JP2003043183A - 照射燃料の発熱率測定方法 - Google Patents

照射燃料の発熱率測定方法

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JP2003043183A
JP2003043183A JP2001228952A JP2001228952A JP2003043183A JP 2003043183 A JP2003043183 A JP 2003043183A JP 2001228952 A JP2001228952 A JP 2001228952A JP 2001228952 A JP2001228952 A JP 2001228952A JP 2003043183 A JP2003043183 A JP 2003043183A
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curium
rate
neutron
neutron emission
emission rate
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JP2001228952A
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Kiyoshi Ueda
精 植田
Ryohei Ando
良平 安藤
Takeshi Mihashi
偉司 三橋
Kenichi Yoshioka
研一 吉岡
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Toshiba Corp
Original Assignee
Toshiba Corp
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Abstract

(57)【要約】 【課題】使用済燃料が放出している中性子、γ線、及び
発熱量の測定から非破壊的に核種ごとの発熱率を測定す
る。 【解決手段】照射燃料から放出されている中性子の中性
子測定（１）により中性子束の導出（２）を行い、この
中性子束から中性子放出率を導出（３）する。中性子放
出率からＣｍ242の中性子放出率を差し引き（４）、予
め計算で求めたＣｍを除くその他の超ウラン核種の中性
子放出率とＣｍ244の中性子放出率との比と燃焼度との
相関関係を示す校正曲線（７）、又は中性子放出率と燃
焼度との相関関係を示す校正曲線を用いて前記中性子放
出率を差し引き（５）、Ｃｍ244の中性子放出率を求
め、この中性子放出率から照射燃料の燃焼度を求める
（６）。そして、Ｃｍ244の放出率からＣｍ244濃度を求
め、Ｃｍ244の濃度からＣｍ244の発熱率を測定する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、原子炉で照射され
た後、取り出された照射燃料中に含まれる核種ごとの発
熱率を求める照射燃料の発熱率測定方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】ウラン（Ｕ）燃料、又はウランとプルト
ニウム（Ｐｕ）の混合燃料（Ｕ・Ｐｕ燃料）を原子炉の
炉心に装荷して中性子照射により燃焼させると、核分裂
生成物（ＦＰ）や超ウラン核種（ＴＲＵ：Trans-Uraniu
m）が生成し、それらは崩壊する際に熱を放出する。こ
の熱を崩壊熱と言う。本発明では、単位時間あたりの崩
壊熱の発生率を発熱率と呼ぶことにする。崩壊熱は中性
子照射終了とともに全体的には減衰していくが、核種に
よっては増大するものもある。
【０００３】ウラン燃料では崩壊熱の大部分は核分裂生
成物に起因するが、プルトニウムが主核分裂物質となる
例えばウラン・プルトニウム混合酸化物燃料（ＭＯＸ：
Mixed-oxide fuel）では、１〜２年も冷却すると核分裂
生成物よりも超ウラン核種からの発熱率が相対的に高く
なり、全体的に見ても、原子炉で照射された使用済混合
酸化物燃料の崩壊熱はウラン燃料の崩壊熱の２〜３倍を
超えることもあることが知られている。
【０００４】原子炉で照射されて取り出された使用済燃
料は、２〜５年程度原子力発電所で冷却された後、再処
理されるか、中間的に貯蔵される。いずれにしても使用
済燃料は輸送容器（キャスク）に収納して輸送しなけれ
ばならない。その際、中性子遮蔽がウラン燃料の場合よ
り厳しいことはよく知られているが、崩壊熱問題も非常
に厳しいことがだんだん明らかになってきた。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】今後、混合酸化物（Ｍ
ＯＸ）燃料の実用化の進行とともに、崩壊熱のより正確
な測定や評価が重要になってくるが、しかしそれらの議
論は見当たらない。使用済混合酸化物燃料を５年ほど冷
却すると、超ウラン核種の崩壊熱は全体の50〜60％に及
び、超ウラン核種の中ではキュリウム244とプルトニウ
ム238の崩壊熱が高く、両者は冷却期間とともに緩やか
に減衰する。
【０００６】アメリシウム241の崩壊熱は冷却期間とと
もに増大し、５年冷却の場合には３位であるが、20年も
冷却するとキュリウム244やプルトニウム238の崩壊熱を
超えることが予想される。プルトニウム238の生成は使
用済ウラン燃料の場合には、プルトニウム238生成全体
に占めるキュリウム242のα崩壊で生成する割合は20％
程度であるが、混合酸化物燃料では50％程度になること
が分かった。
【０００７】つまり、使用済混合酸化物燃料における崩
壊熱では、キュリウム244の崩壊熱と、キュリウム242の
崩壊で生成するプルトニウム238の崩壊熱は使用済ウラ
ン燃料ではあまり重要でなかったが、使用済混合酸化物
燃料では重要な発熱核種である。冷却期間とともにアメ
リシウム241も重要な要素となる。
【０００８】本発明は上記背景に鑑みてなされたもの
で、原子炉で照射された照射燃料、例えば使用済燃料が
放出している中性子γ線、及び発熱量の測定から非破壊
的に精度よく核種ごとの発熱率を測定することができる
照射燃料の発熱率測定方法を提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、
照射燃料から放出されている中性子を測定して中性子束
を求め、この中性子束から中性子放出率（ＳT）を求
め、この中性子放出率（ＳT）からキュリウム242の中性
子放出率（Ｓ2）を差し引き、さらに予め計算で求めた
キュリウムを除くその他の超ウラン核種の中性子放出率
（ＳO）とキュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）との比
（ＳO／Ｓ4）と燃焼度との相関関係を示す校正曲線、ま
たは前記中性子放出率（ＳO）と燃焼度との相関関係を
示す校正曲線を用いて前記中性子放出率（ＳO）を差し
引いてキュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）を求め、こ
の中性子放出率（Ｓ4）から照射燃料の燃焼度を求める
とともに、キュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）からキ
ュリウム244の濃度を求め、その濃度からキュリウム244
の発熱率を求めることを特徴とする。
【００１０】なお、キュリウムを除くその他の超ウラン
核種の中性子放出率（ＳO）を形成する核種は主にプル
トニウム（Ｐｕ）238、240、242、及びアメリシウム
（Ａｍ）241である。この発明によれば、照射燃料から
放出されている中性子の放出率（ＳT）が測定され、そ
の結果からキュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）とキュ
リウムを除くその他の超ウラン核種の中性子放出率（Ｓ
O）とに分離され、キュリウム244の中性子放出率
（Ｓ4）から燃焼度（ＢＵ）が求められるとともに、キ
ュリウム244の発熱率を求めることができる。
【００１１】照射燃料から放出されている中性子の中性
子放出率（ＳT）の値は、原子炉停止以降の期間（冷却
期間）によって変化するが、その変化特性はほぼキュリ
ウム242の半減期（163日）とキュリウム244の半減期（1
8年）によって決定されるので、例えば冷却期間の異な
る２回の中性子放出率（ＳT）の測定結果を利用して、
キュリウム244の中性子放出率（ＳT）とキュリウムを除
くその他のＴＲＵの中性子放出率（ＳO）との和と、キ
ュリウム242の中性子放出率（Ｓ2）とに分離することが
できる。
【００１２】計算を利用して分離することもできる。冷
却期間が約1.5ないし２年以上の場合には、キュリウム2
42の中性子放出率（Ｓ2）は無視できるようになるの
で、複数回の測定や計算による補正は必ずしも必要な
い。
【００１３】請求項２に係る発明は、照射燃料から放出
されている中性子を測定して中性子束を求め、この中性
子束から中性子放出率（ＳT）を求め、この中性子放出
率（ＳT）からキュリウム242の中性子放出率（Ｓ2）を
差し引き、さらに予め計算で求めたキュリウムを除くそ
の他の超ウラン核種の中性子放出率（ＳO）とキュリウ
ム244の中性子放出率（Ｓ4）との比（ＳO／Ｓ4）と燃焼
度との相関関係を示す校正曲線、または前記中性子放出
率（ＳO）と燃焼度との相関関係を示す校正曲線を用い
て前記中性子放出率（ＳO）を差し引いてキュリウム244
の中性子放出率（Ｓ4）を求め、このキュリウム244の中
性子放出率（Ｓ4）から照射燃料の燃焼度及びキュリウ
ム244の発熱率を求め、前記キュリウムを除くその他の
超ウラン核種の中性子放出率（ＳO）からキュリウムを
除くその他の超ウラン核種の濃度を求め、この濃度から
キュリウムを除くその他の超ウラン核種の発熱率を求め
ることを特徴とする。
【００１４】この発明によれば、合計の中性子放出率か
らキュリウム244の中性子放出率とキュリウム242の放出
率を差し引くことにより、キュリウムを除くその他の超
ウラン核種の中性子放出率を求めることができ、その中
性子放出率からキュリウムを除くその他の超ウラン核種
の発熱率を求めることができる。
【００１５】請求項３に係る発明は、照射燃料から放出
されている中性子を測定して中性子束を求め、この中性
子束から中性子放出率（ＳT）を求め、この中性子放出
率（ＳT）からキュリウム242の中性子放出率（Ｓ2）を
差し引き、さらに予め計算で求めたキュリウムを除くそ
の他の超ウラン核種の中性子放出率（ＳO）とキュリウ
ム244の中性子放出率（Ｓ4）との比（ＳO／Ｓ4）と燃焼
度との相関関係を示す校正曲線、または中性子放出率
（ＳO）と燃焼度との相関関係を示す校正曲線を用いて
前記中性子放出率を差し引いてキュリウム244の中性子
放出率（Ｓ4）を求め、前記キュリウム244の中性子放出
率（Ｓ4）から照射燃料の燃焼度を求めるとともに、キ
ュリウム244の発熱率を求め、前記照射燃料の燃焼度か
ら核分裂生成物のセシウム137及びストロンチウム90の
濃度を求め、これらの濃度からセシウム137及びストロ
ンチウム90の発熱率を求めることを特徴とする。
【００１６】この発明によれば、キュリウム244の発熱
率のほかに核分裂生成物のセシウム137とストロンチウ
ム90の濃度をキュリウム244から決定される燃焼度とほ
ぼ比例関係にある性質を利用して、それらの物理定数か
らセシウム137とストロンチウム90の発熱率を求めるこ
とができる。
【００１７】請求項４に係る発明は、照射燃料から放出
されている中性子の中性子放出率（ＳT）を、原子炉停
止から測定開始までの冷却期間を隔てて少なくとも２回
測定して、中性子放出核種の半減期の差異を利用してキ
ュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）とキュリウムを除く
その他の超ウラン核種の中性子放出率（ＳO）との和
（Ｓ4＋ＳO）と、半減期163日の寿命が比較的短いキュ
リウム242の中性子放出率（Ｓ2）とに分離し、予め計算
で求めたキュリウムを除くその他の超ウラン核種の中性
子放出率（ＳO）とキュリウム244の中性子放出率
（Ｓ4）との比（ＳO／Ｓ 4）と燃焼度との相関関係を示
す校正曲線、又はキュリウムを除くその他の超ウラン核
種の中性子放出率（ＳO）と燃焼度との相関関係を示す
校正曲線を用いてキュリウムを除くその他の超ウラン核
種の中性子放出率（ＳO）を差し引くことによってキュ
リウム244の中性子放出率（Ｓ4）を求め、キュリウム24
4の中性子放出率（Ｓ4）から照射燃料の燃焼度を求める
とともに、キュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）からキ
ュリウム244の濃度を求め、このキュリウム244の濃度か
らキュリウム244の発熱率を求め、さらに、キュリウム2
42の中性子放出率（Ｓ2）を用いて、予め計算で求めた
キュリウム242の中性子放出率（Ｓ2）とプルトニウム23
8の濃度との相関関係を示す校正曲線を用いてプルトニ
ウム238の濃度を求め、この濃度からプルトニウム238の
発熱率を求めることを特徴とする。
【００１８】この発明によれば、キュリウム244の発熱
率の他にキュリウム242の中性子放出率からプルトニウ
ム238の濃度を求め、このプルトニウム238の濃度からプ
ルトニウム238の発熱率を求めることができる。
【００１９】請求項５に係る発明は、照射燃料から放出
されている中性子の中性子放出率（ＳT）を、原子炉停
止から測定開始までの冷却期間を隔てて少なくとも２回
測定して、中性子放出核種の半減期の差異を利用してキ
ュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）とキュリウムを除く
その他の超ウラン核種の中性子放出率（ＳO）との和
（Ｓ4＋ＳO）と、半減期163日の寿命が比較的短いキュ
リウム242の中性子放出率（Ｓ2）とに分離し、予め計算
で求めたキュリウムを除くその他の超ウラン核種の中性
子放出率（ＳO）とキュリウム244の中性子放出率
（Ｓ4）との比（ＳO／Ｓ 4）と燃焼度との相関関係を示
す校正曲線、又はキュリウムを除くその他の超ウラン核
種の中性子放出率（ＳO）と燃焼度との相関関係を示す
校正曲線を用いてキュリウムを除くその他の超ウラン核
種の中性子放出率（ＳO）を差し引くことによってキュ
リウム244の中性子放出率（Ｓ4）を求め、キュリウム24
4の中性子放出率（Ｓ4）から照射燃料の燃焼度を求める
とともに、キュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）からキ
ュリウム244の濃度を求め、このキュリウム244の濃度か
らキュリウム244の発熱率を求め、さらに、キュリウム
を除くその他の超ウラン核種の中性子放出率（ＳO）か
ら、予め計算で求めたキュリウムを除くその他の超ウラ
ン核種の中性子放出率（ＳO）とプルトニウム238との、
またはプルトニウム238を除くその他の超ウラン核種の
濃度との相関関係を示す校正曲線を用いてプルトニウム
238との、またはプルトニウム238を除くその他の超ウラ
ン核種の濃度を求め、この濃度からキュリウムを除くそ
の他の超ウラン核種の発熱率を求めることを特徴とす
る。
【００２０】この発明によれば、キュリウム242とキュ
リウム244の半減期の違い（163日と18年）の違う特性の
利用、キュリウム244の濃度に比例するキュリウム244の
中性子放出率（Ｓ4）と燃焼度との優れた相関関係、燃
焼度とセシウム137やストロンチウム90との優れた相関
関係、及びプルトニウム238と、あるいはプルトニウム2
38を除くその他の超ウラン核種とキュリウムを除くその
他の超ウラン核種の中性子放出率（ＳO）との相関関係
を利用することによって目的が達成される。
【００２１】請求項６に係る発明は、２サイクル連続照
射した後に炉心から取り出した２サイクル連続照射燃料
の中性子放出率（ＳT）測定値と、１サイクル照射した
後に１サイクル以上の間炉心から取り出して冷却した
後、次のサイクルで炉心に装荷して１サイクル照射し、
前記連続照射燃料とほぼ同じ燃焼度を達成させた断続照
射燃料の中性子放出率（ＳT）測定値とを比較してキュ
リウム242の中性子放出率（Ｓ2）を求め、キュリウム24
2のα崩壊により生じたプルトニウム238の濃度を求め、
この濃度からプルトニウム238の発熱率を求めることを
特徴とする。
【００２２】この発明によれば、１サイクル（通常１年
程度）の間照射を行わないとキュリウム242の濃度は冷
却開始時の20％程度にまで減衰し、両者の差を求めると
キュリウム244は相殺され、キュリウム242は相殺されず
キュリウム242の中性子放出率（Ｓ2）に比例するので、
キュリウム242のα崩壊により生じたプルトニウム238の
発熱率を求めることができる。
【００２３】請求項７に係る発明は、前記連続照射燃料
の中性子放出率（ＳT）測定値と、前記連続照射燃料と
ほぼ同じ燃焼度を達成させた前記断続照射燃料の中性子
放出率（ＳT）測定値とを比較してキュリウム242の中性
子放出率（Ｓ2）を求め、キュリウム242のα崩壊により
生じたプルトニウム238の濃度を求め、このプルトニウ
ム238の濃度からプルトニウム238の発熱率を求めること
を特徴とする。
【００２４】この発明によれば、ほぼ１年の運転サイク
ルの間、炉心から取り出してキュリウム242を減衰させ
た後、再度装荷した燃料と連続運転でキュリウム242を
生成させ続ける場合の同一燃焼度における合計の中性子
放出率の差が、再装荷前のキュリウム242の濃度に比例
する特性を利用することにより、キュリウム242の発熱
率を求めることができる。
【００２５】請求項８に係る発明は、照射燃料中の核分
裂生成物のセシウム137のγ線測定により燃焼度を求
め、この燃焼度と冷却期間とからキュリウム244、キュ
リウム242、セシウム137、ストロンチウム90及びキュリ
ウムを除くその他の超ウラン核種の濃度を求め、これら
の濃度からキュリウム244、キュリウム242、セシウム13
7、ストロンチウム90及びキュリウムを除くその他の超
ウラン核種の発熱率を求めることを特徴とする。
【００２６】セシウム137の濃度は燃焼度にほとんど比
例するので、セシウム137が放出するγ線の強度から燃
焼度を決定することができ、燃焼度との相関関係にある
キュリウム244、キュリウム242、セシウム137、及びス
トロンチウム90の発熱率を求めることができる。セシウ
ム137が放出するγ線は、通常ゲルマニウムなどの半導
体検出器を用いて測定され、その際セシウム134やユー
ロピウム154からのγ線も測定されるので、これらのγ
線とセシウム137のγ線との強度比を用いても燃焼度を
求めることができる。
【００２７】請求項９に係る発明は、熱量計の測定容器
に照射燃料を収納し、冷却材を前記測定容器の下方から
上方に流し、前記冷却材の流量と温度の測定により全体
の発熱率を直接測定するカロリメトリ法により前記照射
燃料全体の発熱率を測定し、その発熱率測定値に予め計
算で得られた発熱率の核種ごとの割合と対比して、核種
ごとの発熱率を求めることを特徴とする。
【００２８】この発明によれば、カロリメトリ法によっ
て全体の発熱率を求め、この発熱率を予め計算で得られ
た核種間の発熱割合で配分する。これにより、主要な核
種ごとの発熱率を求めることができる。
【００２９】請求項10に係る発明は、燃料の中性子照射
に伴う燃焼計算で得られたキュリウム244の中性子放出
率（Ｓ4）が測定で得られたキュリウム244の中性子放出
率（Ｓ4M）と一致するように、アメリシウム243の中性
子捕獲断面積を調節することによって、キュリウム244
の発熱率を求めることを特徴とする。
【００３０】アメリシウム243の中性子捕獲断面積はキ
ュリウム244の生成量と概略比例関係にあり、この発明
によれば、その中性子捕獲断面積を調節することによっ
てキュリウム244の発熱率を精度よく求めることができ
る。即ち、中性子捕獲断面積は、中性子放出率（Ｓ4）
の計算値が限定的に測定される一部のキュリウム244の
中性子放出率測定値（Ｓ4M）に一致するように調節され
るので、測定体系以外の広範に行われる計算においても
キュリウム244の濃度を、従ってキュリウム244の発熱率
を精度よく求めることができる。
【００３１】請求項11に係る発明は、燃料の中性子照射
に伴う燃焼計算で得られたキュリウム244の中性子放出
率（Ｓ4）が測定で得られたキュリウム244の中性子放出
率（Ｓ4M）と一致するように、プルトニウム242の中性
子捕獲断面積を調節することによって、キュリウム244
の発熱率を求めることを特徴とする。
【００３２】この発明によれば、限定された体系におい
て測定される一部のキュリウム244の中性子放出率（Ｓ
4M）に一致するように、プルトニウム242の中性子捕獲
断面積を調節することによって、測定体系以外の広範に
行われる計算においてもキュリウム244の発熱率が正し
く求められる。理論計算によると、プルトニウム242の
中性子捕獲断面積を調節すると、アメリシウム243の場
合より優れた修正ができる。従って、請求項10に係る発
明の場合より若干優れた効果が得られる。
【００３３】請求項12に係る発明は、燃焼計算で得られ
たキュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）が測定で得られ
たキュリウム244の中性子放出率（Ｓ4M）と一致するよ
うに、プルトニウム242及びアメリシウム243の中性子捕
獲断面積を調節することによって、キュリウム244の発
熱率を求めることを特徴とする。
【００３４】請求項11の発明の場合に、例えばアメリシ
ウム243の中性子捕獲断面積を増加させると、燃焼が進
むにつれてアメリシウム243の濃度が現実より低下する
ため、燃焼が進むにつれて修正の程度が劣化するが、こ
の発明によれば、アメリシウム243の濃度の低下が生じ
ないようにプルトニウム242の中性子捕獲断面積を増大
させることになり、従って優れた修正を行うことができ
る。
【００３５】請求項13に係る発明は、燃焼計算で得られ
たキュリウム242の中性子放出率が測定で得られたキュ
リウム242の中性子放出率に一致するように、アメリシ
ウム241の中性子捕獲断面積を調節することによって、
キュリウム242の濃度を求め、キュリウム242の減衰成分
から、減衰で生じたプルトニウム238の発熱率を求める
ことを特徴とする。
【００３６】この発明によれば、冷却期間や原子炉運転
中の中性子照射履歴を与えると、キュリウム242濃度と
プルトニウム238濃度とが一定の関係になっているとい
う特性を利用するものであって、請求項11記載の方法に
おけるキュリウム244に対するプルトニウム242の中性子
捕獲断面積を調整する場合と同様の効果を得ることがで
きる。
【００３７】
【発明の実施の形態】本発明に係る実施の形態を説明す
る前に、その根拠になる特性を、特に重要な使用済ＭＯ
Ｘ燃料を例にして図１から図５により具体的に説明す
る。なお、プルトニウムはＰｕで、キュリウムはＣｍ
で、アメリシウムはＡｍで、ストロンチウムはＳｒで、
セシウムはＣｓで、ウランはＵで、ネプツニウムはＮｐ
で記すことにする。
【００３８】図１は、Ｐｕの組成（重量％単位）が、Ｐ
ｕ238＝３％、Ｐｕ239＝49％、Ｐｕ240＝29％、Ｐｕ241
＝10％、Ｐｕ242＝８％、Ａｍ241＝１％のものをウラン
に９％富化したもので、比較的近い将来実用されると予
想される沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）用Ｕ，Ｐｕ混合酸化
物燃料（以下、ＭＯＸ燃料と記す）を燃焼度45ＧＷｄ／
ｔまで燃焼させた後に冷却する場合の、主な核種ごと及
び合計の発熱率の冷却期間依存性を示した一例である。
発熱率は冷却期間５年程度で減衰が非常に緩やかになる
ので、冷却期間５年以内に輸送容器（キャスク）に収納
するのはあまり望ましくないことが分かる。従って冷却
期間５年の場合で発熱率を検討するのが適切であろう。
【００３９】この図１を仔細に見ること及び若干の補足
計算によって、ＳＭＯＸ（使用済ＭＯＸ）燃料からの崩
壊熱の特徴について、以下のことが明らかとなる。即
ち、 （１）ＳＭＯＸでは、アクチノイドからの発熱率は冷却
期間１年を過ぎると、全体の発熱の半分を超えるので、
アクチノイドからの発熱は特に重要である。一方、ＳＵ
Ｏ2（使用済ウラン酸化物燃料）では、核分裂生成物
（ＦＰ）が主流である。
【００４０】（２）取り出し以降10年位まではＣｍ244
の発熱率が全体の発熱率の1/3〜1/2程度を占め、Ｃｓ13
7とＳｒ90の発熱率はこの期間では大略Ｃｍ244濃度に比
例する。Ｃｍ244の濃度は５〜10年程度ではほぼ一定と
みなすことができる。なお、Ｃｓ137は燃焼度（ＢＵ）
に比例し、Ｃｍ244はＳＭＯＸでは燃焼度（ＢＵ）の約
２乗に比例することが分かっている。
【００４１】（３）Ａｍ241の発熱率は50年後位までは
冷却期間とともに増大し、20年程度でＣｍ244の発熱率
を超える。 （４）冷却５年程度経過すると全体の発熱率の経時変化
は相殺効果により微小なものとなる。従って10年程度ま
では、即ち発熱特性が再処理までの待機や中間貯蔵開始
初期の頃までは、特に重要である。
【００４２】（５）Ｐｕ238の発熱率はアクチノイドで
はＣｍ244に次いで大きく、ＳＭＯＸではＰｕ238の生成
のおよそ半分はＣｍ242のα崩壊に起因する。ＳＵＯ2で
はＣｍ242からの生成は20％程度で少ない。発熱率はＳ
ＭＯＸの方が大幅に大きいのでＣｍ242の評価は重要で
ある。 （６）Ｐｕ239及びＰｕ240の発熱率は冷却期間に依存せ
ずほぼ一定である。
【００４３】（７）Ｐｕ241は半減期14.4年でゆっくり
減衰するので、発熱率もゆっくり減衰する。 （８）Ｐｕ242は半減期が39万年と長いため、１原子あ
たりの発熱率が低く、濃度も低いため、Ｐｕ242の発熱
率はほとんど無視できる。従って、Ｐｕ239、240、24
1、及び242の合計発熱率の冷却期間依存性は小さく、か
つＰｕ238の発熱率と比べて大幅に小さい。
【００４４】次に、図２を用いて崩壊熱の高いその他の
超ウラン核種（ＴＲＵ）であるＣｍ244、Ｐｕ238及びＡ
ｍ241の生成について説明する。同図中、太い矢印で示
したのが重要な核変換である。
【００４５】Ｃｍ244は主にＰｕ242が中性子を吸収して
生成する。まずＰｕ243となり、これは半減期５時間で
Ａｍ243となる。これの半減期は約7400年もあるので崩
壊ではなくて中性子吸収によりＡｍ244となる。Ａｍ244
は半減期が10時間と短く、中性子吸収反応はほとんど生
じずにＣｍ244に崩壊する。Ｃｍ244は半減期18年でゆっ
くりα崩壊する。
【００４６】Ｕ燃料ではＵ238が４回の中性子吸収反応
を起こしてＰｕ242が生成するので、時間を要するが、
Ｐｕ燃料では初めからＰｕ242が存在し、しかも中性子
照射によりＰｕ239、Ｐｕ240、Ｐｕ241からも補給され
る。
【００４７】Ｐｕ238は次のようにして生成する。Ｕ燃
料では、Ｕ235が２回の中性子捕獲反応を起こす場合
と、Ｕ238が（ｎ，２ｎ）反応を起こす場合とでＵ237が
生成し、これは半減期6.8日で崩壊してＮｐ237となる。
Ｎｐ237は200万年以上の半減期であるためほとんど崩壊
せず、中性子を捕獲してＮｐ238となる。Ｎｐ238は半減
期が2.1日であるため崩壊してＰｕ238となる。Ｐｕ238
は半減期約88年でゆっくりα崩壊する。
【００４８】なお、Ｐｕ238はＣｍ242のα崩壊でも当然
生成するが、Ｕ238からは２回の中性子との反応とＵ235
からは３回の中性子との反応とで生成するのに対して、
Ｕ238からＣｍ242を経由してＰｕ238が生成する反応で
は４回もの中性子との反応が必要なため、Ｎｐ237経由
の方が生成し易い。
【００４９】一方、ＭＯＸ燃料ではウランを母材として
Ｐｕを富化したものであるためＵ238も大量に含まれ、
この反応でもＰｕ238は生成するが、一方ではＰｕ241や
Ａｍ241もかなり含まれており、Ａｍ241は１回の中性子
吸収によりＡｍ242が生成し、これは半減期16時間で崩
壊してＣｍ242となる。Ｃｍ242は比較的短い半減期（16
3日）でα崩壊してＰｕ238となる。
【００５０】即ち、ＭＯＸ燃料ではＡｍ242経由の反応
が起こり易いので、Ｕ燃料の場合に比べてＰｕ238はか
なり生成し易くなる。Ｎｐ237経由のＰｕ238の生成率は
Ｕ燃料の方が大きいが、Ｐｕ燃料とで著しい差異は生じ
ないので、大きな差異が生じる主な原因はＡｍ242経由
のものである。
【００５１】Ａｍ241はＰｕ燃料に初めから含まれてい
るが、Ｐｕ241のβ崩壊（半減期14.4年）によっても生
成し、Ａｍ241自体の半減期は433年と長いので蓄積する
ことになる。これがＡｍ241の崩壊熱の冷却期間ととも
に増大する原因である。
【００５２】図３は図２を補足的に説明する図であっ
て、太い矢印がＣｍ244及びＣｍ242が生成する主なプロ
セスを示している。両者とも中性子放出率の高いＴＲＵ
である。特にＣｍ244は燃焼度（ＢＵ）と優れた相関関
係にあり、Ｕ燃料ではＣｍ244からの中性子放出特性を
利用して燃焼度を測定する方法が本発明者らによって確
立され、再処理工場において実用化されている。その基
礎的な議論は、Journal ofNuclear Science and Techno
logy,vol.30,p.48(1993)に述べられている。
【００５３】使用済ＭＯＸ燃料におけるＣｍ244の中性
子放出率（Ｓ4）を用いる燃焼度（ＢＵ）の測定法は、
使用済Ｕ燃料の場合よりかなり複雑であるが、その方法
を本発明者らは確立し、特開平10−2989号公報及び特開
平10−10279号公報により開示した。即ち、Ｃｍ244の中
性子放出率（Ｓ4）測定値から燃焼度（ＢＵ）を求める
ことができる。
【００５４】使用済ＭＯＸ燃料におけるＣｍ242の中性
子放出率（Ｓ2）を除く中性子放出率（Ｓ4O＝Ｓ4＋
ＳO）の代表的な相関関係を図４及び図５に示す。図４
はＰｕフィッサイル濃度（Ｐｕ239とＰｕ241濃度の和）
を固定した場合のＰｕ富化度依存性であり、図５はＰｕ
の富化度を固定した場合のフィッサイル核種の組成依存
性である。両者を解析すると、燃焼が15ＧＷｄ／ｔ程度
以上進めば、中性子放出率（Ｓ4O）は燃焼度のおおよそ
２乗になることが分かる。
【００５５】Ｃｍ242は半減期が比較的短いので、（Ｂ
Ｕ）と容易に相関づけることはできないが、燃料の初期
組成、中性子照射時の原子炉の運転履歴及び照射終了後
の冷却期間のデータを用いることによって、（ＢＵ）と
相関関係をつけることができる。
【００５６】通常に燃焼した照射燃料（従って一般に使
用済燃料となっている）からの中性子放出率は90％以上
がＣｍ244とＣｍ242に起因し、冷却期間が１〜２年経過
すればＣｍ242の中性子放出率（Ｓ2）は無視できる程度
に減衰する。
【００５７】Ｃｍ244とＣｍ242を除くその他の中性子放
出核種は、燃焼度があまり進んでいないＭＯＸ燃料の場
合ではＰｕ242、Ｐｕ240、Ｐｕ239、Ｐｕ238、Ａｍ241
であるが、これらは半減期が長くまた燃焼度の伸長によ
ってもそれらの合計の中性子放出率（ＳO）の値はあま
り変化しない。
【００５８】本発明における中性子放出率の測定ではこ
れらの特性を利用して半減期の違いから、非破壊的には
Ｃｍ244とＣｍ242を除くその他のＴＲＵのグループの和
と、Ｃｍ242との２つに分離することができる。Ｃｍ244
と、Ｃｍ242を除くその他のＴＲＵとの非破壊的測定に
よる分析は困難なため、破壊測定や理論計算を用いて分
離することになる。以上の根拠を背景にすると、各々の
請求項に記載した発明は以下のように実施することがで
きる。
【００５９】請求項１から５に係る発明では、Ｃｍ244
の中性子放出率（Ｓ4）と燃焼度（ＢＵ）との相関関係
を利用して、Ｃｍ244の中性子放出率（Ｓ4）測定値から
燃焼度（ＢＵ）を求める点で共通している。即ち、請求
項１に係る発明では、Ｃｍ244の発熱率はＣｍ244の中性
子放出率（Ｓ4）と物理定数で結び付いているので、た
だちにその発熱率を求めることができる。
【００６０】請求項２に係る発明では、合計の中性子放
出率（ＳT）からＣｍ244の中性子放出率（Ｓ4）とＣｍ2
42の中性子放出率（Ｓ2）を差し引いて求められる中性
子放出率（ＳO）からキュリウムを除くその他の超ウラ
ン核種の発熱率を求めるものである。この際には、予め
計算等で求めた核種成分情報が必要である。ここで、Ｓ
T＝Ｓ42＋ＳO、Ｓ42＝Ｓ4＋Ｓ2、Ｓ2＝Ｃｍ242の中性子
放出率、従って、ＳO＝ＳT−Ｓ42＝ＳT−（Ｓ4＋Ｓ2）
である。
【００６１】請求項３に係る発明では、Ｃｍ244の発熱
率の他に、核分裂生成物（ＦＰ）核種のＣｓ137とＳｒ9
0の濃度をＣｍ244から決定される燃焼度（ＢＵ）とほぼ
比例関係にある性質を利用して決定し、それらの物理定
数からＣｓ137とＳｒ90の発熱率を求めることができ
る。
【００６２】請求項４に係る発明では、Ｃｍ244の発熱
率の他に、前記Ｓ2からＰｕ238の濃度を求め、この濃度
からプルトニウム238の発熱率を求めることができる。
請求項５に係る発明では、Ｃｍ244、Ｃｍ242、Ｐｕ238
及びＰｕ238を除くその他の超ウラン核種の発熱率を求
めることができる。キュリウムを除くその他の超ウラン
核種の中性子放出率（ＳO）の値は特にＭＯＸ燃料では
燃焼度や冷却時間の影響をあまり受けないで、ほぼ初期
の燃料組成で決まるが、Ａｍ241は通常燃焼計算値と冷
却期間の条件を用いることになる。
【００６３】請求項６及び７に係る発明では、ほぼ１年
の運転サイクルの間、炉心から取り出してＣｍ242を減
衰させた後、再度装荷した燃料と連続運転でＣｍ242を
生成させ続ける場合の同一燃焼度における合計の中性子
放出率（ＳT）の差が再装荷前のＣｍ242の濃度に比例
し、従ってＣｍ242の発熱率にほぼ比例する特性を利用
してＣｍ242の発熱率を求めるものである。
【００６４】以上、請求項１から７に係る発明では、中
性子放出率の測定値から主要核種の崩壊に伴う発熱率を
求める方法であるが、請求項８に係る発明では、Ｃｓ13
7が放出するγ線を測定して燃焼度を求める方法であ
り、請求項９に係る発明ではカロリメトリ法によって全
体の発熱率を求め、それを計算で得られた核種間の発熱
率割合で配分することにより、主要な核種ごとの発熱率
を求める。
【００６５】Ｃｓ137（半減期30年）とＳｒ90（半減期2
8年）はともに実質的に核分裂によって直接生成する核
種である。実際には先行核が存在するが短寿命であるた
め、直接Ｃｓ137やＳｒ90が生成するとみなして差し支
えない。Ｃｓ137が放出する662keVのγ線を測定して燃
焼度を求める方法は知られている。
【００６６】しかし、この方法では、γ線が燃料棒の中
で相当量吸収されるため、測定値だけで燃焼度を決定す
るのはやや適当でないものと考えられるが、燃料集合体
内部で出力分布をなるべく平坦にするという燃料集合体
の設計思想と理論計算値をある程度活用することによっ
て燃焼度を正しく決定することができる。
【００６７】γ線は距離や途中の物質により減衰特性が
大きく変化し易いために、測定に当たっては位置等の再
現性に細心の注意が必要である。Ｃｓ137のγ線測定の
際には、通常Ｃｓ134やＥｕ154が放出するγ線も測定さ
れる。γ線の強度比（Ｃｓ134／Ｃｓ137）や（Ｅｕ154
／Ｃｓ137）も燃焼度と優れた相関関係があり、これか
ら燃焼度を求める方法も本発明の一環として含まれる。
【００６８】請求項10ないし12に係る発明では、Ｓ
4（又はＳ4O）が測定値と一致するように、理論計算に
おけるＰｕ242やＡｍ243中性子捕獲断面積を調整して、
測定体系以外でもＣｍ244の発熱率を精度よく求めるこ
とができる方法であり、請求項13に係る発明では、Ｓ2
が測定値と一致するようにＡｍ241の中性子捕獲断面積
を調整してＳ2を求め、それから測定体系以外でもＰｕ2
38の発熱率を精度よく求めることができる方法である。
【００６９】一部の限定された体系における測定値に対
して、計算値に直接的に影響を与える捕獲断面積を調節
して計算値を規格化するので、類似の広範囲の照射燃料
に対して、中性子放出率を計算により精度よく求めるこ
とができる。
【００７０】次に図６により本発明に係る照射燃料の発
熱率測定方法における中性子放出率の測定方法を具体的
かつ詳細に説明する。図６は中性子放出率、燃焼度、及
び実効増倍率Ｋ（通常Ｋeffと記載されるが、簡単のた
め、本明細書ではＫで示すことにする。）を導出するフ
ローチャートである。
【００７１】原子炉から取り出された照射（使用済）燃
料集合体（以下、単に照射燃料という）は著しい放射能
を持っているため、通常水中に保管される。照射燃料の
中にはＵ235、Ｐｕ239、Ｐｕ241などの核分裂性核種が
残存している。Ｃｍ244、Ｃｍ242、Ｐｕ238、Ｐｕ242、
Ｐｕ240、Ａｍ241などの中性子放出核種は中性子を放出
しているので、その一部は核分裂性核種に吸収されて核
分裂を誘発しており、中性子増倍体系となっている。
【００７２】中性子の実効増倍率Ｋは沸騰水型原子炉
（ＢＷＲ）の照射燃料の場合0.4ないし0.5程度、加圧水
型原子炉（ＰＷＲ）の場合0.6ないし0.7程度である。中
性子放出核種から放出された中性子の数は「１／（１−
Ｋ）」倍に増倍されて観測されるので、観測された中性
子の数（又は中性子束）に（１−Ｋ）をかけて中性子放
出率（増倍されていない分であり、１次中性子放出率と
呼ばれることもある）を求めることになる。これに対し
て、増倍されて観測されるものは２次中性子放出率と呼
ばれることがある。本発明では中性子放出率は１次中性
子放出率と同義である。
【００７３】中性子は照射燃料の外周に感度を校正した
中性子検出器を配置して中性子測定１される。中性子測
定１では金箔を放射化するとよく知られた方法により熱
中性子束の絶対値を測定することができる（中性子束
（φ）の導出２）。
【００７４】中性子放出核種の半減期は、Ｃｍ244が18
年、Ｃｍ242が163日、Ｐｕ238が88年、Ｐｕ242が39万
年、Ｐｕ240が6540年、Ａｍ241が14.4年である。燃料の
照射期間と同程度又はその10倍程度の現実的な時間の単
位で見ると、これらは、半減期18年のＣｍ244（中性
子放出率Ｓ4）、半減期163日のＣｍ242（中性子放出
率Ｓ2）、及びこれらより中性子放出率が一般にかなり
低く、かつ半減期がかなり長いＰｕ238、Ｐｕ242、Ｐ
ｕ240、Ａｍ241（これらの合計の中性子放出率をＳOと
書く）の３種に分類するのが好都合である。
【００７５】原子炉停止後の経過時間（冷却期間）が1.
5ないし２年を過ぎると、半減期163日のＣｍ242の中性
子放出率Ｓ2は通常ほかのものと比べて無視できるよう
になるが、その冷却期間より短い場合には無視できない
ので、Ｃｍ242だけが減衰するとみなして、冷却期間の
差を３ヶ月ないし１年程度とした、例えば２回の測定に
よりＳ2と（Ｓ4O＝Ｓ4＋ＳO）とを分離することができ
る。当然計算により分離することもできる。実際には前
述のようにこれらが増倍した２次中性子放出率が観測さ
れる。
【００７６】中性子測定１で得られた中性子束（φ）２
は、比例係数をａとすると、 φ＝ａ・ＳT／（１−Ｋ） で表される。比例係数ａは計算で求められる。測定条件
を適切に設定すれば、ａの値は一定にすることができ
る。中性子束（φ）が既知量であり、ＳTとＫが未知数
であるが、両未知数の間には相関関係があり、その相関
関係は燃料の燃焼計算により求めることができる。
【００７７】その一例は例えば、Journal of Nuclear S
cience and Technology,vol.30,p.48(1993)の（６）式
と（７）式に示した。超越関数関係にあるため、繰り返
し計算により数値結果を求めることになる。
【００７８】図６において、符号３から10の間で繰り返
し計算になっているのはこのためである。測定で得られ
た中性子束（φ）と初期値として与えたＫOとからＳTの
初期値が得られる。燃焼度にも代表的な初期値を与え
る。
【００７９】次に、計算又は冷却期間を異にする複数回
の測定結果を用いてＳ2を差し引き（４）、計算で求め
た（ＳO／Ｓ4）比［（ＳO／Ｓ40）比でもよい］と燃焼
度（ＢＵ）との相関関係を用いてＳOを差し引き、Ｓ4が
求められる。（ＳO／Ｓ4）比の代りに直接ＳOと燃焼度
（ＢＵ）との相関関係を利用することもできる。Ｓ4か
らは燃焼度（ＢＵ）が求まる（６）。
【００８０】燃焼度からＫを求めるに当たっては計算で
求めた両者の相関関係を利用する。ＫOの修正（10）ま
で進んだところで修正されたＫと燃焼度を初期値の代り
に使用して繰り返し計算を行う。通常３ないし５回の繰
り返し計算で満足な収束が得られる。フローチャートで
（５Ｆ）［Ｓ4］、（６Ｆ）［ＢＵ］、（８Ｆ）
［ＳO］、（10Ｆ）［Ｋ］で示したものが、収束後に得
られる値である。
【００８１】次に、図７から図18により本発明に係る照
射燃料の発熱率測定方法の実施の形態について各請求項
と対応付けて説明する。なお、図７から図18において図
６で説明した部分について繰り返して説明する必要がな
い部分は説明を省略する。
【００８２】図７は、請求項１に係る発明の実施の形態
を説明するための手順を示す系統図である。即ち、請求
項１に係る発明はＣｍ244の中性子放出率（Ｓ4）から燃
焼度（ＢＵ）を求める他に、物理定数（ここでは１原子
核あたりの中性子放出率）を用いてＣｍ244濃度を求
め、物理定数（ここでは１原子核あたりの発熱率）を用
いて、Ｃｍ244の発熱率を求めることができる。
【００８３】図８は、請求項２に係る発明の実施の形態
を説明するための手順を示す系統図である。即ち、請求
項２に係る発明はＣｍ244の中性子放出率（Ｓ4）から燃
焼度（ＢＵ）とＣｍ244の発熱率を求める他に、Ｃｍを
除くその他のＴＲＵ核種（ＳO）から物理定数（ここで
は１原子核あたりの中性子放出率）と計算値（ここでは
Ｐｕ238、Ｐｕ242、Ｐｕ240、Ａｍ241等の組成比）を用
いて、これらのＴＲＵ核種の濃度を求め、物理定数（こ
こでは１原子核あたりの発熱率）からこれらＴＲＵ核種
の発熱率を求めることができる。
【００８４】図９は、請求項３に係る発明の実施の形態
を説明するための手順を示す系統図である。即ち、請求
項３に係る発明は、Ｃｍ244の中性子放出率（Ｓ4）から
燃焼度（ＢＵ）とＣｍ244の発熱率を求める。また、燃
焼度（ＢＵ）から物理定数（ここでは核分裂あたりのＣ
ｓ137やＳｒ90の生成率）と核分裂性核種の組成比計算
値を用いてＣｓ137とＳｒ90の濃度を求める。そして、
物理定数（ここでは１原子核あたりの発熱率）からＣｓ
137とＳｒ90の発熱率を求めることができる。
【００８５】図10は、請求項４に係る発明の実施の形態
を説明するための手順を示す系統図である。即ち、請求
項４に係る発明は、照射燃料の冷却期間が例えば1.5年
より短くＣｍ242の中性子放出率（Ｓ2）が十分存在する
場合に、冷却期間を隔てた複数回（この例では２回、冷
却期間１と２）の測定により、両者の中性子の放出率Ｓ
T1とＳT2を求める。
【００８６】そして、両者ＳT1とＳT2の差を利用してＣ
ｍ242の中性子放出率（Ｓ2）の値を求め（冷却期間１と
２の間の中性子放出率の変化はＣｍ242のみによるとい
う近似を利用する）、これに冷却による減衰効果を補正
して例えば照射終了時点（冷却時間ゼロ）の値とし、そ
の値とＰｕ238濃度との相関を示す計算で求めた校正曲
線からＰｕ238濃度を求め、物理定数（ここでは１原子
核あたりの発熱率）からＰｕ238の発熱率を求めること
ができる。
【００８７】他方、Ｃｍ244の中性子放出率（Ｓ4）とＣ
ｍを除くその他のＴＲＵ核種の中性子放出率（ＳO）の
和Ｓ4Oを、燃焼度（ＢＵ）と（ＳO／Ｓ4）との計算で求
めた相関を示す校正曲線を利用してＳ4とＳOとに分離
し、Ｓ4からは燃焼度の他にＣｍ244濃度およびＣｍ244
の発熱率を求めることができる。燃焼度（ＢＵ）と（Ｓ
O／Ｓ4）との関係に代えて燃焼度（ＢＵ）とＳOとの関
係を利用することも当然できる。
【００８８】図11は、請求項５に係る発明の実施の形態
を説明するための手順を示す系統図である。即ち、請求
項５に係る発明は、照射燃料の冷却期間が例えば1.5年
より短くＣｍ242の中性子放出率（Ｓ2）が十分存在する
場合に、一方ではＣｍ244の中性子放出率（Ｓ4）から燃
焼度（ＢＵ）とＣｍ244濃度及びＣｍ244の発熱率を求め
る。
【００８９】そして、Ｃｍを除くその他のＴＲＵ核種の
中性子放出率（ＳO）から、予め計算で求めた中性子放
出率（ＳO）とＰｕ238との、又はＰｕ238を除くその他
のＴＲＵ核種の濃度との相関関係を示す校正曲線を用い
てＰｕ238の、あるいはＰｕ238を除くその他のＴＲＵ核
種の濃度を求め、その濃度からＣｍを除くその他のＴＲ
Ｕ核種のＰｕ238、Ａｍ241、Ｐｕ239〜242の発熱率を求
めることができる。
【００９０】図12は、請求項６及び７に係る発明の実施
の形態を説明するための手順を示す系統図である。即
ち、請求項６に係る発明は、原子炉照射方式を利用して
Ｃｍ242の中性子放出率（Ｓ2）を求める方法であり、請
求項７の発明は請求項６の発明を一般化したものであ
り、両者の考え方は同じである。
【００９１】燃料は原子炉運転の第（Ｎ＋１）サイクル
に装荷されてそのサイクルと次の第（Ｎ＋２）サイクル
の２サイクル連続照射される第１の照射燃料（図12中、
左側）と、原子炉運転の第（Ｎ）サイクルに装荷されて
そのサイクルと第（Ｎ＋２）サイクルの１サイクルの間
原子炉から取り出される方式の２サイクル断続照射され
る第２の照射燃料（図12中、右側）とから、第（Ｎ＋
１）サイクル照射におけるＣｍ242の中性子放出率
（Ｓ2）［第（Ｎ＋１）サイクルにおけるＳ2(1)に対
応］を求める方法である。なお、２サイクルあるいはそ
れ以上の間原子炉から取り出す方式としても差し支えな
い。
【００９２】この図12では簡単のため、大胆な近似をし
ている。すなわち、原子炉から取り出される１サイクル
の間に、第（Ｎ＋２）サイクル終了時点では第（Ｎ＋
１）サイクル終了時点におけるＳ2(1)の値は消滅すると
近似している。実際には20％程度残存しているが、ここ
では説明を簡単にするため、消滅すると近似するもので
ある。
【００９３】このようにすると、第１の照射燃料と第２
の照射燃料との中性子放出率の差から、Ｓ2(1)の値を求
めることができる。この値にＣｍ242がα崩壊でＰｕ238
になる因子を掛け、物理定数（ここでは１原子核あたり
の中性子放出率）を用いてＳ 2(1)に対応するＰｕ238濃
度を求めることができ、また物理定数（ここでは１原子
核あたりの発熱率）を用いてＳ2(1)に対応するＰｕ238
の発熱率を求めることができる。
【００９４】図13は、請求項８に係る発明の実施の形態
を説明するための手順を示す系統図である。即ち、請求
項８に係る発明は中性子測定による方法ではなく、核分
裂生成物が放出しているγ線を測定して照射燃料の主要
な発熱核種ごとに発熱率を求める方法である。
【００９５】本実施の形態では、照射燃料中に含まれて
いる核分裂生成物のうち、Ｃｓ137のγ線を測定するこ
とによって燃焼度（ＢＵ）を求める。そして、燃焼度
（ＢＵ）からＣｍ244、Ｃｓ137、Ｓｒ90の濃度を求め、
物理定数を用いて、Ｃｍ244、Ｃｓ137、Ｓｒ90の発熱率
を求める。
【００９６】一方、燃焼度（ＢＵ）と冷却期間（Ｔｃ）
とを用いてＣｍ242の濃度を求め、物理定数を用いてＣ
ｍ242の中性子放出率（Ｓ2）を求めた後、予め計算で求
めた校正曲線を用いてＣｍ242、Ｐｕ238、Ａｍ241およ
びＰｕ239〜242の発熱率を求めることができる。
【００９７】すなわち、半減期が30年と長いＣｓ137の
濃度は燃焼度（ＢＵ）にほとんど比例するので、Ｃｓ13
7が放出するγ線の強度から燃焼度（ＢＵ）が決定され
る。そして、（ＢＵ）と相関関係にあるＣｍ244、Ｃｓ1
37、及びＳｒ90の発熱率を求めることができる。
【００９８】Ｃｍ242の濃度はＣｍ242の半減期が163日
と比較的短いことから、冷却期間（Ｔｃ）の補正が必要
であって、その補正を行った後、（ＢＵ）の値を用いて
求められる。Ｃｍ242の中性子放出率（Ｓ2）は、物理定
数（ここでは１原子核あたりの中性子放出率）を用いて
求められる。Ｃｍ242の中性子放出率（Ｓ2）からは校正
曲線（計算値）を用いて、Ｃｍ242、Ｐｕ238、Ａｍ24
1、及びＰｕ核種（239、240、241、及び242）の発熱率
を求めることができる。
【００９９】ところで、Ｃｓ137が放出するγ線は、通
常ゲルマニウム（Ｇｅ）などの半導体検出器を用いて測
定され、その際、Ｃｓ134やＥｕ154からのγ線も測定さ
れるので、これらのγ線とＣｓ137のγ線との強度比で
も燃焼度を求めることができる。
【０１００】図14は、請求項９に係る発明の実施の形態
を説明するための手順を示す系統図である。即ち、請求
項９に係る発明は中性子測定による方法でも核分裂生成
物が放出しているγ線を測定する方法でもなく、カロリ
メトリ法により発熱率を直接測定して主要な発熱核種ご
とに発熱率を求める方法である。
【０１０１】照射燃料は通常水中に保管されているの
で、照射燃料を容器内に収納する。容器は冷却材を下か
ら取り入れ上部から排出することができる構造になって
いる。容器内を流れる冷却材の入口と出口とで流量と温
度を測定するとともに漏洩する熱量を評価する。これに
よって、熱バランスの条件から照射燃料全体の発熱率を
求めることができる。この方法は標準的なカロリメトリ
法と呼ばれている。
【０１０２】本実施の形態によれば、カロリメトリ法に
より合計の発熱率を測定し、その測定値に計算で得られ
た核種毎の発熱率割合を用いて、核種毎の発熱率を求め
ることができる。つまり、Ｃｍ244、Ａｍ241、Ｃｓ13
7、Ｓｒ90が主成分の場合、発熱率を求めることが容易
である。
【０１０３】次に図15ないし図18により請求項10から13
に対応する発明の実施の形態を説明する。本実施の形態
は、燃料の燃焼特性を計算する「燃焼計算」において、
少数の限定された体系における中性子放出率の測定値を
用いて、計算に用いる特定の核種の中性子捕獲断面積
（σｃ）を調節することによって多数の計算体系におけ
る発熱率を正しく求める方法である。
【０１０４】計算値を測定値に規格化する一方法とし
て、キーパラメータである中性子捕獲断面積（σｃ）を
使用する。燃焼計算の主目的は、ウランやプルトニウム
が原子炉内で中性子照射を受けた場合にどのように核変
換が進行していくかを評価するものであり、特に中性子
スペクトルの特徴に影響を大きく受ける。
【０１０５】本実施の形態で対象とするＣｍ244やＣｍ2
42の生成消滅評価に対しては、Ａｍ243、Ｐｕ242、及び
Ａｍ241、Ａｍ242の中性子捕獲断面積の値が大きな影響
を及ぼすが、これらは本来燃料内の組成比が小さく、ま
た調節幅がせいぜい30％程度であり、中性子スペクトル
への影響は殆どあるいは完全に無視できる。
【０１０６】図15は、請求項10に係る発明の実施の形態
を説明するための手順を示す系統図である。即ち、請求
項10に係る発明はＡｍ243の中性子捕獲断面積を補正因
子を用いて調整することによって、広範な計算において
Ｃｍ244の中性子放出率（Ｓ4）を精度よく求め、計算に
よりＣｍ244の発熱率を精度よく求める方法である。
【０１０７】少数の限定された体系における中性子放出
率の測定値（Ｓ4M）を燃焼計算により追跡計算してＣｍ
244の中性子放出率（Ｓ4）を求め、測定値と比較して両
者の比が1.00となるようにＡｍ243の中性子捕獲断面積
（σｃ）の値を調節しながら繰り返し計算を行い、調整
後と調節前のＡｍ243の中性子捕獲断面積（σｃ）の比
を補正因子とする。
【０１０８】測定体系に対して求めた補正因子を中性子
捕獲断面積（σｃ）に掛けて修正済みのＡｍ243の中性
子捕獲断面積（σｃ）とし、後は類似の体系に対して一
貫して修正済みのＡｍ243の中性子捕獲断面積（σｃ）
の値を使用して燃焼計算を行う。
【０１０９】こうして実質的に測定値に一致するＣｍ24
4濃度が得られる。実際にはＡｍ243はＡｍ244となり、
半減期10時間で崩壊してＣｍ244となる。Ｃｍ244濃度に
物理定数（ここでは１原子核あたりの中性子放出率）を
用いてＣｍ244の測定値に実質的に規格化された中性子
放出率（Ｓ4）［修正済みＳ4］が求められる。ここで物
理定数（ここでは１原子核あたりの発熱率）を用いてＣ
ｍ244の発熱率を求めることができる。
【０１１０】図16は、請求項11に係る発明の実施の形態
を説明するための手順を示す系統図である。即ち、請求
項11に係る発明はＰｕ242の中性子捕獲断面積を補正因
子を用いて調整してＡｍ243からＡｍ244を経てＣｍ244
とし物理定数を加えＣｍ244の中性子放出率（Ｓ4）を求
め、修正済みＣｍ244の中性子放出率（Ｓ4）に物理定数
を加え、計算によりＣｍ244の発熱率を求めることがで
きる。
【０１１１】図15に示す実施の形態ではＡｍ243の中性
子捕獲断面積を調節したが、燃料の燃焼が進むとＡｍ24
3の濃度が現実から若干ながらずれるため、燃焼ととも
に誤差が若干増大することが分かった。それを改良する
ため、本実施の形態ではＡｍ243より１つ前の核種であ
るＰｕ242の中性子捕獲断面積を調節するものであり、
若干ながら改良効果が見られた。調整方法は図15の実施
の形態と同様である。
【０１１２】本実施の形態によれば、Ｐｕ242の捕獲断
面積を補正因子を用いて調整することによって広範な計
算においてＣｍ244の中性子放出率Ｓ4を精度よく求め、
計算における発熱率を精度よく測定できる。
【０１１３】図17は、請求項12に係る発明の実施の形態
を説明するための手順を示す系統図である。即ち、請求
項12に係る発明は、Ｐｕ242とＡｍ243の中性子捕獲断面
積を補正因子を用いて調整して、広範な計算においてＣ
ｍ244の中性子放出率（Ｓ4）を求め、修正済みＳ4に物
理定数を加えることによりＣｍ244の発熱率を求めるこ
とができる。
【０１１４】図16の実施の形態でも燃焼とともに誤差が
わずかに増大することがある。そこで図15と図16の調節
を組み合わせる方法を検討したところ、若干ではあるが
さらに改良効果が確認された。本実施の形態によれば、
Ｐｕ242とＡｍ243の捕獲断面積を補正因子を用いて調整
することによって、広範な計算においてＣｍ244の中性
子放出率Ｓ4を精度よく求め、計算により発熱率を精度
よく求めることができる。
【０１１５】図18は請求項13に係る発明の実施の形態を
説明するための手順を示す系統図である。即ち、請求項
13に係る発明は、Ａｍ241の中性子捕獲断面積を補正因
子を用いて調整する。Ａｍ242の核変換後のＣｍ242に物
理定数を加えてＣｍ242の中性子放出率（Ｓ2）を求め、
Ｃｍ242のα崩壊で生成するＰｕ238の濃度を求め、計算
によりＰｕ238の発熱率を求めることができる。
【０１１６】本実施の形態は図15の実施の形態において
Ｃｍ244濃度を求める方法をＣｍ242に対して適用し、さ
らにその崩壊で生成するＰｕ238の発熱率を求める。Ａ
ｍ241の先行核はＰｕ241であり、Ａｍ241は自然崩壊に
よりＰｕ241から生成するため、図16や図17に示すよう
な方法は適用できない。
【０１１７】本実施の形態によれば、Ａｍ241の捕獲断
面積を補正因子を用いて調整することにより、広範な計
算においてＣｍ242の中性子放出率Ｓ2を精度よく求め、
計算により発熱率を精度よく求めることができる。
【０１１８】
【発明の効果】本発明によれば、照射燃料が放出してい
る中性子、γ線、及び発熱率の測定により、主要な発熱
核種ごとに非破壊的に精度よく発熱率を求めることがで
きる。
【図面の簡単な説明】
【図１】使用済ＭＯＸ燃料における主要核種ごとの発熱
率の冷却期間依存性を示す曲線図。
【図２】ウランを含むＴＲＵの核変換に関する全体的な
核変換図。
【図３】ウランを含むＴＲＵの核変換で特に中性子放出
核種に着目した核分裂系列図。
【図４】使用済ＭＯＸ燃料におけるＣｍ242の中性子放
出率を除く中性子放出率の燃焼度依存性を示す曲線図。
【図５】使用済ＭＯＸ燃料におけるＣｍ242の中性子放
出率を除く中性子放出率の燃焼度依存性を示す曲線図。
【図６】本発明に係る実施の形態を総合的に説明するた
めの中性子測定から中性子放出率、燃焼度、及び実効増
倍率ｋを導出するフローを示す系統図。
【図７】請求項１に係る発明の実施の形態を説明するた
めの系統図。
【図８】請求項２に係る発明の実施の形態を説明するた
めの系統図。
【図９】請求項３に係る発明の実施の形態を説明するた
めの系統図。
【図１０】請求項４に係る発明の実施の形態を説明する
ための系統図。
【図１１】請求項５に係る発明の実施の形態を説明する
ための系統図。
【図１２】請求項６及び７に係る発明の実施の形態を説
明するための系統図。
【図１３】請求項８に係る発明の実施の形態を説明する
ための系統図。
【図１４】請求項９に係る発明の実施の形態を説明する
ための系統図。
【図１５】請求項10に係る発明の実施の形態を説明する
ための系統図。
【図１６】請求項11に係る発明の実施の形態を説明する
ための系統図。
【図１７】請求項12に係る発明の実施の形態を説明する
ための系統図。
【図１８】請求項13に係る発明の実施の形態を説明する
ための系統図。
【符号の説明】
１…中性子測定、２…中性子束の導出、３…中性子放出
率（ＳT）の導出、４…キュリウム242の中性子放出率の
差し引き、５…キュリウムを除くその他超ウラン核種の
中性子放出率の差し引き、６…Ｓ4から燃焼度を求め
る、７…校正曲線（計算値）、８…Ｓ4、９…校正曲線
（計算値）、10…ｋOの補正。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 三橋 偉司 神奈川県川崎市川崎区浮島町２番１号 株 式会社東芝浜川崎工場内 (72)発明者 吉岡 研一 神奈川県川崎市川崎区浮島町２番１号 株 式会社東芝浜川崎工場内 Ｆターム(参考） 2G075 CA38 CA50 DA07 DA20 FA05 FA06 FB09 FB10

Claims (13)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 照射燃料から放出されている中性子を測
    定して中性子束を求め、この中性子束から中性子放出率
    （ＳT）を求め、この中性子放出率（ＳT）からキュリウ
    ム242の中性子放出率（Ｓ2）を差し引き、さらに予め計
    算で求めたキュリウムを除くその他の超ウラン核種の中
    性子放出率（ＳO）とキュリウム244の中性子放出率（Ｓ
    4）との比（ＳO／Ｓ4）と燃焼度との相関関係を示す校
    正曲線、または前記中性子放出率（ＳO）と燃焼度との
    相関関係を示す校正曲線を用いて前記中性子放出率（Ｓ
    O）を差し引いてキュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）
    を求め、 この中性子放出率（Ｓ4）から照射燃料の燃焼度を求め
    るとともに、キュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）から
    キュリウム244の濃度を求め、その濃度からキュリウム2
    44の発熱率を求めることを特徴とする照射燃料の発熱率
    測定方法。
  2. 【請求項２】 照射燃料から放出されている中性子を測
    定して中性子束を求め、この中性子束から中性子放出率
    （ＳT）を求め、この中性子放出率（ＳT）からキュリウ
    ム242の中性子放出率（Ｓ2）を差し引き、さらに予め計
    算で求めたキュリウムを除くその他の超ウラン核種の中
    性子放出率（ＳO）とキュリウム244の中性子放出率（Ｓ
    4）との比（ＳO／Ｓ4）と燃焼度との相関関係を示す校
    正曲線、または前記中性子放出率（ＳO）と燃焼度との
    相関関係を示す校正曲線を用いて前記中性子放出率（Ｓ
    O）を差し引いてキュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）
    を求め、 このキュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）から照射燃料
    の燃焼度及びキュリウム244の発熱率を求め、前記キュ
    リウムを除くその他の超ウラン核種の中性子放出率（Ｓ
    O）からキュリウムを除くその他の超ウラン核種の濃度
    を求め、この濃度からキュリウムを除くその他の超ウラ
    ン核種の発熱率を求めることを特徴とする照射燃料の発
    熱率測定方法。
  3. 【請求項３】 照射燃料から放出されている中性子を測
    定して中性子束を求め、この中性子束から中性子放出率
    （ＳT）を求め、この中性子放出率（ＳT）からキュリウ
    ム242の中性子放出率（Ｓ2）を差し引き、さらに予め計
    算で求めたキュリウムを除くその他の超ウラン核種の中
    性子放出率（ＳO）とキュリウム244の中性子放出率（Ｓ
    4）との比（ＳO／Ｓ4）と燃焼度との相関関係を示す校
    正曲線、または中性子放出率（ＳO）と燃焼度との相関
    関係を示す校正曲線を用いて前記中性子放出率を差し引
    いてキュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）を求め、 前記キュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）から照射燃料
    の燃焼度を求めるとともに、キュリウム244の発熱率を
    求め、前記照射燃料の燃焼度から核分裂生成物のセシウ
    ム137及びストロンチウム90の濃度を求め、これらの濃
    度からセシウム137及びストロンチウム90の発熱率を求
    めることを特徴とする照射燃料の発熱率測定方法。
  4. 【請求項４】 照射燃料から放出されている中性子の中
    性子放出率（ＳT）を、原子炉停止から測定開始までの
    冷却期間を隔てて少なくとも２回測定して、中性子放出
    核種の半減期の差異を利用してキュリウム244の中性子
    放出率（Ｓ4）とキュリウムを除くその他の超ウラン核
    種の中性子放出率（ＳO）との和（Ｓ4＋ＳO）と、半減
    期163日の寿命が比較的短いキュリウム242の中性子放出
    率（Ｓ2）とに分離し、 予め計算で求めたキュリウムを除くその他の超ウラン核
    種の中性子放出率（Ｓ O）とキュリウム244の中性子放出
    率（Ｓ4）との比（ＳO／Ｓ4）と燃焼度との相関関係を
    示す校正曲線、又はキュリウムを除くその他の超ウラン
    核種の中性子放出率（ＳO）と燃焼度との相関関係を示
    す校正曲線を用いてキュリウムを除くその他の超ウラン
    核種の中性子放出率（ＳO）を差し引くことによってキ
    ュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）を求め、キュリウム
    244の中性子放出率（Ｓ4）から照射燃料の燃焼度を求め
    るとともに、キュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）から
    キュリウム244の濃度を求め、このキュリウム244の濃度
    からキュリウム244の発熱率を求め、 さらに、キュリウム242の中性子放出率（Ｓ2）を用い
    て、予め計算で求めたキュリウム242の中性子放出率
    （Ｓ2）とプルトニウム238の濃度との相関関係を示す校
    正曲線を用いてプルトニウム238の濃度を求め、この濃
    度からプルトニウム238の発熱率を求めることを特徴と
    する照射燃料の発熱率測定方法。
  5. 【請求項５】 照射燃料から放出されている中性子の中
    性子放出率（ＳT）を、原子炉停止から測定開始までの
    冷却期間を隔てて少なくとも２回測定して、中性子放出
    核種の半減期の差異を利用してキュリウム244の中性子
    放出率（Ｓ4）とキュリウムを除くその他の超ウラン核
    種の中性子放出率（ＳO）との和（Ｓ4＋ＳO）と、半減
    期163日の寿命が比較的短いキュリウム242の中性子放出
    率（Ｓ2）とに分離し、予め計算で求めたキュリウムを
    除くその他の超ウラン核種の中性子放出率（ＳO）とキ
    ュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）との比（ＳO／Ｓ4）
    と燃焼度との相関関係を示す校正曲線、又はキュリウム
    を除くその他の超ウラン核種の中性子放出率（ＳO）と
    燃焼度との相関関係を示す校正曲線を用いてキュリウム
    を除くその他の超ウラン核種の中性子放出率（ＳO）を
    差し引くことによってキュリウム244の中性子放出率
    （Ｓ4）を求め、 キュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）から照射燃料の燃
    焼度を求めるとともに、キュリウム244の中性子放出率
    （Ｓ4）からキュリウム244の濃度を求め、このキュリウ
    ム244の濃度からキュリウム244の発熱率を求め、 さらに、キュリウムを除くその他の超ウラン核種の中性
    子放出率（ＳO）から、予め計算で求めたキュリウムを
    除くその他の超ウラン核種の中性子放出率（Ｓ O）とプ
    ルトニウム238との、またはプルトニウム238を除くその
    他の超ウラン核種の濃度との相関関係を示す校正曲線を
    用いてプルトニウム238との、またはプルトニウム238を
    除くその他の超ウラン核種の濃度を求め、この濃度から
    キュリウムを除くその他の超ウラン核種の発熱率を求め
    ることを特徴とする照射燃料の発熱率測定方法。
  6. 【請求項６】 ２サイクル連続照射した後に炉心から取
    り出した２サイクル連続照射燃料の中性子放出率
    （ＳT）測定値と、１サイクル照射した後に１サイクル
    以上の間炉心から取り出して冷却した後、次のサイクル
    で炉心に装荷して１サイクル照射し、前記連続照射燃料
    とほぼ同じ燃焼度を達成させた断続照射燃料の中性子放
    出率（ＳT）測定値とを比較してキュリウム242の中性子
    放出率（Ｓ2）を求め、キュリウム242のα崩壊により生
    じたプルトニウム238の濃度を求め、この濃度からプル
    トニウム238の発熱率を求めることを特徴とする照射燃
    料の発熱率測定方法。
  7. 【請求項７】 前記連続照射燃料の中性子放出率
    （ＳT）測定値と、前記連続照射燃料とほぼ同じ燃焼度
    を達成させた前記断続照射燃料の中性子放出率（Ｓ T）
    測定値とを比較してキュリウム242の中性子放出率
    （Ｓ2）を求め、キュリウム242のα崩壊により生じたプ
    ルトニウム238の濃度を求め、このプルトニウム238の濃
    度からプルトニウム238の発熱率を求めることを特徴と
    する請求項６記載の照射燃料の発熱率測定方法。
  8. 【請求項８】 照射燃料中の核分裂生成物のセシウム13
    7のγ線測定により燃焼度を求め、この燃焼度と冷却期
    間とからキュリウム244、キュリウム242、セシウム13
    7、ストロンチウム90及びキュリウムを除くその他の超
    ウラン核種の濃度を求め、これらの濃度からキュリウム
    244、キュリウム242、セシウム137、ストロンチウム90
    及びキュリウムを除くその他の超ウラン核種の発熱率を
    求めることを特徴とする照射燃料の発熱率測定方法。
  9. 【請求項９】 熱量計の測定容器に照射燃料を収納し、
    冷却材を前記測定容器の下方から上方に流し、前記冷却
    材の流量と温度の測定により全体の発熱率を直接測定す
    るカロリメトリ法により前記照射燃料全体の発熱率を測
    定し、その発熱率測定値に予め計算で得られた発熱率の
    核種ごとの割合と対比して、核種ごとの発熱率を求める
    ことを特徴とする照射燃料の発熱率測定方法。
  10. 【請求項１０】 燃料の中性子照射に伴う燃焼計算で得
    られたキュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）が測定で得
    られたキュリウム244の中性子放出率（Ｓ4M）と一致す
    るように、アメリシウム243の中性子捕獲断面積を調節
    することによって、キュリウム244の発熱率を求めるこ
    とを特徴とする照射燃料の発熱率測定方法。
  11. 【請求項１１】 燃料の中性子照射に伴う燃焼計算で得
    られたキュリウム244の中性子放出率（Ｓ4）が測定で得
    られたキュリウム244の中性子放出率（Ｓ4M）と一致す
    るように、プルトニウム242の中性子捕獲断面積を調節
    することによって、キュリウム244の発熱率を求めるこ
    とを特徴とする照射燃料の発熱率測定方法。
  12. 【請求項１２】 燃焼計算で得られたキュリウム244の
    中性子放出率（Ｓ4）が測定で得られたキュリウム244の
    中性子放出率（Ｓ4M）と一致するようにプルトニウム24
    2及びアメリシウム243の中性子捕獲断面積を調節するこ
    とによってキュリウム244の発熱率を求めることを特徴
    とする照射燃料の発熱率測定方法。
  13. 【請求項１３】 燃焼計算で得られたキュリウム242の
    中性子放出率が測定で得られたキュリウム242の中性子
    放出率に一致するように、アメリシウム241の中性子捕
    獲断面積を調節することによって、キュリウム242の濃
    度を求め、キュリウム242の減衰成分から、減衰で生じ
    たプルトニウム238の発熱率を求めることを特徴とする
    照射燃料の発熱率測定方法。
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