JP3103361B2 - 原子燃料の燃焼度測定方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の目的］ （産業上の利用分野） 本発明は原子炉で照射された原子燃料の燃焼度を正確
かつ効率的に測定するための原子燃料の燃焼度測定方法
に関する。

（従来の技術） 原子炉で照射された原子燃料の燃焼度を測定する方法
は破壊測定と非破壊測定とに大別することができる。こ
れらの場合、どのような方法をとるにしても測定量と燃
焼度との関係を決める必要がある。なお、この明細書中
の「原子燃料」は燃料集合体と定義しても燃料棒と定義
しても差支えないが、本発明で特に効果を生じるものは
燃料集合体である。

破壊測定では原子燃料中に蓄積した安定核種の核分裂
生成物（以下、FPと記す）であるNd−148を質量分析に
より測定する方法等が実施されている。この方法による
測定は良い精度で測定することができるが、反面時間と
労力を要することが大きな欠点である。

一方、非破壊測定では原子燃料から放出されるガンマ
線または中性子を放射線検出器により測定する方法、あ
るいはサーモメータで原子燃料の発熱量を測定する方法
等が知られている。

原子燃料の放出するガンマ線を測定して燃焼度を測定
する方法において、エネルギ分解能の高いゲルマニウム
（Ge）半導体検出器等を用いてガンマ線スペクトルを測
定した場合、測定されたスペクトルデータを解析するこ
とによりFP核種ごとに独自に放出される単一エネルギの
ガンマ線の強度を求めることができる。対象とする測定
原子燃料の原子炉における照射が終了してから測定まで
の冷却期間が１年以上の場合には、原子燃料内に蓄積さ
れたFPのうち半減期の短い核種は殆どが崩壊しているた
め、測定できるのは半減期がある程度長いCs−137（Ba
−137）、Cs−134、Eu−154、Ce−144（Pr−144）およ
びRu−106（Rh−106）等限られた核種となる。

これらのうちCs−137は、軽水炉において主に核分裂
を起すＵ−235およびPu−239による核分裂収率が同程度
であることと、半減期が約30年と長いことから、原子燃
料の燃焼度と非常によい比例関係にある。第４図に原子
燃料中の燃焼に伴なう組成変化を計算する“ORIGEN"コ
ードにより計算したCs−137、Cs−134およびEu−154の
燃焼度による変化の計算例を示す。図中、BWRは沸騰水
型原子炉、Eiは初期濃縮度（wt％）、PDは出力密度／重
量当りの出力、Tcは冷却時間（単位は日）をそれぞれ示
している。

“ORIGEN"コードは燃焼シュミレーションコードであ
って、核分裂生成物（FP）の生成率の燃焼による変化を
求めるものである。

しかしながら、Cs−137のガンマ線強度を単独で測定
して燃焼度を求めようとした場合、測定体系または原子
燃料の形状によって決るガンマ線検出効率に応じたCs−
137の放出するガンマ線の計数率と燃焼度との比例定数
を正確に求めておく必要がある。

従来の技術においては、この比例定数は原子燃料形状
と測定体系を条件とした計算によって求める方法、例え
ば特開昭61−262693号公報に開示された方法、または測
定原子燃料の燃焼度計算値とCs−137のガンマ線計数実
測値とから求める方法、あるいは測定原子燃料の燃焼度
破壊分析によって測定してこれとCs−137計数とから求
める方法などを用いることができる。

計算によって比例定数を求める方法は測定体系と計算
条件とに正確さが要求され、また、その確かさを確認す
る必要がある。燃焼度の計算値を用いる方法も計算値の
確かさを確認する必要がある。破壊分析で燃焼度を測定
する方法では燃焼度の信頼性は高いが、これを実施する
には非常に時間と労力を要する。

一方、Cs−134/Cs−137の強度比またはEu−154/Cs−1
37の強度比を測定して燃焼度を求める方法が知られてい
る。この方法ではガンマ線強度の比を測定することによ
りガンマ線検出効率における測定体系または原子燃料の
形状等による要因はキャンセルされ、ガンマ線のエネル
ギに応じた検出効率のエネルギ依存性だけを注意すれば
よい。

Cs−134およびEu−154は原子炉内での生成の過程がCs
−137のように直接核分裂によって生成した物質の崩壊
によるものでなく、核分裂で１次的に生成した核種が中
性子を吸収して生成するものである。具体的には、Cs−
134は１次FPであるCs−133の中性子吸収により生成し、
Eu−154はEu−153の中性子吸収により生成する。

したがって、これらの核種は核分裂における中性子吸
収とその後の中性子吸収との２回の中性子吸収を経て生
成するものであるため、その生成量は中性子照射量に対
し直線的ではなく、第４図に示すように中性子照射量に
対して概ね二次曲線的に増加する。

これに対し、Cs−137は中性子照射量に対し直線的に
増加するので、Cs−134あるいはEu−154とCs−137との
比は中性子照射量に対し比較的直線的な関係を持ってい
る。また、中性子照射量と燃焼度とはほぼ比例するもの
と考えることができる。したがって、燃焼度に対して二
次曲線的な変化をするCs−134の強度とかEu−154の強度
を燃焼度と比例するCs−137強度で割った値は燃焼度に
対して概ね直線的な変化をする。Cs−134/Cs−137の比
またはEu−154/Cs−137の比を測定して燃焼度を測定す
る方法はこの性質を利用したものである。

第５図にCs−134/Cs−137強度比と燃焼度の関係の計
算例を、第６図にEu−154/Cs−137強度比と燃焼度との
関係の計算例を示す。図中、PDは出力密度／重量当りの
出力、Eiは初期濃縮度（wt％）である。

ここで、出力密度と照射履歴との関係を説明する。出
力は本来単位時間当りの値であるため、「出力密度」は
時間的に変化する量である。本願明細書では直接的には
具体例を取り扱っていないため、出力密度の時間的変化
を詳細に論じることはできない。したがって簡単のた
め、本願明細書では「原子燃料は照射開始から着目する
燃焼度まで一定の出力密度で照射される」として論じ
る。

すなわち、本願明細書では「出力密度」は「実効的な
出力密度、あるいは一定の実効的な出力密度」という意
味で用いる。このため、「照射履歴」は「実効的な出力
密度で所定時間（期間）照射すること」と同じことであ
る。

しかしながら、これらの強度比から燃焼度を求めよう
とした場合、対象原子燃料の仕様または原子炉における
照射履歴による影響が大きいため、精度よく燃焼度を求
めるためには照射履歴に関する十分な情報が必要であ
り、これが大きな欠点となる。

原子炉の出力密度が異なると、同じ燃焼度に到達する
までに要する時間が異なるが、Cs−134は半減期が約２
年とそれほど長くないため、この時間の差が生成、崩壊
のバランスに影響を及ぼす。第７図にCs−134の生成量
の一定密度でその大きさ依存性の計算例を、また第８図
にはEu−154の生成量の一定出力密度でその大きさ依存
性の計算例を示す。

Cs−134とEu−154の上記特性を分かり易くするため、
以下の表現で説明する。

長期に亘って出力密度が低い状態で原子燃料を照射す
ると、すなわち出力密度が連続的に低い照射履歴の原子
燃料では、Cs−133から生成したCs−134は半減期が比較
的短いため、生成したCs−134のある程度のものは減衰
して消滅し、一定の燃焼度に到達した時点における残存
Cs−134の量は比較的少ない。

一方、Eu−153から生成したEu−154は比較的半減期が
長いため、一定の燃焼度に到達した時点における残存Eu
−154の量は比較的多い。すなわちEu−154は出力密度の
影響が小さいため照射履歴の影響は小さい。

第１図において出力密度を明示していない理由はここ
にある。すなわち出力密度を考慮しなくても大きな誤差
の原因にはならない。しかし、積極的に無視する必要は
なく、精度を向上するためにはむしろ出力密度を考慮し
た方がよい。

また、Cs−134とEu−154の核分裂収率はＵ−235とPu
−239とでかなり差があるため、これらは共に原子燃料
の初期濃縮度および中性子エネルギスペクトル等の影響
を受ける。第９図にCs−134の生成の初期濃縮度による
依存性の計算例を、また第10図にEu−154の生成の初期
濃縮度による依存性の計算例を示す。

このような理由により、Cs−134/Cs−137の強度比お
よびEu−154/Cs−137の強度比を測定して燃焼度を求め
ようとする場合には対象原子燃料の初期濃縮度、または
照射中の出力密度の大きさの詳細な情報を得たうえで、
これらの計算比と燃焼度とを関係付ける必要がある。

このことは、たとえば原子炉から他の貯蔵施設または
再処理施設へ原子燃料を輸送する際に原子燃料の燃焼度
を測定する場合、または貯蔵施設や再処理施設で原子燃
料を受け入れる際に燃焼度を測定する場合等、大量の原
子燃料を測定しなければならない場合に、それらの原子
燃料の照射履歴情報がすべて把握できないことも想定さ
れる。そのため、扱うことのできる原子燃料を限定する
ことになり、効率的な測定の実施の妨げとなる。

他に、原子燃料の燃焼度を測定する方法として、原子
燃料から放出される中性子を測定する方法も知られてい
る。この方法において、原子燃料の放出する中性子の量
と燃焼度との関係は、両者それぞれの対数値がある範囲
において、ほぼ直線関係にあることが分ってはいるもの
の、初期濃縮度の影響があり、また測定体系または原子
燃料の形状の影響はなんらかの方法で把握する必要があ
る。

（発明が解決しようとする課題） 原子燃料の燃焼度をガンマ線スペクトルによって測定
する場合、Cs−137のガンマ線強度から燃焼度を求めよ
うとするには、測定体系および燃料形状ごとにCs−137
のガンマ線計数と燃焼度との比例定数を求めておく必要
がある。従来の技術において、計算によりその比例定数
を決める場合には、その確かさを確認するための手段が
必要となる。また、破壊分析を行って比例定数を決める
場合には非常に労力を要する作業を必要とする。

一方、Cs−134/Cs−137の強度比またはEu−154/Cs−1
37の強度比から燃焼度を求めるには測定原子燃料の照射
履歴情報を必要とするため、多くの原子燃料を測定しよ
うとする場合には効率的な測定を行うことが困難とな
る。

本発明は上記課題を解決するためになされたもので、
上述したような二つの方法の短所を補うことで、ガンマ
線スペクトルによって燃焼度を正確かつ効率的に測定す
ることができる原子燃料の燃焼度測定方法を提供するこ
とにある。

［発明の構成］ （課題を解決するための手段） 本発明の原子燃料の燃焼度測定方法は、原子炉で照射
された初期濃縮度の分っている原子燃料のガンマ線スペ
クトルを測定し、そのスペクトルからCs−137のガンマ
線強度、Eu−154/Cs−137の強度比、Cs−134/Cs−137の
強度比およびEu−154/Cs−134の強度比を求め、前記Eu
−154/Cs−134の強度比から出力密度を求め、前記Cs−1
34/Cs−137の強度比と前記出力密度から、または前記Cs
−134/Cs−137の強度比またはEu−154/Cs−137の強度比
と原子燃料の照射履歴情報の出力密度から当該原子燃料
の燃焼度絶対値を求め、この燃焼度絶対値と前記Cs−13
7のガンマ線の強度から燃焼度の比例定数を求め、その
他の原子燃料を測定する際に測定原子燃料の照射履歴を
知ることなく前記比例定数とCs−137のガンマ線強度の
測定値から他の原子燃料の燃焼度を測定することを特徴
とする。

（作用） 前述したガンマ線スペクトルによって燃焼度を求める
二つの方法において、それぞれの測定量、Cs−137強度
およびCs−134/Cs−137強度比またはEu−154/Cs−137強
度比は本来同一のガンマ線スペクトルによって同時に測
定可能なものである。

Cs−137を測定する方法では、その強度と燃焼度との
比例定数が分っている場合、原子燃料の照射履歴情報を
必要とせず、効率的に原子燃料の燃焼度を測定すること
ができる。一方、Cs−134/Cs−137強度比またはEu−154
/Cs−137強度比を測定する方法では、照射履歴情報が与
えられた場合、測定体系または原子燃料の形状等の影響
をあまり受けることなく比較的正確に原子燃料の燃焼度
を測定することができる。

そこで、原子燃料のガンマ線スペクトル測定を行う測
定装置を設置した場合、最初に原子炉で照射された初期
濃縮度の分っている原子燃料を測定し、そのCs−134/Cs
−137強度比またはEu−154/Cs−137強度比の測定値から
原子燃料の燃焼度絶対値を求める。そして、その燃焼度
とCs−137の強度との関係からそれらの比例定数を決定
する。これによって決められた比例定数を用いて、その
後同じ形状の原子燃料についてはCs−137の強度を測定
することによって、履歴情報等を知ることなく効率的に
原子燃料の燃焼度を測定することができる。

また、前述のようにCs−134/Cs−137強度比は出力密
度の影響を受ける。ところで、Cs−134とEu−154は前述
のように燃焼度に対して二次曲線的となる同じ様な傾向
の生成過程をもつが、半減期の違いにより、Cs−134は
出力密度の影響が大きく、Eu−154は出力密度の影響が
小さいという差がある。Eu−154/Cs−134の強度比はあ
る程度原子燃焼が進んだ場合には燃焼度が変化しても比
較的一定な値を保つ。そして、その値はCs−134が出力
密度の影響を受けることを反映してやはり出力密度の影
響を受ける。また、初期濃縮度については両核種とも影
響を受けるため、Eu−154/Cs−134強度比も初期濃縮度
の影響を受けることになる。

第２図にEu−154/Cs−134強度比の燃焼度による変化
の出力密度の依存性の計算例を示し、第３図にEu−154/
Cs−134強度比の燃焼度による変化の初期濃縮度による
依存性の計算例を示す。なお、第２図の特性は第４図か
ら得られ、第３図の特性は第５図および第６図から得ら
れる。

さて、通常の場合初期濃縮度は原子燃料仕様のなかで
は比較的正確に把握されている。初期濃縮度がわかって
おり、比較的高い燃焼度まで照射された原子燃料のガン
マ線スペクトル測定によって、Eu−154/Cs−134比を測
定することにより、その原子燃料の経験した実効的な出
力密度を第２図の関係から求めることができる。このよ
うにして求められた実効的な出力密度の値に対応して第
５図に相当する相関曲線を作成し、Cs−134/Cs−137強
度比の測定値から燃焼度を求めることができる。

第５図は実効的な出力密度PD＝20MW/mtの場合に対し
て理論計算で求めた相関曲線であるが、測定で求められ
た出力密度の値に対しても同様に第５図相当の相関曲線
を作成して燃焼度を求めることができる。

（実施例） 第１図を参照しながら本発明に係る原子燃料の燃焼度
測定方法の一実施例を説明する。

第１図中、符号１は沸騰水型原子炉に使用される燃料
集合体を示しており、２は燃料集合体１から放出される
ガンマ線を収束するためのコリメータで、３はコリメー
タ２を通過したガンマ線を検出するためのゲルマニウム
（Ge）検出器である。ゲルマニウム検出器３で検出され
た信号はアンプ４で増幅され、マルチチャネルアナライ
ザ５でガンマ線スペクトルとして測定され、スペクトル
データが収集される。

このように、燃料集合体１の原子燃料から放出される
ガンマ線はコリメータ２によって収束された後、ゲルマ
ニウム検出器３で検知される。ゲルマニウム検出器３に
接続されたアンプ４で増幅されたガンマ線信号はマルチ
チャネルアナライザ５でガンマ線スペクトルとして測定
される。

このようにして得られたガンマ線スペクトルデータ６
を解析することによってCs−137のガンマ線強度７、Eu
−154/Cs−137の強度比８、Cs−134/Cs−137の強度比９
およびEu−154/Cs−134の強度比10が得られる。Cs−137
の強度７とCs−137からの燃焼度15との関係は比例関係
にあるが、その比例定数11はこの段階では不明である。
比例定数11を決定するためには以下の操作を行う。

すなわち、Eu−154/Cs−134の強度比10から初期濃縮
度の情報をもとに実効的な出力密度12を求め、さらにCs
−134/Cs−137の強度比９から出力密度12または初期濃
縮度を始めとした原子燃料の仕様と原子燃料の照射履歴
情報13の出力密度をもとに燃焼度絶対値14を求める。あ
るいはEu−154/Cs−137の強度比８から初期濃縮度を始
めとした原子燃料の仕様と原子燃料の照射履歴情報13の
出力密度をもとに燃焼度絶対値14を求める。

このようにして求められた燃焼度絶対値14とCs−137
の強度７とから比例定数11を決定する。そして、Cs−13
7の強度７とCs−137からの燃焼度15との比例定数11が決
められた後は燃料の照射履歴情報13を必要としないで、
原子燃料の燃焼度15を測定することができる。

なお、上記実施例において、Cs−134/Cs−137の強度
比９から測定原子燃料の燃焼度絶対値を求める場合、原
子燃料の経験した実効的な出力密度12をEu−154/Cs−13
4の強度比10から求めて、これを解析に使用して燃焼度
絶対値を求め、これらからCs−137の強度７と燃焼度と
の比例定数11を決め、その他の原子燃料を測定する際に
測定原子燃料の照射履歴情報を知ることなくCs−137強
度の測定値から効率的に燃焼度を測定することができ
る。

［発明の効果］ 本発明によれば、原子炉で照射された初期濃縮度の分
っている原子燃料のガンマ線スペクトルデータを解析し
て求めたCs−137のガンマ線強度と燃焼度絶対値とで決
まる比例定数を用いることによって、その後測定する原
子燃料については、照射履歴情報を知ることなく正確で
かつ効率的に原子燃料の燃焼度を測定することが可能に
なる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に係る原子燃料の燃焼度測定方法の一実
施例におけるプロセスを示す流れ線図、第２図はEu−15
4/Cs−134強度比の燃焼度による変化の出力密度の依存
性を示す特性図、第３図はEu−154/Cs−134強度比の燃
焼による変化の初期濃縮度による依存性を示す特性図、
第４図から第10図までは従来例を説明するためのもの
で、第４図はCs−137、Cs−134およびEu−154の放出す
るガンマ線強度の燃焼度変化を示す特性図、第５図はCs
−134/Cs−137の強度比と燃焼度の関係を示す特性図、
第６図はEu−154/Cs−137の強度比と燃焼度の関係を示
す特性図、第７図はCs−134濃縮度による変化の出力密
度依存性を示す特性図、第８図はEu−154濃縮の燃焼度
による変化の出力密度依存性を示す特性図、第９図はCs
−134濃度の燃焼度による変化の初期濃縮度依存性を示
す特性図、第10図はEu−154濃度の燃焼度による変化の
初期濃縮度依存性を示す特性図である。 １……燃料集合体、２……コリメータ、３……ゲルマニ
ウム検出器、４……アンプ、５……スペクトルデータを
収集するためのマルチチャネルアナライザ、６……測定
されたガンマ線スペクトルデータ、７……ガンマ線スペ
クトルデータを解析して求めたCs−137のガンマ線強
度、８……Eu−154/Cs−137の強度比、９……Cs−134/C
s−137の強度比、10……Eu−154/Cs−134の強度比、11
……Cs−137のガンマ線強度と燃焼度絶対値との比例定
数、12……Eu−154/Cs−134の強度比から求められる実
効的な出力密度、13……照射履歴情報、14……Cs−134/
Cs−137強度比あるいはEu−154/Cs−137強度比から求め
られる燃焼度絶対値、15……Cs−137強度から求められ
る燃焼度。

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】原子炉で照射された初期濃縮度の分ってい
   る原子燃料のガンマ線スペクトルを測定し、そのスペク
   トルからCs−137のガンマ線強度、Eu−154/Cs−137の強
   度比、Cs−134/Cs−137の強度比およびEu−154/Cs−134
   の強度比を求め、前記Eu−154/Cs−134の強度比から出
   力密度を求め、前記Cs−134/Cs−137の強度比と前記出
   力密度から、または前記Cs−134/Cs−137の強度比また
   はEu−154/Cs−137の強度比と原子燃料の照射履歴情報
   の出力密度から当該原子燃料の燃焼度絶対値を求め、こ
   の燃焼度絶対値と前記Cs−137のガンマ線の強度から燃
   焼度の比例定数を求め、その他の原子燃料を測定する際
   に測定原子燃料の照射履歴を知ることなく前記比例定数
   とCs−137のガンマ線強度の測定値から他の原子燃料の
   燃焼度を測定することを特徴とする原子燃料の燃焼度測
   定方法。