JP3272068B2 - ポリプロピレン組成物 - Google Patents

ポリプロピレン組成物

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良文 松本
博紀 本田
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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、剛性及び耐熱性等の機
械的特性に優れ、しかも、成形時の流動性が良好なポリ
プロピレン組成物に関するものである。
【0002】
【従来の技術】135℃テトラリン中で測定した極限粘
度が5.0dl/g以上の超高分子量ポリプロピレン
は、汎用のポリプロピレンと比較し、剛性、耐熱性、耐
衝撃性、及び表面硬度等の機械的特性に著しく優れたポ
リマーである。しかしながら、超高分子量ポリプロピレ
ンは、溶融時の粘度が著しく高く、流動性が悪いため、
通常の射出成形機や押出成形機で成形することが困難で
ある。
【0003】従来、超高分子量ポリオレフィンの流動性
を改良する方法として、超高分子量ポリオレフィンに低
分子量ポリオレフィンを混合する方法が提案されてい
る。例えば、特開昭63−10647号公報では、13
5℃デカリン中で測定した極限粘度が12dl/g以上
の超高分子量ポリオレフィン20〜95%と極限粘度
0.1〜5dl/gの低分子量ポリオレフィン80〜5
%とからなる極限粘度が10〜50dl/gのポリオレ
フィン組成物が開示されている。ここに示されているポ
リオレフィン組成物の135℃デカリン中で測定した極
限粘度10〜50dl/gを、日本分析化学会編「高分
子分析ハンドブック」に記載されている135℃デカリ
ン中、及び135℃テトラリン中での極限粘度と重量平
均分子量の関係式を用い、ポリプロピレンの135℃テ
トラリン中での極限粘度に換算すると、7.3〜37d
l/gとなる。この様に極限粘度が大きいポリプロピレ
ン組成物では、成形時に優れた流動性を得ることは困難
である。
【0004】また、特開昭63−12606号公報に
は、135℃デカリン中で測定した極限粘度が10〜4
0dl/gの超高分子量ポリオレフィン15〜40%と
極限粘度が0.1〜5dl/gの低分子量ポリオレフィ
ン85〜60%からなる極限粘度が3.5〜15dl/
gのポリオレフィン組成物が開示されている。しかしな
がら、ポリプロピレン組成物の場合、超高分子量ポリプ
ロピレンの割合が50%以下であると、流動性は改良さ
れるものの、超高分子量ポリプロピレンが本来有する優
れた機械的特性が損なわれてしまう。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】そこで、本発明の目的
は、超高分子量ポリプロピレンが本来有する優れた機械
的特性を維持するか、更に向上させ、しかも、溶融時の
流動性を改良することである。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記の課
題について鋭意研究を重ねた結果、超高分子量ポリプロ
ピレンの優れた機械的特性を維持するか、更に向上さ
せ、しかも、流動性に優れたポリプロピレン組成物を見
い出し、本発明を完成するに至った。
【0007】即ち、本発明は、(a)135℃テトラリ
ン中で測定した極限粘度が5.0dl/g以上の超高分
子量ポリプロピレン 100重量部 (b)135℃テトラリン中で測定した極限粘度が0.
03〜3.5dl/gの低分子量ポリプロピレン 5〜
100重量部 を含み、135℃テトラリン中で測定した極限粘度が
2.0〜4.5dl/gであることを特徴とするポリプ
ロピレン組成物である。
【0008】本発明のポリプロピレン組成物の一成分で
ある超高分子量ポリプロピレンは、135℃テトラリン
中で測定した極限粘度が5.0dl/g以上のものであ
る。極限粘度が5.0dl/g未満の場合は、汎用ポリ
プロピレンに比べて著しく優れた機械的特性が発現せず
好ましくない。更に優れた機械的特性を得るためには、
超高分子量ポリプロピレンの極限粘度が5.5dl/g
以上のものが好ましい。超高分子量ポリプロピレンの極
限粘度の上限は特に制限されるものではないが、一般に
チーグラー型重合触媒を使用して通常の重合を行った場
合は、極限粘度が12dl/gまでのものを得ることが
できる。
【0009】本発明に用いられる超高分子量ポリプロピ
レンは、135℃テトラリン中で測定した極限粘度が
5.0dl/g以上のものであれば、その製造方法は如
何なる方法で製造されたものでも良く、チーグラー型重
合触媒をはじめ、その改良触媒を用いる公知の方法で何
等制限なく製造することができる。例えば、触媒として
従来知られているチタン化合物と有機アルミニウム化合
物を組み合わせて使用できるし、また、必要に応じて種
々のエステル及びエーテル等の電子供与体と組み合わせ
ることもできる。重合様式は連続式及びバッチ式のいず
れでも良く、ヘプタン等の溶液中で行われる溶液重合、
プロピレン自身を溶媒とするスラリー重合、または気相
重合であっても良い。重合は通常0℃〜100℃の温度
範囲で、プロピレン及び水素を供給して重合を行い、所
定の重合を終えた後、イソプロピルアルコール等で重合
を停止させる。このポリプロピレンの重合において、例
えば、分子量調節剤である水素の量を非常に少なくする
か、または、全く用いずに重合を行えば、本発明で用い
られる超高分子量ポリプロピレンを得ることができる。
【0010】また、本発明に用いられる超高分子量ポリ
プロピレンはプロピレンの単独重合体、または、プロピ
レンとエチレン、1−ブテン、1−ヘキセン、1−オク
テン、及び4−メチル−1ペンテン等のα−オレフィン
とのランダムまたはブロック共重合体であってもかまわ
ない。共重合体がランダム共重合体の場合は共重合する
α−オレフィンの量は5mol%以下、ブロック共重合
体の場合はα−オレフィンの量は20mol%以下とす
るのが好ましい。
【0011】本発明におけるポリプロピレン組成物のも
う一方の成分である低分子量ポリプロピレンは、135
℃テトラリン中で測定した極限粘度が0.03〜3.5
dl/g、更に好ましくは、0.05〜3.0dl/g
のものが使用される。極限粘度が0.03dl/g未満
の低分子量ポリプロピレンは結晶化度が低く、ポリプロ
ピレンとしての特性を示さず粘調な液体となり、超高分
子量ポリプロピレンと混合するのは困難である。また仮
に、超高分子量ポリプロピレンと混合し成形しても、超
高分子量ポリプロピレンの機械的特性を損ない、しか
も、成形品表面からブリードアウトしてしまう恐れがあ
る。一方、極限粘度が3.5dl/gを超える低分子量
ポリプロピレンでは、超高分子量ポリプロピレンと混合
して成形する際、流動性の改良効果が顕著でなく、流動
性を改良するため多量に混合すると、得られる成形品の
機械的特性が損なわれてしまう。
【0012】低分子量ポリプロピレンの製造方法も、超
高分子量ポリプロピレンと同様、如何なる方法で重合さ
れたものでも良く、更に、重合して得られたポリプロピ
レンを過酸化物による分解等の公知の方法で分解して得
られる低分子量ポリプロピレンであってもかまわない。
また、超高分子量ポリプロピレンと同様、プロピレンの
単独重合体、または、プロピレンと他のα−オレフィン
との共重合体であっても良い。
【0013】本発明に用いられるポリプロピレン組成物
は、上記の超高分子量ポリプロピレン100重量部に対
して、低分子量ポリプロピレンを5〜100重量部の範
囲、更に好ましくは、10〜80重量部の範囲で含むも
のである。しかも、本発明に用いられるポリプロピレン
組成物は135℃テトラリン中で測定した極限粘度が
2.0〜4.5dl/g、更に好ましくは2.2〜4.
3dl/gの範囲にあることが特に重要である。極限粘
度が上記範囲にあるポリプロピレン組成物は、通常の射
出成形機及び押出成形機で充分成形可能な流動性を有
し、しかも驚くべきことに、超高分子量ポリプロピレン
単独より更に機械的特性の優れた成形品を得ることもで
きる。ポリプロピレン組成物の極限粘度が2.0dl/
g未満であると、高い流動性を示すが、超高分子量ポリ
プロピレンが本来有する優れた機械的特性が損なわれて
しまう。一方、ポリプロピレン組成物の極限粘度が4.
5dl/gを超えると、優れた機械的特性を有するもの
の、流動性の改良効果が顕著に表れない。
【0014】超高分子量ポリプロピレンと低分子量ポリ
プロピレンを混合し、本発明のポリプロピレン組成物を
得る方法は特に制限はないが、ヘンシェルミキサー等を
使用し、両成分をドライブレンドする方法、または、重
合時に多段階に両成分を製造する方法等を用いることが
できる。
【0015】本発明のポリプロピレン組成物は、通常の
成形機を使用し、射出成形、押出成形及びプレス成形等
の成形法で、種々の形状の成形品を成形することができ
る。しかしながら、本発明のポリプロピレン組成物を一
旦溶融し成形したものは、溶融状態から結晶化する際に
分子鎖の絡み合いが起こるためか、溶融粘度は著しく大
きくなり、流動性が低下する。このため、本発明のポリ
プロピレン組成物は一旦射出成形及び押出成形等を行う
と、再度溶融して成形を行うことは困難である。したが
って、上記方法で混合して得られたポリプロピレン組成
物は溶融混練等によりペレット化することなく、射出成
形機、押出成形機やプレス成形機等の公知の成形機を用
いて直接所望の形状に成形することが好ましい。
【0016】成形に際し、本発明のポリプロピレン組成
物に、従来用いられている熱安定剤、耐候安定剤、核
剤、フィラー、顔料及び滑剤等の添加剤を添加すること
ができる。
【0017】
【発明の効果】本発明のポリプロピレン組成物は、超高
分子量ポリプロピレンが有する優れた機械的特性を維
持、または更に向上させ、しかも、流動性に優れるもの
である。したがって、本発明のポリプロピレン組成物
は、通常の射出成形機、及び押出成形機等での成形が容
易であり、機械的強度が必要な歯車、パッキン等の機械
部品、ラジエタータンク、インナーパネル等の自動車部
品、及び各種ライニング材として用いることができる。
【0018】
【実施例】以下、本発明を実施例及び比較例を掲げて説
明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるもので
はない。実施例に先だって、実施例で用いた測定方法に
ついて説明する。
【0019】(1)極限粘度 135℃のテトラリン中で測定した。
【0020】(2)曲げ弾性率 新潟鉄工社製のSN150S−N型射出成形機を使用
し、シリンダー温度230℃にて、128mm×12.
7mm×3.1mmの試験片を作成し、ASTM:D−
790に準じ曲げ弾性率を測定した。
【0021】(3)流動長 厚さ2mm、幅10mmの流路をスパイラル状に設けた
金型を、上記の新潟鉄工社製の射出成形機に取り付け、
シリンダー温度230℃、射出圧力700kg/c
2、及び金型温度40℃にて射出成形を行った。そし
て、その流動した距離を測定し、流動長とした。
【0022】以下の実施例および比較例で使用した低分
子量ポリプロピレンは下記のものである。
【0023】(a)極限粘度:1.0dl/g、ホモポ
リプロピレン(徳山曹達社製、商品名”徳山ポリプロP
N180G”) (b)極限粘度:2.9dl/g、エチレン含量0.3
5重量%のプロピレンエチレンランダム共重合体(徳山
曹達社製、商品名”徳山ポリプロRB110”) (c)極限粘度:1.7dl/g、ホモポリプロピレン
(徳山曹達社製、商品名”徳山ポリプロYE130”) (d)極限粘度:0.24dl/g、エチレン含量1.
6重量%のプロピレンエチレンランダム共重合体(三洋
化成社製、商品名”ビスコール330P”) (e)極限粘度:0.06dl/g、エチレン含量1.
6重量%のプロピレンエチレンランダム共重合体(三洋
化成社製、商品名”ビスコール660P”) (f)極限粘度:0.46dl/g(低分子量ポリプロ
ピレン(a)100重量部に過酸化物として1,3−ビ
ス−(t−ブチルパ−オキシイソプロピル)ベンゼンを
0.3重量部添加し、220℃で溶融混練を行って得た
低分子量ポリプロピレン) 実施例1、2 特開平3−7704号公報に記載されている方法に準
じ、超高分子量ポリプロピレンの重合を行った。得られ
た超高分子量ホモポリプロピレンの135℃テトラリン
中で測定した極限粘度は5.6dl/gであった。この
超高分子量ポリプロピレンと低分子量ポリプロピレン
(a)をヘンシェルミキサーを使用し、表1に示す種々
の割合で混合した。得られたポリプロピレン組成物を使
用し、曲げ試験片の作成、及び流動長測定のため射出成
形を行った。得られた試験片の曲げ弾性率、及び流動長
を表1に示した。
【0024】比較例1、2 実施例1で使用した超高分子量ホモポリプロピレンと低
分子量ポリプロピレンをそれぞれ単独で曲げ弾性率及び
流動長を測定し、その結果を表1に示した。
【0025】実施例3〜11 実施例1において、低分子量ポリプロピレン(a)にか
えて低分子量ポリプロピレン(b)〜(f)を表1に示
した量だけ使用したこと以外は実施例1と同様にして曲
げ弾性率及び流動長を測定し、その結果を表1に示し
た。
【0026】実施例12、13 実施例1と同様にして、135℃テトラリン中で測定し
た極限粘度が8.2dl/gの超高分子量ホモポリプロ
ピレンを合成した。この超高分子量ホモポリプロピレン
と低分子量ポリプロピレン(f)を用いて実施例1と同
様にポリプロピレン組成物を得、曲げ弾性率及び流動長
を測定し、その結果を表1に示した。
【0027】
【表1】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) C08L 23/10 - 23/16

Claims (1)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】(a)135℃テトラリン中で測定した極
    限粘度が5.0dl/g以上の超高分子量ポリプロピレ
    ン 100重量部 (b)135℃テトラリン中で測定した極限粘度が0.
    03〜3.5dl/gの低分子量ポリプロピレン 5〜
    100重量部 を含み、135℃テトラリン中で測定した極限粘度が
    2.0〜4.5dl/gであることを特徴とするポリプ
    ロピレン組成物。
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