JP3037178B2 - タンニンを使用したプルトニウム含有廃液の処理装置 - Google Patents

タンニンを使用したプルトニウム含有廃液の処理装置

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JP3037178B2
JP3037178B2 JP9021868A JP2186897A JP3037178B2 JP 3037178 B2 JP3037178 B2 JP 3037178B2 JP 9021868 A JP9021868 A JP 9021868A JP 2186897 A JP2186897 A JP 2186897A JP 3037178 B2 JP3037178 B2 JP 3037178B2
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    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
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  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
  • Water Treatment By Sorption (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明はプルトニウム含有廃
液の処理装置、特にタンニンを吸着剤として用いたプル
トニウム含有廃液の処理装置に関する。
【0002】
【従来の技術】図2には、使用済核燃料の再処理工程が
示されている。使用済核燃料は、再処理工程において、
硝酸溶液中に溶解させ、硝酸塩にした後、有機溶媒を用
いてウラン(U)とプルトニウム(Pu)等のアクチノ
イド系元素を硝酸塩として分離回収する(S101)。
その後、転換工程において、それぞれより回収された溶
液を混合し、次いで混合溶液中のU,Pu等の硝酸塩の
脱硝を行い、得られたUO2 ,PuO2 からなる粉末を
粗粉砕し、更に焙焼を行いU3 8 ,PuO2 からなる
粉末を得、更にこの粉末を還元して、UO2 ,PuO2
からなるMOX粉末を得る(S102)。更に、燃料製
造工程において、MOX粉末をプレス加工等してペレッ
ト成形し、MOX燃料体を製造する(S103)。
【0003】上記燃料製造工程におけるペレット成形時
に、ペレットがかけたり、又はペレットに不純物が含有
されてしまう場合もある。このようなペレットはスクラ
ップとしてスクラップ回収される(S104)。そし
て、スクラップは、再度硝酸溶液に溶解させ、溶媒抽出
を行い、不純物を取り除いた後、再度燃料製造工程に戻
され、MOX燃料体の原料となる。
【0004】上述のような使用済核燃料の再処理におい
て、プルトニウム等を含む廃液は、主にスクラップ回収
工程(S104)における溶媒抽出時に発生する。プル
トニウムは、ウランに比べて、単位重量あたりの比放射
能が3〜4桁ほど高い。また排水基準は、含有物質に関
係なく、排水の単位体積あたりの放射能によって規定さ
れている。従って、排水基準を満たすためには、排水単
位体積あたりのPuの許容重量をUに比べて3〜4桁ほ
ど小さくする必要がある。
【0005】そこで、従来は例えば図3に示すように、
Puを含む廃液を凝集沈殿処理と複数の吸着剤等が充填
された複数段の吸着塔を通過させることによって、廃液
中のPuを除去吸着し、排水の放射能量の低減化を行っ
ていた。更に詳説すると、従来の廃液処理装置は、図3
に示すように、密閉型廃液処理室であるグローブボック
スが2つ直列に連結されている。そして、グローブボッ
クス10は、高放射能レベル廃液中のPuを処理する一
次処理室であり、グローブボックス12は、グローブボ
ックス10中において低放射能レベルにまで低減された
廃液中のPuを処理する二次処理室である。グローブボ
ックス10には、高放射能レベル廃液を受け入れる廃液
受入槽20が設けられ、廃液受入槽20から高放射能レ
ベル廃液が凝集沈殿槽60に供給される。凝集沈殿槽6
0は3段からなり、凝集沈殿槽60には、凝集剤(例え
ば塩化第二鉄、高分子凝集剤)等や試薬が供給され、こ
れによりプルトニウムを水酸化物として沈殿させる(共
沈法)。そして、上済み液をビーズ活性炭が充填された
2基の吸着塔に供給し、更に上済み液中のPuを吸着さ
せ、ビーズ活性炭吸着塔70を通過した廃液は、モニタ
槽40aに供給される。そして、このモニタ槽40aに
おいて、放射能レベルが測定され、次行程の低放射能レ
ベル処理室であるグローブボックス12内に供給しても
よいか否かの検査が行われる。これは、グローブボック
ス12に高放射能レベルの廃液が供給されて、グローブ
ボックス12内は放射能汚染され、最終廃液の放射能レ
ベルが目標値に到達できなくなることを防ぐためであ
る。モニタ槽40aにおいて、所定の低放射能レベル廃
液であることが確認されると、低放射能レベル廃液は、
グローブボックス12の塩化鉛電着活性炭が充填された
塩化亜鉛電着活性炭吸着塔80に供給される。この4基
の塩化亜鉛電着活性炭吸着塔80において、更に廃液中
のPuが吸着され、更に低放射能レベル廃液は、キレー
ト樹脂吸着塔90においてPu吸着処理され、モニタ槽
40bに供給される。モニタ槽40bにおいて、廃液中
の放射能レベルが測定され、排水基準を満たしていれ
ば、排出される。尚、排水基準を満たさない場合には、
更に三次処理室を設け、この三次処理室において、Pu
の吸着処理等がなされ、廃液中の放射能量を低減してか
ら排出される。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記処
理工程の場合、凝集沈殿により生成したPuの水酸物や
凝集剤等からなる副生スラッジが多量に発生する。この
副生スラッジの最終処理・処分をどうするかという課題
がある。
【0007】また、処理過程において、沈殿物の抜出
し、脱水、洗浄、焙焼、保管等の作業内容が煩雑であ
り、複数の処理方法と装置が必要となるため、廃液処理
装置が全体として大型化してしまうという問題があっ
た。
【0008】また、上述の処理プロセスの他に、核燃料
物質を取扱う施設での廃液処置方法としては、イオン交
換法、蒸発法、マイクロ波加熱法、膜分離法等が採用さ
れてるが、いずれも二次副生成物の発生は避けられず、
上述の処理工程と同様に、作業内容が煩雑となるばかり
でなく、複数の処理方法と装置が必要となり、廃液処理
装置が全体として大型化してしまうという問題があっ
た。
【0009】更に、排水単位体積あたりのPuの許容重
量をUに比べて3〜4桁ほど小さくして排水基準を満た
すためには、従来の吸着剤等により単一処理設備を構成
することは困難であった。そのため、複数の処理方法を
組み合わせる必要があり、処理設備は大型化すると共
に、運転や建設のコストに高くなるという問題があっ
た。 本発明は上記従来の課題に鑑みたものであり、そ
の目的は、排水基準を満たしつつ、操作が簡単で小型の
単一処理プロセスからなり、更に廃液処理後の残渣の少
ないプルトニウム含有廃液の処理装置を提供することで
ある。
【0010】
【課題を解決するための手段】以上のような課題を解決
するために、本発明に係るプルトニウム含有廃液の処理
装置は、以下の特徴を有する。
【0011】(1)不溶性タンニンからなる吸着剤が充
填された吸着塔が少なくとも2塔以上直列に連結されて
いる。
【0012】不溶性タンニンは、特開平5−66291
号公報に記載されているようにウランや超ウラン元素を
極めて効率よく吸着する。ここで、不溶性とは、水、酸
又はアルカリのいずれかに対しても溶解しないことをい
う。従って、この不溶性タンニンを充填した吸着塔にP
uを含有した廃液を少なくとも2塔以上に通過させれ
ば、廃液中のPuが不溶性タンニンに吸着され、他の方
法と組み合わせることなく、単一処理プロセスにより排
水基準を満たすことができる。従って、単純で操作の簡
単な廃液処理装置を提供することができる。また、タン
ニンはPuの吸着能が高いため、吸着塔を小型にするこ
とができる。従って、装置全体を小型にすることが可能
となる。更に、不溶性タンニンは、炭素と水素と酸素か
らなるため、Puの吸着能がなくなった使用済み吸着剤
を焼却すれば、吸着剤である不溶性タンニンは炭酸ガス
と水蒸気等のガスとなり、外界を汚染することなく放出
させることができる。一方、不溶性タンニンに吸着させ
た極微量のUやPuは酸化され、酸化ウランと酸化プル
トニウムになる。これらの酸化物は、例えばMOX粉末
とすることも可能であり、廃液処理後の残渣を極力減少
させることができる。
【0013】記(1)に記載のタンニンを使用したプ
ルトニウム含有廃液の処理装置において、更に、前記少
なくとも2塔以上吸着塔は、放射能処理レベルの異なる
少なくとも2つ以上の密閉型廃液処理室にそれぞれ直列
に連結配置され、前記少なくとも2つ以上の密閉型廃液
処理室は、相互に直列に連結配置されている。従って、
少なくとも2つ以上の密閉型廃液処理室に分けることに
よって、各処理室の処理放射能レベルを分けることがで
きる。例えば、1つの密閉型廃液処理室のみで排水処理
を行うとすると、高放射能レベル廃液によって密閉型廃
液処理室内が放射能汚染されてしまうため、吸着塔を通
過した最終処理液の放射能レベルが目標値に到達できな
くなるおそれがある。上述のように、少なくとも2つ以
上の密閉型廃液処理室に分けることによって、最終処理
廃液(すなわち排水)が高放射能レベル廃液により被曝
して排水基準を満たさなくなることを防ぐことができ
る。これにより、排水基準を満たすことができる。更
に、少なくとも2つ以上の密閉型廃液処理室が、相互に
直列に連結配置されているので、連続的に廃液処理を行
うことができる。
【0014】()上記(1)に記載のタンニンを使用
したプルトニウム含有廃液の処理装置において、前記密
閉型廃液処理室は、グローブボックスである。
【0015】グローブボックス内で廃液処理を行うこと
により、グローブを通して操作するため、被曝を防止す
ることができ、更に、簡単な操作で運転することができ
る。また、本発明で吸着剤として使用する不溶性タンニ
ンは、上述したようにPuの吸着能が高いために、吸着
塔自体を小型化できる。従って、手の長さの2倍より小
さい幅のグローブボックス内に吸着塔を容易に収納する
ことができ、廃液処理装置をコンパクトにすることがで
きる。
【0016】()上記(1)に記載のタンニンを使用
したプルトニウム含有廃液の処理装置において、低放射
能レベル廃液処理に用いられた吸着剤は、更に高放射能
レベル廃液を処理する吸着塔に再充填される。
【0017】従って、Pu等の吸着能が低下したものか
ら順次に焼却処分にすることになるので、不溶性タンニ
ンの使用量を少なくすることができ、使用済不溶性タン
ニンの焼却処分、残渣処理量を最小にすることができ
る。このため、処理時の被曝及びコスト面が従来に比べ
向上する。
【0018】(4)上記(1)又は(2)に記載のタン
ニンを使用したプルトニウム含有廃液の処理装置におい
て、前記不溶性タンニンを可燃性材質のカートリッジに
封入し、前記吸着塔に前記カートリッジを多段に重ねて
充填する。
【0019】廃液処理工程での吸着剤の入替え時にPu
の飛散を最小限に抑えることができ、更に使用後カート
リッジごと廃液焼却できる。従って、吸着塔内の充填や
廃棄処分時の被曝を最小限に抑えることができる。
【0020】
【発明の実施の形態】以下、本発明の好適な一実施の形
態を説明する。
【0021】図1を用いて、本実施形態のタンニンを使
用したプルトニウム含有廃液の処理装置について説明す
る。尚、従来のプルトニウム含有廃液の処理装置と同様
の構成要素には同一の符号を付し、その説明を省略す
る。
【0022】本実施形態の廃液処理装置は、密閉型廃液
処理室であるグローブボックス10,12が2つ直列に
連結されている。そして、グローブボックス10は、高
放射能レベル廃液中のPuを吸着する一次処理室であ
り、グローブボックス12は、グローブボックス10中
において低放射能レベルにまで低減された廃液中のPu
を吸着する二次処理室である。グローブボックス10に
は、高放射能レベル廃液(例えば、α線放射濃度:10
5 〜106 Bq/ml)を受け入れる廃液受入槽20が
設けられ、廃液受入槽20からの高放射能レベル廃液
は、不溶性タンニンが充填された吸着塔30に供給され
る。本実施形態では、吸着塔30は3基直列で配設され
ている。吸着塔30a,30b,30cを通過した廃液
はモニタ槽40aに供給され、このモニタ槽40aにお
いて、放射能レベルが測定され、次行程の低放射能レベ
ル処理室であるグローブボックス12内に供給してもよ
いか否かの検査が行われる。これは、グローブボックス
12に高放射能レベルの廃液が供給されて、グローブボ
ックス12内は放射能汚染され(いわゆる、クロスコン
タミ)、最終廃液の放射能レベルが目標値に到達できな
くなることを防ぐためである。モニタ槽40aにおい
て、所定の低放射能レベル廃液(例えば、α線放射濃
度:5.6Bq/ml)であることが確認されると、低
放射能レベル廃液は、グローブボックス12の不溶性タ
ンニンが充填された吸着塔50に供給される。この2基
の吸着塔50a,50bにおいて、更に廃液中のPuが
吸着され、最終廃液がモニタ槽40bに供給される。モ
ニタ槽40bにおいて、廃液中の放射能レベルが測定さ
れ、排水基準(例えば、α線放射濃度:5.6×10-2
Bq/ml)を満たしていれば、排出される。
【0023】尚、排水基準を満たさない場合には、更に
三次処理室を設け、この三次処理室において、不溶性タ
ンニンが充填された吸着塔内を通過させ廃液中のPuの
吸着処理がなされ、廃液中の放射能量を低減してから排
出される。
【0024】本実施形態では、放射能レベルを2段階に
分けて廃液処理を行ったが、これに限るものではなく、
廃液の放射濃度、処理廃液量等に応じて、放射能レベル
を複数段に分けて、複数の密閉型廃液処理室であるグロ
ーブボックスを直列に配列して、廃液処理を行ってもよ
い。
【0025】本実施形態によれば、図3に示すような従
来設備の凝集沈殿槽や活性炭吸着塔は組み合わせ使用す
ることがない。従って、凝集沈殿槽からの凝集沈殿スラ
リーの抜出し、脱水、洗浄、焙焼、更には缶詰化処理及
び保管作業等を行う必要がなく、作業を大幅に簡略化す
ることができ、操作が簡単になる。更に、試薬添加作業
等も不要であるため、更に処理作業が簡略化される。ま
た、本実施形態で吸着剤として用いた不溶性タンニン
は、下記化1に示すような構造を有するため、熱分解
(焼却)により炭酸ガスと水蒸気に分解でき、プルトニ
ウム等の極微量の吸着物だけが酸化物として回収され
る。このため、二次廃棄物の低減を行うことができる。
【0026】
【化1】 本実施形態で用いる不溶性タンニンを金属元素吸着剤に
加工する場合には、例えば特開平5−66291号公報
に記載されているような製造方法を用いてもよい。すな
わち、アンモニア水に縮合型タンニン粉末溶解し、この
溶液にアルデヒド水溶液を混合してゲル状組成物を生成
し、このゲル状組成物を室温下で熟成するか、或いは加
熱して安定化させゲル状の吸着剤を製造してもよい。
【0027】本実施形態で用いる不溶性タンニンがPu
を吸着するメカニズムは、化2に示す通りであると推定
される。
【0028】
【化2】 更に、本実施形態では、吸着塔50に充填された低放射
能レベル廃液処理用の吸着剤は、更に高放射能レベル廃
液を処理する吸着塔30に再充填される。従って、Pu
等の吸着能が低下した吸着剤から順次に焼却処分にする
ことになるので、不溶性タンニンの使用量を少なくする
ことができる。このため、使用済不溶性タンニンの焼却
処分、残渣処理量が最小になり、処理時の被曝及びコス
ト面が従来に比べ向上する。
【0029】また、本実施形態では、不溶性タンニンを
可燃性材質のカートリッジに封入し、吸着塔30,50
にカートリッジを多段に重ねて充填している。従って、
カートリッジに不溶性タンニンを封入したことにより、
廃液処理工程での吸着剤の入替え時にPuの飛散を最小
限に抑えることができる。また、可燃性材質のカートリ
ッジを用いることにより、使用後カートリッジごと焼却
することができる。従って、吸着塔内の充填や廃棄処分
時の被曝を最小限に抑えることができる。
【0030】
【実施例】次に、実施例を挙げて本発明を具体的に説明
する。尚、実施例に用いた廃液処理装置は、図1に示す
構成を有し、その操作は上述に準じる。
【0031】実施例1. (1)廃液処理目標値 一次処理後のα線放射濃度:5.6Bq/ml以下 二次処理後のα線放射濃度:5.6×10-2Bq/ml
以下 (2)処理条件 不溶性タンニンの使用量; 一次処理のグローブボックス10内:50リットル×2
基(吸着塔30b,30c)+10リットル×1基(吸
着塔30a) 二次処理のグローブボックス12内:50リットル×2
基(吸着塔50a,50b) 処理前の廃液中のα線放射濃度:2.7×105 Bq/
ml p H :アンモニア水を用いて6.8に調製する 流 量 :約7リットル/hr.で廃液を流す 廃液処理量:200リットル (3)処理結果(複数回実験した平均を以下に示す) 一次処理液のα線放射濃度:5.0×10-1Bq/ml 二次処理後のα線放射濃度:2.0×10-2Bq/ml 以上より、不溶性タンニン単独の吸着塔を用いて、高放
射能濃度の廃液を目標の放射濃度まで削減することがで
きた。
【0032】実施例2. (1)二次処理(低放射能レベル)のグローブボックス
12での処理条件と吸着剤取替えまでの吸着量; 不溶性タンニンの使用量 :50リットル 廃液処理量 :1,500リットル 処理液のα線放射濃度の平均 :5Bq/ml 処理済液のα線放射濃度の平均:2.0×10-2Bq/
ml 吸着した放射能は、下記数1に示す通りである。
【0033】
【数1】5Bq/ml×(1,500×1,000)−
2.0×10-2Bq/ml×(1,500×1,00
0)=7.47×106 Bq Pu1gあたりの比放射能を1.0×1010Bqとして
吸着剤1リットルあたりのPu量を算出すると、下記数
2に示す通りである。
【0034】
【数2】(7.47×106 Bq)/(1.0×1010
Bq/g)/50=1.5×10-5g (2)二次処理(低放射能レベル)のグローブボックス
12での処理条件と吸着剤取替えまでの吸着量; 不溶性タンニンの使用量 :39.2ml 廃液処理量 :800ml 処理液のα線放射濃度の平均 :1.2×104 Bq/
ml 処理済液のα線放射濃度の平均:5Bq/ml (800ml処理後の処理済液のα線放射濃度:5.6
Bq/ml) 吸着した放射能は、下記数3に示す通りである。
【0035】
【数3】(1.2×104 Bq/ml×800)−(5
Bq/ml×800)=9.596×106 Bq Pu1gあたりの比放射能を1.0×1010Bqとして
吸着剤1リットルあたりのPu量を算出すると、下記数
4に示す通りである。
【0036】
【数4】(9.596×106 Bq)/(1.0×10
10Bq/g)/39.2×103 =2.45×10-2g 上記計算結果より低レベル系処理工程で使用した不溶性
タンニンを高レベル系処理工程で再使用することができ
ることが判明した。
【0037】
【発明の効果】以上のように、本発明に係るタンニンを
使用したプルトニウム含有廃液の処理装置によれば、不
溶性タンニンは、ウランや超ウラン元素を極めて効率よ
く吸着する。従って、この不溶性タンニンを充填した吸
着塔にPuを含有した廃液を少なくとも2塔以上に通過
させれば、廃液中のPuが不溶性タンニンに吸着され、
他の方法と組み合わせることなく、単一処理プロセスに
より排水基準を満たすことができる。従って、単純で操
作の簡単な廃液処理装置を提供することができる。上述
したように、タンニンはPuの吸着能が高いため、吸着
塔を小型にすることができ、結果として、従来に比べて
廃液処理装置全体を格段に小型にすることが可能とな
る。更に、不溶性タンニンは、炭素と水素と酸素からな
るため、Puの吸着能がなくなった使用済み吸着剤を焼
却すれば、不溶性タンニンは炭酸ガスと水蒸気等のガス
となるため、外界を汚染することなく放出することがで
きる。一方、不溶性タンニンに吸着された極微量のUや
Puは酸化され、酸化ウランと酸化プルトニウムにな
る。これらの酸化物を、例えばMOX粉末とすることも
可能であり、廃液処理後の残渣を極力減少させることが
できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】 本発明に係るタンニンを使用したプルトニウ
ム含有廃液の処理装置の構成を示す図である。
【図2】 使用済核燃料からMOX燃料体を製造するま
でのフロー図である。
【図3】 従来のプルトニウム含有廃液の処理装置の構
成を示す図である。
【符号の説明】
10,12 グローブボックス、20 廃液受入槽、3
0,30a,30b,30c,50,50a,50b
吸着塔、40a,40b モニタ槽。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 久保 庄一 茨城県那珂郡東海村舟石川622−1 三 菱原子燃料株式会社 東海製作所内 (72)発明者 山川 比登志 茨城県那珂郡東海村舟石川622−1 三 菱原子燃料株式会社 東海製作所内 (56)参考文献 特開 昭63−248491(JP,A) 特開 平3−293597(JP,A) 特開 平9−304592(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) G21F 9/06 G21F 9/12

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 不溶性タンニンからなる吸着剤が充填さ
    れた吸着塔が少なくとも2塔以上直列に連結され 更に、前記少なくとも2塔以上吸着塔は、放射能処理レ
    ベルの異なる少なくとも2つ以上の密閉型廃液処理室に
    それぞれ直列に連結配置され、 前記少なくとも2つ以上の密閉型廃液処理室は、相互に
    直列に連結配置 されていることを特徴とするタンニンを
    使用したプルトニウム含有廃液の処理装置。
  2. 【請求項2】 請求項1に記載のタンニンを使用したプ
    ルトニウム含有廃液の処理装置において、前記密閉型廃液処理室は、グローブボックスである こと
    を特徴とするタンニンを使用したプルトニウム含有廃液
    の処理装置。
  3. 【請求項3】 請求項1に記載のタンニンを使用したプ
    ルトニウム含有廃液の処理装置において、低放射能レベル廃液処理に用いられた吸着剤は、更に高
    放射能レベル廃液を処理する吸着塔に再充填される こと
    を特徴とするタンニンを使用したプルトニウム含有廃液
    の処理装置。
  4. 【請求項4】 請求項1又は請求項2記載のタンニンを
    使用したプルトニウム含有廃液の処理装置において、前記不溶性タンニンを可燃性材質のカートリッジに封入
    し、 前記吸着塔に前記カートリッジを多段に重ねて充填す
    ことを特徴とするタンニンを使用したプルトニウム含有
    廃液の処理装置。
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