JP3065705B2 - 有機エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents

有機エレクトロルミネッセンス素子

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    • H10K50/00Organic light-emitting devices
    • H10K50/80Constructional details
    • H10K50/85Arrangements for extracting light from the devices

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【技術分野】本発明は、電流の注入によって発光する物
質のエレクトロルミネッセンス(以下、ELという)を
利用して、かかる物質を薄膜に形成したEL層を備えた
EL素子に関し、特に発光物質が有機化合物である有機
EL素子に関する。
【0002】
【背景技術】この種の有機EL素子として、図1に示す
ように、金属陰極1と透明陽極2との間に、それぞれ有
機化合物からなり互いに積層された発光体薄膜からなる
EL層3及び正孔輸送層4が配された2層構造のもの
や、図2に示すように、金属陰極1と透明陽極2との間
に互いに積層された有機化合物からなる電子輸送層5、
EL層3及び正孔輸送層4が配された3層構造のものが
知られている。ここで、正孔輸送層4は陽極から正孔を
注入させ易くする機能と電子をブロックする機能とを有
し、電子輸送層5は陰極から電子を注入させ易くする機
能を有している。
【0003】これら有機EL素子において、透明陽極2
の外側にはガラス基板6が配されており、金属陰極1か
ら注入された電子と透明陽極2からEL層3へ注入され
た正孔との再結合によって励起子が生じ、EL層におけ
る正孔輸送層との境界面近傍にて励起子が放射失活する
過程で光を放ち、この光が透明陽極2及びガラス基板6
を介して外部に放出される(特開昭59−194393
号公報及び特開昭63−295695号公報参照)。
【0004】しかしながら、上述した構成の従来の有機
EL素子は、EL層内でエネルギー消費し低電圧で発光
するけれども、EL層が500Å以下と薄い膜厚の場
合、一般に寿命が短い。例えば、図1に示す2層構造で
膜厚300ÅのEL層を有する有機EL素子を初期輝度
400cd/m2となるように連続発光させると、該素
子は100時間以下で輝度が半減し劣化する。
【0005】一方、EL層の膜厚を大きくすると定電圧
駆動であっても膜厚の増大とともにその輝度は減少す
る。EL素子の発光原理から考えると輝度は印加電流に
比例すると考えられるが、実際は異なる。
【0006】
【発明の目的】本発明は、長期間安定して高輝度発光す
る有機EL素子を提供することを目的とする。
【0007】
【発明の構成】本発明による有機EL素子は、有機化合
物からなり互いに積層された電子輸送層、EL層及び正
孔輸送層が陰極及び陽極間に配されたものであって、電
子輸送層は、膜厚輝度減衰特性の2次極大値を生ずる膜
厚を含みかつその振幅がその収束輝度値を越える輝度を
生ずる範囲内の膜厚を有していることを特徴とする。
【0008】
【実施例】以下に本発明による実施例を図を参照しつつ
説明する。本実施例の有機EL素子は、図2に示すもの
と同様な、一対の金属陰極1と透明陽極2との間に電子
輸送層5、EL層3及び正孔輸送層4を薄膜として積
層、成膜した3層構造のものである。例えば陰極1に
は、アルミニウム、マグネシウム、インジウム、銀又は
各々の合金等の仕事関数が小さな金属からなり厚さが約
100〜5000Å程度のものが用い得る。また、例えば陽極
2には、インジウムすず酸化物(以下、ITOという)
等の仕事関数の大きな導電性材料からなり厚さが1000〜
3000Å程度で、又は金で厚さが 800〜1500Å程度のもの
が用い得る。
【0009】本発明による有機EL素子の電子輸送層5
としては、オキサジアゾール誘導体であるBu−PBD
[2-(4´-tert-Butylphenyl)-5-(biphenyl)-1,3,4-oxadi
azole](以下、PBDという)が好ましく用いられ得
る。本発明による有機EL素子のEL層3を形成する有
機蛍光化合物の具体的な例としては、アルミキノリノー
ル錯体すなわちAlオキシンキレート(以下、Alq3
という)、テトラフェニルブタジエン誘導体等が用いら
れ得る。EL層3の膜厚は200Å以下で発光する限度
以上の膜厚が好ましい。正孔輸送層4には、トリフェニ
ルジアミン誘導体であるN,N´−ジフェニル−N,N
´−ビス(3メチルフェニル)−1,1´−ビフェニル
−4,4´−ジアミン(以下、TPDという)が好まし
く用いられ、更にCTM(Carrier Transporting Mater
ials )として知られる化合物を単独、もしくは混合物
として用い得る。
【0010】発明者は、3層構造の有機EL素子の電子
輸送層及びEL層の合計膜厚、発光スペクトル及び輝度
並びに視角の研究の結果、輝度と電子輸送層膜厚の間に
は輝度の膜厚依存性が、輝度の視角依存性があることを
知見した。すなわち、図3に示すように有機EL素子の
ガラス基板6側表面を目視者が見る角度によって発光ス
ペクトル及び輝度が変化する。目視者にとってEL層内
の発光源Pの1点から発した光には、図中の直接基板6
へ向かう経路A及び背面の金属電極1で反射し基板6へ
向かう経路Bの2つの光が含まれる。この2つの経路の
光は以下の数式1に示す光路差L、さらに数式2に示す
位相差ηyを保持しているので、互いに干渉する。(両
数式中、nはEL層3の屈折率を、yは発光源Pから金
属電極1までの距離を、θはEL層内における表示表面
の法線からそれる視角を、λは波長をそれぞれ示す。以
下、同じ)。
【0011】
【数1】
【0012】
【数2】
【0013】よって、干渉効果としてその強度I(y,
λ)は数式3の如く表せる。
【0014】
【数3】
【0015】EL層中での発光強度f(y)の分布は、
図4に示すように正孔輸送層4の境界面においては強く
金属電極1に向かうほど減少し、膜厚に関する指数関数
分布として数式4の如く表せ、EL層全体としては数式
5の如く正規化できる(両数式中、dは電子輸送層5の
膜厚を、εは発光強度分布パラメータを、kは定数をそ
れぞれ示す。以下、同じ)。
【0016】
【数4】
【0017】
【数5】
【0018】発光源自体の発光スペクトルの強度分布F
(λ)は発光体特有の波長λの関数として表せる。よっ
て、目視者によって実際に観察されるEL素子の発光強
度T(λ,θ,d)は数式6のように表せる。
【0019】
【数6】
【0020】ここで、EL素子の発光強度T(λ,θ,
d)を確認するために、合計膜厚(y=d)6000Å
とし発光強度分布パラメータεを200Åと一定にした
PBDからなる電子輸送層及びAlq3からなるEL層
を含む有機EL素子を作成し、視角θを0°から75°
まで種々変化させてその発光強度の試験を行った。図5
は、発光波長に対する発光強度分布を示す。かかる発光
強度分布と上記数式6の発光強度T(λ,θ,d)とが
略一致することが確認された。図から明らかなように、
目視者にとっては視角0°から75°までEL素子表示
面を見る方向によって色彩が順次異なるように見える。
【0021】さらに、実用に沿うように、波長λに対し
て特定値で感応する目視者または光検出器の視感度特性
E(λ)を考慮する。例えば視感度特性E(λ)を正規
分布とすると、かかる感度特性内おける電子輸送層及び
EL素子の輝度特性L(d)は、数式7のようにdの関
数として表せる(Kは定数を示す。)
【0022】
【数7】
【0023】図6は、PBDからなる電子輸送層及びA
lq3からなるEL層(θ=0,n=1.7)について
これらの合計膜厚の内、電子輸送層を0Åから8000
Åにわたって変化させ計算した場合の膜厚に対する輝度
/電流特性の膜厚輝度減衰(特性)曲線を示しており、
この減衰曲線が有機EL素子における輝度の膜厚依存性
を示している。
【0024】かかる有機EL素子の輝度の膜厚依存性を
確認するための有機EL素子を作成し試験を行うと、図
6と同様な減衰特性の結果が得られる。かかる有機EL
素子は、図6に示すように、最小膜厚かつ最大輝度を示
しこれを1次極大値として順次次数が増加(膜厚増加)
するにつれて周期的に輝度の極大値が現れ、この極大値
が減少する膜厚輝度減衰曲線の特性すなわち、輝度の電
子輸送層の膜厚依存性を示している。なお、実測した膜
厚輝度減衰曲線は、有機EL素子に膜厚500ÅのTP
D正孔輸送層を用いているために特性曲線全体が計算に
よる図6のものに比して変移する。
【0025】かかる有機EL素子の内、好適な実施例
は、図6から明らかなようにAlq3のEL層膜厚を2
00Åと固定し、電子輸送層の厚さを2次極大値Cに対
応する2000ű300Åとした有機EL素子であ
る。この膜厚範囲の電子輸送層とすることによって、輝
度を確保しつつ高印加電流からEL層を守ることができ
る。すなわち、この膜厚範囲は、図6に示す電子輸送層
及びEL層材質に応じた膜厚に対する輝度/電流特性の
膜厚輝度減衰曲線の2番目に高い輝度の2次極大値振幅
がその収束する輝度値(収束輝度値)を越える範囲Dで
あり、特に電子輸送層を膜厚輝度減衰曲線における2番
目に高い輝度を示す2次極大値近傍に対応する膜厚とす
ることにより高信頼性かつ高輝度の有機EL素子が得ら
れ、好ましい。
【0026】さらに、視角の変化は膜厚が変化すること
と等しいので、電子輸送層を膜厚輝度減衰曲線における
2次極大値近傍に対応する膜厚と設定することにより、
視角が多少変化しても輝度の変化が小さい高輝度の有機
EL素子が得られる。図7は、上記したPBD電子輸送
層及びAlq3EL層及びTPD正孔輸送層の3層構造
の有機EL素子の各々について、視角度に対する輝度/
電流の相対値を測定した結果を示す。試験した複数の有
機EL素子は、膜厚500ÅのTPDの正孔輸送層、膜
厚200ÅのAlq3のEL層、及びが膜厚650Åか
ら7225ÅのPBDの電子輸送層の3層構造を有する
ものである。図から明らかなように、1次、2次及び3
次極大値に対応する電子輸送層膜厚650Å、2000
Å及び4065Åを有する有機EL素子は、視角の増加
に従って輝度が増加する視角による依存が少ない傾向に
あることが分かる。よって、膜厚輝度減衰曲線における
各々の振幅の極大値に対応するEL層及び電子輸送層膜
厚であれば、輝度及び発光スペクトルの視角依存性が小
さくなり視角による色彩の変化も小さい有機EL素子が
得られる。電子輸送層を膜厚輝度減衰曲線における2番
目に高い輝度を示す2次極大値近傍に対応する膜厚とす
る上記実施例も、輝度の視角依存性が小さい。
【0027】ここで、実施例として膜厚輝度減衰曲線に
おける2次極大値近傍に対応する電子輸送層膜厚とする
有機EL素子が好ましいのは、1次極大値の膜厚の電子
輸送層は薄いためにEL層を保護するに十分な厚さが確
保出来ず有機EL素子の寿命が短いものとなってしま
い、3次極大値以上のものは輝度/電流値が低くなって
しまう為である。すなわち、2次極大値の膜厚を有する
上記実施例が、有機EL素子の寿命と輝度の均衡がとれ
た高信頼性かつ高輝度の有機EL素子であるからであ
る。電子輸送層膜厚を変化させているのは、電子輸送層
材料がEL層材料よりも比抵抗が小さく、即ち導電性が
良いので、EL層膜厚を変化させ駆動電流を増加させな
くともすむからである。
【0028】さらに、本発明は、上記実施例の電子輸送
層材料及びEL層材料に限らず、電子輸送層材料及びE
L層材質に応じた図6に示す膜厚に対する輝度/電流特
性の膜厚輝度減衰曲線から2次極大値振幅に対応する電
子輸送層膜厚値を得ることが出来る。
【0029】
【発明の効果】以上説明したように、本発明による互い
に積層された電子輸送層、EL層及び正孔輸送層からな
る有機EL素子は、電子輸送層は、膜厚輝度減衰曲線の
2番目に高い輝度の2次極大値の振幅がその収束する輝
度値を越える範囲内の膜厚を有しているので、耐久性を
向上させつつ低電圧にて効率良く高輝度で発光させるこ
とができる。本発明によれば、発光スペクトルの視角依
存性が小さいために視角による色彩の変化も小さい高信
頼性かつ高輝度有機EL素子が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図1】2層構造の有機EL素子を示す構造図である。
【図2】3層構造の有機EL素子を示す構造図である。
【図3】2層構造の有機EL素子における光の干渉を説
明する部分拡大断面図である。
【図4】2層構造の有機EL素子におけるEL層の膜厚
発光強度分布を説明するグラフである。
【図5】2層構造の有機EL素子におけるEL層の波長
発光強度分布を説明するグラフである。
【図6】2層構造の有機EL素子におけるEL層の単体
層の膜厚輝度減衰曲線を説明するグラフである。であ
る。
【図7】EL層及び正孔輸送層の2層構造の有機EL素
子における実測した視角度輝度特性曲線を示すグラフで
ある。
【符号の説明】
1……金属陰極 2……透明陽極 3……EL層 4……正孔輸送層 5……電子輸送層 6……ガラス基板
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 雨宮 公男 山梨県甲府市大里町465番地パイオニア ビデオ株式会社 半導体工場内 (72)発明者 米本 圭伸 山梨県甲府市大里町465番地パイオニア ビデオ株式会社 半導体工場内 (56)参考文献 第51回応用物理学会学術講演会 28a −PB−11(1990)「有機EL素子にお ける光子の放出確率の制御」 (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) H05B 33/14 H01L 51/00 H05B 33/22 C09K 11/00 C09K 11/06 602

Claims (3)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 有機化合物からなり互いに積層された電
    子輸送層、エレクトロルミネッセンス層及び正孔輸送層
    が陰極及び陽極間に配された有機エレクトロルミネッセ
    ンス素子であって、前記電子輸送層は、膜厚輝度減衰特
    性の2次極大値を生ずる膜厚を含みかつその振幅がその
    収束輝度値を越える輝度を生ずる範囲内の膜厚を有して
    いることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素
    子。
  2. 【請求項2】 前記電子輸送層は、前記膜厚輝度減衰特
    性の2次極大値を生ずる膜厚のみを有していることを特
    徴とする請求項1記載の有機エレクトロルミネッセンス
    素子。
  3. 【請求項3】 前記エレクトロルミネッセンス層はアル
    ミキノリノール錯体からなり、前記正孔輸送層はトリフ
    ェニルジアミン誘導体からなり、さらに前記電子輸送層
    はオキサジアゾール誘導体からなり、前記収束輝度値を
    越える輝度を生ずる範囲が2000ű300Åである
    ことを特徴とする請求項1記載の有機エレクトロルミネ
    ッセンス素子。
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