JP3305311B2 - 空気分離方法及び装置 - Google Patents

空気分離方法及び装置

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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は空気分離、特に部分的酸化反応に用いる酸素
を製造するための空気分離に関する。
部分酸化反応、特に天然ガスから合成ガスを製造する
ために必要な部分的酸化反応は、空気を分離して、例え
ば１日に数百トンの酸素を製造する極低温プラントで生
成する酸素を典型的に用いる。この酸素は典型的に10％
までの不純物（主として窒素）を含む。空気分離プラン
トは窒素をも生成する。
空気分離プラントで生成する窒素から仕事（Work）を
回収することは、有利であることが知られている。米国
特許第2,520,862号と第3,371,495号は典型的には圧縮後
にガスタービン中で窒素生成物から仕事を回収する方法
を開示している。窒素を用いて、ガスタービンに結合し
た圧縮室中の圧力を制御することによって、圧縮室中で
の窒素酸化物の生成速度をも減ずる。タービンを用いて
同期発電機を駆動し、このようにして空気分離プラント
で用いる空気圧縮器に電気を供給することができる。従
って、空気分離プロセスのエネルギー必要量の全部でな
いとしても大部分が満たされる。英国特許明細書第1,45
5,960号では、窒素生成物から仕事を回収するための改
良方法が開示されている。この方法は空気分離プラント
と蒸気発生器との熱力学的結合を含む。窒素生成物は蒸
気発生器での蒸気発生用の煙道ガスと、窒素生成物に高
グレード温度を与えて、600℃より高い温度に加熱する
ように熱交換される。窒素生成物は仕事膨張されて、そ
の必要熱エネルギーの大部分を機械的エネルギーに変え
る。煙道ガスと窒素生成物との熱交換の下流で、煙道ガ
スによって蒸気が発生する。仕事−膨張した窒素生成物
中の残留有効熱を用いて、蒸気発生器に入る流体を予熱
する。
英国特許明細書第1,455,960号に述べられている方法
は多くの欠点を有している。第１に、高等級熱を蒸気発
生に用いることは蒸気に要する資本経費を上昇させる。
第３に、空気分離プロセスから回収された熱を輸出用の
非常に過度に多量の電気の発生に利用することが可能で
あるが、英国特許第1,455,960号による方法はこの可能
性自体を利用していない。第４に、適当な蒸気発生プラ
ントが空気分離プラントの現場で利用することができな
い。
本発明は空気分離からの酸素生成物が参加する化学プ
ロセスからの高温流体との熱交換によって窒素を加熱す
る、空気流からの仕事の回収方法に関する。従って、蒸
気発生に高グレード熱を用いることが避けられる。本発
明によると、空気を酸素と窒素とに分離し、酸素流を高
温で実施され、生成物または廃棄物として高温ガス流を
生ずる化学プロセスに供給し、窒素流は少なくとも５気
圧（好ましくは少なくとも10気圧）において高温ガス流
との熱交換によって少なくとも700℃（好ましくは少な
くとも1000℃）の温度に加熱し、このように加熱した窒
素流をタービン内で外部仕事の作用によって膨張させる
複合方法を提供する。
本発明は空気を酸素と窒素とに分離する装置；酸素が
参加する化学プロセスを実施し、使用中に高温ガス流を
生ずる１個以上の化学反応器；少なくとも５気圧の圧力
において高温ガス流と窒素流とを熱交換させるための熱
交換器；及びこのように加熱した窒素を外部仕事の作用
によって膨張させる膨張タービンから成る、上記方法を
実施するための装置をも提供する。
膨張窒素の少なくとも一部を用いて、化学プロセスに
参加する少なくとも１種類の流体反応物質を予熱するこ
とが好ましい。
窒素はコンプレッサを用いて、好ましい圧力に昇圧さ
せることができる。典型的には、空気分離に広範囲に用
いられる慣習的なキング（King）の二重塔において空気
を分離する。このような二重塔を用いる場合には、低圧
塔は３〜４絶対気圧の圧力において有利に操作される
が、このような塔の操作は通常１〜２絶対気圧の圧力に
おいて実施される。さらに、窒素を低圧で製造する場合
よりも軽度の圧縮が必要である。本発明による方法で実
施される外部仕事は空気分離装置に入る空気流または空
気分離装置から出る生成物流の圧縮であるが、空気分離
以外のプロセス用すなわち輸出用の電気の発生である。
化学プロセスはガス化プロセスまたは酸化鉄の直接還
元による鋼の製造プロセスである。しかし、本発明は部
分的酸化反応、特に天然ガスの合成ガスへの転化の実施
への使用に特に適している。このような反応では、部分
的酸化を実施する反応器に入る前に天然ガスを予熱する
ことが望ましいが、天然ガス中の高級炭化水素が400℃
より高い温度において炭素を沈積する傾向があるため
に、これらの炭化水素の存在が天然ガスを実際に予熱す
る温度を限定する。本発明のさらに好ましい特徴による
と、天然ガスを精製して、純粋のメタン生成物を得、こ
の純粋メタン生成物を少なくとも600℃の温度に予熱し
てから、部分的酸化を実施する反応器に導入することが
好ましい。天然ガスの精製でメタンから分離される高級
炭化水素は部分的酸化が実施される反応器に、予熱せず
にまたは適当な低温にのみ予熱して、供給することがで
きる。
本発明による方法と装置を添付図面を参照しながら例
によって説明するが、添付図面の第１図、第３図と第４
図はそれぞれ本発明を説明する全体的な概略線図であ
り、第２図は部分酸化−空気分離複合装置の概略図であ
る。
図面の第１図では、空気コンプレッサー４を含む空気
分離装置２を示す。空気分離装置は技術上周知の方法に
よって、空気を酸素生成物と窒素生成物に分離すること
ができる。酸素をプラント６に供給し、プラント６では
反応物質が流体生成物を形成し、流体生成物はプラント
６からパイプライン10を通して取出される。窒素は少な
くとも５気圧の圧力で製造され、熱交換器14を貫通する
導管６を通って流れる。窒素は熱交換器14内で少なくと
も700℃に加熱される。この熱は高温流体流をプラント
６から取出して、熱交換器14を貫通する導管16に高温流
体流が窒素と向流で流れるように通すことによって得ら
れる。これによって流体流は冷却され、通常はプラント
６に戻される。
少なくとも700℃の温度で熱交換器14を出る窒素流は
次にタービン18に入り、そこで外部仕事の作用（典型的
には電気の発生）によって膨張する。タービン18を出る
窒素流の少なくとも一部を用いて、プラント６に供給さ
れる流体反応物の１種類以上を予熱する。この予熱は熱
交換器20で実施される。
プラント６は例えば炭質燃料のガス化、酸化鉄の直接
還元、部分的酸化、例えば天然ガスのような炭化水素か
ら合成ガスの形成等の広範囲なプロセスの実施に用いら
れる。これらのプロセスは全て熱を発生するので、その
結果窒素との熱交換のための高温流体流が容易に得られ
る。従って、窒素流の加熱のために高グレード熱を利用
することができ、この窒素流からタービン18内で仕事を
回収することができるので、窒素との熱交換は蒸気発生
よりも熱力学的により効果的な、この熱の利用法でふ
る。
第３図では、第１図に示したプラントの変形を示す。
両プラントにおける同じ部分は同じ参照番号によって示
す。第３図に示すプラントとその操作は一般的に第１図
に示すプラントと同じであるが、膨張タービン18を出る
窒素流の付加的な一部を用いて導管12を流れる窒素流を
熱交換器14に入る上流領域で予熱する。この予熱は熱交
換器15における向流熱交換によって行われる。
次に第２図では、空気は空気分離装置32に通されて酸
素生成物と窒素生成物になる。酸素生成物は天然ガスを
メタンに転化する部分的酸化プロセスへの使用に適した
ものにするために、ごく微量の不純物を含むにすぎない
ことが望ましい。酸素は例えば0.5容量％の不純物（一
般にはアルゴンと窒素）を含むことができる。空気分離
装置32はこの明細書の導入部分で考察したような先行技
術の明細書のいずれかに述べられている装置でありう
る。例えば慣習的な二重塔形式が用いられる。部分的酸
化プロセスは典型的に、酸素を取り出す精留塔（図示せ
ず）の圧力よりも高い圧力で酸素を供給することを必要
とする。従って、空気分離装置32は酸素コンプレッサー
（図示せず）を含むかまたは酸素を液体酸素のポンピン
グ（pumping）によって好ましい圧力で製造する。空気
分離装置32は窒素生成物をも製造する。生成物が10気圧
未満の圧力で製造される場合には、生成物を供給する膨
張タービン48の好ましい入口圧力に応じて、コンプレッ
サー34を用いて圧力を少なくとも５気圧、好ましくは少
なくとも10気圧に高めることが好ましい。コンプレッサ
ー34は水冷却装置を備えないので、窒素な典型的に150
℃のオーダーの温度でコンプレッサーを出る。
酸素流と窒素流の両方は部分的酸化反応に関連して、
下記で説明するように用いられる。部分的酸化では、天
然ガスが酸素によって部分的に酸化されて、特定の一酸
化炭素含量を有する合成ガスを形成する。部分的酸化反
応を実施する反応器は参照番号36によって示す。反応器
36を用いて、反応物質が天然ガスと比較的純粋な酸素で
ある、公知の部分的酸化プロセスを実施することができ
る。〔このようなプロセスの１例はダブリュー・エフ・
ブランド（W.F.Brand）とアール・エル・ダヴィッドソ
ン（R.L.Davidson）による石油加工ハンドブック（Petr
oleum Processing Handbook）、マグロウ−ヒル（McGra
w−Hill）1967,第３章,144〜145頁に述べられているテ
キサコプロセス（Texaco Process）である。〕部分的酸
化反応器36で反応する天然ガスは最初に天然ガス精製装
置38において精製する。装置38は例えば極低温凍結と分
離による公知の天然ガス精製装置を含む。適当な装置の
１例はオイル アンド ガス ジャーナル（Oil ＆ Gas
Jaurnal）、1977年７月号、60頁に述べられている。
精製装置38からの純粋なメタン流を次に部分的酸化装
置に通してその温度を約周囲温度から600℃〜1100℃ま
での温度に高める。メタンを予熱する温度を選択する場
合には、メタン加熱交換器39または40において熱分解す
るほど高くない温度を選択するように注意すべきであ
る。次にメタンを部分的酸化装置36に導入する。メタン
は反応器36内で空気分離装置32から供給する酸素流と反
応させる。酸素は熱交換器12内で200℃を超えない温度
に予熱する（200℃より高い温度は危険であるように思
われる）。次に酸素を部分的酸化装置36に導入すると、
酸素はメタン及び天然ガス精製装置38から直接、予熱さ
れずに、反応器36に供給される高級炭化水素と反応す
る。1300℃の温度を有する高温合成ガスが部分酸化反応
器36を出る。合成ガスを用いて、コンプレッサー34から
の圧縮窒素を予熱するか、またはこのようなコンプレッ
サーを用いない場合には、空気分離装置32から直接取り
出される窒素を予熱する。予熱は熱交換器44内で行われ
る。合成ガスは熱交換器44を約400℃の温度で出て、次
にすす粒子を除くためにスクラビング（scrubbing）さ
れて（図示しない手段によって）から、反応して、例え
ばガソリン、チロセン、アンモニアまたは尿素のよう
な、水素を含む１種類以上の流体化学化合物を製造す
る。窒素は熱交換器44を1250℃のオーダーの温度で出
る。次に窒素を主流と小流に分割する。約20％の窒素を
含む小流は熱交換器39の加熱と、部分的酸化反応器36に
入る前のメタンを予熱する熱交換器40の加熱の一部とを
実施する。従って、この小流を熱交換器39と40に連続的
に、メタン流に対して向流でブロアー46によって通し
て、熱交換器44に導入する前の窒素流に戻す。熱交換器
を出る窒素流の大部分は膨張タービン48内で外部仕事の
作用によって膨張する。典型的には、タービン48を用い
て発電所の周期発電機（図示せず）を駆動して電気を発
生させるが、この代りに市販のガスタービンにおけるよ
うにタービン48を空気コンプレッサーに結合させること
もできる。この場合には、動力インプットを高めるため
に若干の燃料をガスタービン内で付加的に燃焼させる。
このようにして電気が発生し、窒素はタービン48を約60
0℃の温度と1.1気圧の圧力において出る。
膨張タービン48を出る窒素の一部（典型的には20％）
を用い、酸素流に対して向流で熱交換器42を通すことに
よって酸素を加熱する。他の部分（典型的に50％）を用
いて、熱交換器40内のメタンを付加的に加熱して、メタ
ン流に対して向流で熱交換器40を通す。膨張タービン48
から取出した窒素流は熱交換器40、42をそれぞれ通過し
た後に、大気に放出される。膨張タービン48から取出さ
れ、熱交換器40また42で用いられない膨張窒素部分（典
型的に30％）を用いて、蒸気発生器（図示せず）が利用
可能であるならば、蒸気を発生させることができる。
部分的酸化反応器６に入る酸素とメタンとの予熱が部
分的酸化プロセスの熱エネルギーの必要条件の全てを満
たすために充分ではないことは理解されるであろう。し
かし、これらの必要条件を有意に軽減することは可能で
ある。本発明には部分的酸化反応器36の出口温度を維持
するために、天然ガスの低レベルの本質的に完全な燃焼
を可能にするので、このようにして酸素とメタンの両ガ
スのプロセス必要条件を軽減することができる。
本発明の方法によって可能になる動力の正味の節約を
次の例によって説明する： 図面の第４図では、空気流をコンプレッサー60内で圧
縮する。圧縮空気流を二重通（図示せず）を用いる空気
分離プラント62内で分離する。プラント62は低圧塔（図
示せず）から酸素生成物流と窒素生成物流とを生ずる。
酸素生成物流はコンプレッサー64内で圧縮してから、プ
ラント66にまで通し、そこで例えば部分酸素反応に用い
る。プラント66は１つ以上の高温流体流を生じ、これら
は熱交換器68の加熱に用いられる。窒素生成物流はコン
プレッサー70内で16barの圧力に圧縮される。これが圧
縮されてから、熱交換器68を通ることによって、高温窒
素流の温度はさらに上昇して1373Kになる。この温度に
おいて、生成する高温窒素流は膨張タービン74に入り、
そこで膨張する。これは1.05barの圧力、753Kの温度に
おいてタービン74を出る。次に膨張窒素流は熱交換器72
をコンプレッサー70からの窒素流に対して向流で貫流す
る。
本発明による方法の１例では、コンプレッサー60は出
口圧力5.8barを有し、酸素コンプレッサー64は入口圧力
1.3barと出口圧力40barを有し、窒素コンプレッサー70
は入口圧力1barと出口圧力10.8barを有する。この例で
は、タービン74は入口圧力10barと出口圧力1.05barを有
する。
本発明による方法の第２例では、コンプレッサー60は
出口圧力10barを有し、酸素コンプレッサーは入口圧力3
barと出口圧力40barを有し、窒素コンプレッサー70は入
口圧力2.7barと出口圧力10.8barを有する。この例で
は、タービン74は入口圧力10barと出口圧力1.05barを有
する。
両例における正味の動力消費量は次の条件を想定して
算出することができる； （ａ） 酸素必要量、95％純度において2000ton/日 （ｂ） 総圧縮仕事は等温効率70％において実施 （ｃ） 高温窒素タービンの等エントロピー効率は89％ この正味の動力消費量は、窒素流から仕事を回収せ
ず、そのため窒素の圧縮も膨張も実施しないが、他の点
では操作パラメーターが第１例と同じである第３例の動
力消費量及び一般に第３例と同じであるが、プラント66
から51MWの熱を回収して、39％の効率で作動する流れ発
生サイクルによって電力に転換した第４例の動力消費量
と比較することができる。
この表から、例１と２における動力必要量が例３と例
４におけるよりも有意に少ないことが分る。さらに、例
２の二重塔を通常よりも高い圧力で操作することによっ
て、動力の正味総量の発生が可能になる。
【図面の簡単な説明】
第１図、第３図及び第４図はそれぞれ本発明を説明する
全体的な概略線図であり、第２図は部分酸化−空気分離
複合装置の概略図である。 2,32……空気分離装置； ４……空気コンプレッサー； 6,66……プラント； 18……タービン； 20,40,42,44……熱交換器； 36……部分酸化反応器。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ジョン・テレンス・ラヴィン イギリス国サリー州ギルドフォード，ボ ックスグローヴ・ロード 25 (72)発明者 トーマス・ラスボーン イギリス国ジーユー９・８ディージー, サリー州 ファーナム，ブルームリー フ・ロード 12 (56)参考文献 特開 昭56−83506（ＪＰ，Ａ) 特開 昭49−7162（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−163724（ＪＰ，Ａ) 特開 昭53−79901（ＪＰ，Ａ)

Claims (8)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】空気を酸素と気体状の窒素とに分離し、酸
    素流は高温で行われ、かつ生成物または廃棄物として高
    温のガス流を生ずる化学プロセスに供給し、その気体状
    の窒素流は少なくとも５気圧の圧力まで圧縮され、その
    少なくとも５気圧の気体状の窒素流は、前記高温ガス流
    との熱交換によって少なくとも700℃の温度に加熱し、
    このように加熱された窒素流を外部仕事の実施を伴って
    タービン内で膨張させる を含む複合方法。
  2. 【請求項２】膨張した窒素の少なくとも一部を化学プロ
    セスに参加する少なくとも１種類の流体反応物質の予熱
    に用いる請求項１に記載の方法。
  3. 【請求項３】外部仕事が空気分離以外のプロセス又は輸
    出のための電気の発生である請求項１または２記載の方
    法。
  4. 【請求項４】膨張した窒素の少なくとも一部を少なくと
    も５気圧の圧力において前記窒素流の加熱に用いる請求
    項１〜２のいずれかに記載の方法。
  5. 【請求項５】空気分離用二重蒸留塔の低圧塔から３〜４
    気圧の範囲内に圧力において、窒素流を取り出す請求項
    １〜４のいずれかに記載の方法。
  6. 【請求項６】次の要素： 空気を酸素と気体状の窒素とに分離する装置；その酸素
    が参加する化学プロセスを実施し、使用中に高温ガス流
    を生ずる１個以上の化学反応器；その気体状の空気流を
    少なくとも５気圧の圧力まで圧縮する手段、前記高温ガ
    ス流と窒素流とを熱交換させ、それによって窒素流の温
    度を少なくとも700℃に上昇させる熱交換器；及びこの
    ように加熱した窒素を外部仕事の実施に伴って膨張させ
    る膨張タービンを含む請求項１記載の方法の実施装置。
  7. 【請求項７】化学プロセスに参加する少なくとも一種類
    の流体反応物質が、外部仕事を終えたその膨張した窒素
    の少なくとも一部との熱交換によって予熱されることの
    できる付加的な熱交換器をさらに含む請求項６記載の装
    置。
  8. 【請求項８】その窒素酸素分離装置から出た窒素が、そ
    の膨張タービンからの高温膨張した窒素の少なくとも１
    部によって予熱されることのできる不可的な熱交換器を
    さらに含む請求項６または７記載の装置。
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