JP3163876B2 - 放射性廃棄物の固化方法 - Google Patents
放射性廃棄物の固化方法Info
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Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は原子力発電所から発生す
る放射性廃棄物を水硬性無機固化材により固化する方法
に関する。
る放射性廃棄物を水硬性無機固化材により固化する方法
に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、放射性廃棄物は放射線による汚染
度が低いレベルのものだけを水硬性無機固化材を用いて
固化処理していたため、固化体の放射線分解による影響
は非常に小さく、固化体内部に含まれる水の放射線分解
によって生じる水素の発生量は問題にならなかった。し
かし、放射性廃棄物の放射能による汚染度のレベルが高
いものを固化処理する場合には、放射線分解による水素
発生量が増加する可能性がある。
度が低いレベルのものだけを水硬性無機固化材を用いて
固化処理していたため、固化体の放射線分解による影響
は非常に小さく、固化体内部に含まれる水の放射線分解
によって生じる水素の発生量は問題にならなかった。し
かし、放射性廃棄物の放射能による汚染度のレベルが高
いものを固化処理する場合には、放射線分解による水素
発生量が増加する可能性がある。
【０００３】放射線分解による水素発生の機構は、主に
水の放射線分解によるものであるため、特開昭63−2437
98号公報にあるように固化材の混練水を低減させる方法
や、特開昭60−128400号公報にあるように固化体をオー
トクレーブなどを用いて高温で養生することにより、固
化体内部の水を放射線に対し安定な結晶水の形に移行さ
せる方法がとられてきた。また、発明者らは固化体から
の水素発生量をセメント中に含まれる有機物を低減する
ことによって１／４以下に抑制する方法を特願平4−123
223 号明細書に示している。しかし、これらの従来技術
は、いずれも固化体内部での水素発生に関与する電子に
ついては、考慮されていなかった。
水の放射線分解によるものであるため、特開昭63−2437
98号公報にあるように固化材の混練水を低減させる方法
や、特開昭60−128400号公報にあるように固化体をオー
トクレーブなどを用いて高温で養生することにより、固
化体内部の水を放射線に対し安定な結晶水の形に移行さ
せる方法がとられてきた。また、発明者らは固化体から
の水素発生量をセメント中に含まれる有機物を低減する
ことによって１／４以下に抑制する方法を特願平4−123
223 号明細書に示している。しかし、これらの従来技術
は、いずれも固化体内部での水素発生に関与する電子に
ついては、考慮されていなかった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】原子力発電所から発生
する放射性廃棄物を水硬性無機固化材により、固化，貯
蔵するに際し、放射性廃棄物からの放射線により、固化
体中で放射線分解が起こり、水素ガスが発生する。
する放射性廃棄物を水硬性無機固化材により、固化，貯
蔵するに際し、放射性廃棄物からの放射線により、固化
体中で放射線分解が起こり、水素ガスが発生する。
【０００５】本発明の目的は、その水素ガスの発生量を
低減する放射性廃棄物の固化方法を提供することにあ
る。
低減する放射性廃棄物の固化方法を提供することにあ
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】固化体の放射線分解によ
る水素発生は、水そのものが放射線を受けて水素を発生
する反応の他に、固化体内部の固相が放射線を受けて電
離し、そのときに発生する電子が水を還元して、水素を
発生させる反応が存在する。
る水素発生は、水そのものが放射線を受けて水素を発生
する反応の他に、固化体内部の固相が放射線を受けて電
離し、そのときに発生する電子が水を還元して、水素を
発生させる反応が存在する。
【０００７】本発明では、この電子と水の反応に着目
し、電子捕捉剤を添加する。
し、電子捕捉剤を添加する。
【０００８】
【作用】放射性廃棄物を固化処理する際には、現在、主
にセメントをはじめとする水硬性無機固化材を用いてい
る。ところが、放射線による汚染度のレベルが高いもの
を固化する場合、固化体中に含まれる水の放射線分解に
より、水素ガスが発生する。
にセメントをはじめとする水硬性無機固化材を用いてい
る。ところが、放射線による汚染度のレベルが高いもの
を固化する場合、固化体中に含まれる水の放射線分解に
より、水素ガスが発生する。
【０００９】このとき、放射線による水素発生量は、水
が受ける吸収線量１００ｅＶ当たりに生成する水素分子
数で表されるＧ値で整理することができ、発明者らの実
験の結果、固化体からの水素発生量は、固化体中のセメ
ントと反応していない水、すなわち自由水の量に依存す
ることがわかった。
が受ける吸収線量１００ｅＶ当たりに生成する水素分子
数で表されるＧ値で整理することができ、発明者らの実
験の結果、固化体からの水素発生量は、固化体中のセメ
ントと反応していない水、すなわち自由水の量に依存す
ることがわかった。
【００１０】ところが、このセメント固化体中の自由水
のＧ値は、イオン交換水などの純水のＧ値と比較してみ
ると、十倍以上もの値を示すことがわかった。この結果
を表１に示す。
のＧ値は、イオン交換水などの純水のＧ値と比較してみ
ると、十倍以上もの値を示すことがわかった。この結果
を表１に示す。
【００１１】
【表１】
【００１２】ここで示した純水のＧ値は、実効的に発生
する水素の量で評価したため、初期的なＧ値(＝０.４
５）よりは低くなっている。これは発生した水素が実際
には、液中でＯＨラジカルなどの酸化性化学種の影響を
受けるためである。
する水素の量で評価したため、初期的なＧ値(＝０.４
５）よりは低くなっている。これは発生した水素が実際
には、液中でＯＨラジカルなどの酸化性化学種の影響を
受けるためである。
【００１３】この水素発生量の増加の原因の一つは、特
願平4−123223 号明細書にあるように、セメント中に含
まれる有機物と水の放射線分解による生成物であるＨ原
子の遊離基との反応であることがわかっている。
願平4−123223 号明細書にあるように、セメント中に含
まれる有機物と水の放射線分解による生成物であるＨ原
子の遊離基との反応であることがわかっている。
【００１４】しかし、図２に示すように、発明者らは有
機物を低減したセメントを用いて、その固化体の水素発
生量を定量した結果、有機物による水素発生量の増加は
二倍程度であり、依然として五倍程度の水素発生量の増
加がみられることがわかった。発明者らはこの原因につ
いて検討を行い、その結果、セメント固化体における水
素発生は、水そのものの放射線分解によるものと、固化
体の固相が、放射線を受けて電離する際に放出する電子
と水との反応によるものであることがわかった。下に、
固相による水素発生の反応式を示す。
機物を低減したセメントを用いて、その固化体の水素発
生量を定量した結果、有機物による水素発生量の増加は
二倍程度であり、依然として五倍程度の水素発生量の増
加がみられることがわかった。発明者らはこの原因につ
いて検討を行い、その結果、セメント固化体における水
素発生は、水そのものの放射線分解によるものと、固化
体の固相が、放射線を受けて電離する際に放出する電子
と水との反応によるものであることがわかった。下に、
固相による水素発生の反応式を示す。
【００１５】
【化１】
【００１６】固相からの水への影響をより明らかにする
ために、水と反応性のないアルミナ粉末１０ｇに対し、
水４.５ｍｌ を添加し、水単独の場合のＧ値と比較した
のが、表２である。
ために、水と反応性のないアルミナ粉末１０ｇに対し、
水４.５ｍｌ を添加し、水単独の場合のＧ値と比較した
のが、表２である。
【００１７】
【表２】
【００１８】このように、固相が共存する場合には、明
らかに水の水素発生量が増加していることがわかる。
らかに水の水素発生量が増加していることがわかる。
【００１９】これに対して、本発明では電子と反応性の
高い、電子捕捉剤を添加することにより、電子と水との
反応を妨害し、水素発生を抑制する方法を提供する。
高い、電子捕捉剤を添加することにより、電子と水との
反応を妨害し、水素発生を抑制する方法を提供する。
【００２０】図３に、アルミナ粉末と水の共存系に、こ
の電子捕捉剤として、硝酸鉄(III）を添加した場合の水
素発生量について示す。このように電子捕捉剤の添加に
伴い、水素発生量は急激に減少し、水素発生量を２０％
に低減できることを発明者らは実験的に明らかにした。
の電子捕捉剤として、硝酸鉄(III）を添加した場合の水
素発生量について示す。このように電子捕捉剤の添加に
伴い、水素発生量は急激に減少し、水素発生量を２０％
に低減できることを発明者らは実験的に明らかにした。
【００２１】以上の結果は、電子捕捉剤の添加により、
水硬性無機固化材の放射線分解による水素発生量を、大
幅に低減することが可能であることを示唆する。
水硬性無機固化材の放射線分解による水素発生量を、大
幅に低減することが可能であることを示唆する。
【００２２】
【実施例】次に本発明の実施例について説明する。
【００２３】本実施例は、代表的な水硬性無機固化材で
あるＣ種高炉セメントの、水／セメント比０.４５ で電
子捕捉剤を添加した固化体について、放射線による水素
発生量を測定したものである。本実施例では、電子捕捉
剤として硝酸鉄（III)を用い、水に溶解させる形で添加
を行い、セメント重量に対して添加量をパラメータとし
た。実験結果を図１に示す。このように、セメントに対
し１％程度の電子捕捉剤を添加することによって、水素
発生量は１／５程度に減少している。
あるＣ種高炉セメントの、水／セメント比０.４５ で電
子捕捉剤を添加した固化体について、放射線による水素
発生量を測定したものである。本実施例では、電子捕捉
剤として硝酸鉄（III)を用い、水に溶解させる形で添加
を行い、セメント重量に対して添加量をパラメータとし
た。実験結果を図１に示す。このように、セメントに対
し１％程度の電子捕捉剤を添加することによって、水素
発生量は１／５程度に減少している。
【００２４】また、セメント中の有機物を除去した有機
物除去セメントと組み合わせることによって、通常セメ
ント固化体に対して、水素発生量を１／１０程度に抑制
可能であることがわかった。
物除去セメントと組み合わせることによって、通常セメ
ント固化体に対して、水素発生量を１／１０程度に抑制
可能であることがわかった。
【００２５】本発明の実施例を図４を用いて説明する。
本実施例は、原子力発電所の廃炉などに伴う金属廃棄物
などの雑固体を固化する一例である。
本実施例は、原子力発電所の廃炉などに伴う金属廃棄物
などの雑固体を固化する一例である。
【００２６】図４に雑固体を固化するシステムのフロー
チャートを示す。固化材タンク１には硬化材である水硬
性無機固化材、また電子捕捉剤を含む、種々の添加剤が
予め適当な配合で十分に混合，分散され、貯蔵されてい
る。この固化材粉末は定量移送装置２により一定量混練
機３へ供給する。同時に、混練水タンク４から電磁バル
ブ５を介して混練水を一定量混練機３へ供給する。供給
された固化材粉末及び混練水は混練機３で十分に混練
し、ペースト状にする。一方、固化容器６には雑固体７
を予め入れておき、そこに混練機３で作成されたペース
トを一定量、電磁バルブ８を介して徐々に注入する。注
入後、ふたをした固化容器は約１か月静置の後、搬出可
能な固化体となる。本実施例では被固化体を金属廃棄物
を含む雑固体としたが、他にも中レベル廃イオン交換樹
脂等にも有効である。また、電子捕捉剤の添加方法につ
いても、本実施例では固化材側に予め配合する方法とし
たが、混練水側に電子捕捉剤を添加する方法も、電子捕
捉剤を固化体全体に分散させることができ、非常に有効
である。
チャートを示す。固化材タンク１には硬化材である水硬
性無機固化材、また電子捕捉剤を含む、種々の添加剤が
予め適当な配合で十分に混合，分散され、貯蔵されてい
る。この固化材粉末は定量移送装置２により一定量混練
機３へ供給する。同時に、混練水タンク４から電磁バル
ブ５を介して混練水を一定量混練機３へ供給する。供給
された固化材粉末及び混練水は混練機３で十分に混練
し、ペースト状にする。一方、固化容器６には雑固体７
を予め入れておき、そこに混練機３で作成されたペース
トを一定量、電磁バルブ８を介して徐々に注入する。注
入後、ふたをした固化容器は約１か月静置の後、搬出可
能な固化体となる。本実施例では被固化体を金属廃棄物
を含む雑固体としたが、他にも中レベル廃イオン交換樹
脂等にも有効である。また、電子捕捉剤の添加方法につ
いても、本実施例では固化材側に予め配合する方法とし
たが、混練水側に電子捕捉剤を添加する方法も、電子捕
捉剤を固化体全体に分散させることができ、非常に有効
である。
【００２７】以上、本実施例によれば２００リットル入
りの固化容器に入れられた放射能汚染度のレベルの高い
線量率、１（Ｒ／ｈ）の放射性廃棄物でも、１年間で水
素発生量が３０ｍｌ程度から５ｍｌ程度に低減する効果
があり、固化体の健全性，安全性が長期的に高く、安定
に固化，貯蔵できる。
りの固化容器に入れられた放射能汚染度のレベルの高い
線量率、１（Ｒ／ｈ）の放射性廃棄物でも、１年間で水
素発生量が３０ｍｌ程度から５ｍｌ程度に低減する効果
があり、固化体の健全性，安全性が長期的に高く、安定
に固化，貯蔵できる。
【００２８】電子捕捉剤とは、電子との反応速度が高い
物質のことであり、イオン，単体，化合物など様々な形
態のものが存在する。このとき、電子を捕捉する効果は
その物質の反応速度定数により評価できる。図５に、反
応速度の異なる物質をセメント１００ｇに対し、０.４
０mol（重量で約１ｇ程度）添加した場合の、放射線に
よる水素発生量を定量した結果について示す。このこと
から、反応速度定数が１×１０10付近を超えた辺りで、
水素発生量は顕著に低減傾向を示していることがわか
る。逆に、反応速度定数が１×１０10以下のところで
は、水素発生量の低減効果が低いことがわかり、水素発
生を抑制するためには、反応速度定数が１×１０10以上
の電子捕捉剤を添加することが有効であることがわかっ
た。
物質のことであり、イオン，単体，化合物など様々な形
態のものが存在する。このとき、電子を捕捉する効果は
その物質の反応速度定数により評価できる。図５に、反
応速度の異なる物質をセメント１００ｇに対し、０.４
０mol（重量で約１ｇ程度）添加した場合の、放射線に
よる水素発生量を定量した結果について示す。このこと
から、反応速度定数が１×１０10付近を超えた辺りで、
水素発生量は顕著に低減傾向を示していることがわか
る。逆に、反応速度定数が１×１０10以下のところで
は、水素発生量の低減効果が低いことがわかり、水素発
生を抑制するためには、反応速度定数が１×１０10以上
の電子捕捉剤を添加することが有効であることがわかっ
た。
【００２９】電子捕捉剤の反応効率を高くするには、電
子捕捉剤を固化体中の水に溶解している必要がある。こ
れは、電子捕捉剤の添加量にも関係するが、電子捕捉剤
の水に対する飽和溶解度で評価できる。具体的には、電
子捕捉剤の添加量の全量が溶解することが好ましい。発
明者らは、鉄の三価イオンを電子捕捉剤として、酸化鉄
（III）及び硝酸鉄（III）の形で添加し、それぞれの水
素発生量に及ぼす影響を実験により確認した。実験で
は、代表的な水硬性無機固化材であるＣ種高炉セメント
を用い、電子捕捉剤を０.４mol／セメント１００ｇの割
合で添加したときの、水素発生量について測定した。表
３にその結果について示す。
子捕捉剤を固化体中の水に溶解している必要がある。こ
れは、電子捕捉剤の添加量にも関係するが、電子捕捉剤
の水に対する飽和溶解度で評価できる。具体的には、電
子捕捉剤の添加量の全量が溶解することが好ましい。発
明者らは、鉄の三価イオンを電子捕捉剤として、酸化鉄
（III）及び硝酸鉄（III）の形で添加し、それぞれの水
素発生量に及ぼす影響を実験により確認した。実験で
は、代表的な水硬性無機固化材であるＣ種高炉セメント
を用い、電子捕捉剤を０.４mol／セメント１００ｇの割
合で添加したときの、水素発生量について測定した。表
３にその結果について示す。
【００３０】
【表３】
【００３１】このように、飽和溶解度が４５２ｇ／リッ
トルの硝酸鉄（III)に対して、水に不溶性の酸化鉄（II
I)では、水素発生量の低減効果が非常に低いことがわか
る。これは酸化鉄（III）のように、固体で存在するも
のは水との接触面積が非常に低いとの理由による。
トルの硝酸鉄（III)に対して、水に不溶性の酸化鉄（II
I)では、水素発生量の低減効果が非常に低いことがわか
る。これは酸化鉄（III）のように、固体で存在するも
のは水との接触面積が非常に低いとの理由による。
【００３２】したがって、電子捕捉剤を効果的に用いる
ためには、飽和溶解度の高い電子捕捉剤を用い、電子捕
捉剤を溶解させた形で、電子との反応効率を上げること
が有効である。また、水素発生の抑制に必要な添加量
を、減らすことができる利点もある。
ためには、飽和溶解度の高い電子捕捉剤を用い、電子捕
捉剤を溶解させた形で、電子との反応効率を上げること
が有効である。また、水素発生の抑制に必要な添加量
を、減らすことができる利点もある。
【００３３】他の実施例として、電子捕捉剤を硝酸鉄
（III)としてセメントに添加した場合について説明す
る。硝酸鉄（III)は、水に対する飽和溶解度が４５２ｇ
／リットルと非常に高く、固化体中では三価の鉄イオン
と硝酸イオンの状態で存在する。ここで、三価の鉄イオ
ンの電子との反応速度定数は５×１０10（dm3mol
-1ｓ-1）であり、硝酸イオンも陰イオンでは特異的に反
応速度定数が高く、１×１０10（dm3mol-1ｓ-1）でとな
っており、非常に効率良く水素発生を抑制する電子捕捉
剤である。
（III)としてセメントに添加した場合について説明す
る。硝酸鉄（III)は、水に対する飽和溶解度が４５２ｇ
／リットルと非常に高く、固化体中では三価の鉄イオン
と硝酸イオンの状態で存在する。ここで、三価の鉄イオ
ンの電子との反応速度定数は５×１０10（dm3mol
-1ｓ-1）であり、硝酸イオンも陰イオンでは特異的に反
応速度定数が高く、１×１０10（dm3mol-1ｓ-1）でとな
っており、非常に効率良く水素発生を抑制する電子捕捉
剤である。
【００３４】しかし、問題となるのは硝酸鉄（III)を多
量に添加した場合には、セメントの一部が瞬結してしま
い、硬化反応に影響を及ぼす点である。そこで発明者ら
は、セメント重量に対する添加量をパラメータにとり、
セメントの硬化反応について調べた。その結果を表４に
示す。
量に添加した場合には、セメントの一部が瞬結してしま
い、硬化反応に影響を及ぼす点である。そこで発明者ら
は、セメント重量に対する添加量をパラメータにとり、
セメントの硬化反応について調べた。その結果を表４に
示す。
【００３５】
【表４】
【００３６】このように、添加量がセメントに対し、５
％を超える辺りから流動性，固化体強度について悪影響
が現れてくることがわかった。また、図１により、電子
捕捉剤の効果が現れるのは、０.０１％ 程度添加する辺
りからである。
％を超える辺りから流動性，固化体強度について悪影響
が現れてくることがわかった。また、図１により、電子
捕捉剤の効果が現れるのは、０.０１％ 程度添加する辺
りからである。
【００３７】したがって、硝酸鉄（III)を電子捕捉剤と
して用いるためには、添加量をセメントに対し、０.０
１％ 以上，５％以下にすることにより、長期的に健全
な固化体を作成することができる。
して用いるためには、添加量をセメントに対し、０.０
１％ 以上，５％以下にすることにより、長期的に健全
な固化体を作成することができる。
【００３８】
【発明の効果】本発明によれば、放射線による汚染度が
高い廃棄物に対しても、電子捕捉剤を添加することによ
り、放射線分解による水素発生量を大幅に低減させるこ
とができ、固化体の長期健全性が向上する。したがっ
て、水硬性無機固化材を放射能の汚染度のレベルが高い
放射性廃棄物の固化材として使用することができる。
高い廃棄物に対しても、電子捕捉剤を添加することによ
り、放射線分解による水素発生量を大幅に低減させるこ
とができ、固化体の長期健全性が向上する。したがっ
て、水硬性無機固化材を放射能の汚染度のレベルが高い
放射性廃棄物の固化材として使用することができる。
【図１】電子捕捉剤の添加によるセメント固化体からの
水素発生量の特性図。
水素発生量の特性図。
【図２】有機物による水素発生量の特性図。
【図３】固相からの電子を媒介とする水素発生量の特性
図。
図。
【図４】放射性廃棄物の固化装置のフローチャート。
【図５】反応速度定数で整理した電子捕捉剤の水素発生
抑制効果の特性図。
抑制効果の特性図。
１…固化材タンク、２…定量移送装置、３…混練機、４
…混練水タンク、５，８…電磁バルブ、６…固化容器、
７…雑固体。
…混練水タンク、５，８…電磁バルブ、６…固化容器、
７…雑固体。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 西 高志 茨城県日立市大みか町七丁目２番１号 株式会社 日立製作所 エネルギー研究 所内 (72)発明者 小森 至 茨城県日立市大みか町七丁目２番１号 株式会社 日立製作所 エネルギー研究 所内 (72)発明者 松尾 俊明 茨城県日立市大みか町七丁目２番１号 株式会社 日立製作所 エネルギー研究 所内 (56)参考文献 特開 平５−172998（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−102397（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) G21F 9/30 G21F 9/16
Claims (4)
- 【請求項１】原子力発電所から発生する放射性廃棄物
を、水硬性無機固化材を用いて固化する際に、自由電子
及び水和電子と反応速度が大きい電子捕捉剤を添加する
ことを特徴とする放射性廃棄物の固化方法。 - 【請求項２】請求項１において、電子捕捉剤の電子との
反応速度定数が１×１０10（dm3mol-1s-1）以上である
放射性廃棄物の固化方法。 - 【請求項３】請求項２において、水に対する飽和溶解度
の高い電子捕捉剤を用いることによって、電子捕捉剤を
溶解した状態で存在させる放射性廃棄物の固化方法。 - 【請求項４】請求項３において、電子捕捉剤を硝酸鉄と
して固化材重量に対し、０.０１％以上，５％以下の添
加量とする放射性廃棄物の固化方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP27642893A JP3163876B2 (ja) | 1993-11-05 | 1993-11-05 | 放射性廃棄物の固化方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP27642893A JP3163876B2 (ja) | 1993-11-05 | 1993-11-05 | 放射性廃棄物の固化方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07128497A JPH07128497A (ja) | 1995-05-19 |
| JP3163876B2 true JP3163876B2 (ja) | 2001-05-08 |
Family
ID=17569280
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP27642893A Expired - Lifetime JP3163876B2 (ja) | 1993-11-05 | 1993-11-05 | 放射性廃棄物の固化方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3163876B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP5044280B2 (ja) * | 2007-05-15 | 2012-10-10 | 株式会社東芝 | 放射性廃棄物の固化処理方法及び固化処理装置 |
-
1993
- 1993-11-05 JP JP27642893A patent/JP3163876B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07128497A (ja) | 1995-05-19 |
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