JP3353432B2 - 生分解性を有するフィルムおよび積層体 - Google Patents
生分解性を有するフィルムおよび積層体Info
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Landscapes
- Laminated Bodies (AREA)
- Biological Depolymerization Polymers (AREA)
- Manufacture Of Macromolecular Shaped Articles (AREA)
- Treatments Of Macromolecular Shaped Articles (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、包装材料に用いるフィ
ルムおよび積層体に関するものであり、さらに詳しくは
伸度を有し、かつ完全生分解性を有するフィルムおよび
製函適性、耐衝撃性を有し、かつ完全生分解性を有する
積層体に関する。
ルムおよび積層体に関するものであり、さらに詳しくは
伸度を有し、かつ完全生分解性を有するフィルムおよび
製函適性、耐衝撃性を有し、かつ完全生分解性を有する
積層体に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、プラスチックフィルムおよびこれ
を用いた積層体が、包装材料として広く利用されてい
る。これら包装材料は剛性、製函適性、耐衝撃性、内容
物の漏洩防止機能、内容物の衛生性保持機能、加熱融着
密封機能等を要求されるため、プラスチックの中でもポ
リエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンが広く
利用されている。
を用いた積層体が、包装材料として広く利用されてい
る。これら包装材料は剛性、製函適性、耐衝撃性、内容
物の漏洩防止機能、内容物の衛生性保持機能、加熱融着
密封機能等を要求されるため、プラスチックの中でもポ
リエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンが広く
利用されている。
【０００３】前記の包装材料が使用後、廃棄されたとき
に、埋め立てられたり、ゴミとして自然環境中に散乱し
たりした場合には、ポリオレフィンは分解せずにそのま
まの形で残るため、埋立処理場の寿命短縮や環境汚染の
原因となる。
に、埋め立てられたり、ゴミとして自然環境中に散乱し
たりした場合には、ポリオレフィンは分解せずにそのま
まの形で残るため、埋立処理場の寿命短縮や環境汚染の
原因となる。
【０００４】前記の問題の解決策の一つとして、ポリオ
レフィンを生分解性プラスチックに置き換えることが提
案されている。本発明者らも生分解性プラスチックであ
る３−ヒドロキシ酪酸・３−ヒドロキシ吉草酸共重合体
（以下Ｐ（３ＨＢ−３ＨＶ）とする）を用いた包装材料
およびその製造方法を特願平３−２４９１０６号で提示
している。
レフィンを生分解性プラスチックに置き換えることが提
案されている。本発明者らも生分解性プラスチックであ
る３−ヒドロキシ酪酸・３−ヒドロキシ吉草酸共重合体
（以下Ｐ（３ＨＢ−３ＨＶ）とする）を用いた包装材料
およびその製造方法を特願平３−２４９１０６号で提示
している。
【０００５】しかしながら、Ｐ（３ＨＢ−３ＨＶ）はポ
リエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンと比較
して伸度が少なく脆いという欠点があり、包装材料とし
て使用した場合、耐衝撃性に乏しく内容物が漏洩した
り、紙との積層体で容器を作成する際、製函適性に乏し
く罫線の部分でクラックが発生するといった問題が生じ
ていた。
リエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンと比較
して伸度が少なく脆いという欠点があり、包装材料とし
て使用した場合、耐衝撃性に乏しく内容物が漏洩した
り、紙との積層体で容器を作成する際、製函適性に乏し
く罫線の部分でクラックが発生するといった問題が生じ
ていた。
【０００６】前記の問題の解決策の一つとして、Ｐ（３
ＨＢ−３ＨＶ）に他の生分解性プラスチックをブレンド
したり積層したりして伸度が少なく脆いという欠点を補
う方法があり、本発明者らもＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）に生
分解性プラスチックであるポリε−カプロラクトンをブ
レンドした包装材料およびその製造方法を特願平４−１
９７４６３号で提示している。
ＨＢ−３ＨＶ）に他の生分解性プラスチックをブレンド
したり積層したりして伸度が少なく脆いという欠点を補
う方法があり、本発明者らもＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）に生
分解性プラスチックであるポリε−カプロラクトンをブ
レンドした包装材料およびその製造方法を特願平４−１
９７４６３号で提示している。
【０００７】しかしながら、微生物産生ポリエステルで
あるＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）は、紙と同様の天然素材とみ
なすことができ衛生的に問題がない、ポリε−カプロラ
クトンをはじめとする他の生分解性プラスチックより分
解速度が早いという大きな長所があり、Ｐ（３ＨＢ−３
ＨＶ）単体フィルムで伸度を有するものが望まれてい
る。
あるＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）は、紙と同様の天然素材とみ
なすことができ衛生的に問題がない、ポリε−カプロラ
クトンをはじめとする他の生分解性プラスチックより分
解速度が早いという大きな長所があり、Ｐ（３ＨＢ−３
ＨＶ）単体フィルムで伸度を有するものが望まれてい
る。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】本発明は以上のような
問題点に着目してなされたもので、伸度を有し、製函適
性、耐衝撃性、内容物の漏洩防止機能、内容物の衛生性
保持機能、加熱融着密封機能を全て満足する包装材料
で、使用後、埋め立てられたり、ゴミとして自然環境中
に散乱した場合でも微生物等の作用により完全に分解す
る、生分解性プラスチックを用いたことを特徴とするフ
ィルムおよび積層体を提供することを目的とする。
問題点に着目してなされたもので、伸度を有し、製函適
性、耐衝撃性、内容物の漏洩防止機能、内容物の衛生性
保持機能、加熱融着密封機能を全て満足する包装材料
で、使用後、埋め立てられたり、ゴミとして自然環境中
に散乱した場合でも微生物等の作用により完全に分解す
る、生分解性プラスチックを用いたことを特徴とするフ
ィルムおよび積層体を提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明は前記の課題を解
決するために、３−ヒドロキシ酪酸・３−ヒドロキシ吉
草酸共重合体よりなるフィルムか、又は紙の少なくとも
片面に３−ヒドロキシ酪酸・３−ヒドロキシ吉草酸共重
合体を積層した積層体で、成形後或いは積層後、１００
℃以上融点以下、好ましくは１００℃１０分以上あるい
は１１０℃５分以上あるいは１２０℃２分以上あるいは
１３０℃１分以上、さらに好ましくは（融点−５）℃１
分以上の熱処理を行なうことを特徴とする生分解性を有
するフィルム又は積層体を提供する。
決するために、３−ヒドロキシ酪酸・３−ヒドロキシ吉
草酸共重合体よりなるフィルムか、又は紙の少なくとも
片面に３−ヒドロキシ酪酸・３−ヒドロキシ吉草酸共重
合体を積層した積層体で、成形後或いは積層後、１００
℃以上融点以下、好ましくは１００℃１０分以上あるい
は１１０℃５分以上あるいは１２０℃２分以上あるいは
１３０℃１分以上、さらに好ましくは（融点−５）℃１
分以上の熱処理を行なうことを特徴とする生分解性を有
するフィルム又は積層体を提供する。
【００１０】以下、本発明について詳細に説明する。本
発明に用いるＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）のフィルムおよび紙
の少なくとも片面にＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）を積層した積
層体の製造方法としては、通常のフィルムおよび積層体
の製造に用いられている方法でよいが、発明者が特願平
３−２４９１００６号で提示したポリオレフィンとの共
押出しコーティング法がＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）の加工性
の点で望ましい。
発明に用いるＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）のフィルムおよび紙
の少なくとも片面にＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）を積層した積
層体の製造方法としては、通常のフィルムおよび積層体
の製造に用いられている方法でよいが、発明者が特願平
３−２４９１００６号で提示したポリオレフィンとの共
押出しコーティング法がＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）の加工性
の点で望ましい。
【００１１】本発明に用いるＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）は押
出加工性の点から３ＨＶの含有率が１〜２０％のものが
望ましい。
出加工性の点から３ＨＶの含有率が１〜２０％のものが
望ましい。
【００１２】前記の方法で製造されたＰ（３ＨＢ−３Ｈ
Ｖ）のフィルムおよび積層体に１００℃以上融点以下、
好ましくは１００℃１０分以上あるいは１１０℃５分以
上あるいは１２０℃２分以上あるいは１３０℃１分以
上、さらに好ましくは（融点−５）℃１分以上の熱処理
を施すことにより各請求項記載のフィルムおよび積層体
を得る。熱処理を施す方法は、通常の熱風乾燥機であっ
ても問題なく、特に限定するものではない。
Ｖ）のフィルムおよび積層体に１００℃以上融点以下、
好ましくは１００℃１０分以上あるいは１１０℃５分以
上あるいは１２０℃２分以上あるいは１３０℃１分以
上、さらに好ましくは（融点−５）℃１分以上の熱処理
を施すことにより各請求項記載のフィルムおよび積層体
を得る。熱処理を施す方法は、通常の熱風乾燥機であっ
ても問題なく、特に限定するものではない。
【００１３】
【作用】従来の包装材料に用いられていたフィルム及び
積層体は、プラスチックとしてポリオレフィン等の非分
解性プラスチックを用いていたため、使用後、埋め立て
られ、ゴミとして自然環境中に散乱した場合、ほぼ永久
にその形態を保持していた。しかし、生分解性プラスチ
ックを用いることにより、これらからなるフィルム及び
積層体は埋立処理場や自然環境中において分解する。
積層体は、プラスチックとしてポリオレフィン等の非分
解性プラスチックを用いていたため、使用後、埋め立て
られ、ゴミとして自然環境中に散乱した場合、ほぼ永久
にその形態を保持していた。しかし、生分解性プラスチ
ックを用いることにより、これらからなるフィルム及び
積層体は埋立処理場や自然環境中において分解する。
【００１４】しかし、生分解性プラスチックの中で微生
物産生ポリエステルであるＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）は衛生
的に問題がない、分解速度が早いという長所を有する反
面、伸度に乏しく脆いという欠点があったため、単独で
包装材料に用いられることはなく、他の生分解性プラス
チックとのブレンドや積層を余儀なくされていた。
物産生ポリエステルであるＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）は衛生
的に問題がない、分解速度が早いという長所を有する反
面、伸度に乏しく脆いという欠点があったため、単独で
包装材料に用いられることはなく、他の生分解性プラス
チックとのブレンドや積層を余儀なくされていた。
【００１５】そこで本発明は、これらに１００℃以上融
点以下の熱処理を施すことにより、食品用途にも使用で
き、伸度を有し、製函適性、耐衝撃性、内容物の漏洩防
止機能、内容物の衛生性保持機能、加熱融着密封機能を
全て満足する生分解性を有するフィルム及び積層体を得
ることを可能にした。
点以下の熱処理を施すことにより、食品用途にも使用で
き、伸度を有し、製函適性、耐衝撃性、内容物の漏洩防
止機能、内容物の衛生性保持機能、加熱融着密封機能を
全て満足する生分解性を有するフィルム及び積層体を得
ることを可能にした。
【００１６】Ｐ（３ＨＢ−３ＨＶ）に生分解性樹脂に熱
処理を施すと何故伸度が増加するかについては完全な解
明には至っておらず、鋭意研究中であるが、該樹脂は溶
融した後の固化が結晶化によって行われる性質を有し、
結晶化の最適温度はおよそ６０〜７０℃であるといわれ
ているが、１００℃以上の高温で熱処理を施すことによ
り、結晶化の進行そのものは遅れるものの、結晶化の過
程で伸度が上昇する方向に作用するものと思われる。
処理を施すと何故伸度が増加するかについては完全な解
明には至っておらず、鋭意研究中であるが、該樹脂は溶
融した後の固化が結晶化によって行われる性質を有し、
結晶化の最適温度はおよそ６０〜７０℃であるといわれ
ているが、１００℃以上の高温で熱処理を施すことによ
り、結晶化の進行そのものは遅れるものの、結晶化の過
程で伸度が上昇する方向に作用するものと思われる。
【００１７】
【実施例】Ｐ（３ＨＢ−３ＨＶ）（ゼネカ社製：商品名
バイオポール「Ｄ６１０Ｇ」、ＨＶ含有率１２％）とメ
ルトフローレイトが２５ｇ／１０ｍｉｎのポリエチレン
を加工温度１７０℃でマルチマニホールド方式Ｔダイ型
共押出し機により、Ｐ（３ＨＢ−３ＨＶ）層の厚みが２
０μｍ、ポリエチレン層の厚みが２０μｍとなるように
共押出しし、２軸延伸されたポリエチレンテレフタレー
トフィルムの上にＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）層がくるように
ラミネートした。その後、ポリエチレン層およびポリエ
チレンテレフタレートフィルムを剥離し、Ｐ（３ＨＢ−
３ＨＶ）のフィルムを得た。
バイオポール「Ｄ６１０Ｇ」、ＨＶ含有率１２％）とメ
ルトフローレイトが２５ｇ／１０ｍｉｎのポリエチレン
を加工温度１７０℃でマルチマニホールド方式Ｔダイ型
共押出し機により、Ｐ（３ＨＢ−３ＨＶ）層の厚みが２
０μｍ、ポリエチレン層の厚みが２０μｍとなるように
共押出しし、２軸延伸されたポリエチレンテレフタレー
トフィルムの上にＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）層がくるように
ラミネートした。その後、ポリエチレン層およびポリエ
チレンテレフタレートフィルムを剥離し、Ｐ（３ＨＢ−
３ＨＶ）のフィルムを得た。
【００１８】前記の方法で、２軸延伸されたポリエチレ
ンテレフタレートフィルムのかわりに坪量３５０ｇ／ｍ
2 の板紙を用いて同様にラミネートし、その後ポリエチ
レン層を剥離してＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）／板紙の積層体
を得た。
ンテレフタレートフィルムのかわりに坪量３５０ｇ／ｍ
2 の板紙を用いて同様にラミネートし、その後ポリエチ
レン層を剥離してＰ（３ＨＢ−３ＨＶ）／板紙の積層体
を得た。
【００１９】前記のフィルムおよび積層体をドライラミ
ネータの熱風乾燥機を用いて熱処理を施した。なお、熱
処理の条件は温度と時間を因子とし、表１の各条件を実
施した。
ネータの熱風乾燥機を用いて熱処理を施した。なお、熱
処理の条件は温度と時間を因子とし、表１の各条件を実
施した。
【００２０】このようにして作成したフィルムおよび積
層体のフィルムについては引張伸度、分解性を、積層体
については耐水性、耐衝撃性の測定を以下に示すような
方法で行った。
層体のフィルムについては引張伸度、分解性を、積層体
については耐水性、耐衝撃性の測定を以下に示すような
方法で行った。
【００２１】＜引張伸度＞フィルムから幅１５ｍｍの矩
型試験片を切り出し、破断するまでの伸度を引張試験機
により測定した。ただし、１０％以上を○、伸度が１０
％未満のものを×とした。
型試験片を切り出し、破断するまでの伸度を引張試験機
により測定した。ただし、１０％以上を○、伸度が１０
％未満のものを×とした。
【００２２】＜分解性＞排水処理場の活性汚泥槽にポリ
塩化ビニル製のネットに包んで吊り下げ、定期的に分解
状態を評価し、１ヶ月後に形状をとどめていないものを
○、形状をとどめているものを×とした。
塩化ビニル製のネットに包んで吊り下げ、定期的に分解
状態を評価し、１ヶ月後に形状をとどめていないものを
○、形状をとどめているものを×とした。
【００２３】＜耐水性＞前記積層体で内容積５００ｍｌ
の容器を成形して水を充填した後加熱密封して室温に１
ヶ月放置し、水漏れがないものを○、水漏れがあるもの
を×とした。
の容器を成形して水を充填した後加熱密封して室温に１
ヶ月放置し、水漏れがないものを○、水漏れがあるもの
を×とした。
【００２４】＜耐衝撃性＞前記の容器に水を充填して加
熱密封した後、１ｍの高さからコンクリートの床に垂直
に落下させ、水漏れがないものを○、水漏れがあるもの
を×とした。
熱密封した後、１ｍの高さからコンクリートの床に垂直
に落下させ、水漏れがないものを○、水漏れがあるもの
を×とした。
【００２５】
【表１】
【００２６】
【表２】
【００２７】表２において、耐水性の×のものは全て罫
線すなわち折曲げた箇所より水漏れが発生していた。ま
た、耐衝撃性の×のものも同様に全て罫線すなわち折曲
げた箇所より水漏れが発生した。これらは何れも引張伸
度が２０％未満のものであり、引張伸度と耐水性、耐衝
撃性には相関があることがわかる。
線すなわち折曲げた箇所より水漏れが発生していた。ま
た、耐衝撃性の×のものも同様に全て罫線すなわち折曲
げた箇所より水漏れが発生した。これらは何れも引張伸
度が２０％未満のものであり、引張伸度と耐水性、耐衝
撃性には相関があることがわかる。
【００２８】表２より、１００℃１０分以上、１１０℃
５分以上、１２０℃２分以上および１３０℃１分以上で
伸度が２０％以上となり、耐水性、耐衝撃性ともに向上
が見られ、熱処理の効果が認められる。また、これらの
ものは分解性も良好であり、熱処理を施したことによる
悪影響は認められなかった。
５分以上、１２０℃２分以上および１３０℃１分以上で
伸度が２０％以上となり、耐水性、耐衝撃性ともに向上
が見られ、熱処理の効果が認められる。また、これらの
ものは分解性も良好であり、熱処理を施したことによる
悪影響は認められなかった。
【００２９】前記のように、熱処理の効果は１００℃１
０分以上で効果が認められるが、処理効率を考慮して１
１０℃５分以上、１２０℃２分以上および１３０℃１分
以上でかまわない。
０分以上で効果が認められるが、処理効率を考慮して１
１０℃５分以上、１２０℃２分以上および１３０℃１分
以上でかまわない。
【００３０】当然のことであるが、実施例で示していな
い１０５℃、１２８℃等の中間の温度でも効果は現れ
る。なお、今回の実施例では用いた材料すなわちＰ（３
ＨＢ−３ＨＶ）（ゼネカ社製：商品名バイオポール「Ｄ
６１０Ｇ」、ＨＶ含有率１２％）の融点が１３６℃であ
るため１３０℃以上の実施例は示さなかったが、ＨＶ含
有率が異なれば融点も異なり、例えば「Ｄ３１０Ｇ」
（同上、ＨＶ含有率６％）は融点が１５１℃であり、１
４０℃１分以上の熱処理で同様の効果を得ることを確認
している。
い１０５℃、１２８℃等の中間の温度でも効果は現れ
る。なお、今回の実施例では用いた材料すなわちＰ（３
ＨＢ−３ＨＶ）（ゼネカ社製：商品名バイオポール「Ｄ
６１０Ｇ」、ＨＶ含有率１２％）の融点が１３６℃であ
るため１３０℃以上の実施例は示さなかったが、ＨＶ含
有率が異なれば融点も異なり、例えば「Ｄ３１０Ｇ」
（同上、ＨＶ含有率６％）は融点が１５１℃であり、１
４０℃１分以上の熱処理で同様の効果を得ることを確認
している。
【００３１】
【発明の効果】本発明によれば、３−ヒドロキシ酪酸・
３−ヒドロキシ吉草酸共重合体（Ｐ（３ＨＢ−３ＨＶ）
のフィルムおよび紙と該樹脂の積層体作成後、１００℃
以上融点以下、好ましくは１００℃１０分以上、１１０
℃５分以上、１２０℃２分以上および１３０℃１分以
上、さらに好ましくは（融点−５）℃１分以上の熱処理
を施すことにより、食品用途にも使用でき、さらに伸度
を有するため製函適性、耐衝撃性も満足であり、かつ生
分解性を有する、包装材料としての使用に耐え得るフィ
ルムおよび積層体を得ることができる。
３−ヒドロキシ吉草酸共重合体（Ｐ（３ＨＢ−３ＨＶ）
のフィルムおよび紙と該樹脂の積層体作成後、１００℃
以上融点以下、好ましくは１００℃１０分以上、１１０
℃５分以上、１２０℃２分以上および１３０℃１分以
上、さらに好ましくは（融点−５）℃１分以上の熱処理
を施すことにより、食品用途にも使用でき、さらに伸度
を有するため製函適性、耐衝撃性も満足であり、かつ生
分解性を有する、包装材料としての使用に耐え得るフィ
ルムおよび積層体を得ることができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平５−15383（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−227438（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−245996（ＪＰ，Ａ) 特表 平８−505415（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08J 5/18 B32B 27/10 C08J 7/00
Claims (4)
- 【請求項１】３−ヒドロキシ酪酸・３−ヒドロキシ吉草
酸共重合体よりなるフィルムにおいて、該フィルム成形
後に、１００℃以上で該フィルム融点以下の熱処理であ
って且つ１００℃で１０分以上又は１１０℃で５分以上
又は１２０℃で２分以上又は１３０℃で１分以上の熱処
理が施されていることを特徴とする生分解性を有するフ
ィルム。 - 【請求項２】３−ヒドロキシ酪酸・３−ヒドロキシ吉草
酸共重合体よりなるフィルムにおいて、該フィルム成形
後に、１００℃以上で該フィルム融点以下の熱処理であ
って且つ該フィルム融点−５℃で１分以上の熱処理が施
されていることを特徴とする生分解性を有するフィル
ム。 - 【請求項３】紙の少なくとも片面に３−ヒドロキシ酪酸
・３−ヒドロキシ吉草酸共重合体を積層した積層体にお
いて、該共重合体積層後に、１００℃以上で該共重合体
融点以下の熱処理であって且つ１００℃で１０分以上又
は１１０℃で５分以上又は１２０℃で２分以上又は１３
０℃で１分以上の熱処理が施されていることを特徴とす
る生分解性を有する積層体。 - 【請求項４】紙の少なくとも片面に３−ヒドロキシ酪酸
・３−ヒドロキシ吉草酸共重合体を積層した積層体にお
いて、該共重合体積層後に、１００℃以上で該共重合体
融点以下の熱処理であって且つ該フィルム融点−５℃で
１分以上の熱処理が施されていることを特徴とする生分
解性を有する積層体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33353793A JP3353432B2 (ja) | 1993-12-27 | 1993-12-27 | 生分解性を有するフィルムおよび積層体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33353793A JP3353432B2 (ja) | 1993-12-27 | 1993-12-27 | 生分解性を有するフィルムおよび積層体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07188432A JPH07188432A (ja) | 1995-07-25 |
| JP3353432B2 true JP3353432B2 (ja) | 2002-12-03 |
Family
ID=18267161
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP33353793A Expired - Fee Related JP3353432B2 (ja) | 1993-12-27 | 1993-12-27 | 生分解性を有するフィルムおよび積層体 |
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| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3353432B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3537274B2 (ja) * | 1996-10-29 | 2004-06-14 | 鐘淵化学工業株式会社 | 生分解性を有する積層体 |
| WO1999004948A1 (en) | 1997-07-25 | 1999-02-04 | Monsanto Company | Polyhydroxyalkanoate coatings |
-
1993
- 1993-12-27 JP JP33353793A patent/JP3353432B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07188432A (ja) | 1995-07-25 |
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