JP3187160B2 - 天然ガスの液化方法 - Google Patents

天然ガスの液化方法

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、メタンよりも重質な炭
化水素の分離を含む天然ガスの液化方法に関するもので
ある。
【０００２】
【従来の技術および課題】メタンに富んだ天然ガスおよ
び他のガス流は、一般的に、利用する場所から遠く離れ
た場所で製造されている。従って、陸上輸送または海上
輸送によりこれを運ぶために、天然ガスを液化すること
が通常行われている。この液化は、現在幅広く行われて
おり、数多くの液化方法および装置が文献および特許と
して開示されている。例えば、このような方法の例とし
ては、米国特許第3,945,214号；同第4,251,247号；同第
4,274,849号；同第4,339,253号および同第4,539,028号
明細書がある。
【０００３】さらに、例えばメタン、およびエタンから
ヘキサンのようなメタンより重質な炭化水素の少なくと
も１つを含む軽質炭化水素流を、低温を利用して精留す
ることも知られている。
【０００４】米国特許第4,670,702号明細書は、炭化水
素類の一部が液化されるように、高圧（Ｐ1）で炭化水
素のバッチを冷却し；液相（Ｌ1）からガス相（Ｇ1）を
分離し；ガス相（Ｇ1）を膨張させ、その圧力を下げて
（Ｐ1）よりも低い値（Ｐ2）にし；液相（Ｌ1）および
ガス相（Ｇ1）を圧力下（Ｐ2）で第１精留領域、例えば
精製接触冷却塔へ運び；メタンに富んだ残留ガス
（Ｇ2）を塔頂部で抜き出し、続いて圧力を値（Ｐ 4 ）に
上げ；液相（Ｌ2）を塔底で抜き出し；液相（Ｌ2）を第
２精留領域、例えば精留塔へ運び；重質炭化水素、例え
ばＣ3+に富化された液相（Ｌ3）を塔底で抜き出し；ガ
ス相（Ｇ3）を塔頂部で抜き出し；ガス相（Ｇ3）の少な
くとも一部を凝縮し；得られた凝縮した液相（Ｌ4）の
少なくとも一部を付加的な供給物として第１精留領域の
塔頂部へ運ぶことからなる方法を開示している。この方
法において、第２精留領域は、第１精留領域の圧力より
も高い圧力（Ｐ 3 ）で操作される。例えば第１精留領域
では０.５ＭＰａであり、第２精留領域では０.６８ＭＰ
ａである。
【０００５】上述の方法で有利な点は、回収されたエネ
ルギーの少なくとも一部分をＧ2の圧力を値Ｐ 4 に上昇さ
せるターボコンプレッサに伝達する圧力減少ターボデバ
イスにおいて、Ｇ1の膨張が起こるということである。
このような方法において興味深いことは、価値のある生
成物である、Ｃ3、Ｃ4、ガソリン等のような非常に有効
な凝縮物がともに回収されることである。
【０００６】液状メタンとＣ3、Ｃ4および／またはこれ
よりも重質なもののような凝縮物の両方を回収可能とす
るように、液化装置と天然ガス精留装置とを連結するこ
とはすでに提案されている。このような提案は、例えば
米国特許第3,763,658号および同第4,065,278号明細書に
例示されており、それによると液化装置は、従来のタイ
プのものである。
【０００７】このような種類の装置における解決すべき
難点は、操作コストを減少させることである。とくに、
さらに電力を消費しなければ、最初の圧力（Ｐ1）より
も低い圧力（Ｐ 4 ）で再圧縮ガスを回収することが避け
られないことである。現在、メタンをさらに液化するこ
とは、その圧力を高くするとなお一層簡単である。従っ
て、天然ガスから炭化水素を精留し、続いてメタンを液
化する経済的方法ための技術には、開発の余地がある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明の方法は、精留領
域に用いられる圧力が、従来使用された圧力よりも高
く、さらに第２精留領域が第１精留領域よりも低い圧力
で操作される米国特許第4,690,702号明細書による方法
とは区別されるものである。
【０００９】本発明によって、メタンおよびメタンより
も重質の少なくとも１つの炭化水素を含むガス状炭化水
素のバッチが、圧力Ｐ1で、少なくとも１つのガス相Ｇ1
を形成するように１つ以上の段階において冷却され；ガ
ス相Ｇ1を膨張させてＰ1よりも低い値Ｐ2に圧力を下
げ；圧力Ｐ2で膨張生成物が第１接触精留領域へ運ば
れ；メタンが富化された残留ガスＧ2が塔頂部から抜き
出され；液相Ｌ2が底部から抜き出され；液相Ｌ2が蒸留
による第２精留領域に運ばれ；メタンよりも重質の炭化
水素が富化された少なくとも一つの液相Ｌ3が底部から
抜き出され；ガス相Ｇ3が塔頂部から抜き出され；ガス
相Ｇ3の少なくとも一部が凝縮されて凝縮相Ｌ4を生じさ
せ、還流として第１精留領域へ運ばれるこの凝縮相Ｌ4
の少なくとも一部の圧力を上昇させ、続いて、メタンに
富んだ液体が得られるように、残留ガスＧ2が、メタン
液化領域においてＰ2 以上の圧力下でさらに冷却され
る。本発明の特徴的な要点によれば、第２精留領域にお
ける圧力Ｐ3が、第１精留領域の圧力Ｐ2よりも低い圧力
であることである。
【００１０】例により説明すると、ガスは最初に少なく
とも５ＭＰａ、好ましくは６ＭＰａの圧力Ｐ1にされ
る。膨張時に、その圧力は、Ｐ2＝０.３〜０.８Ｐ1のよ
うな値Ｐ2にするのが有利であり、例えばＰ2は３.５〜
７ＭＰａ、好ましくは４.５〜６ＭＰａが選択される。
第２精留領域における圧力Ｐ 3 は、Ｐ 3 ＝０.３〜０.９Ｐ
2のような値が有利であり、例えばＰ4は０.５〜４.５Ｍ
Ｐａ、好ましくは２.５〜３.５ＭＰａの範囲の値であ
る。
【００１１】幾つかの態様を用いることができる：好適
な態様によれば、Ｇ1の膨張は、残留ガスＧ2を圧力Ｐ2
から圧力Ｐ 4 に再圧縮する１つ以上のターボコンプレッ
サを取り付けた１つ以上のターボエクスパンダーにおい
て行われる。
【００１２】他の好適な態様によれば、ガスの最初の冷
却時に、少なくとも１つの液相Ｌ1、さらにガス相Ｇ1が
形成され、そして液相Ｌ1は膨張の後、前記第１接触精
留領域へ運ばれる。
【００１３】さらに別の態様によれば、ガス相Ｇ3を完
全に凝縮し、その一部分を内部還流として第２精留領域
へ運び、そして残部を第１精留領域に還流として運ぶこ
とである。この結果を達成するために、液相Ｌ3のＣ1／
Ｃ2比を制御するように第１精留領域のリボイラーを用
いることができる。
【００１４】もし、相Ｇ3の冷却が、この相を完全に凝
縮させるのに十分でないならば（これは好ましいことで
ある）、さらに相Ｇ3を圧縮し、続いて冷却することに
より完全に凝縮することができる。
【００１５】添付した図面を用いてさらに本発明を説明
することにより、本発明の目的、特徴的な性質、詳細お
よび有利さを理解することができるであろう。なお、以
下の記載および図面は単に本発明の好適な態様を説明す
るためのものであり、本発明はこれに限定されるもので
はない。
【００１６】例えばプロパンまたは液体Ｃ2／Ｃ3混合物
を含む天然ガスは、パイプライン１から１つ以上の交換
器２、好ましくはプロセスの冷却流体を用いる１つ以上
の交換器を通って流れる。好ましくは冷却流体は、第１
接触塔７からパイプライン５を通ってくるのがよい。該
ガスは、ドラム４において一部液化されて、バルブＶ1
が付いたパイプライン６により塔７に運ばれ、該ガスは
パイプライン８によりターボエクスパンダー９に運ばれ
る。膨張により、該ガスを部分的に液化し、そして膨張
生成物は、パイプライン１０により塔７に運ばれる。こ
の塔は従来のタイプのものであり、例えば段あるいは充
填材を備えている。この塔は、リボイラー回路１１を含
む。塔の底部からの液体流出物は、バルブ１２により膨
張し、パイプライン１３により塔１４に運ばれる。塔７
よりも低い圧力で操作されるこの塔は、リボイラー１５
を備えている。メタンよりも重質な炭化水素、例えばＣ
3+に富んだ液体流出物は、パイプライン１６を通って流
れ出る。塔頂部で、気体は部分的あるいは完全に凝縮器
１７内部で凝縮される。得られた液相は、パイプライン
１８を通って還流として塔１４に少なくとも一部が戻さ
れる。次いで、ガス相（パイプライン１９およびバルブ
Ｖ2）は、（パイプライン２１および２２により）塔７
の塔頂部から残留ガスの少なくとも一部が供給される交
換器２０内で好ましくは冷却することにより、好ましく
は完全に、凝縮される。
【００１７】これとは別に、もしすべての気相を１７に
おいて凝縮したならば、バルブＶ2が閉じられる。バル
ブＶ3が開かれ、続いて液相がパイプライン１９ａによ
り塔７の方向に運ばれる。また、バルブＶ2およびＶ3を
両方とも開き、このようにして混合された相を運ぶこと
もできる。
【００１８】交換器２０内で冷却により生じた液相は、
ドラム２３、再圧縮ポンプ２４中を通過し、還流として
パイプライン２５を通って塔７に戻る。もし交換器２０
における凝縮がすべて行われていないならば、（これは
あまり好ましくないが）残留ガスをパイプライン２６か
ら放出することができる。前述の態様において、パイプ
ライン２１を通って塔７の塔頂部から出る残留ガスは、
パイプライン２８および２９によりターボコンプレッサ
２７に運ばれる前に交換器２０を通過する。ターボコン
プレッサは、ターボエキスパンダー９により運転され
る。
【００１９】変法としては、パイプライン２１中の残留
ガスの少なくとも一部は、パイプライン３０により天然
ガスの冷却のための交換器３に運ばれる。続いて、パイ
プライン５および２９によりターボコンプレッサ２７に
運ばれる。
【００２０】さらに別の態様においては（図示せず）、
残留ガス（パイプライン２１）は、ターボコンプレッサ
２７に運ばれる前に交換器２０および３の順に、あるい
はその逆に通過する。
【００２１】さらに別の配列を行うことは、当業者また
は熟練者により理解することができ、パイプライン１お
よび１９において、ガスに必要な冷却を行うことが許さ
れる。例えばパイプライン３１によりパイプライン２１
からコンプレッサ２７にガスを直接運ぶことが可能であ
り、且つ、交換器３および２０の冷却を別々に行うこと
もできる。
【００２２】ターボコンプレッサ２７における再圧縮の
後、ガスは１つ以上の交換器（図示せず）を有すること
ができるパイプライン３２により、ここでは簡単に図示
した従来のメタン液化装置に運ばれる。該ガスは第１冷
却交換器３３を通って流れ、続いて膨張バルブＶ4およ
び第２冷却交換器３４を通って流れ、そこで液化および
予備冷却が完了する。従来のタイプまたは改善されたタ
イプ（例えば米国特許第4,274,849号による回路を用い
ることができる）の冷気発生または冷媒回路は、多成分
液体、例えば最初はガスの状態の窒素、メタン、エタン
およびプロパンの混合物を使用する場合（パイプライン
３５）が図面で示されており、該混合物は３６のような
１つ以上のコンプレッサにより圧縮され、３７のような
１つ以上の交換器内で空気または水のような外部媒体に
より冷却され、さらに交換器３８で、例えばプロパンま
たは液体Ｃ2／Ｃ3混合物により冷却される。部分的に凝
縮した混合物は、パイプライン３９によりドラム４０に
供給される。液相は、パイプライン４１を通り交換器３
３を通過し、バルブ４２により膨張し、交換器３３を流
れてパイプライン３５に戻る。交換器３３では、液相
は、流れ３２および４１を冷却しながら再加熱される。
ドラム４０からの気相（パイプライン４３）は、交換器
３３および３４を通って流れ、そこで凝縮され、続い
て、バルブ４４で膨張され、パイプライン４５および３
５を通って交換器３４および３３に流れる。
【００２３】要約すれば、メタンの液化は、多成分液体
の一種以上の留分との間接接触により実施され、その際
該留分は、圧縮、１つ以上の凝縮物を得る液化を伴う冷
却および多成分の流体を構成する前記凝縮物の蒸発を含
む閉鎖回路において、蒸発および循環される。
【００２４】
【実施例】以下、実施例により本発明を説明するが、本
発明はこれらの実施例により限定されるものではない。
以下のモル％の組成を有する天然ガスを８ＭＰａの圧力
下で処理する：
【００２５】
【表１】
【００２６】ガスを塔７の塔頂部からの流出物および液
状プロパンにより冷却された後、−４２℃の温度でドラ
ム４に到達する。液相は、パイプライン６により塔７に
運ばれ、ガス相はターボエクスパンダーにより膨張さ
れ、５ＭＰａに下げられる。２５℃の温度で集められた
液相（パイプライン１３）は、バルブ１２において膨張
されて３.４ＭＰａにされ、続いてパイプライン１８か
らの還流を受ける塔１４内で精留される。この塔１４は
１３０℃の底部温度および−１３℃の塔頂部温度を有す
る。残留ガスは−６３℃で塔７から出て、一部は交換器
３に向かい、その他は交換器２０に向かう。ターボエク
スパンダー９からのエネルギーのみを用いることにより
２７において再圧縮された後、ガス圧は５.９３ＭＰａ
となる。この−２８℃の温度であるガスは、以下のモル
％の組成を示す：
【００２７】
【表２】
【００２８】この流れは、装置に供給された流れの９
５.８８モル％である。この装置は、液化されるべきガ
スからのメルカプタンのほとんどすべてを取り除くこと
ができることがわかった。
【００２９】液化は以下のようにして行われる：ガス
は、熱交換器３３の第１チューブスタックにおいて−１
２６℃に冷却且つ凝縮され、続いて１.４ＭＰａに膨張
され、熱交換器の第２チューブスタック内部で−１６０
℃に補助冷却される。ここから、貯そうに運ばれる。
【００３０】冷却された流体は、以下のモル組成を有す
る：
【００３１】
【表３】Ｎ2 ７％ メタン ３８％ エタン ４１％ プロパン １４％
【００３２】この流体は４.９７ＭＰａまで圧縮され、
水交換器３７内で４０℃に冷却され、続いて液体Ｃ2／
Ｃ3混合物と間接的に接触することにより図面で３８と
示された交換器内部で−２５℃に冷却され、続いてセパ
レーター４０内で精留され、液相４１およびガス相４３
が得られる。このガス相は、交換器３３の第２チューブ
スタックにおいて凝縮され、−１２６℃に冷却され、続
いて交換器３４のチューブスタックにおいて−１６０℃
に補助冷却される。該ガスは０.３４ＭＰａに膨張した
後、これを用いて天然ガスを冷却し、交換器３４および
３３のそれぞれ１つのシェルを通って流れた後、且つ３
３において−１２６℃に補助冷却されたのちバルブ４２
を通って流れたパイプライン４１からの液体流れを受け
入れた後、コンプレッサ３６に戻される。
【００３３】コンプレッサ（パイプライン３５）の入口
で、圧力は０.３ＭＰａであり、温度は−２８℃であ
る。
【００３４】底部で１℃および塔頂部で−６４℃の温度
で、３.３ＭＰａで塔７を操作した場合、および、底部
で１３１℃および塔頂部で−１１.７℃の温度で、３.５
ＭＰａで塔１４を操作した場合（すなわち上記で引用さ
れた米国特許第4,690,702号の教示するところにより引
き出される条件下）以外は全て実質的に等しくした比較
において、ターボコンプレッサ２７の出口でのガス圧力
はたった５.３３ＭＰａであり、温度は−２４℃であ
る。これは、続く液化にとってたいした効果ではなく、
明らかに多大な電力消費が必要となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明方法を説明するための概略工程図であ
る。
【符号の説明】
７，１４ 塔 ９ ターボエクスパンダー １５ リボイラー １７ 凝縮器 ２７ ターボコンプレッサ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (73)特許権者 592206189 170 Ｐｌａｃｅ Ｈｅｎｒｉ Ｒｅｇ ｎａｕｌｔ， 92400 Ｃｏｕｒｂｅｖ ｏｉｅ， Ｆｒａｎｃｅ (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) F25J 1/00 - 5/00 B01D 1/00 - 8/00

Claims (9)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 メタンおよびメタンよりも重質の炭化水
    素を含むガスを、圧力Ｐ1で、少なくとも１つのガス相
    Ｇ1を形成されるように冷却し、 Ｐ1よりも低い値Ｐ2に圧力が下がるようにガス相Ｇ1を
    膨張させ、 圧力Ｐ2での膨張生成物を第１接触精留領域へ運び、 メタンが富化された残留ガスＧ2を塔頂部から抜き出
    し、 液相Ｌ2を底部から抜き出し、 液相Ｌ2を蒸留による第２精留領域へ運び、 メタンよりも重質の炭化水素が富化された少なくとも一
    つの液相Ｌ3を該第２精留領域の底部から抜き出し、 ガス相Ｇ3を該第２精留領域の塔頂部から抜き出し、 ガス相Ｇ3の少なくとも一部を凝縮して、凝縮相Ｌ4を生
    じさせ、還流として該第１精留領域に運ばれる該凝縮相
    Ｌ4の少なくとも一部分の圧力を上昇させ、続いて、メ
    タンに富んだ液体が得られるように、メタン液化領域に
    おいて、残留ガスＧ2をＰ2 以上の圧力下Ｐ4でさらに冷
    却する、 ステップを包含する天然ガスの液化方法において、 該第２精留領域を、該第１精留領域の圧力Ｐ2よりも低
    い圧力Ｐ3で操作することを特徴とする方法。
  2. 【請求項２】 ターボエクスパンダーにおいてガス相Ｇ
    1の膨張を行い、かつターボコンプレッサにおいて値Ｐ2
    から値Ｐ 4 に、残留ガスの圧力の増加を行い、該ターボ
    コンプレッサを作動させるために、膨張により供給され
    るエネルギーを使用するステップを含む、請求項１に記
    載の方法。
  3. 【請求項３】 圧力Ｐ1が少なくとも５ＭＰａであり、
    圧力Ｐ2が、Ｐ2＝０.３〜０.８Ｐ1であり且つＰ2は３.
    ５〜７ＭＰａの範囲にあり、および、圧力Ｐ 3 はＰ 3 ＝
    ０.３〜０.９Ｐ2であり且つＰ 3 は０.５〜４.５ＭＰａの
    範囲にある、請求項１または２に記載の方法。
  4. 【請求項４】 Ｐ1が少なくとも６ＭＰａに等しく、Ｐ2
    が４.５〜６ＭＰａの範囲にあり、且つＰ 3 が２.５〜３.
    ５ＭＰａの範囲にある、請求項３に記載の方法。
  5. 【請求項５】 残留ガスＧ2の少なくとも一部が天然ガ
    スと熱交換し、該ガスＧ2をＰ2からＰ 4 の圧力に上昇さ
    せる前に該ガスの冷却に関与する、請求項１ないし４の
    いずれか１項に記載の方法。
  6. 【請求項６】 残留ガスＧ2の少なくとも一部がガス相
    Ｇ3の少なくとも一部分と熱交換し、該ガス相Ｇ3を冷却
    し且つ凝縮相Ｌ4を生成する、請求項１ないし５のいず
    れか１項に記載の方法。
  7. 【請求項７】 メタンの液化が、多成分液体の一種以上
    の留分との間接接触により実施され、その際該留分は、
    圧縮領域、１つ以上の凝縮物を得る液化を伴う冷却領域
    および多成分の流体を再構成する前記凝縮物の蒸発のた
    めの領域を含む閉鎖回路において、蒸発および循環され
    る、請求項１ないし６のいずれか１項に記載の方法。
  8. 【請求項８】 ガスの最初の冷却時に、ガス相Ｇ1に加
    え少なくとも１つの液相Ｌ1を形成し、膨張の後に第１
    精留に領域へ該液相Ｌ1を運ぶ、請求項１ないし７のい
    ずれか１項に記載の方法。
  9. 【請求項９】 ガス相Ｇ3を完全に凝縮し、その一部を
    内部還流として第２精留領域へ運び、残りを還流として
    第１精留領域に運ぶ、請求項１ないし８のいずれか１項
    に記載の方法。
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