JP3345824B2 - 透明なポリカーボネートポリエステルブレンド物 - Google Patents
透明なポリカーボネートポリエステルブレンド物Info
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- JP3345824B2 JP3345824B2 JP13751195A JP13751195A JP3345824B2 JP 3345824 B2 JP3345824 B2 JP 3345824B2 JP 13751195 A JP13751195 A JP 13751195A JP 13751195 A JP13751195 A JP 13751195A JP 3345824 B2 JP3345824 B2 JP 3345824B2
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- aromatic polycarbonate
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- ethylene glycol
- terephthalic acid
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L67/00—Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L67/02—Polyesters derived from dicarboxylic acids and dihydroxy compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L69/00—Compositions of polycarbonates; Compositions of derivatives of polycarbonates
Description
【0001】
【発明の分野】本発明は熱可塑性成型用組成物に関し、
さらに詳細にはエチレンテレフタレートとシクロヘキサ
ンジメタノールとを含む共重合ポリエステルを含む組成
物に関する。
さらに詳細にはエチレンテレフタレートとシクロヘキサ
ンジメタノールとを含む共重合ポリエステルを含む組成
物に関する。
【0002】
【発明の概要】改善された全光透過率値を有する熱可塑
性成型用組成物が開示される。同組成物は、 (i)エチレングリコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステルと、 (ii)(a)少なくとも特定の環状架橋結合単位を有す
るジヒドロキシ化合物から誘導されるいくつかの構造単
位を含む芳香族ポリカーボネート共重合樹脂、および
(b)下記(b1)と(b2)を含むブレンド物、ここ
で(b1)は特定の環状架橋結合単位を持たないジヒド
ロキシ化合物から誘導された芳香族ポリカーボネート樹
脂であり、そして(b2)は該(a)である、からなる
群より選ばれる少なくとも1つの成分と、からなる。
性成型用組成物が開示される。同組成物は、 (i)エチレングリコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステルと、 (ii)(a)少なくとも特定の環状架橋結合単位を有す
るジヒドロキシ化合物から誘導されるいくつかの構造単
位を含む芳香族ポリカーボネート共重合樹脂、および
(b)下記(b1)と(b2)を含むブレンド物、ここ
で(b1)は特定の環状架橋結合単位を持たないジヒド
ロキシ化合物から誘導された芳香族ポリカーボネート樹
脂であり、そして(b2)は該(a)である、からなる
群より選ばれる少なくとも1つの成分と、からなる。
【0003】該特定環状架橋単位は下記式
【0004】
【化3】
【0005】式中R3とR4、Xおよびmは特許請求の範
囲で定義されている。
囲で定義されている。
【0006】さらに本発明の実施態様は、同共重合ポリ
エステルと該b1成分を含む組成物の全光透過率(TL
T)の値を改善する方法に関する。同方法は、少なくと
も該b1成分の一部を該b2成分で置き換えることから
なる。
エステルと該b1成分を含む組成物の全光透過率(TL
T)の値を改善する方法に関する。同方法は、少なくと
も該b1成分の一部を該b2成分で置き換えることから
なる。
【0007】
【発明の背景】ポリエステルとポリカーボネート樹脂を
含む熱可塑性成型用組成物は、その機械的および物理的
性質に魅力的なものがあるので、種々の用途で広く使用
されている。多くの用途でその鍵となっているのはその
透明性である。エチレグリコールとシクロヘキサンジメ
タノールとのテレフタール酸共重合ポリエステルとポリ
カーボネートとのブレンド体を含む市販製品は、その透
明性が注目されている。
含む熱可塑性成型用組成物は、その機械的および物理的
性質に魅力的なものがあるので、種々の用途で広く使用
されている。多くの用途でその鍵となっているのはその
透明性である。エチレグリコールとシクロヘキサンジメ
タノールとのテレフタール酸共重合ポリエステルとポリ
カーボネートとのブレンド体を含む市販製品は、その透
明性が注目されている。
【0008】関連する技術が米国特許第 5,104,723 号
に開示されており、PETとPC2ポリカーボネートと
のブレンド体が挙げられている。また米国特許第 5,13
2,154号も関連しており、PC2と従来からのPC1樹
脂とのブレンド体を開示している。発明者らが1993
年7月19日に出願した、出願番号第 08/093,834 号は
ポリエチレンテレフタレート、PC1およびPC2を含
む透明組成物に関するものである。
に開示されており、PETとPC2ポリカーボネートと
のブレンド体が挙げられている。また米国特許第 5,13
2,154号も関連しており、PC2と従来からのPC1樹
脂とのブレンド体を開示している。発明者らが1993
年7月19日に出願した、出願番号第 08/093,834 号は
ポリエチレンテレフタレート、PC1およびPC2を含
む透明組成物に関するものである。
【0009】本発明の目的は、優れたTLT値を示す、
エチレグリコール−シクロヘキサンジメタノールテレフ
タール酸共重合ポリエステル(以後PETGで表す)と
ポリカーボネート樹脂とを含む熱可塑性組成物を提供す
ることである。
エチレグリコール−シクロヘキサンジメタノールテレフ
タール酸共重合ポリエステル(以後PETGで表す)と
ポリカーボネート樹脂とを含む熱可塑性組成物を提供す
ることである。
【0010】本発明の目的は更に、改善されたTLT値
を示す、エチレグリコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステルとポリカーボネー
ト樹脂を含む熱可塑性組成物を製造する方法を提供する
ことである。
を示す、エチレグリコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステルとポリカーボネー
ト樹脂を含む熱可塑性組成物を製造する方法を提供する
ことである。
【0011】
【発明の詳細な記述】従って、改善された全光透過率値
を有し、そして下記の組成、即ち (i)エチレングリコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステル(PETG)と、 (ii)(a)少なくとも特定の環状架橋結合単位を有す
るジヒドロキシ化合物から誘導されるいくつかの構造単
位を含む芳香族ポリカーボネート共重合樹脂、および
(b)下記(b1)と(b2)を含むブレンド物、ここ
で(b1)は特定の環状架橋結合単位を持たないジヒド
ロキシ化合物から誘導された芳香族ポリカーボネート樹
脂であり、そして(b2)は該(a)である、からなる
群より選ばれる少なくとも1つの成分と、からなる熱可
塑性成型用組成物が開示される。
を有し、そして下記の組成、即ち (i)エチレングリコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステル(PETG)と、 (ii)(a)少なくとも特定の環状架橋結合単位を有す
るジヒドロキシ化合物から誘導されるいくつかの構造単
位を含む芳香族ポリカーボネート共重合樹脂、および
(b)下記(b1)と(b2)を含むブレンド物、ここ
で(b1)は特定の環状架橋結合単位を持たないジヒド
ロキシ化合物から誘導された芳香族ポリカーボネート樹
脂であり、そして(b2)は該(a)である、からなる
群より選ばれる少なくとも1つの成分と、からなる熱可
塑性成型用組成物が開示される。
【0012】好ましくは同組成物は、(i)約1ないし
99%の該PETGと(ii)約99ないし1%の、該
(a)と(b)からなる群れから選択された少なくとも
1種のポリカーボネートとを含む。
99%の該PETGと(ii)約99ないし1%の、該
(a)と(b)からなる群れから選択された少なくとも
1種のポリカーボネートとを含む。
【0013】最も好ましくは、本発明の組成物は、PE
TGを15ないし60重量%、そして該第1芳香族ポリ
カーボネートを約20ないし65重量%、そして該第2
芳香族ポリカーボネートを全体で100重量%になるよ
うに含む。
TGを15ないし60重量%、そして該第1芳香族ポリ
カーボネートを約20ないし65重量%、そして該第2
芳香族ポリカーボネートを全体で100重量%になるよ
うに含む。
【0014】本明細書では、上記樹脂(b1)は時によ
りPC1または”第1芳香族ポリカーボネート”と呼
び、樹脂(b2)はPC2または”第2芳香族ポリカー
ボネート”と称される。
りPC1または”第1芳香族ポリカーボネート”と呼
び、樹脂(b2)はPC2または”第2芳香族ポリカー
ボネート”と称される。
【0015】第2芳香族ポリカーボネート樹脂(PC
2)は、該第1芳香族ポリカーボネート(PC1)と異
なり、少なくとも下記式
2)は、該第1芳香族ポリカーボネート(PC1)と異
なり、少なくとも下記式
【0016】
【化4】
【0017】式中R3およびR4は互いに独立に水素原子
またはC1-6アルキルを表し、そしてXは炭素を示し、
R3とR4とはX炭素原子の少なくとも1個の上のアルキ
ル基を表し、そしてmは4ないし10の整数である、に
相当する特殊な架橋結合単位を有する少なくとも数個の
ジヒドロキシ化合物から誘導された構造単位を含んでい
る。好ましくは第2芳香族ポリカーボネート樹脂は約1
0ないし100モル%、最も好ましくは約30ないし8
0モル%の該特殊単位を含んでいる。本発明の熱可塑性
成型用組成物は、(i)約1ないし99%のPETG
と、(ii)約0ないし98%のPC1および(iii)約
1ないし99%のPC2を含む。
またはC1-6アルキルを表し、そしてXは炭素を示し、
R3とR4とはX炭素原子の少なくとも1個の上のアルキ
ル基を表し、そしてmは4ないし10の整数である、に
相当する特殊な架橋結合単位を有する少なくとも数個の
ジヒドロキシ化合物から誘導された構造単位を含んでい
る。好ましくは第2芳香族ポリカーボネート樹脂は約1
0ないし100モル%、最も好ましくは約30ないし8
0モル%の該特殊単位を含んでいる。本発明の熱可塑性
成型用組成物は、(i)約1ないし99%のPETG
と、(ii)約0ないし98%のPC1および(iii)約
1ないし99%のPC2を含む。
【0018】本発明はまた、樹脂状成分として(i)P
ETGと(ii)該第1芳香族ポリカーボネートとだけを
含む熱可塑性成型用組成物のTLT値を増加させる方法
に関する。従って、このような組成物のTLTは、同組
成物に該PC2のある量を添加することによって上昇
し、そのある量とは、同組成物のTLT値を上昇させる
のに充分な量をさす。組成物のTLT値は、ASTM
D−1003に従って、0.100インチの厚さの試験
片について測定される。TLT値の向上は、対応する量
のPETGと該b1とだけを含む組成物が示すTLTを
超えて増加した量によって表される。
ETGと(ii)該第1芳香族ポリカーボネートとだけを
含む熱可塑性成型用組成物のTLT値を増加させる方法
に関する。従って、このような組成物のTLTは、同組
成物に該PC2のある量を添加することによって上昇
し、そのある量とは、同組成物のTLT値を上昇させる
のに充分な量をさす。組成物のTLT値は、ASTM
D−1003に従って、0.100インチの厚さの試験
片について測定される。TLT値の向上は、対応する量
のPETGと該b1とだけを含む組成物が示すTLTを
超えて増加した量によって表される。
【0019】本発明に有用なPETGは良く知られた熱
可塑性樹脂で、市販されている。同PETGは、50モ
ル%以下のシクロヘキサンジメタノールから誘導される
構造単位と、合わせて100モル%になる量のエチレン
グリコールから誘導される構造単位とを含むことによっ
て特徴づけられる。この共重合ポリエステルの酸成分は
テレフタール酸から誘導される。より好ましくは、シク
ロヘキサンジメタノール含量は約20ないし30モル%
である。適しているPETG樹脂は、Eastman社のKo
dar PETG6763樹脂で、数平均分子量が約2
6,000、そしてガラス転移温度が81℃である。
可塑性樹脂で、市販されている。同PETGは、50モ
ル%以下のシクロヘキサンジメタノールから誘導される
構造単位と、合わせて100モル%になる量のエチレン
グリコールから誘導される構造単位とを含むことによっ
て特徴づけられる。この共重合ポリエステルの酸成分は
テレフタール酸から誘導される。より好ましくは、シク
ロヘキサンジメタノール含量は約20ないし30モル%
である。適しているPETG樹脂は、Eastman社のKo
dar PETG6763樹脂で、数平均分子量が約2
6,000、そしてガラス転移温度が81℃である。
【0020】本発明のPETGには分子鎖が枝別れして
いる樹脂が入り、その製造法は当技術分野では公知であ
り、三価または四価アルコールまたは三塩基または四塩
基性酸を入れる。このようなポリエステルを製造するの
に適した連鎖停止剤も当技術分野では良く知られてい
る。
いる樹脂が入り、その製造法は当技術分野では公知であ
り、三価または四価アルコールまたは三塩基または四塩
基性酸を入れる。このようなポリエステルを製造するの
に適した連鎖停止剤も当技術分野では良く知られてい
る。
【0021】適したポリエステル樹脂の製造法は公知で
あり、本明細書に参考文献として挙げられている米国特
許第 2,463,319号および第 3,047,539号に記載されてい
る。第1ポリカーボネート樹脂(PC1)は少なくとも
下記式(1)または(2)
あり、本明細書に参考文献として挙げられている米国特
許第 2,463,319号および第 3,047,539号に記載されてい
る。第1ポリカーボネート樹脂(PC1)は少なくとも
下記式(1)または(2)
【0022】
【化5】
【0023】式中Aは1ないし8個の炭素原子を有する
アルキレン基、2ないし8個の炭素原子を有するアルキ
リデン基、5ないし15個の炭素原子を有するシクロア
ルキレン基、5ないし15個の炭素原子を有するシクロ
アルキリデン基、カルボニル基、酸素原子、−S−、−
SO−、または−SO2−基、または下記式
アルキレン基、2ないし8個の炭素原子を有するアルキ
リデン基、5ないし15個の炭素原子を有するシクロア
ルキレン基、5ないし15個の炭素原子を有するシクロ
アルキリデン基、カルボニル基、酸素原子、−S−、−
SO−、または−SO2−基、または下記式
【0024】
【化6】
【0025】に従う基を示し、gは0または1を示し、
eは0または1を示し、dは0ないし4を示し、そして
fは0ないし3を示し、そしていくつかのZ置換基は互
いに独立にF、Cl、Brまたは1ないし4個の炭素原
子を有するアルキル基を示すに従い、ただ式(3)のジ
ヒドロロキシジフェニルシクロヘキサンは除いたジヒド
ロキシ化合物から誘導される。
eは0または1を示し、dは0ないし4を示し、そして
fは0ないし3を示し、そしていくつかのZ置換基は互
いに独立にF、Cl、Brまたは1ないし4個の炭素原
子を有するアルキル基を示すに従い、ただ式(3)のジ
ヒドロロキシジフェニルシクロヘキサンは除いたジヒド
ロキシ化合物から誘導される。
【0026】本発明を実施するのに有用なジヒドロキシ
化合物は、ハイドロキノン、レゾルシノール、ビス-(ヒ
ドロキシフェニル)-アルカン類、ビス-(ヒドロキシフェ
ニル)-シクロアルカン類、ビス-(ヒドロキシフェニル)-
エーテル類、ビス-(ヒドロキシフェニル)-ケトン類、ビ
ス-(ヒドロキシフェニル)-スルホキシド類、ビス-(ヒド
ロキシフェニル)-スルホン類、そして2,2-ビス-(ヒドロ
キシフェニル)-ジイソプロピルベンゼン類である。これ
らの、そしてさらに適した芳香族ジヒドロキシ化合物は
例えば、米国特許第 3,028,365 号、第 2,999,835 号、
第 3,148,172号、 第 3,271,368 号、第 2,991,273 号、
第 3,271,367 号、 第 3,280,078 号、第 3,014,891 号、
および第 2,999,846 号(これらは全て参考文献として
本明細書に入れられている)、ドイツ国特許公開明細書
(Offenlegungsschriften)第 1,570,703 号、 第 2,063,
050号、 第 2,063,052 号、 第 2,211,956 号および第 2,
211,957 号、 フランス国特許明細書第 1,561,418 号、
および専門書:H. Schnell 著、ポリカーボネートの化
学と物理 (Chemistry and Physics of Polycarbonate)
(Interscience Publishers 社(New York) 1964 年発
行)に記載されている。適したビスフェノールはさらに
例えば、2,2-ビス-(4-ヒドロキシフェニル)-プロパン
(ビスフェノール-A)、2,4-ビス-(4-ヒドロキシフェ
ニル)-2-メチルブタン、1,1-ビス-(4-ヒドロキシフェニ
ル)-シクロヘキサン、2,2-ビス-(4-ヒドロキシフェニ
ル)-p-ジイソプロピルベンゼン、2,2-ビス-(3-クロロ-4
-ヒドロキシフェニル)-プロパン、ヒドロキシベンゾフ
ェノンおよび4,4'-スルフォニルジフェノールが挙げら
れる。
化合物は、ハイドロキノン、レゾルシノール、ビス-(ヒ
ドロキシフェニル)-アルカン類、ビス-(ヒドロキシフェ
ニル)-シクロアルカン類、ビス-(ヒドロキシフェニル)-
エーテル類、ビス-(ヒドロキシフェニル)-ケトン類、ビ
ス-(ヒドロキシフェニル)-スルホキシド類、ビス-(ヒド
ロキシフェニル)-スルホン類、そして2,2-ビス-(ヒドロ
キシフェニル)-ジイソプロピルベンゼン類である。これ
らの、そしてさらに適した芳香族ジヒドロキシ化合物は
例えば、米国特許第 3,028,365 号、第 2,999,835 号、
第 3,148,172号、 第 3,271,368 号、第 2,991,273 号、
第 3,271,367 号、 第 3,280,078 号、第 3,014,891 号、
および第 2,999,846 号(これらは全て参考文献として
本明細書に入れられている)、ドイツ国特許公開明細書
(Offenlegungsschriften)第 1,570,703 号、 第 2,063,
050号、 第 2,063,052 号、 第 2,211,956 号および第 2,
211,957 号、 フランス国特許明細書第 1,561,418 号、
および専門書:H. Schnell 著、ポリカーボネートの化
学と物理 (Chemistry and Physics of Polycarbonate)
(Interscience Publishers 社(New York) 1964 年発
行)に記載されている。適したビスフェノールはさらに
例えば、2,2-ビス-(4-ヒドロキシフェニル)-プロパン
(ビスフェノール-A)、2,4-ビス-(4-ヒドロキシフェ
ニル)-2-メチルブタン、1,1-ビス-(4-ヒドロキシフェニ
ル)-シクロヘキサン、2,2-ビス-(4-ヒドロキシフェニ
ル)-p-ジイソプロピルベンゼン、2,2-ビス-(3-クロロ-4
-ヒドロキシフェニル)-プロパン、ヒドロキシベンゾフ
ェノンおよび4,4'-スルフォニルジフェノールが挙げら
れる。
【0027】最も好ましいビスフェノールは2,2-ビス-
(4-ヒドロキシフェニル)-プロパン(ビスフェノール
A)である。
(4-ヒドロキシフェニル)-プロパン(ビスフェノール
A)である。
【0028】本発明のポリカーボネートは1個またはそ
れ以上の適したビスフェノール類から誘導される構造単
位を持つことができる。
れ以上の適したビスフェノール類から誘導される構造単
位を持つことができる。
【0029】本発明のポリカーボネート樹脂は当技術分
野で公知のいかなる方法、例えば界面重縮合法、均一相
での重縮合あるいはエステル交換による重縮合によって
製造することができる。
野で公知のいかなる方法、例えば界面重縮合法、均一相
での重縮合あるいはエステル交換による重縮合によって
製造することができる。
【0030】適した製造法および関連する反応物質、触
媒、溶媒、条件は当技術分野では公知で、特にドイツ国
特許第 1,046,311 号および第 962,274 号、 米国特許第
3,248,414 号、 第 3,153,008 号、 第 3,215,668 号、
3,187,065 号、 3,028,365 号、2,999,846 号、 第 2,999,
835 号、 第 2,964,974 号、 第 2,970,137 号、 3,912,63
8 号および第 1,991,273 号に記載されている。
媒、溶媒、条件は当技術分野では公知で、特にドイツ国
特許第 1,046,311 号および第 962,274 号、 米国特許第
3,248,414 号、 第 3,153,008 号、 第 3,215,668 号、
3,187,065 号、 3,028,365 号、2,999,846 号、 第 2,999,
835 号、 第 2,964,974 号、 第 2,970,137 号、 3,912,63
8 号および第 1,991,273 号に記載されている。
【0031】本発明のポリカーボネート樹脂を製造する
際、単官能性反応成分、例えばモノフェノールをその分
子量を制限するために使用することができる。分岐剤も
使用することができる。分子鎖の分岐は、少量の、好ま
しくは約0.05ないし2.0モル%(ジフェノールの
使用量に対して)の3官能性あるいは3官能性以上の化
合物、特に3個あるいはそれ以上のフェノール性ヒドロ
キシル基を持つ化合物を加えて得ることができる。この
種のポリカーボネートは例えば、ドイツ国特許公開明細
書第 1,570,533 号、 第 1,595,762 号、 第 2,116,974
号、および第 2,113,347 号、英国特許明細書第 1,079,82
1 号、 および米国特許第 3,544,514 号(これらは参考文
献として本明細書に入れられている)に記載されてい
る。
際、単官能性反応成分、例えばモノフェノールをその分
子量を制限するために使用することができる。分岐剤も
使用することができる。分子鎖の分岐は、少量の、好ま
しくは約0.05ないし2.0モル%(ジフェノールの
使用量に対して)の3官能性あるいは3官能性以上の化
合物、特に3個あるいはそれ以上のフェノール性ヒドロ
キシル基を持つ化合物を加えて得ることができる。この
種のポリカーボネートは例えば、ドイツ国特許公開明細
書第 1,570,533 号、 第 1,595,762 号、 第 2,116,974
号、および第 2,113,347 号、英国特許明細書第 1,079,82
1 号、 および米国特許第 3,544,514 号(これらは参考文
献として本明細書に入れられている)に記載されてい
る。
【0032】3個または3個以上のフェノール性ヒドロ
キシル基を有する使用できる化合物をいくつか挙げると
例えば、フロログルシノール、4,6-ジメチル-2,4,6-ト
リ-(4-ヒドロキシフェニル)-ヘプタン、2,4,6-トリメチ
ル-2,4,6-トリ-(4-ヒドロキシフェニル)-ヘプタン、 1,
4,5-トリ-(4-ヒドロキシフェニル)-ベンゼン、1,1,1-ト
リ-(4-ヒドロキシフェニル)-エタン、トリ-(4-ヒドロキ
シフェニル)-フェニルメタン、2,2-ビス-[4,4-ビスー(4-
ヒドロキシフェニル)-シクロヘキシル]-プロパン、2,4-
ビス-(4-ヒドロキシフェニルイソプロピル)-フェノー
ル、6-ビス-(2-ヒドロキシ-5'-メチルベンジル)-4-メチ
ルフェノール、2-(4-ヒドロキシフェニル)-2-(2,4-ヒド
ロキシフェニル)プロパン、ヘキサ-(4-(4-ヒドロキシフ
ェニルイソプロピル)-フェニル)オルトテレフタル酸エ
ステル、テトラ-(4-ヒドロキシフェニル)-メタン、テト
ラ-(4-(4-ヒドロキシフェニルイソプロピル)-フェノキ
シ)-メタン、および1,4-ビス-(4',4"-ジヒドロキシトリ
フェニル)-メチル)-ベンゼンが挙げられる。その他の三
官能性化合物をいくつか挙げると、2,4-ジヒドロキシ安
息香酸、トリメシン酸、ダイアヌリッククロリド (塩化
シアヌル?)、および3,3-ビス-(4-ヒドロキシフェニル)
-2-オキソ-2,3-ジヒドロインドールがある。
キシル基を有する使用できる化合物をいくつか挙げると
例えば、フロログルシノール、4,6-ジメチル-2,4,6-ト
リ-(4-ヒドロキシフェニル)-ヘプタン、2,4,6-トリメチ
ル-2,4,6-トリ-(4-ヒドロキシフェニル)-ヘプタン、 1,
4,5-トリ-(4-ヒドロキシフェニル)-ベンゼン、1,1,1-ト
リ-(4-ヒドロキシフェニル)-エタン、トリ-(4-ヒドロキ
シフェニル)-フェニルメタン、2,2-ビス-[4,4-ビスー(4-
ヒドロキシフェニル)-シクロヘキシル]-プロパン、2,4-
ビス-(4-ヒドロキシフェニルイソプロピル)-フェノー
ル、6-ビス-(2-ヒドロキシ-5'-メチルベンジル)-4-メチ
ルフェノール、2-(4-ヒドロキシフェニル)-2-(2,4-ヒド
ロキシフェニル)プロパン、ヘキサ-(4-(4-ヒドロキシフ
ェニルイソプロピル)-フェニル)オルトテレフタル酸エ
ステル、テトラ-(4-ヒドロキシフェニル)-メタン、テト
ラ-(4-(4-ヒドロキシフェニルイソプロピル)-フェノキ
シ)-メタン、および1,4-ビス-(4',4"-ジヒドロキシトリ
フェニル)-メチル)-ベンゼンが挙げられる。その他の三
官能性化合物をいくつか挙げると、2,4-ジヒドロキシ安
息香酸、トリメシン酸、ダイアヌリッククロリド (塩化
シアヌル?)、および3,3-ビス-(4-ヒドロキシフェニル)
-2-オキソ-2,3-ジヒドロインドールがある。
【0033】本発明を実施するのに適した樹脂には、フ
ェノールフタレンを基体としたポリカーボネート、共重
合ポリカーボネート、および3元共重合ポリカーボネー
トが含まれ、これらは米国特許第 3,036,036 号、 およ
び第 4,210,741 号に記載されており、これら特許は参
考文献として本明細書に入れられている。
ェノールフタレンを基体としたポリカーボネート、共重
合ポリカーボネート、および3元共重合ポリカーボネー
トが含まれ、これらは米国特許第 3,036,036 号、 およ
び第 4,210,741 号に記載されており、これら特許は参
考文献として本明細書に入れられている。
【0034】第2芳香族ポリカーボネート樹脂(PS
2)は、式(3)
2)は、式(3)
【0035】
【化7】
【0036】式中R1とR2は互いに独立に、水素、ハロ
ゲン、好ましくは塩素または臭素、C1- 8-アルキル、C
5-6-シクロアルキル、C6-10-アリール、好ましくはフ
ェニル、およびC7-12-アラルキル、好ましくはフェニ
ル-C1-4-アルキル、特にベンジルを表し、mは4ない
し10、好ましくは4ないし5の整数を表し、R3およ
びR4は互いに独立に水素原子またはC1-6アルキルを表
し、そしてXは炭素を示し、R3とR4とはX炭素原子の
少なくとも1個の上のアルキル基を表す、に従う少なく
とも1個のジヒドロキシ化合物から誘導される。好まし
くはR3とR4との両者は、1個または2個のX炭素原子
上のアルキルを、最も好ましくはただ1個のX炭素原子
上のアルキルを表す。好ましいアルキル基はメチルであ
り、ジフェニル置換された炭素原子(C-1)に対して
α-位置にあるX原子は好ましくはジアルキル置換され
ず、C-1に対してβ-位置には2個のアルキル基が好ま
しい。
ゲン、好ましくは塩素または臭素、C1- 8-アルキル、C
5-6-シクロアルキル、C6-10-アリール、好ましくはフ
ェニル、およびC7-12-アラルキル、好ましくはフェニ
ル-C1-4-アルキル、特にベンジルを表し、mは4ない
し10、好ましくは4ないし5の整数を表し、R3およ
びR4は互いに独立に水素原子またはC1-6アルキルを表
し、そしてXは炭素を示し、R3とR4とはX炭素原子の
少なくとも1個の上のアルキル基を表す、に従う少なく
とも1個のジヒドロキシ化合物から誘導される。好まし
くはR3とR4との両者は、1個または2個のX炭素原子
上のアルキルを、最も好ましくはただ1個のX炭素原子
上のアルキルを表す。好ましいアルキル基はメチルであ
り、ジフェニル置換された炭素原子(C-1)に対して
α-位置にあるX原子は好ましくはジアルキル置換され
ず、C-1に対してβ-位置には2個のアルキル基が好ま
しい。
【0037】脂環基中に5または6個の環炭素原子を有
する[一般式(I)中mが4または5を表す]ジヒドロ
キシフェニルシクロヘキサン類、例えば下記式
する[一般式(I)中mが4または5を表す]ジヒドロ
キシフェニルシクロヘキサン類、例えば下記式
【0038】
【化8】
【0039】のジフェノール類が好ましく、1,1-ビス-
(4-ヒドロキシフェニル)-3,3,5-トリメチルシクロヘキ
サン(II)が特に好ましい。
(4-ヒドロキシフェニル)-3,3,5-トリメチルシクロヘキ
サン(II)が特に好ましい。
【0040】本発明を更に説明する。しかし、本発明は
以下の実施例に限定されない。実施例中、部および%は
全て特に断らなければ重量基準である。
以下の実施例に限定されない。実施例中、部および%は
全て特に断らなければ重量基準である。
【0041】
【実施例】実 験 本発明に従って組成物が作られ、その性質が評価され
た。組成物の製造には2軸スクリュー押出機が使用さ
れ、従来の操作法に従って行った。厚さが0.100イ
ンチの試験片を従来法に従って射出成型した。TLT値
をASTM D-1003に記載されている方法に従
い、Diano Corporation 社製 Match-Scan I 型分光光度
計を使用して測定した。
た。組成物の製造には2軸スクリュー押出機が使用さ
れ、従来の操作法に従って行った。厚さが0.100イ
ンチの試験片を従来法に従って射出成型した。TLT値
をASTM D-1003に記載されている方法に従
い、Diano Corporation 社製 Match-Scan I 型分光光度
計を使用して測定した。
【0042】組成物製造に当たって、下記材料を使用し
た。
た。
【0043】PETG: エチレンテレフタレートとシ
クロヘキサンジメタノールからの共重合ポリエステル
で、約26,000の数平均分子量を有する。Eastman
社からのKodar PETG6763。
クロヘキサンジメタノールからの共重合ポリエステル
で、約26,000の数平均分子量を有する。Eastman
社からのKodar PETG6763。
【0044】ポリカーボネート(PC1): ビスフェ
ノール-Aを基体としたポリカーボネート単独重合体、M
iles Inc. 社の製品。
ノール-Aを基体としたポリカーボネート単独重合体、M
iles Inc. 社の製品。
【0045】PC2: ビスフェノール-Aを基体と
し、下記式
し、下記式
【0046】
【化9】
【0047】の構造単位を55モル%含む共重合ポリカ
ーボネート。
ーボネート。
【0048】評価結果を下記表にまとめた。各成分の量
は、組成物重量に対する%で示してある。
は、組成物重量に対する%で示してある。
【0049】 組成物 PETG PC2 PC1 TLT 1 00 50 50 89 2 20 15 65 79 3 20 25 55 80* 4 20 40 40 84* 5 20 60 20 85 6 20 80 0 83 7 40 0 60 50 8 40 30 30 74* 9 40 60 0 84* 10 60 0 40 51(i) 11 60 20 20 73 12 60 40 0 68 13 100 0 0 84 * 平均値 (i) 内挿値 得られた結果は、本発明の組成物の特徴であるTLT値
の、期待以上で驚くほどの改善向上を示している。PE
TG樹脂(84%)のTLT値は、ポリカーボネート
(PC1)とブレンドすると著しく低下する(実施例1
2を実施例7と比較されたい)。これは実に驚くべきこ
とで、この点に関してPC1の少なくとも1部をPC2
で置き換えると、低下したTLT値を元に戻すだけでな
く、実際にはPETG単独(実施例5)の値以上に高く
なることについて当分野の技術は何も示唆していない。
の、期待以上で驚くほどの改善向上を示している。PE
TG樹脂(84%)のTLT値は、ポリカーボネート
(PC1)とブレンドすると著しく低下する(実施例1
2を実施例7と比較されたい)。これは実に驚くべきこ
とで、この点に関してPC1の少なくとも1部をPC2
で置き換えると、低下したTLT値を元に戻すだけでな
く、実際にはPETG単独(実施例5)の値以上に高く
なることについて当分野の技術は何も示唆していない。
【0050】本発明組成物のTLT値は、PETGとP
C1だけを含む対応する組成物のTLT値よりも高い
(実施例7、8および9と実施例10、11および12
を比較されたい)。
C1だけを含む対応する組成物のTLT値よりも高い
(実施例7、8および9と実施例10、11および12
を比較されたい)。
【0051】本発明を説明するために上記に詳細に説明
して来たが、それは単に説明の目的だけのものであり、
当技術分野の熟達者にとっては、それが本発明の特許請
求の範囲によって制限される場合を除いて、本発明の精
神および範囲内で種々の変化を実施することが可能であ
ることを理解されたい。
して来たが、それは単に説明の目的だけのものであり、
当技術分野の熟達者にとっては、それが本発明の特許請
求の範囲によって制限される場合を除いて、本発明の精
神および範囲内で種々の変化を実施することが可能であ
ることを理解されたい。
【0052】本発明の主なる特徴および態様は以下のよ
うである。
うである。
【0053】1.改善された全光透過率値を有する熱可
塑性成型用組成物において、同組成物が、 (i)エチレングリコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステルと、 (ii)(a)少なくとも特定の環状架橋結合単位を有す
るジヒドロキシ化合物から誘導されるいくつかの構造単
位を含む芳香族ポリカーボネート共重合樹脂、および
(b)下記(b1)と(b2)を含むブレンド物、ここ
で(b1)は特定の環状架橋結合単位を持たないジヒド
ロキシ化合物から誘導された芳香族ポリカーボネート樹
脂であり、そして(b2)は該(a)である、からなる
群より選ばれる少なくとも1つの成分と、からなり、該
特定環状架橋単位が下記式
塑性成型用組成物において、同組成物が、 (i)エチレングリコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステルと、 (ii)(a)少なくとも特定の環状架橋結合単位を有す
るジヒドロキシ化合物から誘導されるいくつかの構造単
位を含む芳香族ポリカーボネート共重合樹脂、および
(b)下記(b1)と(b2)を含むブレンド物、ここ
で(b1)は特定の環状架橋結合単位を持たないジヒド
ロキシ化合物から誘導された芳香族ポリカーボネート樹
脂であり、そして(b2)は該(a)である、からなる
群より選ばれる少なくとも1つの成分と、からなり、該
特定環状架橋単位が下記式
【0054】
【化10】
【0055】式中R3およびR4は互いに独立に水素原子
またはC1-6アルキルを表し、そしてXは炭素を示し、
R3とR4とはX炭素原子の少なくとも1個の上のアルキ
ル基を表し、そしてmは4ないし10の整数である、に
相当し、該改善された全光透過率の値が、単に該エチレ
ングリコール−シクロヘキサンジメタノールテレフター
ル酸共重合ポリエステルと該b1だけを含む対応する組
成物が示す透過率を上回る増加を示すことを特徴とする
熱可塑性成型用組成物。
またはC1-6アルキルを表し、そしてXは炭素を示し、
R3とR4とはX炭素原子の少なくとも1個の上のアルキ
ル基を表し、そしてmは4ないし10の整数である、に
相当し、該改善された全光透過率の値が、単に該エチレ
ングリコール−シクロヘキサンジメタノールテレフター
ル酸共重合ポリエステルと該b1だけを含む対応する組
成物が示す透過率を上回る増加を示すことを特徴とする
熱可塑性成型用組成物。
【0056】2.上記第1項記載の成型用組成物におい
て、該(b1)が下記式(1)または(2)
て、該(b1)が下記式(1)または(2)
【0057】
【化11】
【0058】式中Aは1ないし8個の炭素原子を有する
アルキレン基、2ないし8個の炭素原子を有するアルキ
リデン基、5ないし15個の炭素原子を有するシクロア
ルキレン基、カルボニル基、酸素原子、−S−、−SO
−、または−SO2−基、または下記式
アルキレン基、2ないし8個の炭素原子を有するアルキ
リデン基、5ないし15個の炭素原子を有するシクロア
ルキレン基、カルボニル基、酸素原子、−S−、−SO
−、または−SO2−基、または下記式
【0059】
【化12】
【0060】に従う基を示し、gは0または1を示し、
eは0または1を示し、dは0ないし4を示し、そして
fは0ないし3を示し、そしていくつかのZ置換基は互
いに独立にF、Cl、Brまたは1ないし4個の炭素原
子を有するアルキル基を示すに従うジヒドロキシ化合物
から誘導される芳香族ポリカーボネートであることを特
徴とする成型用組成物。
eは0または1を示し、dは0ないし4を示し、そして
fは0ないし3を示し、そしていくつかのZ置換基は互
いに独立にF、Cl、Brまたは1ないし4個の炭素原
子を有するアルキル基を示すに従うジヒドロキシ化合物
から誘導される芳香族ポリカーボネートであることを特
徴とする成型用組成物。
【0061】3.上記第1項記載の成型用組成物におい
て、該エチレングリコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステルが15ないし60
重量%存在し、該第1芳香族ポリカーボネートの量が約
20ないし65重量%であり、そして該第2芳香族ポリ
カーボネートが全体で100重量%になる量であること
を特徴とする成型用組成物。
て、該エチレングリコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステルが15ないし60
重量%存在し、該第1芳香族ポリカーボネートの量が約
20ないし65重量%であり、そして該第2芳香族ポリ
カーボネートが全体で100重量%になる量であること
を特徴とする成型用組成物。
【0062】4.熱可塑性成型用組成物において、該組
成物が (i)エチレングリコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステル、(ii)第1芳香
族ポリカーボネート、および(iii)該第1芳香族ポリ
カーボネートと異なり、少なくとも下記式
成物が (i)エチレングリコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステル、(ii)第1芳香
族ポリカーボネート、および(iii)該第1芳香族ポリ
カーボネートと異なり、少なくとも下記式
【0063】
【化13】
【0064】式中R3およびR4は互いに独立に水素原子
またはC1-6アルキルを表し、そしてXは炭素を示し、
R3とR4とはX炭素原子の少なくとも1個の上のアルキ
ル基を表し、そしてmは4ないし7の整数である、に相
当する架橋結合単位を有するジヒドロキシ化合物から誘
導された構造単位を少なくとも幾つか含んでおり、該光
透過率(TLT)の値が、ASTM D−1003に従
って、0.100インチの厚さの試験片について測定
し、単に該エチレングリコール−シクロヘキサンジメタ
ノールテレフタール酸共重合ポリエステルと該第1芳香
族ポリカーボネート樹脂だけを含む対応する組成物が示
すTLTを上回る値を示すことを特徴とする熱可塑性成
型用組成物。
またはC1-6アルキルを表し、そしてXは炭素を示し、
R3とR4とはX炭素原子の少なくとも1個の上のアルキ
ル基を表し、そしてmは4ないし7の整数である、に相
当する架橋結合単位を有するジヒドロキシ化合物から誘
導された構造単位を少なくとも幾つか含んでおり、該光
透過率(TLT)の値が、ASTM D−1003に従
って、0.100インチの厚さの試験片について測定
し、単に該エチレングリコール−シクロヘキサンジメタ
ノールテレフタール酸共重合ポリエステルと該第1芳香
族ポリカーボネート樹脂だけを含む対応する組成物が示
すTLTを上回る値を示すことを特徴とする熱可塑性成
型用組成物。
【0065】5.1ないし99%のエチレングリコール
−シクロヘキサンジメタノールテレフタール酸共重合ポ
リエステルと99ないし1%の、その一部が第2芳香族
ポリカーボネートによって置き換えられた第1芳香族ポ
リカーボネートからなる熱可塑性成型用組成物のTLT
値を増加する方法において、該第2芳香族ポリカーボネ
ートが該第1芳香族ポリカーボネートと下記式
−シクロヘキサンジメタノールテレフタール酸共重合ポ
リエステルと99ないし1%の、その一部が第2芳香族
ポリカーボネートによって置き換えられた第1芳香族ポ
リカーボネートからなる熱可塑性成型用組成物のTLT
値を増加する方法において、該第2芳香族ポリカーボネ
ートが該第1芳香族ポリカーボネートと下記式
【0066】
【化14】
【0067】式中R3およびR4は互いに独立に水素原子
またはC1-6アルキルを表し、そしてXは炭素を示し、
R3とR4とはX炭素原子の少なくとも1個の上のアルキ
ル基を表し、そしてmは4ないし10の整数である、に
相当する架橋結合単位を有するジヒドロキシ化合物から
誘導された少なくともいくつかの構造単位を含むことで
異なり、該%は該組成物の重量に対する値であり、そし
て該TLTはASTM D−1003に従って、0.1
00インチの厚さの試験片について測定することを特徴
とするTLT値増加法。
またはC1-6アルキルを表し、そしてXは炭素を示し、
R3とR4とはX炭素原子の少なくとも1個の上のアルキ
ル基を表し、そしてmは4ないし10の整数である、に
相当する架橋結合単位を有するジヒドロキシ化合物から
誘導された少なくともいくつかの構造単位を含むことで
異なり、該%は該組成物の重量に対する値であり、そし
て該TLTはASTM D−1003に従って、0.1
00インチの厚さの試験片について測定することを特徴
とするTLT値増加法。
【0068】6.上記第5項の方法によって製造された
組成物。
組成物。
【0069】7.熱可塑性成型用組成物において、同組
成物が、(i)エチレングルコール−シクロヘキサンジ
メタノールテレフタール酸共重合ポリエステルと、(i
i)下記式
成物が、(i)エチレングルコール−シクロヘキサンジ
メタノールテレフタール酸共重合ポリエステルと、(i
i)下記式
【0070】
【化15】
【0071】からなる群れから選択されたジヒドロキシ
化合物から誘導された構造単位を、得られるポリカーボ
ネート(またはその共重合体)を構成するジヒドロキシ
化合物の総モル量に対して、約10ないし100モル%
含むポリカーボネート共重合体とからなることを特徴と
する成型用組成物。
化合物から誘導された構造単位を、得られるポリカーボ
ネート(またはその共重合体)を構成するジヒドロキシ
化合物の総モル量に対して、約10ないし100モル%
含むポリカーボネート共重合体とからなることを特徴と
する成型用組成物。
【0072】8.熱可塑性成型用組成物において、同組
成物が、(i)エチレングルコール−シクロヘキサンジ
メタノールテレフタール酸共重合ポリエステルと、(i
i)下記式
成物が、(i)エチレングルコール−シクロヘキサンジ
メタノールテレフタール酸共重合ポリエステルと、(i
i)下記式
【0073】
【化16】
【0074】からなる群れから選択されたジヒドロキシ
化合物から誘導された構造単位を、得られるポリカーボ
ネート(またはその共重合体)を構成するジヒドロキシ
化合物の総モル量に対して、約30ないし80モル%含
むポリカーボネート共重合体とからなることを特徴とす
る成型用組成物。
化合物から誘導された構造単位を、得られるポリカーボ
ネート(またはその共重合体)を構成するジヒドロキシ
化合物の総モル量に対して、約30ないし80モル%含
むポリカーボネート共重合体とからなることを特徴とす
る成型用組成物。
【0075】9.熱可塑性成型用組成物において、同組
成物が (i)エチレングルコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステルと、(ii)ビスフ
ェノールAを基体とし、得られるポリカーボネート(ま
たはその共重合体)を構成するジヒドロキシ化合物の総
モル量に対して、約30ないし80モル%の1,1-ビス
-(4-ヒドロキシフェニル)-3,3,5-トリメチルシク
ロヘキサンから誘導された構造単位を含むポリカーボネ
ート共重合体とからなることを特徴とする成型用組成
物。
成物が (i)エチレングルコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステルと、(ii)ビスフ
ェノールAを基体とし、得られるポリカーボネート(ま
たはその共重合体)を構成するジヒドロキシ化合物の総
モル量に対して、約30ないし80モル%の1,1-ビス
-(4-ヒドロキシフェニル)-3,3,5-トリメチルシク
ロヘキサンから誘導された構造単位を含むポリカーボネ
ート共重合体とからなることを特徴とする成型用組成
物。
【0076】10.上記第9項記載の熱可塑性成型用組
成物において、該(i)成分が15ないし60重量%存
在し、そして該(ii)成分が20ないし65重量%存在
し、そして特定の環状架橋単位を持たないジヒドロキシ
化合物から誘導されたポリカーボネート(またはその共
重合体)を加えて全体が100重量%になる用にしたこ
とを特徴とする成型用組成物。
成物において、該(i)成分が15ないし60重量%存
在し、そして該(ii)成分が20ないし65重量%存在
し、そして特定の環状架橋単位を持たないジヒドロキシ
化合物から誘導されたポリカーボネート(またはその共
重合体)を加えて全体が100重量%になる用にしたこ
とを特徴とする成型用組成物。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 欧州特許出願公開272417(EP,A 2) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) C08L 67/00 - 67/02 C08L 69/00 WPI/L(QUESTEL)
Claims (2)
- 【請求項1】 改善された全光透過率値を有する熱可塑
性成型用組成物において、同組成物が、 (i)エチレングリコール−シクロヘキサンジメタノー
ルテレフタール酸共重合ポリエステルと、 (ii)(a)少なくとも特定の環状架橋結合単位を有す
るジヒドロキシ化合物から誘導されるいくつかの構造単
位を含む芳香族ポリカーボネート共重合樹脂、および
(b)下記(b1)と(b2)を含むブレンド物、ここ
で(b1)は特定の環状架橋結合単位を持たないジヒド
ロキシ化合物から誘導された芳香族ポリカーボネート樹
脂であり、そして(b2)は該(a)である、 からなる群より選ばれる少なくとも1つの成分と、から
なり、該特定環状架橋単位が下記式 【化1】 式中R3およびR4は互いに独立に水素原子またはC1-6
アルキルを表し、そしてXは炭素を示し、R3とR4とは
X炭素原子の少なくとも1個の上のアルキル基を表し、
そしてmは4ないし10の整数である、に相当し、該改
善された全光透過率の値が、単に該エチレングリコール
−シクロヘキサンジメタノールテレフタール酸共重合ポ
リエステルと該b1だけを含む対応する組成物が示す透
過率を上回る増加を示すことを特徴とする熱可塑性成型
用組成物。 - 【請求項2】 1ないし99%のエチレングリコール−
シクロヘキサンジメタノールテレフタール酸共重合ポリ
エステルと99ないし1%の、その一部が第2芳香族ポ
リカーボネートによって置き換えられた第1芳香族ポリ
カーボネートからなる熱可塑性成型用組成物のTLT値
を増加する方法において、該第2芳香族ポリカーボネー
トが該第1芳香族ポリカーボネートと下記式 【化2】 式中R3およびR4は互いに独立に水素原子またはC1-6
アルキルを表し、そしてXは炭素を示し、R3とR4とは
X炭素原子の少なくとも1個の上のアルキル基を表し、
そしてmは4ないし10の整数である、に相当する架橋
結合単位を有するジヒドロキシ化合物から誘導された少
なくともいくつかの構造単位を含むことで異なり、該%
は該組成物の重量に対する値であり、そして該TLTは
ASTM D−1003に従って、0.100インチの
厚さの試験片について測定することを特徴とするTLT
値増加法。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US245334 | 1994-05-18 | ||
US08/245,334 US5461120A (en) | 1994-05-18 | 1994-05-18 | Transparent thermoplastic molding compositions |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH08157703A JPH08157703A (ja) | 1996-06-18 |
JP3345824B2 true JP3345824B2 (ja) | 2002-11-18 |
Family
ID=22926257
Family Applications (1)
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