要とする。補色顔料のこのような多
量の添加は、PPE系樹脂の機械的強度の低下をもたら
し、実質、実用的用途に使用することは困難である。
【0005】本発明は、優れた耐光性を有するPPE系
樹脂組成物を提供することを目的とする。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、PPE系
の耐光性樹脂組成物について鋭意検討を重ねた結果、P
PE系樹脂に、紫外線吸収剤および紫外線に暴露された
とき退色を示す着色剤を組合せて配合すると、著しく耐
光性に優れた組成物が得られることを見出し、本発明に
到達した。
【0007】すなわち本発明は、 (A)ポリフェニレンエーテル系樹脂またはこれとポリ
スチレン系樹脂100 重量部、 (B)紫外線吸収剤0.1 〜10重量部、および (C)モノアゾ系黄色顔料およびアンスラキノン系赤色
染料から選択される、紫外線に暴露されたとき退色を示
す着色剤0.001 〜5重量部を含む耐光性樹脂組成物を提
供するものである。
【0008】本発明においては、PPE系樹脂は公知の
ものが使用できる。PPE系樹脂とは、例えば一般式
(I):
【0009】
【化1】 (式中R1 ,R2 ,R3 およびR4 はそれぞれ独立し
て、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アルコキシ
基およびハロゲン原子とフェニル環との間に少くとも2
個の炭素原子を有するハロアルキル基またはハロアルコ
キシ基で第3級α‐炭素を含まないものから選ばれた一
価置換基を表し、nは重合度を表わす整数である)で示
される重合体の総称であって、上記一般式で示される重
合体の一種単独であっても、二種以上が組合わされた共
重合体であってもよい。好ましい具体例ではR1 および
2 が炭素原子数1〜4のアルキル基であり、R3 およ
びR4 が水素原子もしくは炭素原子数1〜4のアルキル
基である。例えばポリ(2,6‐ジメチル‐1,4 ‐フェニレ
ン)エ―テル、ポリ(2,6‐ジエチル‐1,4 ‐フェニレ
ン)エ―テル、ポリ(2‐メチル‐6‐エチル‐1,4 ‐
フェニレン)エ―テル、ポリ(2‐メチル‐6‐プロピ
ル‐1,4 ‐フェニレン)エ―テル、ポリ(2,6‐ジプロピ
ル‐1,4 ‐フェニレン)エ―テル、ポリ(2‐エチル‐
6‐プロピル‐1,4 ‐フェニレン)エ―テル、などが挙
げられる。またPPE共重合体としては上記ポリフェニ
レンエ―テル繰返し単位中にアルキル三置換フェノ―ル
例えば 2,3,6‐トリメチルフェノ―ルを一部含有する共
重合体を挙げることができる。またこれらのPPEに、
スチレン系化合物がグラフトした共重合体であってもよ
い。スチレン系化合物グラフト化ポリフェニレンエ―テ
ルとしては上記PPEにスチレン系化合物として、例え
ばスチレン、α‐メチルスチレン、ビニルトルエン、ク
ロロスチレンなどをグラフト重合して得られる共重合体
である。
【0010】本発明においては、成分(A)は上記した
ポリフェニレンエーテル系樹脂またはこれとポリスチレ
ン系樹脂である。ポリスチレン系樹脂はそれ自体公知で
あり、一般式(II):
【0011】
【化2】 (式中Rは水素原子または炭素原子数1〜4のアルキル
基であり、Zはハロゲン原子または炭素原子数1〜4の
アルキル基である置換基を表し、xは0〜5の整数であ
る)で示される芳香族ビニル化合物から誘導された繰返
し構造単位を、その重合体中に少くとも25重量%以上有
するものでなければならない。かかるスチレン系重合体
としては、スチレンもしくはその誘導体例えばp‐メチ
ルスチレン、α‐メチルスチレン、α‐メチル‐p‐メ
チルスチレン、クロロスチレン、ブロモスチレン等の単
独重合体および共重合体が挙げられる。また、上記した
芳香族ビニル化合物を70〜99重量%と、ジエンゴム1〜
30重量%とからなるゴム変性ポリスチレン(HIPS)
を使用することができる。HIPSを構成するジエンゴ
ムとしては、ブタジエン、イソプレン、クロロプレン等
の共役ジエン系化合物の単独重合体、共役ジエン系化合
物と不飽和ニトリル化合物または芳香族ビニル化合物と
の共重合体さらには天然ゴムなどが挙げられ、1種また
は2種以上用いることができる。特にポリブタジエン、
ブタジエン‐スチレン共重合体が好ましい。HIPS
は、乳化重合、懸濁重合、塊状重合、溶液重合またはそ
れらの組合せの方法により得られる。
【0012】またPS系樹脂には、スチレン系共重合体
エラストマーが含まれていてもよい。スチレン系共重合
体エラストマーとしては、スチレン‐ブタジエン系共重
合体、スチレン‐イソプレン系共重合体およびそれぞれ
の二重結合を90%以上水素添加したスチレン系共重合
体エラストマーが挙げられる。具体的には、例えばスチ
レン‐ブタジエンブロック共重合体(SBS)、スチレ
ン‐イソプレンブロック共重合体(SIS)、スチレン
‐エチレン‐プロピレンブロック共重合体(SEP)、
スチレン‐エチレン‐ブタジエンブロック共重合体(S
EB)、水素化SBS(SEBS)、水素化SIS(S
EPS)およびそれらのラジアルランダムブロック共重
合体(水添)等が挙げられる。
【0013】PPE系樹脂とPS系樹脂とは任意の割合
で配合できるが、通常その配合比率はPPE系樹脂10〜
100 重量部に対してPS系樹脂90〜0重量部である。好
ましくは、PPE系樹脂1〜99重量部に対してPS系樹
脂99〜1重量部である。
【0014】成分(A)として、PPE系樹脂1〜99重
量部およびHIPS99〜1重量部から成るもの、あるい
は、PPE系樹脂1〜99重量部、HIPS99〜1重量部
ならびに、スチレン‐ブタジエン系共重合体、スチレン
‐イソプレン系共重合体およびそれぞれの二重結合を90
%以上水素添加したスチレン系共重合体エラストマーか
ら選択されるエラストマー0.1 〜50重量部から成るもの
が好ましく使用できる。
【0015】(B)紫外線吸収剤としては、ベンゾトリ
アゾール系紫外線吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収
剤、サリチレート系紫外線吸収剤などが挙げられる。
【0016】ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤は、例
えば一般式(III) :
【0017】
【化3】 (Ra は、水素原子、ハロゲン原子または炭素原子数1
〜10個の脂肪族もしくは脂環式炭化水素基であり、Rb
は水素原子、炭素原子数1〜10個の脂肪族もしくは脂環
式炭化水素基、または芳香族炭化水素基である)で示さ
れる。脂肪族炭化水素基としては、アルキル基、アルケ
ニル基が挙げられ、脂環式基としてはシクロアルキル基
が挙げられ、芳香族炭化水素基としては、アリール基
(置換もしくは非置換のフェニル、ナフチル等)、アラ
ルキル基(ベンジル、フェネチル等)、アルカリール基
(トルイル、キシリル等)が挙げられる。このようなベ
ンゾトリアゾール系紫外線吸収剤は公知であり、例えば
アデカアーガス社からUV5411として市販されている。
【0018】ベンゾフェノン系紫外線吸収剤は、例えば
一般式(IV):
【0019】
【化4】 (Rc およびRd はそれぞれ独立して、水素原子、水酸
基、または炭素原子数1〜6個のアルコキシ基である)
で示される。このようなベンゾフェノン系紫外線吸収剤
は公知であり、例えばサイナミット社からUV531 として
市販されている。
【0020】サリチレート系紫外線吸収剤としては、例
えばフェニルサリチレート、p-t-ブチルフェニルサリチ
レート、p-オクチルフェニルサリチレートなどが挙げら
れる。
【0021】上記した(B)紫外線吸収剤は、成分
(A)100 重量部に対して、0.1 重量部以上、好ましく
は0.3 重量部以上、かつ10重量部以下、好ましくは4.0
重量部以下配合される。(B)紫外線吸収剤の量が少な
すぎると耐光性改善効果が不十分であり、また多すぎる
とその効果が飽和してしまうばかりでなく、樹脂の有す
る耐熱性、熱変形温度を著しく低下させてしまう。
【0022】次に、成分(C)は、モノアゾ系黄色顔料
およびアンスラキノン系赤色染料から選択される、紫外
線に暴露されたとき退色を示す着色剤である。具体的に
は、モノアゾ系黄色顔料として、日本化薬(株)から市
販されているピグメントイエロー142 カヤセットイエ
ローER2Rが挙げられ、アンスラキノン系赤色染料とし
て、三菱化成工業(株)から市販されているソルベント
レッド 52 ダイヤレジンレッド H5Bが挙げられる。特
に好ましくは、黄色顔料および赤色染料を併用する。そ
の際、黄色顔料1重量部に対して赤色染料0.2 〜0.8 重
量部使用するのが好ましい。成分(C)は、成分(A)
100 重量部に対して、0.001 重量部以上、好ましくは0.
01重量部以上、かつ5重量部以下、好ましくは1.0 重量
部以下配合される。(C)の量が少なすぎると耐光性改
善効果が不十分であり、また多すぎると物性、特に樹脂
の有する機械的強度が低下してしまう。
【0023】本発明の組成物には、任意的に(D)白色
顔料および/または(E)群青を含むことができる。こ
れらの成分は、樹脂組成物の機械的強度を保持するとい
う点からは含まれないのが好ましいが、実用的には、色
調を調整するためにやむをえず使用されることがある。
【0024】(D)白色顔料は、成分(A)100 重量部
に対して10重量部以下の量であれば含むことができる。
含まれる場合には、通常(A)100 重量部に対して0.1
重量部以上である。白色顔料としては、例えばルチル型
酸化チタン、アナターゼ型酸化チタン等の酸化チタン
(TiO2 );酸化亜鉛;酸化鉛などが挙げられる。好
ましくはTiO2 である。
【0025】(E)群青すなわちウルトラマリンは、
(A)100 重量部に対して2.2 重量部以下であれば含む
ことができる。好ましくは1重量部以下である。含まれ
る場合には、通常(A)100 重量部に対して0.1 重量部
以上である。
【0026】本発明の組成物にはまた、任意的に、流動
性改質材を成分(A)〜(E)の合計100 重量部に対し
て0.3 〜30重量部含むことができる。流動性改質材とし
ては、例えばステアリン酸系滑剤、石油樹脂系滑剤、石
炭樹脂系滑剤、スチレン系滑剤およびその水素添加物を
含むものなどが挙げられる。
【0027】本発明の組成物にはまた、任意的に、ヒン
ダードアミン系ラジカル捕捉剤、エポキシ系化合物等を
添加することができる。好ましくは成分(A)〜(E)
の合計100 重量部に対して、ヒンダードアミン系ラジカ
ル捕捉剤が10重量部以下、エポキシ系化合物が10重量部
以下配合される。好ましい下限値は特に限定されない
が、ヒンダードアミン系ラジカル捕捉剤が0.1 重量部以
上、エポキシ系化合物が0.1 重量部以上である。ヒンダ
ードアミン系ラジカル捕捉剤は、公知のものが使用で
き、例えばアデカアーガス社から、アデカスタブLA-62
、LA-63 、LA-77 、LA-82 、LA-87 として市販されて
いるものを好ましく使用できる。エポキシ系化合物とし
ては、例えば3,4-エポキシシクロヘキシルメチル-3',4'
- エポキシシクロヘキサンカルボキシレートなど1,2,3-
官能性のエポキシ化合物が挙げられる。本発明の組成物
にはまた、任意的に、リン系またはハロゲン系難燃剤を
成分(A)100 重量部に対して40重量部以下の量含むこ
とができる。好ましくは1重量部以上配合される。リン
系難燃剤としては、例えばトリフェニルホスフェート、
テトラフェニルダイホスフェート、テトラクレジルダイ
ホスフェート、BPAテトラフェニルダイホスフェート
等が挙げられ、ハロゲン系難燃剤としては、例えばブロ
ム化スチレン、ブロム化エポキシ等が挙げられる。
【0028】本発明の組成物にはさらに、その物性を損
なわない限りにおいて、その目的に応じて樹脂の混合
時、成形時に、慣用の他の添加剤、例えば補強剤(ガラ
ス繊維(GF)、炭素繊維、タルク、マイカ、チタン酸
カリウム繊維など)、充填剤(カ―ボンブラック、シリ
カなど)、耐熱剤、酸化劣化防止剤、耐候剤、滑剤、離
型剤、結晶核剤、可塑剤、流動性改良剤、帯電防止剤等
を添加することができる。
【0029】本発明の樹脂組成物を製造するための方法
に特に制限はなく、通常の方法が満足に使用できる。し
かしながら一般に溶融混合法が望ましい。少量の溶剤の
使用も可能であるが、一般に必要ない。装置としては特
に押出機、バンバリ―ミキサ―、ロ―ラ―、ニ―ダ―等
を例として挙げることができ、これらを回分的または連
続的に運転する。成分の混合順は特に限定されない。
【0030】
【実施例】以下、実施例により本発明をさらに詳しく説
明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【0031】なお、実施例においては次の化合物を使用
した。 成分(A) PPE:固有粘度(クロロホルム、25℃)0.46dl/g
のポリ(2,6- ジメチル-1,4- フェニレン)エ−テル(日
本ジーイープラスチックス社製) HIPS:ハイインパクトポリスチレン、商標;トーポ
レックス 870ST、三井東圧化学株式会社製 SEBS:水素化スチレン‐ブタジエン(SBS)ブロ
ック共重合体、クレイトン G1651 、シェル社製 (B)紫外線吸収剤 UV−1:ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、アデカ
アーガス社製、UV5411 UV−2:ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、サイナミッ
ト社製、UV531 (C)紫外線に暴露されたとき退色を示す着色剤 Pig−1:ピグメントイエロー 142 カヤセットイエ
ロー EL2R 、日本化薬(株)製 Pig−2:ソルベントレッド 52 ダイヤレジンレッ
ド H5B、三菱化成工業(株)製 任意成分 (D)白色顔料 TiO2 (E)群青(ウルトラマリン):第一化成(株)製 その他の成分 CB:カーボンブラック、三菱化学(株)製 ベンガラ:戸田工業(株)製 Hals:ヒンダードアミンラジカル捕捉剤、サンケミ
カル(株)製 エポキシ化合物:Colloxide 2021P 、ダイセル化学
(株)製実施例1〜2 表1に示す割合(重量比)の各成分に、さらにヒンダー
ドアミンラジカル捕捉剤およびエポキシ化合物を、それ
ぞれ成分(A)100 重量部に対して1重量部および0.5
重量部配合したものを、2軸押出機を用いて、シリンダ
ー設定温度280℃で混練し、ペレットを作成した。この
ペレットを射出成形機を用いて、シリンダー設定温度26
0 ℃で射出成形し、試験片を作成した。これについて耐
光性試験を行った。結果を表1に示す。
【0032】なお、耐光性試験は、耐光性試験器サンシ
ャインウェザーOメーターを用いて、降雨条件にて40
0時間暴露後の色差ΔEおよび黄変度ΔYIを求めた。比較例1〜4 成分(C)を使用せずに(比較例1では成分(B)も使
用せずに)、それに代わる一般的な、紫外線に暴露され
たとき退色しない顔料であるTiO2 、カーボンブラッ
ク、群青およびベンガラを組合せて用いて、実施例1〜
2と同一色に調色を行い、色の差による結果のバラツキ
をなくした。これから実施例1〜2と同様にしてペレッ
トを押出し、ついで射出成形した。実施例1〜2と同様
にして耐光性試験を行い、結果を表1に示した。比較例5 成分(B)を使用しなかった他は実施例1および2と同
様にしてペレットを押出し、ついで射出成形した。実施
例1〜2と同様にして耐光性試験を行い、結果を表1に
示した。
【0033】
【表1】 表1から、実施例1および2を比較すると、(B) 紫外線
吸収剤の種類による効果の差は認められないことがわか
る。(B) 紫外線吸収剤および(C) 紫外線に暴露されたと
き退色を示す着色剤の両方を含有しない比較例1では明
らかに耐光性が著しく悪い。比較例2〜4では、(C) 紫
外線に暴露されたとき退色を示す着色剤は配合せず、
(B) 紫外線吸収剤のみを使用しており、その量を1.0 、
2.0 、3.0(各重量部)と増加させているが、耐光性
は、2.0 重量部で飽和状態になり、添加量を増やしても
それ以上の耐光性は得られないことが分かる。一方、
(B) 紫外線吸収剤は含まず、(C) 紫外線に暴露されたと
き退色を示す着色剤のみを配合した比較例5では、十分
な耐光性を示していない。これに対して、(B) 紫外線吸
収剤および(C) 紫外線に暴露されたとき退色を示す着色
剤を組合せて使用している実施例1および2では、どち
らか一方のみを配合した比較例に比較して、予期できな
いほど優れた耐光性を示し、相乗効果が認められる。
【0034】実施例3〜5および比較例6 ここでは、(C) 紫外線に暴露されたとき退色を示す着色
剤の含有量を増加させたときの、耐光性効果の変化およ
び物性の変化を調べた。各例は、その他の顔料の量を調
整して色目を同一色としてある。各例共に、表2に示す
各成分以外は実施例1と同一の組成を有しており、各成
分を実施例1と同様にして押出してペレットを作成し、
次いで射出成形して試験片を得た。これについて、耐光
性試験を行い、また、アイゾット衝撃強度を測定した。
なお、アイゾット衝撃強度は、ASTM D256に従
って、1/8 インチバー、ノッチ付きで、室温および-30
℃において測定した。
【0035】
【表2】
【0036】表2より、(C) 紫外線に暴露されたとき退
色を示す着色剤の含有量が増加するにつれて、耐光性が
改善されていることが分かる。しかしながら、(C) 紫外
線に暴露されたとき退色を示す着色剤を高濃度にするに
つれて、色目を同一色とするために用いるTiO2 、群
青等の補色顔料の量が増加してしまい、TiO2 の量に
して10重量%を超えると、アイゾット衝撃強度、特に低
温(-30 ℃)におけるアイゾット衝撃強度が急激に低下
し、実用外のレベルになってしまう。したがって、(B)
紫外線吸収剤および(C) 紫外線に暴露されたとき退色を
示す着色剤の組合せの効果を最大限にし、かつ優れた物
性を維持するためには、白色顔料(TiO2 )の量が10
重量部以下で群青の量が2.2 重量部以下とする必要があ
ることがわかる。
【0037】
【発明の効果】本発明の樹脂組成物は、優れた耐光性を
有し、しかも優れた物性が保持されているので、エンジ
ニアリングプラスチックスとして工業的に非常に有用で
ある。特に、電気・電子部品、自動車内外装部品などの
ハウジング用途において有用である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI C08L 25/04 C08L 25/04 //(C08L 25/04 71:12 71:12 51:00 51:00 53:00 53:00) (56)参考文献 特開 平8−27308(JP,A) 特開 平5−306368(JP,A) 特公 平5−86431(JP,B2) 特表 昭59−502146(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) C08L 71/12 C08K 3/00 - 5/00 C08L 25/04 - 25/14 WPI(DIALOG)

Claims (10)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 (A)ポリフェニレンエーテル系樹脂ま
    たはこれとポリスチレン系樹脂100 重量部、 (B)紫外線吸収剤0.1 〜10重量部、および (C)モノアゾ系黄色顔料およびアンスラキノン系赤色
    染料から選択される、紫外線に暴露されたとき退色を示
    す着色剤0.001 〜5重量部を含む耐光性樹脂組成物。
  2. 【請求項2】 成分(A)が、ポリフェニレンエーテル
    系樹脂1〜99重量部およびポリスチレン系樹脂99〜1重
    量部から成る請求項1記載の組成物。
  3. 【請求項3】 成分(A)が、ポリフェニレンエーテル
    系樹脂1〜99重量部、ハイインパクトポリスチレン99〜
    1重量部ならびに、スチレン‐ブタジエン系共重合体、
    スチレン‐イソプレン系共重合体およびそれぞれの二重
    結合を90%以上水素添加したスチレン系共重合体エラス
    トマーから選択されるエラストマー0.1 〜50重量部から
    成る請求項1または2記載の組成物。
  4. 【請求項4】 成分(B)紫外線吸収剤が、ベンゾトリ
    アゾール系紫外線吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収
    剤およびサリチレート系紫外線吸収剤から選択される請
    求項1〜3のいずれか1項記載の組成物。
  5. 【請求項5】 さらに、成分(A)100 重量部に対して
    10重量部以下の量で(D)白色顔料が含まれる請求項1
    のいずれか1項記載の組成物。
  6. 【請求項6】 (D)白色顔料がTiO2 である請求項
    記載の組成物。
  7. 【請求項7】 さらに、成分(A)100 重量部に対して
    2.2 重量部以下の量で(E)群青が含まれる請求項1〜
    のいずれか1項記載の組成物。
  8. 【請求項8】 さらに、成分(A)〜(E)の合計100
    重量部に対して、流動性改質材0.3 〜30重量部が含まれ
    る請求項1〜のいずれか1項記載の組成物。
  9. 【請求項9】 さらに、成分(A)〜(E)の合計100
    重量部に対して、ヒンダードアミン系ラジカル捕捉剤0.
    1 〜10重量部および、エポキシ系化合物0.1〜10重量部
    が含まれる請求項1〜のいずれか1項記載の組成物。
  10. 【請求項10】 さらに、成分(A)100 重量部に対し
    て、リン系またはハロゲン系難燃剤1〜40重量部が含ま
    れる請求項1〜のいずれか1項記載の組成物。
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