JP3012922B2 - 多糖の生産方法 - Google Patents
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Landscapes
- Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、多糖の生産方法、
並びに多糖及びβ−ポリヒドロキシ酪酸の同時生産方法
に関する。本発明の生産方法により得られる多糖は、食
品の増粘剤、保水剤としての土壌改良剤、排水処理にお
ける凝集化剤等広く応用が可能である。一方、本発明の
生産方法により得られるβ−ポリヒドロキシ酪酸は、生
分解性プラスチックとして知られており、高い融点（17
0 ℃）をもつ硬くてもろいプラスチックで生分解性高分
子材料としてソフトドリンクの容器等に広く応用が可能
である。
並びに多糖及びβ−ポリヒドロキシ酪酸の同時生産方法
に関する。本発明の生産方法により得られる多糖は、食
品の増粘剤、保水剤としての土壌改良剤、排水処理にお
ける凝集化剤等広く応用が可能である。一方、本発明の
生産方法により得られるβ−ポリヒドロキシ酪酸は、生
分解性プラスチックとして知られており、高い融点（17
0 ℃）をもつ硬くてもろいプラスチックで生分解性高分
子材料としてソフトドリンクの容器等に広く応用が可能
である。
【０００２】
【従来の技術】従来は、特定の微生物を供試し多糖のみ
あるいはβ−ポリヒドロキシ酪酸のみを生産する技術は
ある程度確立されていた。しかし、デレヤ(Deleya)属細
菌を用いて多糖を工業的に生産した例はない。また、デ
レヤ(Deleya)属細菌以外の微生物においても、原料の価
格、培養自体にかかるコスト、生産効率の低さ、微生物
が生産した物質の精製プロセスにかかるコスト等の面
で、低価格で安定性よく生産することが困難なことか
ら、実用化が遅れている。
あるいはβ−ポリヒドロキシ酪酸のみを生産する技術は
ある程度確立されていた。しかし、デレヤ(Deleya)属細
菌を用いて多糖を工業的に生産した例はない。また、デ
レヤ(Deleya)属細菌以外の微生物においても、原料の価
格、培養自体にかかるコスト、生産効率の低さ、微生物
が生産した物質の精製プロセスにかかるコスト等の面
で、低価格で安定性よく生産することが困難なことか
ら、実用化が遅れている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】微生物由来の多糖は、
吸水剤、増粘剤、土壌改良剤、水処理剤としての用途が
あり、より有効な生産方法が望まれている。また近年、
都市の廃棄物問題から、微生物等によって分解され難い
石油を原料とした従来のプラスチックの代替物として安
価で安定性のある生分解性プラスチックの生産方法の開
発が望まれている。
吸水剤、増粘剤、土壌改良剤、水処理剤としての用途が
あり、より有効な生産方法が望まれている。また近年、
都市の廃棄物問題から、微生物等によって分解され難い
石油を原料とした従来のプラスチックの代替物として安
価で安定性のある生分解性プラスチックの生産方法の開
発が望まれている。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前述した
技術的課題を解決するために、単一の菌株で多糖及びβ
−ポリヒドロキシ酪酸を生産する能力を有する微生物を
探索した結果、特定のデレヤ(Deleya)属微生物が多糖及
びβ−ポリヒドロキシ酪酸の両者を生産する能力を有す
ることを見出し、本発明を完成するに至った。
技術的課題を解決するために、単一の菌株で多糖及びβ
−ポリヒドロキシ酪酸を生産する能力を有する微生物を
探索した結果、特定のデレヤ(Deleya)属微生物が多糖及
びβ−ポリヒドロキシ酪酸の両者を生産する能力を有す
ることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００５】即ち、本願第１の発明は、デレヤ(Deleya)
属に属し、多糖を生産する能力を有する菌株を培養し、
培養物から当該多糖を採取することを特徴とする多糖の
生産方法であり、本願第２の発明は、デレヤ(Deleya)属
に属し、多糖及びβ−ポリヒドロキシ酪酸を生産する能
力を有する菌株を培養し、培養物から当該多糖及びβ−
ポリヒドロキシ酪酸を採取することを特徴とする多糖及
びβ−ポリヒドロキシ酪酸を同時に生産する方法であ
る。
属に属し、多糖を生産する能力を有する菌株を培養し、
培養物から当該多糖を採取することを特徴とする多糖の
生産方法であり、本願第２の発明は、デレヤ(Deleya)属
に属し、多糖及びβ−ポリヒドロキシ酪酸を生産する能
力を有する菌株を培養し、培養物から当該多糖及びβ−
ポリヒドロキシ酪酸を採取することを特徴とする多糖及
びβ−ポリヒドロキシ酪酸を同時に生産する方法であ
る。
【０００６】
【発明の実施の形態】本願第１の発明に用いる微生物
は、デレヤ(Deleya)属に属し、多糖を生産する能力を有
する菌株であれば、いずれの菌株でもよく、好ましくは
デレヤ・マリナ(Deleya marina) が挙げられ、またこれ
らの菌株の変種又は変異株でもよい。本願第２の発明に
用いる微生物は、デレヤ(Deleya)属に属し、多糖及びβ
−ポリヒドロキシ酪酸を生産する能力を有する菌株であ
れば、いずれの菌株でもよく、好ましくはデレヤ・マリ
ナ(Deleya marina) が挙げられ、またこれらの菌株の変
種又は変異株でもよい。
は、デレヤ(Deleya)属に属し、多糖を生産する能力を有
する菌株であれば、いずれの菌株でもよく、好ましくは
デレヤ・マリナ(Deleya marina) が挙げられ、またこれ
らの菌株の変種又は変異株でもよい。本願第２の発明に
用いる微生物は、デレヤ(Deleya)属に属し、多糖及びβ
−ポリヒドロキシ酪酸を生産する能力を有する菌株であ
れば、いずれの菌株でもよく、好ましくはデレヤ・マリ
ナ(Deleya marina) が挙げられ、またこれらの菌株の変
種又は変異株でもよい。
【０００７】デレヤ・マリナ(Deleya marina) の好適な
例としては、デレヤ・マリナ(Deleya marina) L-2 株が
挙げられる。デレヤ・マリナ(Deleya marina) L-2 株
は、本発明者らが北海道南茅部町のコンブ養殖水槽より
分離した菌株であり、その菌学的性質は下記のとおりで
ある。
例としては、デレヤ・マリナ(Deleya marina) L-2 株が
挙げられる。デレヤ・マリナ(Deleya marina) L-2 株
は、本発明者らが北海道南茅部町のコンブ養殖水槽より
分離した菌株であり、その菌学的性質は下記のとおりで
ある。
【０００８】（１）形態学的特性 グラム染色：陰性 運動性：有 鞭毛：束毛で極鞭毛 菌形：桿菌 大きさ：0.6 × 1.0-1.5μM （２）培地における生育特性 色調；白、形；円形、表面；平滑 （３）化学分類学的特性 主要なイソプレノイドキノン：Q-9 DNA のG+C mol%：62.3
【０００９】（４）生理・生化学的特性 オキシダーゼ試験：陰性 カタラーゼ試験：陽性 尿素分解：陽性 ONPG試験：陽性 硫化水素の産生：陽性 VP試験：陰性 硝酸塩の還元：陰性 Na+ 要求性：陽性 デンプン分解：陰性 ゼラチン分解：陰性 DNA 分解：陽性 アルギン酸分解：陽性 脂質分解：陽性 カゼイン分解：陰性 Tween 20の分解：陽性 Tween 40の分解：陽性 Tween 60の分解：陽性 Tween 80の分解：陽性 各温度における生育 0 ℃：＋ 5 ℃：＋ 40 ℃：＋ 45 ℃：ー
【００１０】以下の基質を唯一の炭素源として資化し
た。D-グルコース、D-フルクトース、D-マンノース、D-
ガラクトース、D-リボース、スクロース、ラクトース、
D-マルトース、トレハロース、D-セロビオース、メリビ
オース、ラフィノース、イヌリン、D-グリセリン、イノ
シトール、D-マンニトール、アラビトール、エタノー
ル、グルコン酸塩、プロピオン酸塩、吉草酸塩、DL-リ
ンゴ酸塩、酪酸塩、イソ酪酸塩、β−ヒドロキシ酪酸
塩、 DL-乳酸塩、クエン酸塩、α−ケトグルタル酸塩、
ピルビン酸塩、コハク酸塩、フマル酸塩、 DL-グリセリ
ン酸塩、酢酸塩、カプリン酸塩、アコニット酸塩、L-ア
スパラギン酸塩、L-α−アラニン、D-α−アラニン、L-
ロイシン、L-グルタミン酸塩、L-プロリン、L-チロシ
ン、L-トレオニン、L-リジン、L-アルギニン、 DL-フェ
ニルアラニン、L-オルニチン。
た。D-グルコース、D-フルクトース、D-マンノース、D-
ガラクトース、D-リボース、スクロース、ラクトース、
D-マルトース、トレハロース、D-セロビオース、メリビ
オース、ラフィノース、イヌリン、D-グリセリン、イノ
シトール、D-マンニトール、アラビトール、エタノー
ル、グルコン酸塩、プロピオン酸塩、吉草酸塩、DL-リ
ンゴ酸塩、酪酸塩、イソ酪酸塩、β−ヒドロキシ酪酸
塩、 DL-乳酸塩、クエン酸塩、α−ケトグルタル酸塩、
ピルビン酸塩、コハク酸塩、フマル酸塩、 DL-グリセリ
ン酸塩、酢酸塩、カプリン酸塩、アコニット酸塩、L-ア
スパラギン酸塩、L-α−アラニン、D-α−アラニン、L-
ロイシン、L-グルタミン酸塩、L-プロリン、L-チロシ
ン、L-トレオニン、L-リジン、L-アルギニン、 DL-フェ
ニルアラニン、L-オルニチン。
【００１１】以下の基質を唯一の炭素源として資化しな
かった。D-キシロース、D-アラビノース、L-ラムノー
ス、メソエリトリトール、アドニトール、ズルシトー
ル、D-ソルビトール、サリシン、グルクロン酸塩、α-D
−ガラクツロン酸塩、グルタル酸塩、カプロン酸塩、L-
酒石酸塩、ｐ−ヒドロキシ安息香酸塩、L-ヒスチジン、
N-アセチルグルコサミン。
かった。D-キシロース、D-アラビノース、L-ラムノー
ス、メソエリトリトール、アドニトール、ズルシトー
ル、D-ソルビトール、サリシン、グルクロン酸塩、α-D
−ガラクツロン酸塩、グルタル酸塩、カプロン酸塩、L-
酒石酸塩、ｐ−ヒドロキシ安息香酸塩、L-ヒスチジン、
N-アセチルグルコサミン。
【００１２】以上の細菌分類学的性質に基づき「バージ
ェイズ・マニュアル・オブ・デターミネイティブ・バク
テリオロジー(Bergey's Manual of Determinative Bact
eriology) 」（１９９４年）に従って分類すると、デレ
ヤ・マリナ(Deleya marina)であると同定された。デレ
ヤ・マリナ(Deleya marina) L-2 株は工業技術院生命工
学工業技術研究所に平成９年９月１０日付けにて、受託
番号FERM P-16406号として寄託されている。
ェイズ・マニュアル・オブ・デターミネイティブ・バク
テリオロジー(Bergey's Manual of Determinative Bact
eriology) 」（１９９４年）に従って分類すると、デレ
ヤ・マリナ(Deleya marina)であると同定された。デレ
ヤ・マリナ(Deleya marina) L-2 株は工業技術院生命工
学工業技術研究所に平成９年９月１０日付けにて、受託
番号FERM P-16406号として寄託されている。
【００１３】デレヤ・マリナ(Deleya marina) L-2 株は
０℃から40℃と幅広い温度域で増殖可能で特に20℃から
30℃で活発に生育することから、培養に際し厳密な温度
管理は不要である。また本菌株はビタミン等の生育因子
が全く不要で完全合成培地で生育可能で、幅広い範囲の
基質を唯一の炭素源として生育可能なため低コストな基
質を選択できるのみならず、イカゴロ、ホタテウロ等の
水産廃棄物等を基質として用いることも可能である。ま
た本菌株は海藻の主成分であるアルギン酸を分解できる
ことから、未利用海藻資源等も培地の基質として利用可
能である。
０℃から40℃と幅広い温度域で増殖可能で特に20℃から
30℃で活発に生育することから、培養に際し厳密な温度
管理は不要である。また本菌株はビタミン等の生育因子
が全く不要で完全合成培地で生育可能で、幅広い範囲の
基質を唯一の炭素源として生育可能なため低コストな基
質を選択できるのみならず、イカゴロ、ホタテウロ等の
水産廃棄物等を基質として用いることも可能である。ま
た本菌株は海藻の主成分であるアルギン酸を分解できる
ことから、未利用海藻資源等も培地の基質として利用可
能である。
【００１４】本発明によれば、多糖、又は多糖及びβ−
ポリヒドロキシ酪酸は、前記微生物を適当な培地にて培
養し、該培養物から多糖、又は多糖及びβ−ポリヒドロ
キシ酪酸を採取することにより製造することができる。
前記微生物の培養に使用する培地としては、使用菌株が
資化し得る炭素源、窒素源、無機物、その他必要な栄養
素を適量含有するものであれば、合成培地、天然培地の
いずれも使用できる。炭素源としては、例えばグルコー
ス、マンニトール、マルトースなどが使用される。窒素
源としては、例えばペプトン類、酵母エキス、肉エキス
などの窒素含有天然物や硝酸ナトリウム、塩化アンモニ
ウムなどの無機窒素含有化合物が使用される。無機物と
しては、例えばリン酸カリウム、リン酸水素二カリウ
ム、リン酸ナトリウム、硫酸マグネシウム、塩化ナトリ
ウム、塩化カリウム、塩化カルシウム、塩化第二鉄、硫
酸第一鉄などが使用される。本発明に使用するに適した
液体培地を以下に例示する。
ポリヒドロキシ酪酸は、前記微生物を適当な培地にて培
養し、該培養物から多糖、又は多糖及びβ−ポリヒドロ
キシ酪酸を採取することにより製造することができる。
前記微生物の培養に使用する培地としては、使用菌株が
資化し得る炭素源、窒素源、無機物、その他必要な栄養
素を適量含有するものであれば、合成培地、天然培地の
いずれも使用できる。炭素源としては、例えばグルコー
ス、マンニトール、マルトースなどが使用される。窒素
源としては、例えばペプトン類、酵母エキス、肉エキス
などの窒素含有天然物や硝酸ナトリウム、塩化アンモニ
ウムなどの無機窒素含有化合物が使用される。無機物と
しては、例えばリン酸カリウム、リン酸水素二カリウ
ム、リン酸ナトリウム、硫酸マグネシウム、塩化ナトリ
ウム、塩化カリウム、塩化カルシウム、塩化第二鉄、硫
酸第一鉄などが使用される。本発明に使用するに適した
液体培地を以下に例示する。
【００１５】ＭＭＳ培地（合成培地） マンニトール 15 g トリス（ヒドロキシメチル）アミノメタン 6.06 g NH4Cl 10.2 g K2HPO4・3H2O 0.05 g FeSO4・7H2O 0.03 g 50% 人工海水 1 L 人工海水の組成 NaCl 300 g KCl 7 g MgSO4・7H2O 53 g CaSO4・2H2O 13 g MgCl2・6H2O 108 g 蒸留水 10 L
【００１６】培養は通常振盪培養又は通気撹拌培養で行
う。培養温度は、通常 0〜40℃、好ましくは10〜30℃に
制御する。これら以外の条件でも使用する菌株が生育で
きれば実施できる。培養期間は通常１〜７日で、菌体外
に多糖が分泌され、菌体内にβ−ポリヒドロキシ酪酸が
蓄積される。以上のようにして得られる多糖及びβ−ポ
リヒドロキシ酪酸の精製は一般に使用される精製法を用
いればよい。例えば、菌体の分離法には遠心分離、濾
過、限外濾過などのいずれを用いてもよい。
う。培養温度は、通常 0〜40℃、好ましくは10〜30℃に
制御する。これら以外の条件でも使用する菌株が生育で
きれば実施できる。培養期間は通常１〜７日で、菌体外
に多糖が分泌され、菌体内にβ−ポリヒドロキシ酪酸が
蓄積される。以上のようにして得られる多糖及びβ−ポ
リヒドロキシ酪酸の精製は一般に使用される精製法を用
いればよい。例えば、菌体の分離法には遠心分離、濾
過、限外濾過などのいずれを用いてもよい。
【００１７】
【実施例】以下、実施例を挙げて本発明を具体的に説明
するが、本発明の範囲は以下の実施例によって何ら限定
されるものではない。 （実施例１） （１）前記ＭＭＳ培地にて、デレヤ・マリナ(Deleya ma
rina) L-2 株を48時間15℃で培養し、菌体を遠心分離に
より分画後、これを少量の蒸留水で懸濁し、−30℃で凍
結した後、凍結乾燥した。この凍結乾燥菌体10 mg をネ
ジ口試験管に取り、これに3%硫酸を含んだメタノール 2
ml を添加した後、クロロホルム 2 ml を加え、100 ℃
で１時間加熱し、室温にまで冷却し、蒸留水 1 ml を添
加し、10分間激しく混合した。この下層をガスクロマト
グラフィーのサンプルとした。ガスクロマトグラフィー
（キャピラリーカラム：ＧＬサイエンス社製 NEURTABON
D-130 m×0.25 mm 、キャリアガス：窒素、カラム温
度：80→160 ℃、昇温速度：8℃/min、検出器：FID ）
による分析結果を図１に示す。また、デレヤ・マリナ(D
eleya marina) L-2 株菌体内にβ−ポリヒドロキシ酪酸
が蓄積されている様子を透過型電子顕微鏡により観察し
た結果を図２に示す。
するが、本発明の範囲は以下の実施例によって何ら限定
されるものではない。 （実施例１） （１）前記ＭＭＳ培地にて、デレヤ・マリナ(Deleya ma
rina) L-2 株を48時間15℃で培養し、菌体を遠心分離に
より分画後、これを少量の蒸留水で懸濁し、−30℃で凍
結した後、凍結乾燥した。この凍結乾燥菌体10 mg をネ
ジ口試験管に取り、これに3%硫酸を含んだメタノール 2
ml を添加した後、クロロホルム 2 ml を加え、100 ℃
で１時間加熱し、室温にまで冷却し、蒸留水 1 ml を添
加し、10分間激しく混合した。この下層をガスクロマト
グラフィーのサンプルとした。ガスクロマトグラフィー
（キャピラリーカラム：ＧＬサイエンス社製 NEURTABON
D-130 m×0.25 mm 、キャリアガス：窒素、カラム温
度：80→160 ℃、昇温速度：8℃/min、検出器：FID ）
による分析結果を図１に示す。また、デレヤ・マリナ(D
eleya marina) L-2 株菌体内にβ−ポリヒドロキシ酪酸
が蓄積されている様子を透過型電子顕微鏡により観察し
た結果を図２に示す。
【００１８】（２）前記（１）と同様に前記ＭＭＳ培地
でデレヤ・マリナ(Deleya marina) L-2 株を27日間15℃
で培養し、菌体を遠心分離により除去して得られた上澄
み液に２倍量の冷エタノールを加え、約２時間冷却しな
がら撹拌後、遠心分離により析出してきた多糖を回収し
た。これを一晩４℃で透析し、−20℃で凍結後、凍結乾
燥し、収量を秤量することによって測定した。その結果
を図３に示す。中性糖の糖組成の分析をするためにアル
バーシャイム法を行った。測定には G-3000 GasChromat
ograph （日立）を用い、分離用カラムは SP-2330（SUP
ELCO 社）を使用した。その結果、マンノース、フコー
ス、イノシトールが主要な構成糖であった。
でデレヤ・マリナ(Deleya marina) L-2 株を27日間15℃
で培養し、菌体を遠心分離により除去して得られた上澄
み液に２倍量の冷エタノールを加え、約２時間冷却しな
がら撹拌後、遠心分離により析出してきた多糖を回収し
た。これを一晩４℃で透析し、−20℃で凍結後、凍結乾
燥し、収量を秤量することによって測定した。その結果
を図３に示す。中性糖の糖組成の分析をするためにアル
バーシャイム法を行った。測定には G-3000 GasChromat
ograph （日立）を用い、分離用カラムは SP-2330（SUP
ELCO 社）を使用した。その結果、マンノース、フコー
ス、イノシトールが主要な構成糖であった。
【００１９】
【発明の効果】本願第１の発明によれば、デレヤ(Deley
a)属細菌を用いて多糖を効率よく生産することができ
る。本願第２の発明によれば、多糖及びβ−ポリヒドロ
キシ酪酸を同時に生産することができるので、低コスト
な多糖及びβ−ポリヒドロキシ酪酸の生産が可能にな
る。
a)属細菌を用いて多糖を効率よく生産することができ
る。本願第２の発明によれば、多糖及びβ−ポリヒドロ
キシ酪酸を同時に生産することができるので、低コスト
な多糖及びβ−ポリヒドロキシ酪酸の生産が可能にな
る。
【図１】ガスクロマトグラフィーによる分析結果を示す
図である。
図である。
【図２】菌体内にβ−ポリヒドロキシ酪酸が蓄積されて
いる様子を透過型電子顕微鏡により観察した結果を表す
生物の形態を示す写真である。
いる様子を透過型電子顕微鏡により観察した結果を表す
生物の形態を示す写真である。
【図３】デレヤ・マリナ(Deleya marina) L-2 株の15℃
における多糖産生量の変化を示す図である。
における多糖産生量の変化を示す図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｃ１２Ｒ 1:01） (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C12P 7/62 C12P 19/04 ＣＡ（ＳＴＮ) ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ)
Claims (4)
- 【請求項１】 デレヤ・マリナ(Deleya marina) L-2 株
を培養し、培養上清から多糖を採取することを特徴とす
る多糖の生産方法。 - 【請求項２】 多糖がマンノース、フコース及びイノシ
トールを主要な構成糖とする請求項１記載の方法。 - 【請求項３】 デレヤ(Deleya)属に属し、多糖及びβ−
ポリヒドロキシ酪酸を生産する能力を有する菌株を培養
し、培養物から当該多糖及びβ−ポリヒドロキシ酪酸を
採取することを特徴とする多糖及びβ−ポリヒドロキシ
酪酸を同時に生産する方法。 - 【請求項４】 デレヤ(Deleya)属に属し、多糖及びβ−
ポリヒドロキシ酪酸を生産する能力を有する菌株がデレ
ヤ・マリナ(Deleya marina) L-2 株である請求項３記載
の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9277672A JP3012922B2 (ja) | 1997-10-09 | 1997-10-09 | 多糖の生産方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9277672A JP3012922B2 (ja) | 1997-10-09 | 1997-10-09 | 多糖の生産方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11113591A JPH11113591A (ja) | 1999-04-27 |
| JP3012922B2 true JP3012922B2 (ja) | 2000-02-28 |
Family
ID=17586701
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9277672A Expired - Lifetime JP3012922B2 (ja) | 1997-10-09 | 1997-10-09 | 多糖の生産方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3012922B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2020031631A (ja) * | 2018-08-28 | 2020-03-05 | 国立大学法人岩手大学 | アルギン酸を炭素源とするポリヒドロキシアルカン酸の製造方法 |
| JP7498460B2 (ja) * | 2019-12-03 | 2024-06-12 | 国立大学法人岩手大学 | 海藻を原料とする生分解性プラスチックの製造方法 |
-
1997
- 1997-10-09 JP JP9277672A patent/JP3012922B2/ja not_active Expired - Lifetime
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| Ａｐｐｌ．Ｅｎｖｉｒｏｎ．Ｍｉｃｒｏｂｉｏｌ．，Ｖｏｌ．５７，Ｎｏ．１１（１９９１）ｐ．３１０７−３１１３ |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH11113591A (ja) | 1999-04-27 |
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