JP3173566B2 - ウラン含有のフッ化ナトリウム塩からの金属ウランの回収方法 - Google Patents
ウラン含有のフッ化ナトリウム塩からの金属ウランの回収方法Info
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ウラン濃縮工場で
発生するプロセス排ガスに含まれるフッ化ウランを吸着
したウラン含有のフッ化ナトリウム塩から金属ウランを
回収する方法に関する。
発生するプロセス排ガスに含まれるフッ化ウランを吸着
したウラン含有のフッ化ナトリウム塩から金属ウランを
回収する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来より、フッ化ナトリウム塩（Ｎａ
Ｆ）はウラン濃縮工場で発生するプロセス排ガス中のＵ
Ｆ6を除去する優れた固体吸着剤として広く使用されて
いる。ＵＦ6を吸着したＮａＦは真空中での加熱脱気処
理又はフッ素ガスによるフッ化処理によりウランを分離
除去して再利用される。
Ｆ）はウラン濃縮工場で発生するプロセス排ガス中のＵ
Ｆ6を除去する優れた固体吸着剤として広く使用されて
いる。ＵＦ6を吸着したＮａＦは真空中での加熱脱気処
理又はフッ素ガスによるフッ化処理によりウランを分離
除去して再利用される。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、繰り返しの再
利用により、ＮａＦは徐々に粉化するため固体吸着剤と
しての機能が低下し、また除去されないウランが増加す
る問題点がある。従って、このように機能が低下したＮ
ａＦは使用済み吸着剤として保管管理されるが、このＮ
ａＦは多量のＵＦ6を吸着しており、保管中にも監視が
必要である。また濃縮ＵＦ6を含むプロセス排ガスを処
理したＮａＦには濃縮ウランが存在するため、このＮａ
Ｆを保管することは販売価値のある商品を死蔵すること
になり、経済性に問題がある。本発明の目的は、ウラン
濃縮工場で発生するプロセス排ガス中のウランを吸着し
たフッ化ナトリウム塩からウランを純粋な金属ウランと
して回収し、かつ残留するフッ化ナトリウム塩を再利用
可能な形態で回収でき、廃棄物を発生させることがない
ウラン含有のフッ化ナトリウム塩からの金属ウランの回
収方法を提供することにある。
利用により、ＮａＦは徐々に粉化するため固体吸着剤と
しての機能が低下し、また除去されないウランが増加す
る問題点がある。従って、このように機能が低下したＮ
ａＦは使用済み吸着剤として保管管理されるが、このＮ
ａＦは多量のＵＦ6を吸着しており、保管中にも監視が
必要である。また濃縮ＵＦ6を含むプロセス排ガスを処
理したＮａＦには濃縮ウランが存在するため、このＮａ
Ｆを保管することは販売価値のある商品を死蔵すること
になり、経済性に問題がある。本発明の目的は、ウラン
濃縮工場で発生するプロセス排ガス中のウランを吸着し
たフッ化ナトリウム塩からウランを純粋な金属ウランと
して回収し、かつ残留するフッ化ナトリウム塩を再利用
可能な形態で回収でき、廃棄物を発生させることがない
ウラン含有のフッ化ナトリウム塩からの金属ウランの回
収方法を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、
図１に示すように陰極１０及び陽極１１を有する電解槽
１２内でウランを含有するフッ化ナトリウム塩を６２０
〜１１５０℃の温度に加熱して溶融塩にする工程と、溶
融塩を電解還元して陰極１０の表面に金属ウランを付着
生成する工程と、溶融塩の電解還元を停止した後、溶融
塩を１１５０〜１３５０℃の温度に加熱して陰極１０の
表面に付着した金属ウランを及びウランを含むフッ化ナ
トリウム塩を溶融する工程と、溶融液を徐冷することに
より金属ウランとフッ化ナトリウム塩を比重分離して金
属ウランを回収する工程とをこの順に含むウラン含有の
フッ化ナトリウム塩からの金属ウランの回収方法であ
る。ウランを含有するフッ化ナトリウム塩が例えば、Ｎ
ａＦ・ＵＦ4である場合には、温度とＵＦ4のモル％との
関係は図２のＮａＦ−ＵＦ4系状態図に示される。図２
に示すようにＮａＦ−ＵＦ4系の最も低い共晶点は約６
２０℃である。一方ＮａＦの融点は９９３℃であり、Ｕ
Ｆ4の融点は１１３２℃である。従って、ウランを含有
するフッ化ナトリウム塩を６２０℃以上の温度に加熱す
れば溶融塩となる。この溶融塩を電解すると溶融塩中の
ウラン陽イオンが陰極表面に金属ウランとして析出し付
着する。金属ウランが陰極に付着した後に電解を停止
し、この状態でＮａＦ及び金属ウランのそれぞれの融点
よりも高い１１５０〜１３５０℃の温度に加熱すると、
陰極に付着していた金属ウランを含めて全ての被処理物
が溶融する。次いで溶融液をウランの融点未満に徐冷す
れば溶融液中で比重の大きい金属ウランが沈降して分離
される。ウランを含有するフッ化ナトリウム塩の加熱温
度の上限温度を１１５０℃にするのはウランの融点（１
１３２℃）を越えれば被処理物は全て溶融するからであ
る。電解を停止した後の加熱温度を１１５０℃以上にす
るのは析出した金属ウランを溶融するためであり、１３
５０℃未満にするのは１３５０℃で被処理物が完全に溶
融し、それ以上の加熱はエネルギーの無駄となるからで
ある。
図１に示すように陰極１０及び陽極１１を有する電解槽
１２内でウランを含有するフッ化ナトリウム塩を６２０
〜１１５０℃の温度に加熱して溶融塩にする工程と、溶
融塩を電解還元して陰極１０の表面に金属ウランを付着
生成する工程と、溶融塩の電解還元を停止した後、溶融
塩を１１５０〜１３５０℃の温度に加熱して陰極１０の
表面に付着した金属ウランを及びウランを含むフッ化ナ
トリウム塩を溶融する工程と、溶融液を徐冷することに
より金属ウランとフッ化ナトリウム塩を比重分離して金
属ウランを回収する工程とをこの順に含むウラン含有の
フッ化ナトリウム塩からの金属ウランの回収方法であ
る。ウランを含有するフッ化ナトリウム塩が例えば、Ｎ
ａＦ・ＵＦ4である場合には、温度とＵＦ4のモル％との
関係は図２のＮａＦ−ＵＦ4系状態図に示される。図２
に示すようにＮａＦ−ＵＦ4系の最も低い共晶点は約６
２０℃である。一方ＮａＦの融点は９９３℃であり、Ｕ
Ｆ4の融点は１１３２℃である。従って、ウランを含有
するフッ化ナトリウム塩を６２０℃以上の温度に加熱す
れば溶融塩となる。この溶融塩を電解すると溶融塩中の
ウラン陽イオンが陰極表面に金属ウランとして析出し付
着する。金属ウランが陰極に付着した後に電解を停止
し、この状態でＮａＦ及び金属ウランのそれぞれの融点
よりも高い１１５０〜１３５０℃の温度に加熱すると、
陰極に付着していた金属ウランを含めて全ての被処理物
が溶融する。次いで溶融液をウランの融点未満に徐冷す
れば溶融液中で比重の大きい金属ウランが沈降して分離
される。ウランを含有するフッ化ナトリウム塩の加熱温
度の上限温度を１１５０℃にするのはウランの融点（１
１３２℃）を越えれば被処理物は全て溶融するからであ
る。電解を停止した後の加熱温度を１１５０℃以上にす
るのは析出した金属ウランを溶融するためであり、１３
５０℃未満にするのは１３５０℃で被処理物が完全に溶
融し、それ以上の加熱はエネルギーの無駄となるからで
ある。
【０００５】請求項２に係る発明は、請求項１に係る発
明であって、溶融塩電解還元工程が溶融塩を１０００〜
１１５０℃にして電解を行った後で、溶融塩を６２０〜
１０００℃にして電解を行って、フッ化ナトリウムを溶
融塩中に析出させながら金属ウランを陰極１０の表面に
付着生成する工程である金属ウランの回収方法である。
フッ化ナトリウム溶融塩を初めに１０００〜１１５０℃
で電解すると、金属ウランが陰極表面に析出する一方、
溶融塩中のウラン濃度が低下する。そのため電解温度を
フッ化ナトリウム塩の最低の融点（約６２０℃）以上フ
ッ化ナトリウムの融点（９９３℃）に近い１０００℃の
温度で溶融塩電解すると、フッ化ナトリウム（ＮａＦ）
は溶融状態から析出物になり、相対的に溶融塩中のウラ
ン濃度は上昇する。この金属ウランの陰極への析出とＮ
ａＦの溶融塩中への析出を繰返すことにより、溶融塩中
のウランの回収率を向上させる。
明であって、溶融塩電解還元工程が溶融塩を１０００〜
１１５０℃にして電解を行った後で、溶融塩を６２０〜
１０００℃にして電解を行って、フッ化ナトリウムを溶
融塩中に析出させながら金属ウランを陰極１０の表面に
付着生成する工程である金属ウランの回収方法である。
フッ化ナトリウム溶融塩を初めに１０００〜１１５０℃
で電解すると、金属ウランが陰極表面に析出する一方、
溶融塩中のウラン濃度が低下する。そのため電解温度を
フッ化ナトリウム塩の最低の融点（約６２０℃）以上フ
ッ化ナトリウムの融点（９９３℃）に近い１０００℃の
温度で溶融塩電解すると、フッ化ナトリウム（ＮａＦ）
は溶融状態から析出物になり、相対的に溶融塩中のウラ
ン濃度は上昇する。この金属ウランの陰極への析出とＮ
ａＦの溶融塩中への析出を繰返すことにより、溶融塩中
のウランの回収率を向上させる。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明のウランを含有するナトリ
ウム塩としては、ＮａＦ−ＵＦ4、ＮａＦ−ＵＦ5、Ｎａ
Ｆ−ＵＦ6等が挙げられる。また本発明の金属ウランの
回収方法を実施するのに使用する溶融塩電解還元装置と
しては図１に示す装置が挙げられる。この装置におい
て、図１に示すように、電解槽１２は有底円筒状の黒鉛
製坩堝から成る陰極１０及び陰極１０の内部中央に上方
から挿入固定される棒状の黒鉛製の陽極１１を有してい
る。陰極１０には通電用のモリブデン棒１３が接続され
る。また電解槽１２内には原料のウラン含有フッ化ナト
リウム塩を供給する供給管１４が上方から挿入されて固
定される。電解槽１２の外側には誘導加熱コイル１６が
設けられる。棒状の陽極１１、モリブデン棒１３及び供
給管１４はいずれも電解槽１２の蓋１７を貫通して固定
される。
ウム塩としては、ＮａＦ−ＵＦ4、ＮａＦ−ＵＦ5、Ｎａ
Ｆ−ＵＦ6等が挙げられる。また本発明の金属ウランの
回収方法を実施するのに使用する溶融塩電解還元装置と
しては図１に示す装置が挙げられる。この装置におい
て、図１に示すように、電解槽１２は有底円筒状の黒鉛
製坩堝から成る陰極１０及び陰極１０の内部中央に上方
から挿入固定される棒状の黒鉛製の陽極１１を有してい
る。陰極１０には通電用のモリブデン棒１３が接続され
る。また電解槽１２内には原料のウラン含有フッ化ナト
リウム塩を供給する供給管１４が上方から挿入されて固
定される。電解槽１２の外側には誘導加熱コイル１６が
設けられる。棒状の陽極１１、モリブデン棒１３及び供
給管１４はいずれも電解槽１２の蓋１７を貫通して固定
される。
【０００７】また、電解還元装置は図１に示す装置に限
らず、図示しないが、電解槽を非通電の有底円筒状の黒
鉛製坩堝と、この坩堝の中に挿入固定される円筒状の黒
鉛製坩堝から成る陽極と、この陽極の内部中央に上方か
ら挿入固定される棒状の黒鉛製の陰極とにより構成して
もよい。回収した金属ウランが濃縮ウランである場合に
は、そのままで、或いは通常の手段で精製することによ
り原子炉燃料の原料として再利用可能である。ウランを
分離された残余の溶融塩はウランの含有量が低い緻密な
ＮａＦの固溶体として回収される。回収されたＮａＦ固
溶体はその体積が粉体状のＮａＦと比べると１／４以下
に減容されているため、これを細かく粉砕してペレット
状に圧縮成形することにより、ウラン濃縮工場で発生す
るプロセス排ガス中のＵＦ6を除去する固体吸着剤とし
て再利用可能になる。
らず、図示しないが、電解槽を非通電の有底円筒状の黒
鉛製坩堝と、この坩堝の中に挿入固定される円筒状の黒
鉛製坩堝から成る陽極と、この陽極の内部中央に上方か
ら挿入固定される棒状の黒鉛製の陰極とにより構成して
もよい。回収した金属ウランが濃縮ウランである場合に
は、そのままで、或いは通常の手段で精製することによ
り原子炉燃料の原料として再利用可能である。ウランを
分離された残余の溶融塩はウランの含有量が低い緻密な
ＮａＦの固溶体として回収される。回収されたＮａＦ固
溶体はその体積が粉体状のＮａＦと比べると１／４以下
に減容されているため、これを細かく粉砕してペレット
状に圧縮成形することにより、ウラン濃縮工場で発生す
るプロセス排ガス中のＵＦ6を除去する固体吸着剤とし
て再利用可能になる。
【０００８】
【実施例】次に本発明の具体的態様を示すために、本発
明の実施例を上記図１の電解還元装置を使用して説明す
る。 ＜実施例１＞原料のウラン含有のフッ化ナトリウム塩を
準備した。このフッ化ナトリウム塩は主に８０重量％の
ＮａＦと２０重量％のＵＦ4とからなる組成物である。
この原料４００ｇを供給管１４を経由して電解槽１２内
に供給した。誘導加熱コイル１６に通電して電解槽１２
を加熱し、１０００℃に維持した。この状態において陰
極１０及び陽極１１に通電して電解還元を実施すると、
溶融塩中のウラン陽イオンは陰極１０の表面に金属ウラ
ンとして析出し付着した。５時間電解還元を行った後に
通電を停止して陽極１１を電解槽１２から取り外した。
次に、誘導加熱コイル１６への電流量を増大して電解槽
１２を１０００℃から１３００℃に昇温して１時間保持
した後、一日かけて室温まで徐冷した。その結果、金属
ウランが溶融塩との比重差により沈降して陰極１０の坩
堝の底に堆積し、後に回収された。回収された金属ウラ
ンの重量は３６ｇであった。
明の実施例を上記図１の電解還元装置を使用して説明す
る。 ＜実施例１＞原料のウラン含有のフッ化ナトリウム塩を
準備した。このフッ化ナトリウム塩は主に８０重量％の
ＮａＦと２０重量％のＵＦ4とからなる組成物である。
この原料４００ｇを供給管１４を経由して電解槽１２内
に供給した。誘導加熱コイル１６に通電して電解槽１２
を加熱し、１０００℃に維持した。この状態において陰
極１０及び陽極１１に通電して電解還元を実施すると、
溶融塩中のウラン陽イオンは陰極１０の表面に金属ウラ
ンとして析出し付着した。５時間電解還元を行った後に
通電を停止して陽極１１を電解槽１２から取り外した。
次に、誘導加熱コイル１６への電流量を増大して電解槽
１２を１０００℃から１３００℃に昇温して１時間保持
した後、一日かけて室温まで徐冷した。その結果、金属
ウランが溶融塩との比重差により沈降して陰極１０の坩
堝の底に堆積し、後に回収された。回収された金属ウラ
ンの重量は３６ｇであった。
【０００９】＜実施例２＞実施例１と同一原料のウラン
含有のフッ化ナトリウム塩を実施例１と同じ電解還元装
置で同様に溶融塩電解した。電解槽への供給量は実施例
１と同一にした。２時間電解還元を行った後、３時間か
けて溶融塩の温度を１０００℃から８００℃まで降下さ
せた。８００℃に達した時点で電解を停止した。それ以
降実施例１と同様に処理して金属ウランを回収した。回
収された金属ウランの重量は４４ｇであり、実施例１よ
り高い回収率であった。
含有のフッ化ナトリウム塩を実施例１と同じ電解還元装
置で同様に溶融塩電解した。電解槽への供給量は実施例
１と同一にした。２時間電解還元を行った後、３時間か
けて溶融塩の温度を１０００℃から８００℃まで降下さ
せた。８００℃に達した時点で電解を停止した。それ以
降実施例１と同様に処理して金属ウランを回収した。回
収された金属ウランの重量は４４ｇであり、実施例１よ
り高い回収率であった。
【００１０】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、陰
極及び陽極を有する電解槽内でウランを含有するフッ化
ナトリウム塩を６２０〜１１５０℃の温度に加熱して溶
融塩を生成し、この溶融塩を電解還元して陰極の表面に
金属ウランを付着生成し、溶融塩の電解還元を停止した
後、溶融塩を１１５０〜１３５０℃の温度に加熱して陰
極の表面に付着した金属ウランを及びウランを含むフッ
化ナトリウム塩を溶融し、溶融液を徐冷することにより
金属ウランとフッ化ナトリウム塩を比重分離して金属ウ
ランを回収するようにしたので、ウランを含有するフッ
化ナトリウム塩からウランを純粋な金属ウランとして回
収し、かつ残留するフッ化ナトリウム塩を再利用可能な
形態で回収でき、廃棄物を発生させることがない。また
電解中の溶融塩の温度を初めは１０００〜１１５０℃に
し次いで６２０〜１０００℃にすることにより、高い回
収率で金属ウランを回収することができる。
極及び陽極を有する電解槽内でウランを含有するフッ化
ナトリウム塩を６２０〜１１５０℃の温度に加熱して溶
融塩を生成し、この溶融塩を電解還元して陰極の表面に
金属ウランを付着生成し、溶融塩の電解還元を停止した
後、溶融塩を１１５０〜１３５０℃の温度に加熱して陰
極の表面に付着した金属ウランを及びウランを含むフッ
化ナトリウム塩を溶融し、溶融液を徐冷することにより
金属ウランとフッ化ナトリウム塩を比重分離して金属ウ
ランを回収するようにしたので、ウランを含有するフッ
化ナトリウム塩からウランを純粋な金属ウランとして回
収し、かつ残留するフッ化ナトリウム塩を再利用可能な
形態で回収でき、廃棄物を発生させることがない。また
電解中の溶融塩の温度を初めは１０００〜１１５０℃に
し次いで６２０〜１０００℃にすることにより、高い回
収率で金属ウランを回収することができる。
【図１】本発明の方法を実施するのに使用する溶融塩電
解還元装置の構成図。
解還元装置の構成図。
【図２】ＮａＦ−ＵＦ4系状態図
１０ 陰極 １１ 陽極 １２ 電解槽
Claims (2)
- 【請求項１】 陰極(10)及び陽極(11)を有する電解槽(1
2)内でウランを含有するフッ化ナトリウム塩を６２０〜
１１５０℃の温度に加熱して溶融塩にする工程と、 前記溶融塩を電解還元して前記陰極(10)の表面に金属ウ
ランを付着生成する工程と、 前記溶融塩の電解還元を停止した後、前記溶融塩を１１
５０〜１３５０℃の温度に加熱して前記陰極(10)の表面
に付着した金属ウランを及びウランを含むフッ化ナトリ
ウム塩を溶融する工程と、 前記溶融液を徐冷することにより金属ウランとフッ化ナ
トリウム塩を比重分離して前記金属ウランを回収する工
程とをこの順に含むウラン含有のフッ化ナトリウム塩か
らの金属ウランの回収方法。 - 【請求項２】 溶融塩電解還元工程が溶融塩を１０００
〜１１５０℃にして電解を行った後で、前記溶融塩を６
２０〜１０００℃にして電解を行って、フッ化ナトリウ
ムを前記溶融塩中に析出させながら金属ウランを陰極(1
0)の表面に付着生成する工程である請求項１記載の金属
ウランの回収方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP23567496A JP3173566B2 (ja) | 1996-09-06 | 1996-09-06 | ウラン含有のフッ化ナトリウム塩からの金属ウランの回収方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP23567496A JP3173566B2 (ja) | 1996-09-06 | 1996-09-06 | ウラン含有のフッ化ナトリウム塩からの金属ウランの回収方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1081989A JPH1081989A (ja) | 1998-03-31 |
| JP3173566B2 true JP3173566B2 (ja) | 2001-06-04 |
Family
ID=16989530
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP23567496A Expired - Fee Related JP3173566B2 (ja) | 1996-09-06 | 1996-09-06 | ウラン含有のフッ化ナトリウム塩からの金属ウランの回収方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3173566B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4753141B2 (ja) * | 2007-08-01 | 2011-08-24 | 独立行政法人 日本原子力研究開発機構 | イオン液体を用いたウランの溶解分離方法、及びそれを用いたウランの回収方法 |
| KR101178155B1 (ko) | 2010-06-03 | 2012-08-29 | 한국수력원자력 주식회사 | 용융염과 카드뮴으로부터의 악티늄족 금속 분리 회수 장치 및 이를 이용한 분리 회수 방법 |
| JP4843106B2 (ja) * | 2011-01-24 | 2011-12-21 | 独立行政法人日本原子力研究開発機構 | イオン液体を用いたウランの回収方法 |
-
1996
- 1996-09-06 JP JP23567496A patent/JP3173566B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH1081989A (ja) | 1998-03-31 |
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| Date | Code | Title | Description |
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