JP3215046B2

JP3215046B2 - 骨接合材

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Publication number: JP3215046B2
Application number: JP21687496A
Authority: JP
Inventors: 保夫敷波
Original assignee: Takiron Co Ltd
Current assignee: Takiron Co Ltd
Priority date: 1995-09-14
Filing date: 1996-07-31
Publication date: 2001-10-02
Anticipated expiration: 2016-07-31
Also published as: JPH09135892A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、特に押し込め加圧
配向により得られた高曲げ強度、高密度、高曲げ弾性
率、捩り強度、高表面硬度である、物理的強度の優れた
生体内分解吸収性の骨接合材に関する。

【０００２】

【従来の技術】整形外科、形成外科、胸部外科、口腔外
科、脳外科等の外科分野では、生体骨の固定、接合を目
的とする骨接合材として、金属製やセラミックス製のプ
レート、スクリュー、ピン等が使用されている。

【０００３】しかし、これらの骨接合材は強度及び弾性
率が生体骨よりも遥かに高いため、治癒後にストレス保
護の現象により周囲骨の強度を低下させる現象を招く等
の問題がある。特に金属製の骨接合材は、金属イオンの
溶出によって生体に毒害を及ぼす恐れがあるため、骨折
等が治癒した時点で、できるだけ早期にそれを体内から
取出すべく再手術をしなければならないという大きな問
題があった。

【０００４】このような事情から、骨接合材として生体
内分解吸収性の高分子材料を用いる研究が盛んとなり、
特開昭５９−９７６５４号公報には、生体内分解吸収性
の骨固定器具として使用できるポリ乳酸又は乳酸−グリ
コール酸共重合体の合成法が開示されているが、この場
合には骨固定用材料として挙げられているのは重合生成
物自体であり、この材料の成形加工については何も説明
されておらず、その強度を人の骨程度に上げる試みは示
されていない。しかも、この骨接合器具は強度が充分で
なく、折損等の恐れがあった。

【０００５】そこで、強度を上げるために、ハイドロキ
シアパタイトの少量を含むポリ乳酸等の生体内分解吸収
性の高分子材料を成形し、次いで長軸方向に加熱下に延
伸する骨接合ピンの製造方法（特開昭６３−６８１５５
号公報）が提案された。また、溶融成形後の粘度平均分
子量が２０万以上のポリ乳酸又は乳酸−グリコール酸共
重合体の成形体を延伸した高強度骨接合材（特開平１−
１９８５５３号公報）が提案された。これらの方法によ
って得られるピン又は骨接合材は、本質的に高分子材料
の結晶軸（分子鎖軸）が基準軸である長軸方向に平行に
一軸配向しているため、曲げ強度や長軸方向の引張強度
は向上する。特に、後者の骨接合材のように溶融成形後
のポリ乳酸等の粘度平均分子量が２０万以上であると、
強度が更に向上する。けれども、長軸方向にのみ延伸し
た骨接合材には、次のような問題があった。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】通常、骨接合材を用い
て生体骨を接合固定すると、骨接合材には種々の方向の
力が作用する。例えば、プレート形状の骨接合材の場合
は、曲げ力、引張力、圧縮力、引裂き力、剪断力など種
々の力が単独あるいは複合して作用するし、また、スク
リュー形状の骨接合材の場合は、これらの力に加えて生
体骨にねじ込む時と生体中にあるときに大きい捩り力が
作用する。しかし、前記のように従来の延伸した骨接合
材では、分子が分子鎖軸である長軸方向［延伸軸である
機械方向］にのみ配向しているので、この長軸方向に対
して直角の方向である横方向との分子配向の異方性が大
きい。

【０００７】そのために、長軸方向からの引裂強度や横
方向からの剪断強度が弱く、長軸の廻りの捩り強度も弱
い。それ故、骨中で骨接合材に上記の引裂き力や剪断力
が作用すると、骨接合材が長軸方向に沿って比較的簡単
に割れたり、裂けたり、剪断破壊を生じたりする恐れが
あり、また、トルクを加えながら骨中に埋入するスクリ
ューなどのように、長軸の廻りに捩り力が作用した場合
は、骨接合材が捩り破壊を生じるという問題があった。
このような問題は、延伸の度合を上げることによって高
分子材料が球晶構造から繊維構造に移り、フィブリル化
の度合が進むほど顕著になる。

【０００８】本発明は上記の課題に鑑みてなされたもの
で、その目的とするところは、強度的に異方性が少な
く、しかも長軸（一軸）延伸によって得られた一軸配向
の材料よりも大きな強度を有し、その結晶が本質的に複
数の基準軸に平行に配向された生体内分解吸収性の骨接
合材を提供することにある。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
について種々検討した結果、生体内分解吸収性である結
晶性の熱可塑性高分子材料からなる成形体であって、そ
の成形体を構成する結晶の形態が結晶が一軸配向せずに
本質的に複数の基準軸に平行に配向させることによって
上記課題を克服できることを見出し、本発明を完成する
に至った。すなわち、本発明は：生体内分解吸収性である結晶性の熱可塑性高分子材
料からなる成形体であって、その分子鎖あるいは結晶が
一軸配向せずに成形体の力学的な芯となる軸及び／又は
該軸の連続した面に向かって傾斜した複数の基準軸に沿
って平行に配向している高曲げ強度・高密度の骨接合材
を提供する。また、成形体の密度が１．２５〜１．
２７ｇ／ｃｍ ³ である記載の高曲げ強度・高密度の骨
接合材に特徴を有する。また、生体内分解吸収性である結晶性の熱可塑性高分子材
料からなる成形体であって、その分子鎖あるいは結晶が
一軸配向せずに本質的に複数の基準軸に平行に配向し、
且つ成形体の密度が１．２５〜１．２７ｇ／ｃｍ ³ であ
る高曲げ強度・高密度の骨接合材を提供する。また、

【００１０】高分子材料がポリ乳酸又は乳酸−グリ
コール酸共重合体である〜のいずれかに記載の高曲
げ強度・高密度の骨接合材に特徴を有する。また、ポリ乳酸又は乳酸−グリコール酸共重合体の一部が
結晶化した押し込み加圧配向成形体である記載の高曲
げ強度・高密度の骨接合材に特徴を有する。また、上記成形体が実質的に円柱状であり、その外周面か
ら中心又は中心をはずれた位置にある軸に向かって傾斜
した基準軸に沿って分子鎖或いは結晶が配向している
又は、、記載の高曲げ強度・高密度の骨接合材に
特徴を有する。また、上記成形体が実質的に板状であり、その両側面から
等距離又は等距離をはずれた位置にある軸を含み、且つ
両側面と平行な面に向かって傾斜した基準軸に沿って分
子鎖或いは結晶が配向している又は、、記載の
高曲げ強度・高密度の骨接合材に特徴を有する。また、上記成形体の結晶化度が３０〜６０％である〜
のいずれかに記載の高曲げ強度・高密度の骨接合材に特
徴を有する。また、上記成形体の結晶が結晶面を有し、且つ基準軸に沿
って面配向している〜のいずれかに記載の高曲げ強
度・高密度の骨接合材に特徴を有する。また、

【００１１】(10) 上記成形体が下端が閉鎖された型へ
の押し込み加圧配向によって得られた配向成形体である
〜のいずれかに記載の高曲げ強度・高密度の骨接合
材に特徴を有する。また、(11) 上記成形体が径の大きい円筒状の収容キャビティ
から径の小さい円筒状の成形キャビティへの押し込め加
圧配向によって得られる実質的に円柱である、、
〜(10)のいずれかに記載の高曲げ強度・高密度の骨接合
材に特徴を有する。また、(12) 上記成形体が長方形の収容キャビティからそれよ
り断面積の小さい長方形の成形キャビティへの押し込め
加圧配向によって得られる実質的に板状である、、
、、〜(10)のいずれかに記載の高曲げ強度・高密
度の骨接合材に特徴を有する。また、(13) 上記成形体が円筒状の収容キャビティからそれよ
り断面積の小さい成形流路を有し且つ収容キャビティよ
り径の大きい成形キャビティを同心円状に設け、成形キ
ャビティへの押し込め加圧配向により中心部から外周部
に向かって配向する〜、、(10)のいずれかに記載
の高曲げ強度・高密度の骨接合材に特徴を有する。ま
た、(14) 上記成形体がポリ乳酸又は乳酸−グリコール酸共
重合体の成形体であり、その曲げ強度が１６０〜３００
ＭＰａ、曲げ弾性率が５〜１０ＧＰａである〜(13)の
いずれかに記載の高曲げ強度・高密度の骨接合材に特徴
を有する。

【００１２】本発明は下記の実施態様をも包含する。ポリ乳酸又は乳酸−グリコール酸共重合体原料の粘
度平均分子量が２０万〜６０万であって、その溶融成形
後の予備成形体（ビレット）の粘度平均分子量が１０万
〜４０万である前記記載の高曲げ強度・高密度の骨接
合材にも特徴を有する。上記成形体が押し込め圧縮配向（成形）によって得
られた配向成形体である前記、、〜(12)、(14)の
いずれかに記載の高曲げ強度・高密度の骨接合材にも特
徴を有する。上記成形体が押し込め鍛造配向（成形）によって得
られた配向成形体である前記〜、、(10)、(13)、
(14)記載の高曲げ強度・高密度の骨接合材にも特徴を有
する。

【００１３】以下、本発明を詳細に説明する。（Ａ）本発明の骨接合材： (ｉ) 結晶構造について；本発明の骨接合材は、基本的に１）生体内分解吸収
性である結晶性の熱可塑性高分子材料（以下、単に高分
子材料と略称する）からなる成形体であって、２）その
成形体を構成する分子鎖あるいは結晶が一軸配向せずに
本質的に複数の基準軸に平行に配向している点に特徴を
有する。この場合、基準軸が多くなるほど成形体の強度
的な異方性が少なくなり、破壊が生じ難くなる。特に、
下記の押し込み圧縮配向により得られた骨接合材では、
成形体の力学的な芯となる軸及び／又は該軸の連続した
面に向かって傾斜した基準軸に沿って配向している点に
特徴を有する。

【００１４】押し込み加圧成形（配向）図面に基いて具体的に説明する。図１〜５は、閉鎖型内
への押し込みを行う加圧配向、例えば押し込み圧縮成
形、押し込み鍛造成形による配向成形体（以下、単に
「押し込み圧縮成形、押し込み圧縮配向」又は「押し込
み鍛造成形、押し込み鍛造配向」と略称する）の配向状
態を説明する模式図及び該配向成形体の製造方法を説明
する断面図である。図１は、押し込み圧縮配向により得
られた円柱状の骨接合材２の配向状態を示す模式図であ
り、図１（イ）は縦断面の配向状態を示し、図１（ロ）
は平面の配向状態を示す。図２は、押し込み圧縮配向に
より得られた板状の骨接合材２の配向状態を示す模式図
であり、図２（イ）は縦断面の配向状態を示し、図２
（ロ）は平面の配向状態を示す。

【００１５】図３は、押し込み圧縮配向により得られた
成形体の縦断面の結晶の配向状態を模式的に示してお
り、図３（イ）は力学的な芯となる軸Ｌ又は面Ｍが中心
又は両側面より等距離にある場合の配向状態を示し、図
３（ロ）は上記軸Ｌ又は面Ｍが中心又は両側面からの等
距離から偏位している場合を、図３（ハ）は上記軸Ｌ又
は面Ｍが完全に偏位している場合を夫々示し、図３
（ニ）は従来の一軸延伸成形体の配向状態を示してい
る。図４は、押し込み圧縮成形により骨接合材２を製造
する１つの実施例の断面図である。図５は、押し込み鍛
造成形により骨接合材２を製造する１つの実施例の断面
図である。

【００１６】押し込み圧縮成形１) 押し込み圧縮成形に代表される押し込み加圧成形法
は、特定の成形型を使用して、即ち ( イ )径の大きい円筒
状の収容キャビティから下端が閉鎖された径の小さい円
筒状の成形キャビティへの押し込め加圧配向によって実
質的に円柱状成形体を製造するか、或いは ( ロ )長方形の
収容キャビティからそれより断面積の小さい長方形の成
形キャビティへの押し込め加圧配向によって実質的に板
状成形体を製造するものである。具体的に、図４に示す
成形型を用いた押し込み圧縮成形による製造法を説明す
る。この場合、高分子材料を溶融成形して得られた予備
成形体（以下、ビレットと言う；この予備成形体の製造
についての詳細は別に説明する）１を下端が閉鎖された
成形型５の上部の径の大きい収容キャビティ５１中に入
れ、冷間（後述されている、高分子材料のガラス転移点
以上溶融温度以下の間の、通常行われる溶融温度以上で
の成形温度より低い結晶化可能な温度、例えばポリ乳酸
又は乳酸−グリコール酸共重合体の場合、６０〜１６０
℃）で雄型（ピストン）５４又はラム等により、途中で
絞られて径が小さくなってテーパ面部５３を持つ同心状
の有底の成形キャビティ５２に押込んで圧縮成形する
と、その成形体を構成する結晶の形態が、図１に示すよ
うに、結晶が一軸配向せずに本質的に円周から中心に沿
って複数の基準軸Ｎに平行に配向するようになる。

【００１７】２）押し込み圧縮成形による配向成形体
を構成する結晶は、基本的にその分子鎖あるいは結晶が
一軸配向せずに成形体の力学的な芯となる軸及び／又は
該軸の連続した面に向かって傾斜した基準軸に沿って配
向している。 (イ)円筒状の場合図１に模式的に示すように、円柱状の配向成形体の力学
的な芯となる軸（単に中心軸という）Ｌ、即ち成形時に
外部からの力が集中した力学的な点の連続した中心の軸
Ｌに向かって外周面から斜めに傾斜した多数の基準軸Ｎ
に沿って図１（イ）の上方から下方に連続して平行に配
向している。換言すれば、中心軸Ｌの周りに放射状の斜
め配向状態をとる多数の基準軸Ｎが図１ (ロ)のように円
周方向に連結して略円錐状の配向構造を作り、これが図
１（イ）のように上下方向に連結し、結晶がこれらの基
準軸Ｎに平行に配向して略円錐状の面の連続相を構成し
ている。要するに、該円錐状の結晶面が中心軸Ｌに沿っ
て上下方向に連続し、且つ外周から中心に向かう結晶面
が中心軸の方向に配向した状態をなしている配向構造と
見なすこともできる。このように、実質的に円筒状の配
向成形体の場合、その外周面から中心又は中心をはずれ
た位置にある軸に向かって傾斜した基準軸に沿って分子
鎖或いは結晶が配向していることになる。そして、上記
成形体の結晶が結晶面を有し、且つ基準軸に沿って面配
向していることになる。このような結晶状態は、ビレッ
ト１が押し込み圧縮成形される際に摩擦による大きな剪
断を受け、結晶化が進むと同時に中心軸Ｌに向かって斜
めに配向することによりなされる。

【００１８】(ロ) 板状の場合また、断面が長方形である大きなビレット１を断面が長
方形である形状の成形キャビティ５２に押し込み圧縮成
形すると、図２に模式的に示すように、得られた配向成
形体は板状であり、その長辺の両側面から大きな剪断を
受けて力学的な芯となる軸は中心線とはならず、この軸
を含み且つ板の対向する側面に平行で等距離（真中）に
ある面Ｍを形成する。従って、配向成形体の結晶の状態
は、板の対向する両側面から該面に向かう斜めの基準軸
Ｎに平行に配向する。更に、成形体の力学的な芯となる
軸Ｌ又は該軸Ｌを含む面Ｍは、外部からの力の集中した
点であるから、例えば図４に示す成形型５の縮径されて
いるテーパー面部５３の傾斜角度を全周に亘って若しく
は部分的に漸次変化した有底の成形型５を使用すると、
外部からの力の集中する点が中心を外れてしまい、結晶
は中心を外れた軸Ｌ（これが複数の場合もあり得る）に
向かって外周面から傾斜した傾斜角度に相応して変化し
ている基準軸Ｎに平行に配向することとなる。また、配
向成形体が図２に示す板状であれば、力学的な芯となる
軸Ｌの連続した面Ｍが、両側面から等距離（真中）でな
くてどちらかの側面に偏ったものとなる。このように、
実質的に板状の配向成形体の場合、その両側面から等距
離又は等距離をはずれた位置にある軸を含み、且つ両側
面と平行な面に向かって傾斜した基準軸に沿って分子鎖
或いは結晶が配向している。そして、上記成形体の結晶
が結晶面を有し、且つ基準軸に沿って面配向しているこ
とになる。

【００１９】３）このような成形体の芯が偏位した結晶
の配向状態の代表的な例を、図３の成形体の縦断面をと
って説明する。図３（イ）は上記軸Ｌ又は面Ｍが成形体
の中心又は真中を通るときの配向状態を示し、左右から
同じ角度で軸Ｌ又は面Ｍに向かって傾斜した基準軸Ｎに
平行に配向している。図３（ロ）は、上記軸Ｌ又は面Ｍ
が右側に偏ったときの配向状態を示し、左右から偏位し
た軸Ｌ又は面Ｍに向かって異なる角度で傾斜した基準軸
ＮとＮ’に平行に配向している。上記角度は偏位した側
の角度の方が急角度となる。図３（ハ）は、上記軸Ｌ又
は面Ｍが左側に完全に偏ったときの配向状態を示し、上
記軸Ｌ又は面Ｍが左側端に位置していて、右側より左側
端にある軸Ｌ又は面Ｍに向かって傾斜した基準軸Ｎに平
行に配向している。図３（ニ）は、従来の一軸延伸され
た成形体の結晶の状態を示し、延伸方向である上下に向
かう１つの基準軸Ｎである縦方向に結晶が配向してい
て、基準軸Ｎが複数存在することはない。

【００２０】(ii) 結晶化度について；また、本発明の骨接合材は、その成形体の結晶化度
が３０〜６０％、好ましくは４０〜５０％であることが
必要である。このように、その成形体の結晶化度が一定
範囲であると、成形体を構成する結晶性の熱可塑性高分
子の結晶相と非晶相の比率のバランスが良くとれるの
で、結晶相による強度と硬度の向上と非晶相による可撓
性とがよく調和されるため、結晶相のみの場合のような
脆さがなく、また非晶相のみの場合のような強度がなく
て弱い性質が現れない。従って、本発明の骨接合材は、
靱性があり、総合的に強度が充分に高くなり、特に捩れ
強度が高くなり、骨接合材として有用となる。また、か
かる結晶性の熱可塑性生体内分解吸収性ポリマーは、一
般に生体内で加水分解が進行して低分子に変化する過程
では徐々に結晶化度が上昇するが、この結晶化度の上昇
につれて加水分解の進行が遅くなるので、生体内に吸収
されるまでの低分子量に容易に達しなくなることが知ら
れている。しかし、上記のような特定の初期結晶化度の
範囲であれば、生体内での加水分解速度の低下を招くこ
とはあまりない。

【００２１】本発明の骨接合材では、その成形体の
結晶化度が３０％未満では、一般に結晶による強度の向
上が期待できない。一方、結晶化度が高くなればそれに
応じて強度は向上するが、６０％より高くなると、却っ
て靱性の欠如により衝撃等を受けたときに容易に破壊す
るという脆い性質が著しく発現するだけでなく、結晶内
への水の侵入が妨げられるので生体内での加水分解速度
が遅くなる。そして、或る時期に発生した多数の結晶細
片が生体周囲の組織を刺激する恐れがある。従って、こ
の二つの課題、即ち強度と靱性の物理的性質と生体内分
解・吸収の生体内での分解挙動の二律背反する両方の性
質のバランスをとって結晶化度を３０〜６０％に調節す
るのが良いわけである。ただし、骨接合材が比較的形状
の大きい場合は、ある値以上の大きな強度が必要であ
り、また分解・吸収までに時間がかかるので、その好ま
しい範囲は４０〜５０％である。

【００２２】(iii) 押し込み加圧配向（例えば押し込
み圧縮配向又は押し込み鍛造配向）によって得られた配
向成形体について；本発明における骨接合材は押し込み加圧配向によって得
られた質的に緻密な配向成形体である。この場合に、分
子結晶配向による結晶形態の異方性の低下に加え、成形
体が加圧方向に押し込み加圧されて質的に緻密になるた
め、曲げ強度、曲げ弾性率、引張強度、引裂強度、捩り
強度、表面硬度などの力学的性質が飛躍的に向上する。

【００２３】(iv) 生体内分解吸収性高分子材料の組
成、粘度平均分子量について；組成；本発明の骨接合材を構成する生体内分解吸収性である結
晶性の熱可塑性高分子材料としては、生体内分解吸収性
で結晶性の直鎖状のポリマーであれば特に制限されない
が、その中でも生体安全性、生体適合性が確認され、既
に実用されているポリ乳酸や、各種のポリ乳酸共重合体
（例えば乳酸−グリコール酸共重合体、乳酸−カプロラ
クトン共重合体等）が好ましく使用される。もちろん、
これらは本質的に未反応のモノマーの残留が少なく、必
要に応じて該未反応のモノマーや触媒残渣等が除去・精
製された原料を使用することが望ましい。ポリ乳酸とし
ては、Ｌ−乳酸又はＤ−乳酸のホモポリマーが好適であ
り、また、乳酸−グリコール酸共重合体としては、モル
比が９９：１〜７５：２５の範囲内のものが、グリコー
ル酸のホモポリマーが加水分解し易いことと物理的強度
を配慮すれば好適である。また、非晶質のＤ−、Ｌ−ポ
リ乳酸又は非晶質の乳酸−グリコール酸や乳酸−カプロ
ラクトンの共重合体の少量を、塑性変形し易くするため
に、或いは得られた加圧配向による配向成形体に靱性を
持たせるのに混合しても良い。

【００２４】原料及び予備成形体の分子量；骨接合材にはある値以上の物理的強度が必要であるが、
そのためには高い分子量が要求される。また、分解して
もその強度が骨接合材として必要な期間維持しているた
めにも高い分子量が要求される。ポリ乳酸などの生体内
で分解する加水分解性の高分子材料は加熱により溶融成
形される段階で分子量が低下することは避けられないの
で、原材料ポリマ−の初期の粘度平均分子量を２０万〜
６０万、好ましくは３０万〜５５万に選択することが望
ましい。この範囲の粘度平均分子量を有する前記高分子
材料を使用すると、その成形法によっても異なるが加熱
溶融成形後の予備成形体（ビレット）の粘度平均分子量
が１０万〜４０万、好ましくは１８万〜３５万を有する
ビレットが得られ、その後の加圧による配向の操作によ
って高強度の骨接合材が得られる。

【００２５】この高分子材料の配向成形物を切削加工し
て得られた骨接合材は、生体内で実際に使用したとき、
骨癒合に必要な平均的な期間である２〜４ケ月間は生体
骨と同程度の強度を維持し、その後は骨接合材が分解し
てできる細片が周囲の組織細胞と強い異物反応を示さ
ず、且つ炎症反応を呈する恐れのない速度で徐々に分解
するので望ましい。粘度平均分子量が１０万より低いビ
レットを用いて加圧成形された低分子量の配向成形体で
は、高い初期強度を得難く、また強度の低下が２ケ月よ
りも速くなることもあるので、骨癒合に必要な期間、強
度が維持できないという危惧がある。また、生体埋入後
の１．５〜２年以内の短期間に低分子量の細片が一時に
生ずることもあるので、周囲細胞がこれを処理しきれ
ず、異物反応による炎症の危惧がある。一方、溶融成形
後の粘度平均分子量が４０万より高いビレットを用いて
加圧成形された高分子量の配向成形体である骨接合材
は、骨癒合後に生体内で分解され、完全に吸収されるま
でに必要以上に長時間を要する。また、生体内に埋入し
て２年以上の後の長期後に、一時に発生する低分子量の
多く細片によって生体内での異物反応が生じて炎症とし
て発現する危惧がある。

【００２６】(v) 骨接合材の物性等について密度；本発明の骨接合材はいずれにしても三次元的に材料の内
部に向かう方向に力を加えて加圧配向した成形体である
ので、従来の材料から離れる方向に力を加えて延伸配向
した成形体と比較すると、本発明の骨接合材の密度が
１．２５〜１．２７ｇ／ｃｍ³であり、後者の１．２５
ｇ／ｃｍ³以下よりも高いことが特徴である。上記密度
が１．２５ｇ／ｃｍ³未満と低い場合は、材料の緻密度
は比較的低く、結晶の配向状態も一軸延伸による配向の
状態に近づき、その異方性が大きく好ましくない。また
１．２７ｇ／ｃｍ³を越えて大きい場合は結晶化度が７
０％以上となることが不可避であるから、先述の理由で
望ましくない。

【００２７】物性等；本発明の骨接合材の機械的強度は、本質的に高分子材料
の初期の粘度平均分子量が高いものほど大きいものが得
られる傾向にあるが、初期の粘度平均分子量が６０万を
越えて高くなり過ぎると、ポリマーが加熱時に流動し難
くなるので、溶融成形でビレットを造る際に高温、高圧
が必要となる。そのため、成形時の剪断力による発熱に
よって、却って大幅な分子量の低下を招き、最終的に得
られる骨接合材は上記の分子量よりも低く強度の小さい
ものとなることもあるので無意味に帰す。本発明におけ
る骨接合材の機械的強度の範囲は概して曲げ強度が１６
０〜３００ＭＰａ、曲げ弾性率が５〜１０ＧＰａ、捩り
強度は３．２φのロッドで５．５〜７．５ｋｇ・ｃｍで
あり、高い値を有する。本発明において、曲げ強度が１
６０ＭＰａ未満と低いと人の生体骨のそれより低くなり
骨接合材としての機能が十分に果たせず、また３００Ｍ
Ｐａを越えて高いものは加圧しても得ることは困難であ
る。本発明の曲げ弾性率、捩り強度は骨接合材として使
用し得るのに充分な強度の範囲である。

【００２８】（vi）骨接合材の製造等について；製造法の概要； (イ) 本発明の骨接合材を製造するには、まず該高分子
材料を押出機等を用いて溶融成形してビレットにする。
このビレットを冷間（ガラス転移温度Ｔｇ以上溶融温度
Ｔｍ以下の間の結晶化可能な温度Ｔｃ）の半固体の状態
で、閉鎖系型中へ押し込んで加圧成形する方式である圧
縮成形又は鍛造成形を行うことにより容易に得ることが
できる。このような成形体は、その結晶の形態が長軸方
向に延伸する方式で得られるような分子（結晶）が一軸
配向するような配向をせずに、本質的に複数の基準軸に
沿った配向をする。そして、得られた骨接合材は、成形
体が加圧方向に押し込み加圧されて質的に緻密になるた
め、表面硬度や曲げ強度、曲げ弾性率、剪断強度、破壊
時の引張強度その他の力学的性質が全般的に大きく向上
する。この点が従来の延伸による配向によって得た成形
体等と比較して優れた特徴である。

【００２９】(ロ) 更に、上記製造法を詳述する。上記
のポリ乳酸等の生体内分解吸収性である結晶性の熱可塑
性高分子材料からビレットを得るための溶融成形は、そ
の分子量の大きさに応じて融点以上２２０℃以下の適当
な温度を選んで行なえばよい。溶融成形の例としては、
押出成形、プレス成形、射出成形等の公知の成形手段を
採用し得るが、押出成形がその取扱いの便利さ等の点か
らして一般的である。この場合、溶融成形温度が２２０
℃を越えて高すぎると分子量低下が著しくなるので、融
点より少し高い温度で溶融成形することが望ましい。す
なわち、初期の粘度平均分子量が２０万〜６０万の前記
ポリ乳酸又は乳酸−グリコール酸共重合体にあっては、
その融点以上２２０℃以下の適切な温度条件を選択すれ
ば、成形後の粘度平均分子量を１０万〜４０万に維持す
ることができる。

【００３０】(ハ) 溶融成形の圧力条件は、得られるビ
レットの分子量低下を極力抑えるために、溶融成形が可
能な最小の圧力を採用すればよく、２６０ｋｇ／ｃｍ²
以下、好ましくは１７０〜２１０ｋｇ／ｃｍ²の圧力で
行うことが望ましい。なお、このビレットの形状は、円
柱状に限らずその後の鍛造成形或いは圧縮成形等による
加圧配向成形に適する所望の形状とすればよい。

【００３１】押し込め加圧配向成形 (イ) 本発明の骨接合材を得る製造法は、まず、上記高
分子材料を溶融成形してビレットを製造し、次いで押し
込め圧縮配向又は押し込め鍛造配向成形等により加圧下
に上記のような冷間で塑性変形させる方法である。その
とき得られる配向の形態は長軸方向に延伸して得られる
一軸延伸の形態とは違って、本質的に複数（普通は多
数）の基準軸に沿って配向したものである。そして、本
発明の骨接合材の形状は上記の配向成形体をそのまま、
あるいはプレート状、ピン状、ロッド状、円板状その他
の一定形状に切削加工等の二次成形したものを指す。す
なわち、加圧配向成形の後に、必要に応じて切削加工、
ネジ切り加工、孔開け加工、スライス加工等を施してス
クリュー状、ピン状、ロッド状、円板状、ボタン状など
所望の形状に加工する。

【００３２】(ロ) ここで言う押し込み圧縮配向又は押
し込み鍛造配向に代表される押し込み加圧配向によって
配向成形体である骨接合材を得る方法は、図４、５に示
すように、予備成形体であるビレット１をそれ自体より
も径、厚み、あるいは幅のいずれかが、部分的或いは全
体的により小さくて、下端が本質的に閉鎖された成形型
５、６の狭い空間に先述の如き冷間にて塑性変形させて
押し込む方法により得られる。押し込み圧縮成形の場合
は、図４に示すように、ビレット１の横断面の面積より
２／３〜１／６の横断面の面積しか有さない有底の閉鎖
された（一部空気抜き程度の隙間を設けた）成形キャビ
ティ５２を持つ成形型５を用いる。押し込み鍛造成形の
場合は、図５に示すように、ビレット１の横断面の面積
より小さな成形流路を有する基本的に閉鎖された（一部
空気抜き程度の隙間をもうけた）成形キャビティ６２を
持つ成形型６を用いる。

【００３３】(ハ) 押し込み圧縮配向による成形；図４に示されるように、(a) 押し込み圧縮配向により円
柱状の骨接合材を得る成形型５は、大径円筒状のビレッ
ト１を収容する収容キャビティ５１と、これより小径円
筒状の有底の成形キャビティ５２とを下搾りの載頭円錐
状のテーパ面部５３を同心状に設け、上記収容キャビテ
ィ５１に挿入される雄型（ピストン）５４とよりなって
いる。該有底の成形型５を用いて押し込み圧縮配向を行
うには、ポリ乳酸等の生体内分解吸収性の結晶性熱可塑
性高分子材料からなる予め溶融成形されたビレット１を
収容キャビティ５１に収容し、雄型（ピストン）５４を
挿入して連続的又は断続的に加圧しながら冷間（高分子
材料のガラス転移点以上溶融温度以下の間の結晶化可能
な温度、例えばポリ乳酸又は乳酸−グリコール酸共重合
体の場合、後述の実施例に示される範囲内の６０〜１６
０℃、好ましくは８０〜１１０℃）で成形キャビティ５
２に入れ塑性変形させながら、圧入充填して押し込み圧
縮配向させれば良い。その詳細は、前記(A) −(i) −
− ( イ )項に十分に述べられている。 (b)なお、板状の骨接合材を得るには、長方形の収容キ
ャビティとそれより断面積の小さい成形キャビティを用
いて同様に圧縮配向させれば良い。その詳細は、前記
(A) −(i) −− ( ロ )項に十分に述べられている。

【００３４】(ニ) 押し込み鍛造配向による成形；基本的に、押し込み鍛造配向による配向成形体は、特定
の成形型を用いて、即ち円筒状の収容キャビティからそ
れより断面積の小さい成形流路を有し且つ収容キャビテ
ィより径の大きい閉鎖された成形キャビティを同心円状
に設け、該成形キャビティへの押し込め加圧配向によ
り、中心部から外周部に向かって配向する鍛造配向成形
により得られる。具体的に、図５に示されるように、押
し込み鍛造配向により円筒状の骨接合材を得る成形型６
は、円筒状のビレット１を収容する収容キャビティ６１
と、該収容キャビティ６１の横断面積Ｓ₁より小さな成
形流路６３の横断面積Ｓ₂を有し且つ収容キャビティ６
１より径大な閉鎖された成形キャビティ６２とを同心状
に設け、上記収容キャビティ６１に挿入される雄型６４
とよりなっている。

【００３５】この成形型６を用いて押し込み鍛造配向を
行うには、上記ビレット１を収容キャビティ６１に収容
し、プレス機などの加圧手段により連続的あるいは断続
的に加圧しながら、冷間（上記圧縮配向の場合と同じ）
で塑性変形させながら圧入充填して鍛造配向させれば良
い。なお、図５では、成形キャビティ６２の横断面積Ｓ
₂を収容キャビティ６１の横断面積Ｓ₁より小さくした
が、この他に成形キャビティ６２の空間Ｖ₂を収容キャ
ビティ６１の空間Ｖ₁より小さくした成形型等を使用し
てもよい。要するに、鍛造成形時にビレット１に圧縮力
が加わり塑性変形して、径、厚み、幅のいずれかが小さ
くなるような型を用いれば良く、このような成形型を用
いることで一軸配向とは全く異なるより複雑な配向形態
をもつ鍛造配向成形体が得られる。

【００３６】(ホ)これらの成形時に塑性変形による抵抗
と、材料と型の界面抵抗によって圧縮力の戻り現象であ
るスプリングバック現象が生ずるが、これを抑えるため
に適当な速度（例えば８〜８０ｍｍ／分）を選んで圧入
することが必要である。 (ヘ)成形型；１）なお、上記押し込み加圧成形における閉鎖型は、通
常の鍛造成形や圧縮成形用の成形型内のキャビティに見
られるような端部又は周囲が自由に開放された型を用い
たのでは成形体全体にわたって均質な配向は期待できな
いので、基本的にビレットを装填するための挿入口と空
気抜きのための僅かな隙間を除いてその端部と周囲が閉
鎖された型であることが必要である。この要件さえ備え
ておればその形状は最終の骨接合材の形状にほぼ合わせ
て任意に採用できる。必要ならば分割又は連結型でも良
い。

【００３７】２）いずれの場合も、ビレットを高い圧力
（例えば１００〜４０００ｋｇ／ｃｍ²以下、好ましく
は２００〜２５００ｋｇ／ｃｍ²）で加圧充填するとき
に型壁との間に摩擦による大きな剪断が生じ、これが高
分子材料が配向するための横或いは斜め方向の外力とし
て作用するので、収容キャビティから成形キャビティへ
のテーパ面部の傾斜角度に沿った角度を持った基準軸に
配向している結晶が形成されるのである。また、この型
壁との摩擦の程度を変えたり、型壁形状を変えることに
より、基準軸を全て平行にしたり、夫々傾斜させたり、
一部を平行に、一部を傾斜させたりした結晶面を作るこ
ともできる。更に、この時に力は成形材料の内部に向か
って加わるので、成形体は圧縮されて質的に緻密になる
ので、骨接合材の密度が高くなる。これが高い強度が得
られる一因でもある。

【００３８】３）然るに、単に押出し、引抜き或いは延
伸による成形材料から離れる方向に力を作用させて機械
方向に配向させる従来の方法は、横方向（側面）は力学
的にフリーであり、側面から力が加わらないので自由幅
に変形する。例えば、長軸方向に延伸する過程で側面か
らは外力がかからず細くなる。そのため一軸（長軸）方
向に軸配向した一軸配向の成形体となるのであるが、こ
のとき配向軸方向に成形体が延伸するために質的に稀薄
になる。このため、多軸に配向した本発明の成形物より
も異方性が大きく、機械的強度もまた総じて小さい。

【００３９】(ト)該高分子材料のビレットを上記のよう
に押し込み鍛造配向又は押し込み圧縮配向等の押し込み
加圧配向によって配向成形すると、成形途中の配向時に
結晶化が進行する。１）丸ロッドのような単純な形状物を円柱状のビレット
から押し込み加圧成形すると、成形時に加えられた外力
の集中する点（すなわち、収容キャビティから成形キャ
ビティへの傾斜角度の延長の交差する点）が材料進行方
向に連続した成形体の力学的な芯となる軸を形成し、こ
の軸に向かって、図１ ( ロ )に示されるように、丸ロッド
の外周面から放射状に材料進行方向に傾斜して配向す
る。即ち、結晶は外周面から軸に向かって斜めに向かう
放射状の多数の基準軸に平行に配向する。

【００４０】２）また、押し込み鍛造配向の場合、得ら
れた配向成形体は、円柱状のビレットとは全く形状の異
なる型に配向充填して異形物を成形した図５のような場
合には、結晶面が型の形状に応じた複数ないし多数の基
準軸に平行に配向した成形体が得られる。即ち、配向成
形体は、その分子鎖あるいは結晶が一軸配向せずに本質
的に複数の基準軸に平行に配向しており、しかも、単純
に圧縮成形して引き伸ばした成形体と異なって、押し込
み加圧されて質的に緻密になって、配向成形体の密度が
１．２５〜１．２７ｇ／ｃｍ ³ と極めて高い密度を持つ
特徴を有する。このような配向成形体は成形時の圧力で
圧縮されて質的に緻密になっており、結晶の配向する基
準軸が多いものほど強度的な異方性もまた減少してい
る。そのため曲げ強度、曲げ弾性率、引張強度、引裂き
強度、剪断強度、捩り強度、表面硬度などの力学的性質
が向上しており、破壊が生じ難くなる。

【００４１】(チ)押し込み加圧配向成形時の変形度につ
いて；例えば、前述の粘度平均分子量を有するＬ−乳酸のホモ
ポリマーを溶融成形したビレットを用いて、変形度Ｒ＝
Ｓo ／Ｓ（但し、Ｓo はビレットの断面積、Ｓは配向充
填された成形体の断面積）が１．５倍以上、好ましくは
１．５〜６．０となるように冷間で押し込み鍛造配向成
形或いは押し込み圧縮配向成形して得られる配向成形体
は、後述の実施例のデータに示すように、その曲げ強度
が１６０〜３００ＭＰａ、曲げ弾性率が５〜１０ＧＰ
ａ、剪断強度が８０〜１５０ＭＰａであって、上記の変
形度と実質的に同一の延伸倍率で一軸延伸した延伸成形
体に比べると約１〜２割程度高く、捩り強度も向上す
る。この１〜２割の向上はこれらの物理的な値がもとも
と高強度に位する値であるだけに、その絶対値以上に大
きな意義をもっている。

【００４２】(c) 結晶化度と骨接合材の物性との関係本発明の骨接合材の機械的強度は、配向成形体としての
結晶化度が高くなるほど大きくなるが、結晶化度が６０
％を超えると非晶部分による粘性効果が少なくなり成形
体に靱性が欠けるようになるので、却って脆くなる。ま
た、生体内での加水分解速度は結晶化度が高くなると遅
くなる。そして分解で生じる結晶性の細片が周囲の生体
組織を刺激する恐れがある。このような事実を考慮すれ
ば、結晶化度は３０〜６０％、好ましくは４０〜５０％
にコントロールすることが望ましい。結晶化度が３０％
未満と低い場合は、高い強度を期待することが困難にな
る。本発明の骨接合材の結晶化度は、鍛造配向成形や圧
縮配向成形時の変形度（Ｒ＝Ｓo ／Ｓ）に応じて、温
度、圧力、時間等を調節したり、あるいは溶融成形後に
ポリマ−の結晶化温度にて短時間熱処理することによっ
て、容易にコントロールすることができる。

【００４３】

【実施例】以下、本発明を実施例により更に具体的に説
明するが、これらは本発明の範囲を制限しない。本発明
の骨接合材の物性等は以下の測定により得られた値であ
る。結晶化度：、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）による分
析結果から算出した値である。曲げ強度：ＪＩＳＫ７２０３に準拠した三点曲げ
試験法によって測定した。曲げ弾性率：ＪＩＳＫ７２０３に準拠した測定法
による値である。密度：得られた配向成形体の体積と重量から算出し
た数値である。破壊トルク：トルク試験機（シンポ工業（株）製の
ネジスター）により測定した値である。

【００４４】（実施例１）＜圧縮配向の例；その１＞粘度平均分子量が４０万のポリＬ乳酸を押出機にて１９
０℃で押出し、縦×横＝６０ｍｍ×６０ｍｍ、長さが５
０ｍｍ（余白材料を含む）、粘度平均分子量が３０万の
角柱状のビレットを得た。このビレットを同じ断面形状
の孔の角柱収容キャビティに入れて１１０℃に加熱し、
縦×横×長さ＝３５ｍｍ×３５ｍｍ×１２０ｍｍの孔を
有する成形キャビティ中に高い圧力で圧入充填した。こ
れにより、この成形キャビティと同様のサイズを有する
プレート状のポリ乳酸の成形体を得た。ここで、得られ
たポリ乳酸の圧縮配向による成形体の断面積をＳ、鍛造
前のビレットの断面積をＳo とすると、Ｓo ／Ｓ≒３と
なる。下記の表１に、本発明の実施例１に従う成形体
と、その比較例である同じビレットを１１０℃で長軸方
向に３倍延伸して一軸配向した同形状のポリ乳酸成形体
との物性を比較した。

【００４５】

【表１】表１に示すように、圧縮配向によって得られた成形体
は、延伸配向によって得られた成形体と比較して密度が
大きく、曲げ強度も高い。すなわち、図１に示されるよ
うに、本発明による配向成形体は、圧縮成形により成形
型の傾斜面で摩擦による剪断力を受けて、結晶面が本質
的に成形型の傾斜面に沿って配向したこと、圧縮力によ
って成形以前よりも質的により緻密になったことから、
延伸配向によって得た一軸配向の質的に稀薄な配向体よ
りも強度等の物性値が高くなったと考えられる。この場
合、結晶化度は成形温度を選択して分解速度が生体反応
に支障のない範囲内のものとした。

【００４６】（実施例２）＜圧縮配向の例；その２＞粘度平均分子量が４０万のポリＬ乳酸を押出機にて１９
０℃で押出し、直径が１３ｍｍ、長さが５０ｍｍ（余白
材料を含む）、粘度平均分子量が３０万の円柱状のビレ
ットを得た。図４に示されるように、このビレットを直
径が１３ｍｍの孔の円筒状の収容キャビティに入れて１
１０℃に加熱し、直径が８．５ｍｍ、長さが９２ｍｍの
孔を有する成形キャビティ中に高い圧力で圧入充填して
塑性変形させることによって、この成形キャビティと同
様のサイズを有する円柱状のポリＬ乳酸成形体を得た。
このときのＳo ／Ｓ＝２．３である。得られた圧縮配向
による成形体から切削加工により直径が３．２ｍｍ、長
さが４０ｍｍのピンを作製し、実施例１と同様の物性試
験を行った。また、トルク試験機による破壊トルク値も
測定した。その結果を下記の表２に示す。また、比較例
として、同じビレットを長軸方向に延伸加工した延伸倍
率が２．３倍のポリＬ乳酸の同形状のピンを用い、同様
の物性を測定して比較した。その結果を表２に示す。

【００４７】

【表２】表２に示すように、圧縮による配向成形体は、延伸によ
る配向成形体と比較して曲げ強度が高く、密度も大きい
緻密な成形体であった。また、破壊トルク値も大きくな
った。これらの事実から、本発明の成形体は捩りに対し
ても延伸による従来の成形体より強いことが分かる。こ
のことは先に説明したように、延伸による従来の成形体
は結晶軸が長軸方向にのみ一軸配向しているのに対し
て、本発明の圧縮による配向成形体は、結晶軸が円周か
ら中心軸に向かって傾斜して多数あり、その夫々の結晶
軸に結晶面は平行で且つ円周に沿った同心円状に面配向
しているために強度的な異方性が少なくなり、長軸の廻
りの捩りに対しても大きな強度を示したことを裏付けて
いるものと考えられる。

【００４８】（実施例３）＜圧縮配向の例；その３＞粘度平均分子量が３０万のポリＬ乳酸を押出機にて１８
８℃で押出し、直径が１３ｍｍ、長さが５０ｍｍ（余白
材料を含む）、粘度平均分子量が２２万の円柱状のビレ
ットを得た。図４に示されるように、このビレットを直
径が１３ｍｍの孔の円筒状の収容キャビティに入れて１
００℃に加熱し、直径が１０．６ｍｍ、長さが６０ｍｍ
の孔を有する成形キャビティ中に高圧力で圧入充填する
ことにより、この成形キャビティと同様のサイズを有す
る円柱状のポリＬ乳酸成形体を得た。このときのＳo／
Ｓ＝１．５である。この圧縮配向による成形体から切削
加工により直径が３．２ｍｍ、長さが４０ｍｍのピンを
作製し、実施例１と同様の物性試験を行った。その結
果、曲げ強度は１６５ＭＰａ、曲げ弾性率５．０ＧＰ
ａ、破壊トルク５．５ｋｇ・ｃｍ、剪断強度９０ＭＰ
ａ、密度は１．２５ｇ／ｃｍ³、結晶化度は４３．３％
であった。

【００４９】（実施例４）＜鍛造配向の例；その１＞粘度平均分子量が２５万のポリＬ乳酸を押出機にて１８
８℃で押出し、直径が５０ｍｍ、長さが４３ｍｍ（余白
材料を含む）、粘度平均分子量が２０万の円柱状のビレ
ットを得た。図５に示されるように、このビレットを、
直径５０ｍｍの円筒がその中心部に突き出た直径が１０
０ｍｍ、厚みが１０ｍｍの円板状の成形型の該円筒部
（収容キャビティ）に入れ、１００℃に加熱後、上から
高い圧力で断続的に押し込め鍛造成形することにより、
この成形型の円板状の部分（収容キャビティ）と同じサ
イズのポリ乳酸の鍛造配向による成形体を得た。この成
形体から円筒部を除いた半径方向に試験片を切り取り、
物性を測定した。その結果、曲げ強度は２０８ＭＰａ、
曲げ弾性率６．０ＧＰａ、剪断強度は９３ＭＰａ、密度
は１．２５ｇ／ｃｍ³、結晶化度は４０．５％であっ
た。この鍛造配向による成形体は結晶面が上記の実施例
とは異なり、配向軸が円板状の中心部から外周方向に向
かって多軸に配向している面配向体と考えられる。

【００５０】（実施例５）＜圧縮配向の例；その４＞粘度平均分子量が４０万のポリＬ乳酸−グリコール酸共
重合体（乳酸：グリコール酸のモル比＝９０：１０）を
押出機にて２００℃で押出し、直径が１３ｍｍ、長さが
５０ｍｍ（余白材料を含む）、粘度平均分子量が２５万
の円柱状のビレットを得た。図４に示されるように、こ
のビレットを直径が１３ｍｍの孔の円筒状の収容キャビ
ティに入れて１１０℃に加熱し、直径が１０．６ｍｍ、
長さが６０ｍｍの孔を有する成形キャビティ中に圧力３
５０ｋｇｆ／ｃｍ²で圧入充填することにより、この成
形キャビティと同様のサイズを有する円柱状の上記共重
合体の成形体を得た。このときのＳo ／Ｓ＝１．５であ
る。この圧縮配向による成形体から切削加工により直径
が３．２ｍｍ、長さが４０ｍｍのピンを作製し、実施例
１と同様の物性試験を行った。その結果、曲げ強度は１
６０ＭＰａ、曲げ弾性率５．０ＧＰａ、剪断強度８５Ｍ
Ｐａ、密度は１．２５ｇ／ｃｍ³、結晶化度は４０．０
％であった。実施例３〜５の結果を下記表３にまとめ
た。

【００５１】

【表３】

【証明実験】本発明の配向成形体が長軸方向に延伸して
得られる一軸延伸による配向成形体とは異なった配向形
態をとっていることを証明するための実験を以下のよう
に行なった。（I) 上記した溶融成形にて得られた透明のポリＬ乳酸
（ＰＬＬＡ）のビレットに小径の貫通孔を図６のように
開け、同質のＰＬＬＡに無機質の白色顔料を混合した同
径の白色不透明のＰＬＬＡの丸棒を挿入して完全に詰め
込んだ。これを実施例に記載した型に充填して同様の方
法にて変形度２．８に圧縮配向成形した。その結果図
７の如く成形された丸棒が得られた。白色不透明な小径
の丸棒はその中心を境にしてθm ＝２８°の角度をもっ
て折れ曲がった状態を形成していた。丸棒の太さは成形
されたＰＬＬＡの透明体の中で径方向ではなく、長さ方
向に太く（変形度に相当する太さに）変形していた。

【００５２】(2) （I)と同様に図８の如く透明のＰＬ
ＬＡのビレットに下端より３個の小孔を開け、（I)と同
様の不透明白色の同径の同質のＰＬＬＡ丸棒を挿入し
た。そして変形度２．８にて圧縮配向成形した。その結
果図９のような成形体が得られた。ビレットの中心部に
挿入したＢの小径の丸棒と同一直径上の外周部に近いと
ころに挿入したＡとＣの丸棒はθm ＝２８°の角度をな
してＢは底面にまで達していたが、ＡとＣは底面より浮
き上がった図９の状態をなしていた。（I)と(2) のθm
は金型のテーパ部分の角度（この場合は４５°）と変形
度（この場合は２．８）に影響されるが、理論式ｔａｎ
θm ＝ｔａｎθ／Ｒ（Ｒ^0.5−１）（但し、θ＝４５
°；金型テーパ面部の角度、Ｒ＝２．８；変形度）から
得られるθm ≒３０°に近い値である２８°をなしてい
た。

【００５３】（I)と(2) の実験から明らかなように、図
４のような型をもって圧縮配向成形されて得られた本発
明の成形体は、ビレットの同一径上にある材料の中で、
中心部に近い材料ほど先行して成形キャビティ内を進行
し、外周に近いほど遅れて成形キャビティ内に押込まれ
る。そのため、中心部と外周部との材料のなす角度はテ
ーパ面部の角度に左右されるが、変形度に相応してθm
である理論角度に近い角度を形成するという事実が裏付
けられた。視点を変えるならば、同一径上にある材料は
結晶軸が放射状に連続しているθm の角度をもった蟻地
獄のような”すり鉢型”の結晶の面を形成しており、ま
た、これらの結晶の面が長軸方向に連続しているとも言
える配向の形態をなしている。このような形態は長軸
方向に延伸して得られる単純な一軸配向の形態〔図３の
（ニ）〕とは明らかに異なっている。そして、その応用
形態は図２、図３の（ロ）、（ハ）において得られるも
のであり、図５の鍛造成形の場合はより複雑な配向の形
態が得られることが容易に理解される。

【００５４】

【発明の効果】以上の説明から明らかなように、本発明
の骨接合材は、結晶が複数の基準軸に平行に配向した成
形体であるために強度的な異方性が少なく強度が大きい
ため、生体内で種々の力が作用しても容易に破損するこ
とがなく、骨の癒合に必要な期間、必要な強度を維持す
ることができ、骨折部が治癒した後は速やかに分解吸収
されるので再手術の必要もないといった効果を奏する。

【図面の簡単な説明】

【図１】円柱状の骨接合材の配向状態を示す模式図であ
る。図１（イ）は縦断面の配向状態を示し、図１（ロ）
は平面の配向状態を示す。

【図２】板状の骨接合材の配向状態を示す模式図であ
る。図２（イ）は縦断面の配向状態を示し、図２（ロ）
は平面の配向状態を示す。

【図３】成形体の縦断面の結晶の配向状態を模式的に示
している。図３（イ）は力学的な芯となる軸又は面が中
心又は両側面より等距離にある場合の配向状態を示し、
図３（ロ）は上記軸又は面が中心又は両側面からの等距
離から偏位している場合を、図３（ハ）は上記軸が完全
に偏位している場合を夫々示し、図３（ニ）は従来の一
軸延伸成形体の配向状態を示している。

【図４】押し込み圧縮成形により骨接合材を製造する１
つの実施例の断面図である。

【図５】押し込み鍛造成形により骨接合材を製造する１
つの実施例の断面図である。

【図６】(イ)は証明実験(1) に使用したビレットの側面
図であり、 (ロ)はその平面図である。

【図７】証明実験(1) の押し込み圧縮配向成形後の丸棒
の側面図である。

【図８】(イ)は証明実験(2) に使用したビレットの側面
図であり、 (ロ)はその平面図である。

【図９】証明実験(2) の圧縮配向成形後の成形体の側面
図である。

【符号の説明】

１ビレット２骨接合材５、６成形型Ｌ軸Ｍ軸を含む面Ｎ基準軸５１収容キャビティ５２成形キャビティ５３テーパ面部５４雄型６１収容キャビティ６２成形キャビティ６３成形流路６４雄型

フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) A61L 27/14 - 27/57 A61F 2/28 A61B 17/56 - 17/92 B29C 43/00 - 43/58 B29C 45/02

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】生体内分解吸収性である結晶性の熱可塑
性高分子材料からなる成形体であって、その分子鎖ある
いは結晶が一軸配向せずに成形体の力学的な芯となる軸
及び／又は該軸の連続した面に向かって傾斜した複数の
基準軸に沿って平行に配向していることを特徴とする、
高曲げ強度・高密度の骨接合材。
【請求項２】成形体の密度が１．２５〜１．２７ｇ／
ｃｍ ³ であることを特徴とする、請求項１記載の高曲げ
強度・高密度の骨接合材。
【請求項３】生体内分解吸収性である結晶性の熱可塑
性高分子材料からなる成形体であって、その分子鎖ある
いは結晶が一軸配向せずに本質的に複数の基準軸に平行
に配向し、且つ成形体の密度が１．２５〜１．２７ｇ／
ｃｍ ³ であることを特徴とする、高曲げ強度・高密度の
骨接合材。
【請求項４】高分子材料がポリ乳酸又は乳酸−グリコ
ール酸共重合体である請求項１〜３のいずれかに記載の
高曲げ強度・高密度の骨接合材。
【請求項５】ポリ乳酸又は乳酸−グリコール酸共重合
体の一部が結晶化した押し込み加圧配向成形体であるこ
とを特徴とする、請求項４記載の高曲げ強度・高密度の
骨接合材。
【請求項６】上記成形体が実質的に円柱状であり、そ
の外周面から中心又は中心をはずれた位置にある軸に向
かって傾斜した基準軸に沿って分子鎖或いは結晶が配向
していることを特徴とする、請求項１又は２、４、５記
載の高曲げ強度・高密度の骨接合材。
【請求項７】上記成形体が実質的に板状であり、その
両側面から等距離又は等距離をはずれた位置にある軸を
含み、且つ両側面と平行な面に向かって傾斜した基準軸
に沿って分子鎖或いは結晶が配向していることを特徴と
する、請求項１又は２、４、５記載の高曲げ強度・高密
度の骨接合材。
【請求項８】上記成形体の結晶化度が３０〜６０％で
あることを特徴とする、請求項１〜７のいずれかに記載
の高曲げ強度・高密度の骨接合材。
【請求項９】上記成形体の結晶が結晶面を有し、且つ
基準軸に沿って面配向していることを特徴とする、請求
項１〜８のいずれかに記載の高曲げ強度・高密度の骨接
合材。
【請求項１０】上記成形体が下端が閉鎖された型への
押し込み加圧配向によって得られた配向成形体であるこ
とを特徴とする、請求項１〜９のいずれかに記載の高曲
げ強度・高密度の骨接合材。
【請求項１１】上記成形体が径の大きい円筒状の収容
キャビティから径の小さい円筒状の成形キャビティへの
押し込め加圧配向によって得られる実質的に円柱である
ことを特徴とする、請求項１、２、４〜１０のいずれか
に記載の高曲げ強度・高密度の骨接合材。
【請求項１２】上記成形体が長方形の収容キャビティ
からそれより断面積の小さい長方形の成形キャビティへ
の押し込め加圧配向によって得られる実質的に板状であ
ることを特徴とする、請求項１、２、４、５、７〜１０
のいずれかに記載の高曲げ強度・高密度の骨接合材。
【請求項１３】上記成形体が円筒状の収容キャビティ
からそれより断面積の小さい成形流路を有し且つ収容キ
ャビティより径の大きい成形キャビティを同心円状に設
け、成形キャビティへの押し込め加圧配向により中心部
から外周部に向かって配向することを特徴とする、請求
項３〜５、８、１０のいずれかに記載の高曲げ強度・高
密度の骨接合材。
【請求項１４】上記成形体がポリ乳酸又は乳酸−グリ
コール酸共重合体の成形体であり、その曲げ強度が１６
０〜３００ＭＰａ、曲げ弾性率が５〜１０ＧＰａである
ことを特徴とする、請求項１〜１３のいずれかに記載の
高曲げ強度・高密度の骨接合材。