JP3357030B2 - 樹脂分散有機半導体膜を用いた増倍素子 - Google Patents
樹脂分散有機半導体膜を用いた増倍素子Info
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、有機光エレクトロ
ニクスデバイスに関し、特に、光導電性有機半導体によ
る光電流増倍現象を利用した光電流増倍素子、及びさら
に有機電界発光層を備えて光−光変換光を得る光−光変
換素子、並びにこれらの素子の製造方法に関する。
ニクスデバイスに関し、特に、光導電性有機半導体によ
る光電流増倍現象を利用した光電流増倍素子、及びさら
に有機電界発光層を備えて光−光変換光を得る光−光変
換素子、並びにこれらの素子の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】これまでに、有機顔料の真空蒸着膜を光
電流増倍層とし、それを２枚の金属電極で挟んだ素子に
おいて、光電流量子収率が１万を越えるような光電流増
倍現象が報告されている（M.Hiramoto, T. Imahigashi,
and M. Yokoyama, Appl. Phys. Lett., 64, 187 (199
4)参照）。しかし、このような有機材料における光電流
増倍現象は、光電流増倍層として真空蒸着によって作成
した有機薄膜を用いた素子においてのみ観測されてい
た。
電流増倍層とし、それを２枚の金属電極で挟んだ素子に
おいて、光電流量子収率が１万を越えるような光電流増
倍現象が報告されている（M.Hiramoto, T. Imahigashi,
and M. Yokoyama, Appl. Phys. Lett., 64, 187 (199
4)参照）。しかし、このような有機材料における光電流
増倍現象は、光電流増倍層として真空蒸着によって作成
した有機薄膜を用いた素子においてのみ観測されてい
た。
【０００３】また、有機顔料からなる光電流増倍層に有
機電界発光（有機ＥＬ）膜を積層一体化して、光の波長
変換と光増幅を行なう光−光変換素子も報告されている
（T.Katsume, M.Hiramoto, and M. Yokoyama, Appl. Ph
ys. Lett., 64, 2546 (1994), 及び M. Hiramoto, T.Ka
tsume, and M. Yokoyama, Opt. Rev., 1, 82 (1994)を
参照）。この場合も、その光電流増倍層は有機顔料の真
空蒸着膜である。
機電界発光（有機ＥＬ）膜を積層一体化して、光の波長
変換と光増幅を行なう光−光変換素子も報告されている
（T.Katsume, M.Hiramoto, and M. Yokoyama, Appl. Ph
ys. Lett., 64, 2546 (1994), 及び M. Hiramoto, T.Ka
tsume, and M. Yokoyama, Opt. Rev., 1, 82 (1994)を
参照）。この場合も、その光電流増倍層は有機顔料の真
空蒸着膜である。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】上述した従来の真空蒸
着法による光電流増倍層としての有機薄膜は、膜の不均
一性のためにピンホールが発生して上部電極と下部電極
が導通する確率が高くなるため、大面積化が困難であっ
た。また、光電流増倍層の成膜法としての真空蒸着法
は、真空にするための大規模な装置を必要とする。本発
明の第１の目的は、上部電極と下部電極との間の導通が
起こりにくく大面積化が可能な、光電流増倍素子や光−
光変換素子などの増倍素子を提供することである。本発
明の第２の目的は、そのような増倍素子を容易に製造す
る方法を提供することである。
着法による光電流増倍層としての有機薄膜は、膜の不均
一性のためにピンホールが発生して上部電極と下部電極
が導通する確率が高くなるため、大面積化が困難であっ
た。また、光電流増倍層の成膜法としての真空蒸着法
は、真空にするための大規模な装置を必要とする。本発
明の第１の目的は、上部電極と下部電極との間の導通が
起こりにくく大面積化が可能な、光電流増倍素子や光−
光変換素子などの増倍素子を提供することである。本発
明の第２の目的は、そのような増倍素子を容易に製造す
る方法を提供することである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明の増倍素子は光電
流増倍素子と光−光変換素子を含んでいる。その光電流
増倍素子は、図１に概略的に示されるように、光導電性
有機半導体を樹脂に分散させた樹脂分散有機半導体層３
と、この樹脂分散有機半導体層３の表面と裏面に設けら
れた電極４，２とを備えたものである。１はガラス基板
で、電極２，４のいずれの側にあってもよいが、ここで
は電極２を支持する側に設けられているものとする。そ
して、電極２，４によって樹脂分散有機半導体層３に電
源７により電圧を印加させた状態で樹脂分散有機半導体
層３に光１８を照射することにより、増倍された量子収
率で光照射誘起電流を得るものである。光１８は電極
２，４のいずれの側から照射してもよく、少なくとも光
が照射される側の電極はその光に対して透過性のもので
ある必要がある。
流増倍素子と光−光変換素子を含んでいる。その光電流
増倍素子は、図１に概略的に示されるように、光導電性
有機半導体を樹脂に分散させた樹脂分散有機半導体層３
と、この樹脂分散有機半導体層３の表面と裏面に設けら
れた電極４，２とを備えたものである。１はガラス基板
で、電極２，４のいずれの側にあってもよいが、ここで
は電極２を支持する側に設けられているものとする。そ
して、電極２，４によって樹脂分散有機半導体層３に電
源７により電圧を印加させた状態で樹脂分散有機半導体
層３に光１８を照射することにより、増倍された量子収
率で光照射誘起電流を得るものである。光１８は電極
２，４のいずれの側から照射してもよく、少なくとも光
が照射される側の電極はその光に対して透過性のもので
ある必要がある。
【０００６】本発明の光−光変換素子は、図２に概略的
に示されるように、光導電性有機半導体を樹脂に分散さ
せた樹脂分散有機半導体層３及びこの樹脂分散有機半導
体層３に積層一体化させた有機電界発光層１０からなる
積層体１２を備えている。この積層体１２の樹脂分散有
機半導体層３上には電極２、有機電界発光層１０上には
電極４が設けられている。有機電界発光層１０と電極４
の間には、図示のように、ホール輸送層１１が介在して
いることが好ましい。この光−光変換素子においても、
ガラス基板１は電極２，４のいずれの側にあってもよい
が、ここでは電極２を支持する側に設けられているもの
とする。電極２，４によってホール輸送層１１を介して
積層体１２に電源７により電圧を印加させた状態で樹脂
分散有機半導体層３に光１８を照射することにより、有
機電界発光層１０から光−光変換光２０を得るものであ
る。１８’はこの素子への入射光１８のうちの透過光を
表わしている。
に示されるように、光導電性有機半導体を樹脂に分散さ
せた樹脂分散有機半導体層３及びこの樹脂分散有機半導
体層３に積層一体化させた有機電界発光層１０からなる
積層体１２を備えている。この積層体１２の樹脂分散有
機半導体層３上には電極２、有機電界発光層１０上には
電極４が設けられている。有機電界発光層１０と電極４
の間には、図示のように、ホール輸送層１１が介在して
いることが好ましい。この光−光変換素子においても、
ガラス基板１は電極２，４のいずれの側にあってもよい
が、ここでは電極２を支持する側に設けられているもの
とする。電極２，４によってホール輸送層１１を介して
積層体１２に電源７により電圧を印加させた状態で樹脂
分散有機半導体層３に光１８を照射することにより、有
機電界発光層１０から光−光変換光２０を得るものであ
る。１８’はこの素子への入射光１８のうちの透過光を
表わしている。
【０００７】この光−光変換素子では、光１８は電極２
を通して樹脂分散有機半導体層３に照射されるので、電
極２はその照射光に対して透過性でなくてはならない。
また、光−光変換光２０は有機電界発光層１０からホー
ル輸送層１１及び電極４を通して取り出されるので、ホ
ール輸送層１１と電極４はその光２０に対して透過性で
なくてはならない。
を通して樹脂分散有機半導体層３に照射されるので、電
極２はその照射光に対して透過性でなくてはならない。
また、光−光変換光２０は有機電界発光層１０からホー
ル輸送層１１及び電極４を通して取り出されるので、ホ
ール輸送層１１と電極４はその光２０に対して透過性で
なくてはならない。
【０００８】光導電性有機半導体とは、光が照射されな
い状態では絶縁性であり、光照射により導電性になる有
機化合物である。一般に、樹脂分散膜は真空蒸着膜に比
べて膜の均一性が高いため、上部電極と下部電極が導通
する確率が少なく、機械的強度が大きい。そのため、本
発明における樹脂分散有機半導体層を用いた光電流増倍
素子や光−光変換素子は、大面積の素子を作成すること
が可能であるという特徴を有する。
い状態では絶縁性であり、光照射により導電性になる有
機化合物である。一般に、樹脂分散膜は真空蒸着膜に比
べて膜の均一性が高いため、上部電極と下部電極が導通
する確率が少なく、機械的強度が大きい。そのため、本
発明における樹脂分散有機半導体層を用いた光電流増倍
素子や光−光変換素子は、大面積の素子を作成すること
が可能であるという特徴を有する。
【０００９】本発明の製造方法では、これらの光電流増
倍素子や光−光変換素子を製造する際に、樹脂分散有機
半導体層を形成する工程が、光導電性有機半導体と樹脂
を溶媒中で混合した液を電極基板上にスピンコート法や
バーコート法（基板上に塗布した分散液を、溝のついた
金属棒によって薄く引き延ばすことによって、大面積の
均一な膜を形成する方法）によって塗布して成膜する工
程である。この工程により、真空プロセスを必要とする
ことなく、簡便に有機半導体層を成膜することができ
る。
倍素子や光−光変換素子を製造する際に、樹脂分散有機
半導体層を形成する工程が、光導電性有機半導体と樹脂
を溶媒中で混合した液を電極基板上にスピンコート法や
バーコート法（基板上に塗布した分散液を、溝のついた
金属棒によって薄く引き延ばすことによって、大面積の
均一な膜を形成する方法）によって塗布して成膜する工
程である。この工程により、真空プロセスを必要とする
ことなく、簡便に有機半導体層を成膜することができ
る。
【００１０】また、真空蒸着においては、複数の材料を
混合することは蒸着速度を精密に制御する必要があるこ
とから極めて困難なのに対して、本発明における樹脂分
散有機半導体層を用いた光電流増倍素子や光−光変換素
子では、複数の材料の分散比率を任意に設定可能であ
り、素子の性能を容易に制御することが可能であるとい
う特徴も有する。
混合することは蒸着速度を精密に制御する必要があるこ
とから極めて困難なのに対して、本発明における樹脂分
散有機半導体層を用いた光電流増倍素子や光−光変換素
子では、複数の材料の分散比率を任意に設定可能であ
り、素子の性能を容易に制御することが可能であるとい
う特徴も有する。
【００１１】
【発明の実施の形態】樹脂に分散させて樹脂分散有機半
導体層とする光導電性有機半導体としては、π電子系有
機化合物が好ましい。その主なものは有機顔料である。
本発明で用いるのに適する光導電性有機半導体として
は、3,4,9,10−ペリレンテトラカルボキシリック3,4:9,
10−ビス（メチルイミド）（図３中に記号Ｃ６として示
されたもの）、3,4,9,10−ペリレンテトラカルボキシリ
ック3,4:9,10−ビス（フェニルエチルイミド）、3,4,9,
10―ペリレンテトラカルボン酸二無水物、イミダゾール
・ペリレン（Ｉｍ−ペリレン）（図３中に記号Ｃ１５と
して示されたもの）などのペリレン系顔料、銅フタロシ
アニン（図３中に記号Ｃ７として示されたもの）、チタ
ニルフタロシアニン、バナジルフタロシアニン、マグネ
シウムフタロシアニン、無金属フタロシアニン、ナフタ
ロシアニンなどのフタロシアニン系顔料、ナフタレン、
1,4,5,8−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物（図３
中に記号Ｃ８として示されたもの）、1,4,5,8-ナフタレ
ンテトラカルボキシリック−ビス（メチルイミド）など
のナフタレン誘導体、2,9−ジメチルキナクリドン（図
３中に記号Ｃ９として示されたもの）、無置換キナクリ
ドンなどのキナクリドン系顔料、ペンタセン（図３中に
記号Ｃ１０として示されたもの）、6,13−ペンタセンキ
ノン、5,7,12,14−ペンタセンテトロンなどの光導電性
有機半導体分子、及びそれらの誘導体を挙げることがで
きる。これらの顔料は単独で用いることもできるし、２
種類以上の混合物として用いることもできる。
導体層とする光導電性有機半導体としては、π電子系有
機化合物が好ましい。その主なものは有機顔料である。
本発明で用いるのに適する光導電性有機半導体として
は、3,4,9,10−ペリレンテトラカルボキシリック3,4:9,
10−ビス（メチルイミド）（図３中に記号Ｃ６として示
されたもの）、3,4,9,10−ペリレンテトラカルボキシリ
ック3,4:9,10−ビス（フェニルエチルイミド）、3,4,9,
10―ペリレンテトラカルボン酸二無水物、イミダゾール
・ペリレン（Ｉｍ−ペリレン）（図３中に記号Ｃ１５と
して示されたもの）などのペリレン系顔料、銅フタロシ
アニン（図３中に記号Ｃ７として示されたもの）、チタ
ニルフタロシアニン、バナジルフタロシアニン、マグネ
シウムフタロシアニン、無金属フタロシアニン、ナフタ
ロシアニンなどのフタロシアニン系顔料、ナフタレン、
1,4,5,8−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物（図３
中に記号Ｃ８として示されたもの）、1,4,5,8-ナフタレ
ンテトラカルボキシリック−ビス（メチルイミド）など
のナフタレン誘導体、2,9−ジメチルキナクリドン（図
３中に記号Ｃ９として示されたもの）、無置換キナクリ
ドンなどのキナクリドン系顔料、ペンタセン（図３中に
記号Ｃ１０として示されたもの）、6,13−ペンタセンキ
ノン、5,7,12,14−ペンタセンテトロンなどの光導電性
有機半導体分子、及びそれらの誘導体を挙げることがで
きる。これらの顔料は単独で用いることもできるし、２
種類以上の混合物として用いることもできる。
【００１２】また、分散のために用いる樹脂としては、
ポリカーボネート（図３中に記号Ｃ１１として示された
もの）、ポリビニルブチラール（図３中に記号Ｃ１２と
して示されたもの）、ポリビニルアルコール、ポリスチ
レン、ポリメタクリル酸メチルなどの汎用ポリマー、ポ
リビニルカルバゾール（図３中に記号Ｃ１３として示さ
れたもの）、ポリメチルフェニルシラン（図３中に記号
Ｃ１４として示されたもの）、ポリジメチルシランなど
の導電性ポリマーを挙げることができる。
ポリカーボネート（図３中に記号Ｃ１１として示された
もの）、ポリビニルブチラール（図３中に記号Ｃ１２と
して示されたもの）、ポリビニルアルコール、ポリスチ
レン、ポリメタクリル酸メチルなどの汎用ポリマー、ポ
リビニルカルバゾール（図３中に記号Ｃ１３として示さ
れたもの）、ポリメチルフェニルシラン（図３中に記号
Ｃ１４として示されたもの）、ポリジメチルシランなど
の導電性ポリマーを挙げることができる。
【００１３】光−光変換素子を構成する有機電界発光層
としては、アルミ・キノリノール錯体（Ａｌｑ3）（図
４中に記号Ｃ２０として示されたもの）、3,4,9,10−ペ
リレンテトラカルボキシリック3,4:9,10−ビス（フェニ
ルエチルイミド）などの蒸着膜を挙げることができる。
光−光変換素子で有機電界発光層と電極との間に設けら
れることのあるホール輸送層としては、N,N−ジフェニ
ル−N,N−ビス（４−メチルフェニル）−4,4−ジアミン
などのトリフェニル・ジアミン誘導体（ＴＰＤ）（図４
中に記号Ｃ２１として示されたもの）、3,5−ジメチル
−3,5−ジ三級ブチル−4,4−ジフェノキノン、２−（４
−ビフェニル）−５−（４−三級ブチルフェニル）−1,
3,4−オキサジアゾール、N,N,N,N−テトラ−（ｍ−トル
イル）−ｍ−フェニレンジアミンなどの蒸着膜を挙げる
ことができる。
としては、アルミ・キノリノール錯体（Ａｌｑ3）（図
４中に記号Ｃ２０として示されたもの）、3,4,9,10−ペ
リレンテトラカルボキシリック3,4:9,10−ビス（フェニ
ルエチルイミド）などの蒸着膜を挙げることができる。
光−光変換素子で有機電界発光層と電極との間に設けら
れることのあるホール輸送層としては、N,N−ジフェニ
ル−N,N−ビス（４−メチルフェニル）−4,4−ジアミン
などのトリフェニル・ジアミン誘導体（ＴＰＤ）（図４
中に記号Ｃ２１として示されたもの）、3,5−ジメチル
−3,5−ジ三級ブチル−4,4−ジフェノキノン、２−（４
−ビフェニル）−５−（４−三級ブチルフェニル）−1,
3,4−オキサジアゾール、N,N,N,N−テトラ−（ｍ−トル
イル）−ｍ−フェニレンジアミンなどの蒸着膜を挙げる
ことができる。
【００１４】樹脂に光導電性有機半導体を分散させた樹
脂分散有機半導体層における光導電性有機半導体の濃度
は３０〜６０重量％が好ましい。その濃度が３０重量％
より少なくなると膜の導電性が低下するためにそれだけ
光照射誘起電流が少なくなって、増倍素子としての光電
流増倍特性や光−光変換特性が低下してくる。逆にその
濃度が６０重量％より大きくなると、光電流増倍特性や
光−光変換特性は向上するが、膜の均一性が低くなり、
上部電極と下部電極が導通する確率が高くなり、また機
械的強度も小さくなって、大面積の素子を作成すること
が難しくなる。
脂分散有機半導体層における光導電性有機半導体の濃度
は３０〜６０重量％が好ましい。その濃度が３０重量％
より少なくなると膜の導電性が低下するためにそれだけ
光照射誘起電流が少なくなって、増倍素子としての光電
流増倍特性や光−光変換特性が低下してくる。逆にその
濃度が６０重量％より大きくなると、光電流増倍特性や
光−光変換特性は向上するが、膜の均一性が低くなり、
上部電極と下部電極が導通する確率が高くなり、また機
械的強度も小さくなって、大面積の素子を作成すること
が難しくなる。
【００１５】樹脂分散有機半導体層の膜厚は０.５〜２.
０μｍが好ましい。膜厚がこの範囲より薄くなると、暗
電流が増加して光照射誘起電流が少なくなり、増倍素子
としての光電流増倍特性や光−光変換特性が低下してく
る。また、上部電極と下部電極が導通する確率が高くな
る。逆に膜厚がこの範囲より厚くなると、樹脂分散有機
半導体層に所定の電圧を印加するために大きな電源装置
が必要になり、コスト高になる。光−光変換素子を構成
する有機電界発光層の膜厚は０.５〜１.０μｍが適当で
ある。また、光−光変換素子で有機電界発光層と電極と
の間に設けられることのあるホール輸送層の膜厚は０.
０５〜０.１μｍが適当である。
０μｍが好ましい。膜厚がこの範囲より薄くなると、暗
電流が増加して光照射誘起電流が少なくなり、増倍素子
としての光電流増倍特性や光−光変換特性が低下してく
る。また、上部電極と下部電極が導通する確率が高くな
る。逆に膜厚がこの範囲より厚くなると、樹脂分散有機
半導体層に所定の電圧を印加するために大きな電源装置
が必要になり、コスト高になる。光−光変換素子を構成
する有機電界発光層の膜厚は０.５〜１.０μｍが適当で
ある。また、光−光変換素子で有機電界発光層と電極と
の間に設けられることのあるホール輸送層の膜厚は０.
０５〜０.１μｍが適当である。
【００１６】下部電極や上部電極として光透過性を要求
される側に設けられる電極膜としては、ＩＴＯ（酸化イ
ンジウム錫）透明電極の他、金その他の金属の蒸着膜や
スパッタリング膜を用いることができる。電極膜はガラ
ス基板に形成してもよく、樹脂分散有機半導体層３や積
層体１１に蒸着法やスパッタリング法により形成しても
よい。照射する光１８の波長は、樹脂分散有機半導体層
３中の光導電性有機半導体が吸収を持つ波長領域であれ
ば、どこでも構わない。
される側に設けられる電極膜としては、ＩＴＯ（酸化イ
ンジウム錫）透明電極の他、金その他の金属の蒸着膜や
スパッタリング膜を用いることができる。電極膜はガラ
ス基板に形成してもよく、樹脂分散有機半導体層３や積
層体１１に蒸着法やスパッタリング法により形成しても
よい。照射する光１８の波長は、樹脂分散有機半導体層
３中の光導電性有機半導体が吸収を持つ波長領域であれ
ば、どこでも構わない。
【００１７】光−光変換素子の１つの望ましい特性は、
有機電界発光層からの出力光強度が樹脂分散有機半導体
層への入力光強度を上回るような光増幅作用である。そ
のため、光増幅作用をもつように各層の構造及び印加電
圧が設定されていることが好ましい。光−光変換素子の
他の望ましい特性は、有機電界発光層からの出力光の波
長が樹脂分散有機半導体層への入力光の波長と異なる波
長変換機能である。そのため、所望の波長変換を行なう
ように、有機電界発光層の発光材料として樹脂分散有機
半導体層の感度領域と異なる発光波長をもつものが用い
られていることが好ましい。
有機電界発光層からの出力光強度が樹脂分散有機半導体
層への入力光強度を上回るような光増幅作用である。そ
のため、光増幅作用をもつように各層の構造及び印加電
圧が設定されていることが好ましい。光−光変換素子の
他の望ましい特性は、有機電界発光層からの出力光の波
長が樹脂分散有機半導体層への入力光の波長と異なる波
長変換機能である。そのため、所望の波長変換を行なう
ように、有機電界発光層の発光材料として樹脂分散有機
半導体層の感度領域と異なる発光波長をもつものが用い
られていることが好ましい。
【００１８】
【実施例】以下に、本発明の実施例を詳細に説明する。
（実施例１）図５は、図１に概略図として示された本発
明の光電流増倍素子を実験室モデルとして適用した一実
施例を表わす。電極２は樹脂分散有機半導体層３に電圧
を印加するためにガラス基板１上に形成された下部電極
となっている。下部電極２としてＩＴＯ透明電極（膜厚
約０.０５μｍ）を用いた。光導電性有機半導体を樹脂
に分散させた樹脂分散有機半導体層３は、下部電極２上
を被うようにガラス基板１上に形成されている。電極４
は樹脂分散有機半導体層３上に形成された上部電極とな
っており、膜厚約０.０２μｍの金蒸着膜により形成さ
れている。この実施例は測定データを取得するための実
験室モデルであるため、上部電極４は異なった場所から
の光電流を測定できるように、場所を異ならせて複数個
が設けられているが、上部電極４は基本的には１つでよ
い。下部電極２と各上部電極４にはそれぞれ電気的接触
をとるためのリード線５が銀ペーストにより取りつけら
れており、リード線５は測定装置に接続されている。
（実施例１）図５は、図１に概略図として示された本発
明の光電流増倍素子を実験室モデルとして適用した一実
施例を表わす。電極２は樹脂分散有機半導体層３に電圧
を印加するためにガラス基板１上に形成された下部電極
となっている。下部電極２としてＩＴＯ透明電極（膜厚
約０.０５μｍ）を用いた。光導電性有機半導体を樹脂
に分散させた樹脂分散有機半導体層３は、下部電極２上
を被うようにガラス基板１上に形成されている。電極４
は樹脂分散有機半導体層３上に形成された上部電極とな
っており、膜厚約０.０２μｍの金蒸着膜により形成さ
れている。この実施例は測定データを取得するための実
験室モデルであるため、上部電極４は異なった場所から
の光電流を測定できるように、場所を異ならせて複数個
が設けられているが、上部電極４は基本的には１つでよ
い。下部電極２と各上部電極４にはそれぞれ電気的接触
をとるためのリード線５が銀ペーストにより取りつけら
れており、リード線５は測定装置に接続されている。
【００１９】樹脂分散有機半導体層３は、図３に記号Ｃ
６として化学式を示すペリレン顔料（3,4,9,10−ペリレ
ンテトラカルボキシリック3,4:9,10−ビス（メチルイミ
ド））と、同図に記号Ｃ７として化学式を示すポリカー
ボネートをＴＨＦ（テトラヒドロフラン）溶媒中で混合
し、２日間ジルコニアビーズを用いてボールミルするこ
とで調整した分散液を、ＩＴＯ透明電極２を形成したガ
ラス基板１上にスピンコート法（回転数８００回転／
分）によって塗布し乾燥させて得た。乾燥後の樹脂分散
有機半導体層３の膜厚は約０.７μｍであった。その
後、上部電極４を形成し、リード線５を取り付けた。Ｉ
ＴＯ透明電極２のリード線５は、樹脂分散有機半導体層
３を部分的に剥離して、ＩＴＯ電極に銀ペーストで接着
した。光電流の測定は、真空（１０-3Torr）下で、電極
２，４によりこの素子に電圧を印加しながら、モノクロ
メーターによって単色化した波長６００ｎｍの光をガラ
ス基板１を通して樹脂分散有機半導体層３に照射するこ
とで行なった。
６として化学式を示すペリレン顔料（3,4,9,10−ペリレ
ンテトラカルボキシリック3,4:9,10−ビス（メチルイミ
ド））と、同図に記号Ｃ７として化学式を示すポリカー
ボネートをＴＨＦ（テトラヒドロフラン）溶媒中で混合
し、２日間ジルコニアビーズを用いてボールミルするこ
とで調整した分散液を、ＩＴＯ透明電極２を形成したガ
ラス基板１上にスピンコート法（回転数８００回転／
分）によって塗布し乾燥させて得た。乾燥後の樹脂分散
有機半導体層３の膜厚は約０.７μｍであった。その
後、上部電極４を形成し、リード線５を取り付けた。Ｉ
ＴＯ透明電極２のリード線５は、樹脂分散有機半導体層
３を部分的に剥離して、ＩＴＯ電極に銀ペーストで接着
した。光電流の測定は、真空（１０-3Torr）下で、電極
２，４によりこの素子に電圧を印加しながら、モノクロ
メーターによって単色化した波長６００ｎｍの光をガラ
ス基板１を通して樹脂分散有機半導体層３に照射するこ
とで行なった。
【００２０】図６に、この実施例において、樹脂分散有
機半導体層３のさまざまなペリレン分散濃度（重量％）
における、光電流量子収率の印加電界依存性を示す。光
電流量子収率は、樹脂分散有機半導体層３が吸収したフ
ォトン数に対する、素子を流れた電流キャリア数の比率
として算出した。光電流量子収率は、いずれの分散濃度
においても１００％、すなわち１を大幅に上回り、光電
流増倍現象が観測された。例えば、分散濃度が６０％の
素子においては、印加電界が５５Ｖ／μｍの時に２２０
００程度の量子収率が観測されたが、この量子収率は従
来の真空蒸着膜にてなる光電流増倍層を備えた増倍素子
に比べて遜色のない値であり、成膜方法の簡便化による
性能の低下はほとんどない。
機半導体層３のさまざまなペリレン分散濃度（重量％）
における、光電流量子収率の印加電界依存性を示す。光
電流量子収率は、樹脂分散有機半導体層３が吸収したフ
ォトン数に対する、素子を流れた電流キャリア数の比率
として算出した。光電流量子収率は、いずれの分散濃度
においても１００％、すなわち１を大幅に上回り、光電
流増倍現象が観測された。例えば、分散濃度が６０％の
素子においては、印加電界が５５Ｖ／μｍの時に２２０
００程度の量子収率が観測されたが、この量子収率は従
来の真空蒸着膜にてなる光電流増倍層を備えた増倍素子
に比べて遜色のない値であり、成膜方法の簡便化による
性能の低下はほとんどない。
【００２１】同一電界における光電流量子収率は、有機
光導電性有機半導体の分散濃度が高いほど、大きな値を
とる。これは、同一の材料を用いても、増倍現象の大き
さ、すなわち、光に対する感度を変化させることができ
ることを意味しており、本発明の樹脂分散有機半導体層
を用いた光電流増倍素子は、材料の混合比率によって素
子性能を容易に制御することができるという特徴を有し
ている。
光導電性有機半導体の分散濃度が高いほど、大きな値を
とる。これは、同一の材料を用いても、増倍現象の大き
さ、すなわち、光に対する感度を変化させることができ
ることを意味しており、本発明の樹脂分散有機半導体層
を用いた光電流増倍素子は、材料の混合比率によって素
子性能を容易に制御することができるという特徴を有し
ている。
【００２２】図６の測定結果は、樹脂分散有機半導体層
３をスピンコート法により塗布して形成したものである
が、今度は樹脂分散有機半導体層３をバーコート法によ
り形成した場合の測定結果について説明する。この例で
は、実施例１で説明した方法によりポリカーボネートに
ペリレン顔料を分散させた分散液を調製し、ＩＴＯ透明
電極２を形成したガラス基板１上に、今度はバーコート
法によって塗布し乾燥させて樹脂分散有機半導体層３を
得た。樹脂分散有機半導体層３の膜厚はスピンコート法
によるものと同じにした。光電流増倍現象を観測するた
めの素子構造および測定系は、図５に示したものと同じ
である。
３をスピンコート法により塗布して形成したものである
が、今度は樹脂分散有機半導体層３をバーコート法によ
り形成した場合の測定結果について説明する。この例で
は、実施例１で説明した方法によりポリカーボネートに
ペリレン顔料を分散させた分散液を調製し、ＩＴＯ透明
電極２を形成したガラス基板１上に、今度はバーコート
法によって塗布し乾燥させて樹脂分散有機半導体層３を
得た。樹脂分散有機半導体層３の膜厚はスピンコート法
によるものと同じにした。光電流増倍現象を観測するた
めの素子構造および測定系は、図５に示したものと同じ
である。
【００２３】図７は、このようにバーコート法によって
作成した樹脂分散有機半導体層３（ペリレン分散濃度は
５０重量％）を用いた光電流増倍素子における光電流増
倍現象の観測例を示す。印加電圧７７Ｖ／μｍで量子収
率は２００００程度を示しており、図６に示したスピン
コート法の場合とほぼ同様の値を得た。
作成した樹脂分散有機半導体層３（ペリレン分散濃度は
５０重量％）を用いた光電流増倍素子における光電流増
倍現象の観測例を示す。印加電圧７７Ｖ／μｍで量子収
率は２００００程度を示しており、図６に示したスピン
コート法の場合とほぼ同様の値を得た。
【００２４】図８には、樹脂分散有機半導体層３をスピ
ンコート法によって作成した樹脂分散有機半導体層８
と、バーコート法によって作成した樹脂分散有機半導体
層９における、光電流のＳ／Ｎ比を示す。ここで、Ｓ／
Ｎ比とは、光を照射していないときに素子を流れる電流
（暗電流）Ｎと、光を照射したときの光電流Ｓの比率と
して算出している。
ンコート法によって作成した樹脂分散有機半導体層８
と、バーコート法によって作成した樹脂分散有機半導体
層９における、光電流のＳ／Ｎ比を示す。ここで、Ｓ／
Ｎ比とは、光を照射していないときに素子を流れる電流
（暗電流）Ｎと、光を照射したときの光電流Ｓの比率と
して算出している。
【００２５】図８に示されるように、樹脂分散有機半導
体層をスピンコート法（８）によって成膜した場合に
は、Ｓ／Ｎ比の値が１０程度であるのに比べて、バーコ
ート法（９）によって成膜した場合は２８程度となり、
３倍近い高い値を示すことが分かる。そして、スピンコ
ート樹脂分散有機半導体層（８）における増倍光電流の
Ｓ／Ｎ比もバーコート樹脂分散有機半導体層（９）にお
ける増倍光電流のＳ／Ｎ比も、ともに真空蒸着によって
成膜した有機薄膜を光電流増倍層に用いた光電流増倍素
子が示す値３〜５よりも大きい。Ｓ／Ｎ比は、この光電
流増倍素子を光センサー等に応用する上で、重要な性能
指標であるので、性能面においても、樹脂分散有機半導
体層を用いた本発明の光電流増倍素子が、従来の真空蒸
着膜を用いた光電流増倍素子より優れていると結論でき
る。
体層をスピンコート法（８）によって成膜した場合に
は、Ｓ／Ｎ比の値が１０程度であるのに比べて、バーコ
ート法（９）によって成膜した場合は２８程度となり、
３倍近い高い値を示すことが分かる。そして、スピンコ
ート樹脂分散有機半導体層（８）における増倍光電流の
Ｓ／Ｎ比もバーコート樹脂分散有機半導体層（９）にお
ける増倍光電流のＳ／Ｎ比も、ともに真空蒸着によって
成膜した有機薄膜を光電流増倍層に用いた光電流増倍素
子が示す値３〜５よりも大きい。Ｓ／Ｎ比は、この光電
流増倍素子を光センサー等に応用する上で、重要な性能
指標であるので、性能面においても、樹脂分散有機半導
体層を用いた本発明の光電流増倍素子が、従来の真空蒸
着膜を用いた光電流増倍素子より優れていると結論でき
る。
【００２６】図５に示した光電流増倍素子において、樹
脂分散有機半導体層３として種々の光導電性有機半導体
と樹脂の組合わせを使用した場合の増倍率測定結果を表
１にまとめて示す。樹脂分散有機半導体層３はいずれも
スピンコート法により成膜されたものであり、それらの
膜厚は約０.７μｍですべて等しくし、光導電性有機半
導体の分散濃度はいずれも５０重量％とした。表中の増
倍率は印加電圧５５Ｖ／μｍでの測定値である。
脂分散有機半導体層３として種々の光導電性有機半導体
と樹脂の組合わせを使用した場合の増倍率測定結果を表
１にまとめて示す。樹脂分散有機半導体層３はいずれも
スピンコート法により成膜されたものであり、それらの
膜厚は約０.７μｍですべて等しくし、光導電性有機半
導体の分散濃度はいずれも５０重量％とした。表中の増
倍率は印加電圧５５Ｖ／μｍでの測定値である。
【００２７】
【表１】 表１の最上欄に示したものは図６に示したものであり、
他のいずれの樹脂分散有機半導体層を用いたものにおい
ても大きな増倍率を示している。
他のいずれの樹脂分散有機半導体層を用いたものにおい
ても大きな増倍率を示している。
【００２８】（実施例２）実施例２は本発明を光−光変
換素子に適用したものであり、その構成は図２に示した
ものである。下部電極２はＩＴＯ透明電極であり、ガラ
ス基板１上に形成されている。光電流増倍層としての樹
脂分散有機半導体層３はＩｍ−ペリレン顔料をポリカー
ボネートに分散させたものであり、分散濃度は５０％、
膜厚は０.５μｍである。この樹脂分散有機半導体層３
に積層一体化させた有機電界発光層１０としては、図４
に化学構造式Ｃ１２として示したアルミ・キノリノール
錯体（Ａｌｑ3）の蒸着膜を用いた。樹脂分散有機半導
体層３と上部電極４との間に設けられているホール輸送
層１１としては、図４に化学構造式Ｃ１３として示した
トリフェニル・ジアミン誘導体（ＴＰＤ）の蒸着膜を用
いた。上部電極４としては金蒸着膜を用いた。
換素子に適用したものであり、その構成は図２に示した
ものである。下部電極２はＩＴＯ透明電極であり、ガラ
ス基板１上に形成されている。光電流増倍層としての樹
脂分散有機半導体層３はＩｍ−ペリレン顔料をポリカー
ボネートに分散させたものであり、分散濃度は５０％、
膜厚は０.５μｍである。この樹脂分散有機半導体層３
に積層一体化させた有機電界発光層１０としては、図４
に化学構造式Ｃ１２として示したアルミ・キノリノール
錯体（Ａｌｑ3）の蒸着膜を用いた。樹脂分散有機半導
体層３と上部電極４との間に設けられているホール輸送
層１１としては、図４に化学構造式Ｃ１３として示した
トリフェニル・ジアミン誘導体（ＴＰＤ）の蒸着膜を用
いた。上部電極４としては金蒸着膜を用いた。
【００２９】この光−光変換素子に、電極２，４を介し
て電圧を印加しながら入力光１８を入射したときの、電
界発光による出力光２０の強度の応答を図９に示す。図
９の結果からわかるように、電圧を印加するだけでは電
界発光は観測されず、入力光を照射することによって初
めて、電界発光による発光が確認された。これは、樹脂
分散有機半導体層３の光電流増倍層で発生した光電流が
この素子を流れることにより、有機電界発光層１０が発
光したことによる。
て電圧を印加しながら入力光１８を入射したときの、電
界発光による出力光２０の強度の応答を図９に示す。図
９の結果からわかるように、電圧を印加するだけでは電
界発光は観測されず、入力光を照射することによって初
めて、電界発光による発光が確認された。これは、樹脂
分散有機半導体層３の光電流増倍層で発生した光電流が
この素子を流れることにより、有機電界発光層１０が発
光したことによる。
【００３０】このときの、光−光変換効率の印加電圧依
存性を図１０に示す。ここで、変換効率は、樹脂分散有
機半導体層３が吸収した入力フォトン数に対する、電界
発光による出力フォトン数の比率として算出している。
光−光変換効率は印加電圧の上昇と共に増大し、最大で
１００％を越えていることがわかる。すなわち、この光
−光変換素子は、光電流増倍効果による入射光の増幅が
可能であることを示している。また本実施形態では、入
力光１８として７８０ｎｍの波長を用い、出力光２０と
して５４０ｎｍの波長にピークを持つＡｌｑ3の緑色発
光が確認された。これは、入力光よりも波長の短い光を
出力する、光の波長変換が可能であることを示してい
る。
存性を図１０に示す。ここで、変換効率は、樹脂分散有
機半導体層３が吸収した入力フォトン数に対する、電界
発光による出力フォトン数の比率として算出している。
光−光変換効率は印加電圧の上昇と共に増大し、最大で
１００％を越えていることがわかる。すなわち、この光
−光変換素子は、光電流増倍効果による入射光の増幅が
可能であることを示している。また本実施形態では、入
力光１８として７８０ｎｍの波長を用い、出力光２０と
して５４０ｎｍの波長にピークを持つＡｌｑ3の緑色発
光が確認された。これは、入力光よりも波長の短い光を
出力する、光の波長変換が可能であることを示してい
る。
【００３１】
【発明の効果】以上説明したように、本発明は樹脂分散
有機半導体層を塗布法によって作成した膜で光電流増倍
素子や光−光変換素子を作成することにより、大面積の
光電流増倍素子を、真空装置を使わずに簡便に作成する
ことができる効果がある。
有機半導体層を塗布法によって作成した膜で光電流増倍
素子や光−光変換素子を作成することにより、大面積の
光電流増倍素子を、真空装置を使わずに簡便に作成する
ことができる効果がある。
【図１】本発明における光電流増倍素子の構成を示す概
略断面図である。
略断面図である。
【図２】本発明における光−光変換素子の構成を示す概
略断面図である。
略断面図である。
【図３】本発明で用いられる光導電性有機半導体と樹脂
を例示する化学式である。
を例示する化学式である。
【図４】本発明で有機電界発光層として用いられる化合
物とホール輸送層として用いられる化合物を例示する化
学式である。
物とホール輸送層として用いられる化合物を例示する化
学式である。
【図５】一実施例の光電流増倍素子を示す概略斜視図で
ある。
ある。
【図６】一実施例においてスピンコート法による種々の
分散濃度の樹脂分散有機半導体層を用いた光電流増倍素
子の光電流量子効率の測定結果を示すグラフである。
分散濃度の樹脂分散有機半導体層を用いた光電流増倍素
子の光電流量子効率の測定結果を示すグラフである。
【図７】一実施例においてバーコート法による樹脂分散
有機半導体層を用いた光電流増倍素子の光電流量子効率
の測定結果を示すグラフである。
有機半導体層を用いた光電流増倍素子の光電流量子効率
の測定結果を示すグラフである。
【図８】スピンコート法による樹脂分散有機半導体層を
用いた光電流増倍素子とバーコート法による樹脂分散有
機半導体層を用いた光電流増倍素子における増倍光電流
のＳ／Ｎ比の比較を示すグラフである。
用いた光電流増倍素子とバーコート法による樹脂分散有
機半導体層を用いた光電流増倍素子における増倍光電流
のＳ／Ｎ比の比較を示すグラフである。
【図９】光−光変換素子の実施例における出力光強度の
測定結果を示すグラフである。
測定結果を示すグラフである。
【図１０】光−光変換素子の実施例における光−光変換
効率の測定結果を示すグラフである。
効率の測定結果を示すグラフである。
【符号の説明】 １ ガラス基板 ２ 下部電極 ３ 樹脂分散有機半導体層 ４ 上部電極 ５ リード線 １０ 有機電界発光層 １１ ホール輸送層 １８ 樹脂分散有機半導体層への入射光 ２０ 有機電界発光層からの出射光
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ // Ｃ０９Ｋ 11/06 ６１０ Ｃ０９Ｋ 11/06 ６４５ ６４５ ６５０ ６５０ Ｈ０１Ｌ 29/28 (56)参考文献 特開 平１−98266（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−326338（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−275864（ＪＰ，Ａ) 特開 平11−329736（ＪＰ，Ａ) 特開 昭52−150646（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−92065（ＪＰ，Ａ) ”Ｐｈｏｔｏｃｕｒｒｎｅｔ ｍｕｌ ｔｉｐｌｉｃａｔｉｏｎ ｉｎ ｏｒｇ ａｎｉｃ ｐｉｇｍｅｎｔ ｆｉｌｍ ｓ”，Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ，Ｖｏｌ．64，Ｎｏ. ２，ｐ．187−189 ”Ｈｉｇｈ Ｐｈｏｔｏｎ ｃｏｎｖ ｅｒｓｉｏｎ ｉｎ ａ ｌｉｇｈｔ ｔｒａｎｓｄｕｃｅｒ ｃｏｍｂｉｎｉ ｎｇ ｏｒｇａｎｉｃ ｅｌｅｃｔｒｏ ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｔ ｄｉｏｄｅ− −−”，Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃ ｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ，Ｖｏｌ．64，Ｎ ｏ．19，ｐ．2546−2548 (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01L 31/00 - 31/20 H01L 51/00 - 51/40 H05B 33/00 - 33/28 G02F 3/00 - 3/02
Claims (7)
- 【請求項１】 光導電性有機半導体を樹脂に分散させた
樹脂分散有機半導体層と、この樹脂分散有機半導体層の
表面と裏面に設けられた電極とを備え、前記樹脂分散有機半導体層に光照射したときに前記電極
間に１以上の量子収率で光電流が流れる大きさの電圧を
前記電極によって前記樹脂分散有機半導体層に印加させ
た状態で前記樹脂分散有機半導体層に光照射することに
より、増倍された量子収率で光照射誘起電流を得ること
を特徴とする増倍素子。 - 【請求項２】 光導電性有機半導体を樹脂に分散させた
樹脂分散有機半導体層に有機電界発光層を積層一体化さ
せた積層体と、この積層体の表面と裏面との間に電圧を
印加する電極とを備え、前記樹脂分散有機半導体層に光照射したときに前記電極
間に１以上の量子収率で光電流が流れる大きさの電圧を
前記電極によって前記積層体に印加させた状態で前記樹
脂分散有機半導体層に光照射することにより、前記有機
電界発光層から光−光変換光を得ることを特徴とする増
倍素子。 - 【請求項３】前記有機電界発光層と電極との間にはホー
ル輸送層が設けられている請求項２に記載の増倍素子。 - 【請求項４】前記有機電界発光層からの出力光強度が前
記樹脂分散有機半導体層への入力光強度を上回るような
光増幅作用をもつように各層の構造及び印加電圧が設定
されている請求項２又は３に記載の増倍素子。 - 【請求項５】前記有機電界発光層からの出力光の波長が
前記樹脂分散有機半導体層への入力光の波長と異なるよ
うに、前記有機電界発光層の発光材料として前記樹脂分
散有機半導体層の感度領域と異なる発光波長をもつもの
が用いられている請求項２から４のいずれかに記載の増
倍素子。 - 【請求項６】 前記光導電性有機半導体はペリレン顔
料、フタロシアニン顔料、キナクリドン顔料及びそれら
の誘導体のうちのいずれか又はそれらの混合物である請
求項１から５のいずれかに記載の増倍素子。 - 【請求項７】 前記樹脂は汎用ポリマー又は導電性ポリ
マーである請求項１から６のいずれかに記載の増倍素
子。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000265224A JP3357030B2 (ja) | 2000-09-01 | 2000-09-01 | 樹脂分散有機半導体膜を用いた増倍素子 |
| PCT/JP2001/002378 WO2002021603A1 (fr) | 2000-09-01 | 2001-03-23 | Dispositif de multiplication comprenant un film semi-conducteur organique a dispersion de resine et procede de fabrication associe |
| US10/362,909 US6878960B2 (en) | 2000-09-01 | 2001-03-23 | Multiplication device comprising resin-dispersed organic semiconductor film and method for producing the same |
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|---|---|---|---|
| JP2000265224A JP3357030B2 (ja) | 2000-09-01 | 2000-09-01 | 樹脂分散有機半導体膜を用いた増倍素子 |
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|---|---|
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000265224A Expired - Fee Related JP3357030B2 (ja) | 2000-09-01 | 2000-09-01 | 樹脂分散有機半導体膜を用いた増倍素子 |
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| JP (1) | JP3357030B2 (ja) |
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| JP2005032793A (ja) * | 2003-07-08 | 2005-02-03 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 有機光電変換素子 |
| JP2005032852A (ja) * | 2003-07-09 | 2005-02-03 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 有機光電変換素子 |
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- 2001-03-23 WO PCT/JP2001/002378 patent/WO2002021603A1/ja active Application Filing
- 2001-03-23 US US10/362,909 patent/US6878960B2/en not_active Expired - Fee Related
Non-Patent Citations (2)
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| "Ｈｉｇｈ Ｐｈｏｔｏｎ ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ ｉｎ ａ ｌｉｇｈｔ ｔｒａｎｓｄｕｃｅｒ ｃｏｍｂｉｎｉｎｇ ｏｒｇａｎｉｃ ｅｌｅｃｔｒｏｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｔ ｄｉｏｄｅ−−−"，Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ，Ｖｏｌ．６４，Ｎｏ．１９，ｐ．２５４６−２５４８ |
| "Ｐｈｏｔｏｃｕｒｒｎｅｔ ｍｕｌｔｉｐｌｉｃａｔｉｏｎ ｉｎ ｏｒｇａｎｉｃ ｐｉｇｍｅｎｔ ｆｉｌｍｓ"，Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ，Ｖｏｌ．６４，Ｎｏ．２，ｐ．１８７−１８９ |
Also Published As
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